摘要:超导纳米线单光子探测器(SNSPD)已在量子信息、深空激光通信、激光雷达等众多领域发挥了重要的作用. 虽然SNSPD经过二十年的研究, 但其光子响应本征机制还有待完善. 深入理解与厘清其光子响应过程是研发高性能探测器的前提与关键. 现在较为成熟的超导纳米线单光子探测器响应理论有热点模型和涡旋模型. 但是这两种理论都存在一定的缺陷, 前者存在截止波长, 后者存在尺寸效应, 都需要进一步完善. 超导相位滑移是超导体的内禀性耗散, 有望用于解释超导纳米线单光子探测器的光子响应过程, 形成统一完备的理论. 这三种模型是对SNSPD光子检测理解的不断深入: 热点模型是一种唯象模型, 研究电子-声子等准粒子体系的相互作用; 涡旋模型由Ginzburg–Landau方程和电磁学方程出发, 研究涡旋在超导体中的运动及其带来的超导态耗散; 相位滑移模型是基于量子力学的解释, 研究热扰动和宏观量子隧穿引发的超导态耗散. 本文综述了热点模型、涡旋模型和超导相位滑移的基本概念、发展历史和研究进展, 讨论和对比了这三种理论的特点和发展前景, 为超导纳米线单光子探测器光子检测理论研究提供参考和借鉴.
关键词: 超导纳米线单光子探测器/
热点模型/
涡旋模型/
超导相位滑移

English Abstract

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一个多世纪以前, 荷兰物理学家Onnes^[1]在测量金属汞的剩余电阻时, 首次发现超导现象, 打开了物质世界的新大门. 1933年, 德国物理学家Meissner^[2]在测量超导锡单晶球的磁场分布时, 发现了超导体的完全抗磁性, 即迈斯纳效应. 在不断排除与超导电性起因无关的因素后, Bardeen, Cooper和Schrieffer^[3]于1957年建立起著名的BCS理论, 提出电子-晶格相互作用体系, 成功解释了超导电性的起因. 1962年, 英国物理学家Josephson^[4]在理论上预言了超导电子对隧穿现象, 即约瑟夫森效应, 并为实验所证实. 超导体的零电阻效应、迈斯纳效应、约瑟夫森效应等构成了超导体应用的物理基础, 为超导体创造了巨大的应用价值, 促进了诸如超导电缆、超导磁体、超导磁悬浮列车、超导量子干涉仪、超导单光子探测器等应用的蓬勃发展. 目前, 全世界有近30家单位开展了超导电子学相关的研究工作, 国外著名研究团队包括美国的MIT(麻省理工学院)、NIST(美国国家标准与技术研究院)和JPL(喷气推进实验室), 日本的NICT(情报通信研究机构), 俄罗斯的莫斯科国立师范大学和欧洲的格拉斯哥大学、TU Delft(代尔夫特理工大学)等. 国内开展相关研究的机构包括南京大学、上海微系统所、中国科学院紫金山天文台、中国科学院物理研究所、西南交通大学、清华大学、天津大学和南开大学等. 2017年, 西南交通大学课题组和美国NIST团队合作, 实现了能量分辨率为220 meV、在1550 nm波段可分辨7个光子的微波动态电感单光子探测器(MKID)^[5]. 2017年, 紫金山天文台团队实现了硅基铝膜MKID的8 × 8像元集成^[6], 该探测器的等效噪声功率低至10^–17 W/Hz^1/2量级. 2018年, 中国科学院物理研究所^[7]用低通滤波器和高通滤波器级联的方法, 在UHF频段实现了超宽带高温超导带通滤波器系统设计, 相对带宽为108%. 2020年, 清华大学针对“失踪重子”问题, 联合国内外多家单位开展了宇宙热重子探寻者卫星项目^[8], 计划使用3600像素的超导边沿转变探测器(TES), 对星际间的温热气体在软X射线波段进行观测, 该观测有望为研究星系演化和宇宙大尺度结构提供可靠的观测数据.
超导纳米线单光子探测器(superconducting nanowire single photon detector, SNSPD)作为超导弱电领域的关键应用之一, 于2001年由Gol'tsman等首次报道^[9]. 最近二十年里SNSPD在实验上取得了飞速发展, 在1350 nm波段探测效率达到99.5%, 在1550 nm波段探测效率达到98% ^[10-12], 最低时间抖动小于3 ps^[13]. 同时, SNSPD被广泛应用到各个领域, 包括量子密钥分发^[14]、量子计算^[15]、量子表征^[16,17]、激光通信^[18]、激光测距^[19,20]等. 2020年, 上海微系统所研究团队和中科大合作, 将SNSPD应用于远距离量子通信实验, 创造了光纤量子密钥分发距离的世界纪录^[21]; 同年, 上海微系统所研究团队和中科大合作, 将SNSPD应用于构建量子计算原型机“九章”, 成功实现了“量子计算优越性”的里程碑式突破^[22]. 2018年, 天津大学研制了弯曲纳米线型SNSPD, 成功实现了偏振不敏感SNSPD^[23].
南京大学自2008年研制出我国首个SNSPD^[24]以来, 在国家重大科研仪器项目、973计划、重点研发计划和国家自然科学基金等大力支持下, 已研制出系列SNSPD器件及系统. 其中, 南京大学研制的单模光纤耦合SNSPD在1550 nm波段探测效率超过90%; 通过低温光束压缩和阵列结构研制的SNSPD兼具大接收口径(? > 300 μm)和高时间精度(< 72 ps)的优点; 研制的MoSi中红外SNSPD最长响应波长达到11 μm, 在5 μm波段量子效率超过97%^[25]; 与云南天文台等合作, 利用SNSPD突破卫星激光测距领域高性能1064 nm探测器瓶颈^[20], 并于2017年在国际上首次应用于小空间碎片探测^[26]和2021年应用在月地激光测距^[27]. 另外, 南京大学研制的SNSPD还被应用于激光雷达、生物荧光成像等多个领域^[19,28-30], 使相关应用取得突破性进展.
在实验上取得了巨大进展的同时, SNSPD光子检测机理方面还有待完善. 传统的热点(hot spot)模型认为光子辐照纳米线产生热点, 电流被挤压到热点以外的区域, 热点在电流的作用下持续长大, 使热点周围的电流密度超过临界电流密度, 使整根纳米线失超^[31]. 但是, 有理论指出热点模型预言SNSPD存在光子检测的截止波长, 这在实验上现象不明显^[32]. 涡旋(vortex)模型认为, 长波长的光子辐照不足以使纳米线产生热点, 而是产生涡旋-反涡旋对(vortex-antivortex pair, VAP), 或者导致边界涡旋穿越纳米线, 最终导致纳米线失超, 产生可观测的电脉冲^[33]. 然而Likharev的理论表明, 涡旋在宽度小于4.41ξ(GL相干长度, GL: Ginzburg-Landau)的弱连接中不能形成^[34]. 2014年, Renema等^[35]深入讨论了SNSPD的正常核热点模型、扩散热点模型、涡旋成核模型和涡旋穿越模型, 他们发现在光子探测过程中, 准粒子扩散和涡旋同时发挥重要作用, 涡旋穿越模型是最接近实际情况的理论. 基于相位滑移(phase slip)的SNSPD检测理论最近几年还处于探索阶段. 该理论认为, 受到热扰动或者宏观量子隧穿(macroscopic quantum tunneling, MQT)的影响, 在纳米线相干长度的区域内, 超导波函数的幅值突然降为0, 伴随着相位发生2π突变, 导致纳米线出现可观测电阻^[36]. 相位滑移理论最初用来解释超导电性的耗散, 目前有望用于解释SNSPD的光子响应机制, 同时能避免热点模型和涡旋模型的缺陷.
衡量SNSPD性能的重要指标之一是系统探测效率SDE (system detection efficiency), 一般认为SDE受耦合效率、吸收效率和量子效率的影响: SDE = 耦合效率 × 吸收效率 × 量子效率^[37]. 耦合效率指的是光子在到达器件之前经历的吸收、散射和反射等引起的损耗, 吸收效率指的是SNSPD对光子的吸收能力, 取决于器件的材料和几何结构, 量子效率指的是SNSPD吸收一个光子后产生电脉冲的概率. 对SNSPD光子检测机理的研究有助于加深我们对吸收效率和量子效率的理解, 进而提高SNSPD在探测效率、时间抖动、暗计数等方面的综合性能. 目前有很多种材料被用来制备SNSPD, 如NbN、WSi、MoSi等, 这些材料具有不同的材料参数, 如超导转变温度、GL相干长度、电子态密度等, 如果不能深入理解超导检测机制和这些参数之间的关系, 我们就很难找到最佳的材料和设计方案来制备具有特定性能的SNSPD. 此外, 对检测机制的深入理解也有助于我们制备极限性能的SNSPD, 将SNSPD用于有高性能需求的领域.
深入理解SNSPD光子检测机制, 厘清SNSPD光子响应过程, 是发展新型SNSPD器件的前提, 是研制性能优异SNSPD器件的关键. 2021年适逢第一个SNSPD报道的二十周年, 本文综述了SNSPD热点模型、涡旋模型和超导相位滑移模型的基本概念、发展历史和研究进展, 为SNSPD光子检测理论的研究提供参考和借鉴.

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2.1.热点模型

1971, Testardi等^[38]首次在实验上发现超导体对光学波段的辐射敏感, 他们使用激光辐照处于超导态的铅膜, 发现激光能破坏其超导电性, 这种效应不能简单的使用热效应来解释. 实验使用的铅膜厚度为27.5 nm, 放置在液氦杜瓦中, 使用脉冲激光器照射铅膜, 测量其电阻值变化. 实验发现当有脉冲辐照到铅膜上时, 它的电阻会发生突然的增大, 如图1(a)所示.
图 1 热点模型的发展　(a)超导铅膜对激光敏感的实验^[38]. 上方是激光脉冲, 下方是超导铅膜的电阻变化曲线, 可以发现激光辐照时, 铅膜的电阻值突然增加; (b)超导微桥中不同大小的热点温度分布示意图^[39], 超导微桥采用锡膜制备; (c)超导氮化铌薄膜吸收光子时能量的平衡过程^[40]
Figure1. The development of hot spot model: (a) The experiment of superconducting lead film which is sensitive to laser^[38]. The curve above is the laser pulse and the curve below is the resistance curve of the superconducting lead film. The resistance of the lead film increases suddenly when laser irradiates on it; (b) temperature distribution of hot spots with different sizes in superconducting microbridge fabricated of tin film^[39]; (c) energy balance of the superconducting niobium nitride film absorbing photons^[40].

Testardi将这种现象解释为: 超导体吸收的光子能量导致其产生一种非均衡态, 产生热激发的准粒子(quasiparticle), 这种准粒子的温度比库珀对(cooper pair)高. 超导体经过以下一系列过程可以重新获得均衡态: 1)电子-电子相互作用和电子-声子相互作用, 导致准粒子非弹性散射; 2)声子产生新的准粒子; 3)准粒子重新结合; 4)声子将能量传向衬底, 最终导致能量耗散.
热点的概念最初由Skocpol等^[39]于1974年在研究超导微桥的自热效应时提出. Skocpol认为热点的形成是导致超导微桥I-V曲线出现迟滞现象原因, 即对于相同的电压, 由于电压变化的历史过程不同, 超导微桥的电流也不一样, 图1(b)展示了热点区域上的温度变化. 借助热点概念, 1995年, Semenov等^[40]提出了一种双温模型, 解释超导薄膜的光响应过程. 这个模型引入了随温度变化的电子亚系统和声子亚系统, 其温度状态可以通过解下面两个相互耦合的热方程得到:

${c}_{\rm e}\frac{{\rm d}{T}_{e}}{{\rm d}t} = - \frac{{c}_{\rm{e}}}{{\tau }_{\rm{e} \text{-} \rm{p}}}\left( {{T}_{\rm{e}} - {T}_{\rm{p}}} \right) + P\left( {t} \right), $

${c}_{\rm{p}}\frac{{\rm d}{T}_{\rm{p}}}{{\rm d}t} = \frac{{c}_{\rm{e}}}{{\tau }_{\rm{e} \text{-}\rm{p}}}\left( {{T}_{\rm{e}} - {T}_{\rm{p}}} \right) - \frac{{c}_{\rm{p}}}{{\tau }_{\rm{e}\rm{s}}}\left( {{T}_{\rm{p}} - {T}_{0}} \right), $

其中: c_e, c_p是电子、声子的比热容; T_e, T_p是电子、声子的温度; τ_e-p是电子-声子相互作用时间; τ_es是声子弛豫时间; T₀是衬底温度; P(t)是单位面积薄膜吸收的辐照功率强度. (1)式描述了电子吸收能量与电子-声子热传递达到平衡, (2)式描述了声子吸收能量和声子向衬底传递热量达到平衡, 以NbN薄膜为例, 整个体系的平衡状态可以由图1(c)说明.
1996年, Kadin等^[41]进一步把上述双温模型近似的写成如下的热流方程:

$Cd\frac{\partial T}{\partial t} = \kappa d{\nabla }^{2}T + \alpha \left( {{T}_{0} - T} \right), $

其中, C是电子和声子的比热容之和, d是薄膜厚度, T是薄膜的温度, T₀是衬底的温度, κ是薄膜的热导率, α是薄膜和衬底之间的边界热导. 以上公式可以解出光子吸收产生热点的大小大约为几纳米到几十纳米, 因此在制备纳米线的时候, 需要把纳米线的宽度也制备为这个量级, 以达到单光子检测的目的.
2001年, Semenov等^[31]针对SNSPD探测原理首次提出了热点模型: 入射光子的能量远大于材料的超导能隙, 破坏了大量的库珀对, 引发了数量分布不均的准粒子, 在超导薄膜中形成热点. 薄膜超导区域宽度减小, 超导电流被排斥到热点以外的纳米线区域, 此时热点区外的电流密度可能会超过破对电流(depairing current, I_dp)密度, 超导状态变得不稳定, 引发电压响应. Semenov从理论上证明, 使用亚微米超导线条有望实现可见光和近红外单光子的检测. Semenov将准粒子的集中程度用函数C描述为^[31]:

$\frac{\partial C}{\partial t} = D\frac{1}{r}\left( {\frac{\partial C}{\partial r} + r\frac{{\partial }^{2}C}{\partial {r}^{2}}} \right) + \frac{C-{C}_{0}}{\tau }, $

其中, C(r, t)是空间r和时间t的函数, r是准粒子到光子吸收区域的距离, 1/τ是准粒子通过耦合或者声子逃逸到衬底的弛豫时间, D是准粒子扩散常数, C₀是库珀对没有发生解耦合时的集中函数初值, 由环境温度决定. 通过求解(4)式, 可以得到C(r, t)的表达式为

$C({r,t}) = \frac{M (t)}{4{\rm \pi}Dd}\dfrac{\rm{e}\rm{x}\rm{p}\left( - \dfrac{{r}^{2}}4Dt \right)}{t}\exp\left( { - \frac{t}{\tau }} \right) + {C}_{0}.$

在亚微米超导线条的量子检测机制后, 2001年, Gol'tsman等^[9]在实验上首次制备出200 nm宽、1.2 μm长的氮化铌纳米线, 也就是世界上第一个SNSPD. 器件工作在液氦温区, 在0.8 μm波段得到了20%的量子效率, 图2是Gol'tsman将热点模型用于解释纳米线光响应的原理图.
图 2 Gol'tsman等^[9]于2001年首次制备出SNSPD, 将热点模型应用在解释其光子响应,　(a)—(d)分别表示光子入射、热点形成、热点长大、纳米线全部失超
Figure2. Gol'tsman et al^[9]. fabricated SNSPD for the first time in 2001, and applied the hot spot model to explain its photon response. (a)–(d) denote photon incidence, hot spot formation, hot spot growth and thoroughly shut down of the nanowire, respectively.

2005年, Semenov等^[32]在之前工作的基础上提出了改进的热点模型(refined hot-spot model), 进一步考虑了准粒子的贡献, 计算了热点周围准粒子的密度变化. 该模型在一个圆柱形区域内计算了准粒子的密度, 认为当最大非平衡准粒子数达到平衡值时, 器件的量子效率出现截止. Semenov证明, 由于正常态区域的大小随着光子能量的增加而增大, 因而热点模型预测纳米线的量子效率存在一个截止波长. 同时, Semenov发现电阻态的弛豫时间与光子能量存在一定关系, 因此可以实现光子能量分辨的单光子探测器件.
2007年, Yang等^[42]在热点模型基础上提出了一维的电热模型, 考虑了焦耳热的影响, 证明了热是引起纳米线失超、产生电脉冲的原因. 该模型认为影响探测器恢复时间的主要因素是纳米线的动态电感, 与纳米线串联一个电阻可以加快纳米线的恢复; 同时提出, 如果串联的纳米线电阻过大, 会导致纳米线进入闩锁态, 这个过程可以使用电热模型进行模拟:

$C\frac{\partial T}{\partial t} = {J}^{2}\rho + \kappa {\nabla }^{2}T - \frac{\alpha }{d}\left( {T - {T}_{0}} \right),$

其中, J表示电流密度, ρ表示电阻率. 与(3)式相比多了焦耳热的项.
2017年, Vodolazov^[43]研究了超导纳米线吸收近红外和可见光波段单光子后电子和声子的动力学行为, 进一步提出了微米尺寸的超导微桥对单光子探测的可能性. Vodolazov发现, 在T_c温度下, 电子比热容C_e和声子比热容C_ph比值(C_e/C_ph|T_c)越大, 光子能量向电子传输的比率就越大, 电子在热点形成的最初阶段热化进程加快, 对于C_e/C_ph|T_c$\gg $1和扩散系数D ~ 0.5 cm²/s的超导体, 其热化时间τ_th小于1 ps. Vodolazov的分析结果表明, 对于几微米宽的超导微桥, 如果其超导临界电流超过0.7I_dp, 并且C_e/C_ph|T_c ≥ 1, 那么这种微桥对近红外和可见光波段的单光子也具有检测能力, 这为我们设计和制备超导微米线单光子探测器提供了理论指导, 对于深入理解SNSPD探测机理也具有重要价值.
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2.2.涡旋模型

涡旋结构是一种非均匀磁化的稳定磁结构, 由中心涡核区域(vortex core, VC)和外围区域两部分构成, 容易在微米或亚微米尺寸的圆盘形或椭圆形薄膜中形成^[44]. 在尺寸受限的磁性薄膜体系中, 由于交换场和退磁场之间的相互竞争, 在微米或亚微米尺寸的圆盘形或椭圆形薄膜中易形成磁涡旋结构(magnetic vortex).在圆盘或椭圆样品边界区域, 由于退磁场的作用, 磁矩在薄膜面内沿边界走向旋转排列, 以实现退磁能的能量最低状态; 但在涡核区域, 相邻旋转磁矩间的夹角较大, 导致交换能迅速提升, 体系的退磁场和交换场之间的竞争促使涡核区域的磁矩指向垂直于膜面的方向. 磁矩的卷绕在序参量空间的投影数目q决定了拓扑涡旋态: q = 1为涡旋态, q = –1为反涡旋态. 由于超导体存在伦敦穿透深度, 磁场可以进入超导体的一部分区域, 因而对于超导薄膜, 涡旋是引起超导耗散的可能因素, 涡旋常被用以解释SNSPD的暗计数和光响应, 以下介绍基于涡旋的SNSPD响应机制的发展历史和存在的缺陷.
1990年, Kadin等^[33]提出一种基于二维超导体的新型量子探测机制, 即涡旋-反涡旋对(VAP)模型. 该模型认为, 超导薄膜吸收光子后, 在薄膜上形成一个VAP, 如图3(a)和图3(b)所示, 在偏置电流的作用下, 这个VAP被拆散, 此过程导致在超导薄膜上形成一个电阻态. Kadin等认为可以通过检测这个电阻态来检测红外光子, 但并没有给出具体的实现方案, 事实上该模型中二维超导体中的电阻态在实验上难以直接检测.
图 3 涡旋模型的发展 (a), (b)涡旋周围的超导电流分布^[33], (a)单个涡旋将电流挤压到周围, 中间的超导态被抑制, (b)涡旋-反涡旋对, 可能形成于较高的偏置电流; (c), (d)基于涡旋穿越的超导薄膜耗散机制^[45], (c)单涡旋穿越, (d)光子辅助涡旋穿越模型. 两种耗散都可以使SNSPD产生可观测的电压响应; (e)上图表示没有光子时, 涡旋穿越导致暗计数形成; 下图表示光子入射导致局部热点形成, 随后引发涡旋穿越导致响应^[46]
Figure3. The development of the vortex-based model: (a), (b) The supercurrent distribution around the vortex^[33], (a) current diverting around the region with depressed superconductivity on the scale of the vortex-core area, (b) closely spaced vortex pair oriented properly in near-critical applied current; (c), (d) sketch of a segment of the strip in the presence of a bias current^[45], (c) a single vortex causes a hot crossing, (d) A single photon creates a hotspot and induces a subsequent hot vortex crossing. Both processes result in detectable voltage in SNSPD; (e) Top: thermally excited vortex crossing and subsequent formation of a normal-state hot belt across the strip width resulting in a dark count. Bottom: an incident photon creates a hot spot across the superconducting strip, followed by the thermally induced vortex crossing^[46].

2011年, Bulaevskii等^[45]提出了基于涡旋穿越的超导薄膜耗散机制, 认为涡旋是引起超导纳米线暗计数和光子响应的主要因素, 如图3(c)和图3(d)所示. Bulaevskii讨论了3种临近I_c的可能耗散机制: 1)纳米线中自发形成的正常态带状区域, 同时伴随着2π的相位滑移. 2)在纳米线的一端自发形成的涡旋穿越到纳米线的另一端, 引起电压响应. 3)纳米线中心自发形成的涡旋-反涡旋对的破对, 并且在洛伦兹力的作用下往相反的方向运动, 或者在纳米线两端自发形成的涡旋对, 运动到纳米线的中心湮灭. 在高偏置电流的时候, 涡旋可以直接穿越纳米线引发响应; 或者当偏置电流略低时, 在光子入射的协助下涡旋发生穿越, 引起响应.
2012年, Bulaevskii等^[46]在之前的工作基础上, 进一步提出SNSPD涡旋辅助的光子响应模型. 模型认为, SNSPD的光响应是由偏置电流下的亚稳态转变为正常态引起的. 论文讨论了SNSPD的探测事件的3个可能过程: 1)具有高能量的单个入射光子, 足以打破足够多的库珀对, 从而在纳米线的整个宽度上形成一个电阻态带, 此即直接光子计数; 2)在没有光子入射的情况下, 热激发的单个涡旋从纳米线一侧穿越纳米线, 触发纳米线由超导态向正常态转变, 此即暗计数; 3)一个能量不足的单光子入到射纳米线, 引起局部电阻态, 降低了纳米线超导电性, 随后引发单个涡旋从纳米线一侧穿越, 此即涡旋辅助单光子计数. 后两种过程如图3(e)所示. Bulaevskii认为, 垂直于纳米线平面的磁场不会影响光子形成热点, 但它会导致涡旋穿越的速率增加. 理论结果表明, 通过施加磁场, 可以表征涡旋穿越的能量势垒, 鉴别暗计数和涡旋辅助光子计数的来源.
但是涡旋模型也存在一定不足. 1979年, Likharev^[34]在理论上证明, 当弱连接的宽度小于4.41ξ时, 涡旋不可形成. 然而纳米线宽度相当小时, 在实验上却能观察到光子响应. 如Marsili等^[47]使用NbN薄膜制备了宽度为30 nm的SNSPD, 在5 μm波段获得了2%的探测效率; 南京大学2021年报道, 基于30 nm MoSi纳米线研制的SNSPD, 在1—5 μm波段均获得了饱和量子效率, 在5 μm波段的内量子效率超过97%^[25]. 此外, 目前还没有文献报道随着纳米线的尺寸减小, SNSPD探测效率会存在截止, 因而关于涡旋的尺寸效应问题需要进一步的研究和完善.
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2.3.不同理论之间的讨论

2013年, Renema等^[48]使用一种叫量子探测器层析(quantum detector tomography, QDT)的分析方法, 讨论了SNSPD热点模型、扩散热点模型和涨落协助模型等三种模型. 这种方法主要思想为: 固定探测器的探测效率, 比如1%, 研究此时偏置电流I_b和入射光子能量E之间的关系, 这种光子能量-偏置电流(energy-current)的依赖关系是研究探测机理的一个关键方法. 使用这种方法, Renema得到了探测效率的归一化曲线, 如图4(a)所示.
图 4 不同理论之间的讨论　(a)探测器层析法得到的SNSPD响应归一化曲线, 不同符号代表了不同的光子数响应模式和不同的入射波长^[48]; (b)热点模型、扩散热点模型和涨落协助模型对实验的拟合结果, 结果显示扩散热点模型具有最好的拟合效果^[48]; (c)不同模型对实验数据的拟合曲线, 结果表明扩散热点模型是最有可能的结果^[35]
Figure4. Discussions on various theories: (a) The universial detection curve of SNSPD utilizing the detector tomography, different symbols representing corresponding photon number and wavelength^[48]; (b) the fit of experimental data of the diffusion hotspot model, the normal-core hotspot model and the fluctuation model. It turns out that the diffusion hotspot model fits best to the data^[48]; (c) different models fitting to the experimental data and the diffusion hot spot model turns out to be the most probable one^[35].

热点模型、扩散热点模型和涨落协助模型三种模型不仅在机制上有区别, 而且在相同的探测概率下, 偏置电流和光子能量之间的依赖关系也有区别. 对于热点模型, 热点被认为是一个圆柱体, 其半径和入射光子能量的平方根成正比, 因而达到最大探测概率所需要的I_b与E的平方根呈负相关关系, 可以由(7)式描述^[49]:

$E = ({{w}^{2}}/{{C}^{2}}){\big( {1 - {{I}_{\rm{b}}}/{{I}_{\rm{c}}}} \big)}^{2}. $

扩散热点模型(diffusion-hotspot model)同时考虑了准粒子扩散带来的超导电性降低和热点的作用, 认为热点的大小和准粒子的扩散距离有关, 指出达到最大探测概率所需要的I_b与E呈线性关系^[50]:

$E = {E}_{0}\left( {1 - \frac{{I}_{\rm{b}}}{{I}_{\rm{c}}}} \right).$

热点和扩散热点模型都预言了随着光子能量降低, SNSPD探测效率会存在一个截止波长, 即波长大到一定程度后, 探测效率降为零, 但是这在实验上并没有观察到. 为了解释这种现象, Gurevich等^[51]提出了涨落协助探测模型(fluctuation-assisted detection models). 涨落协助模型认为光子的作用是降低了超导能隙, 然后引起热激发的涨落, 如涡旋-反涡旋对破对, 或者单个涡旋穿越, 由如下关系描述:

$A = \left( {\varDelta - \alpha \sqrt{E}} \right)\left( {{I}_{0} - \beta {I}_{\rm{b}}} \right),$

其中, A和α是实验的拟合参数, I₀和β是几何因子的线性化参数. 这个关系式可以解出E和I_b符合双曲关系, 也即E与I_b的关系式中, E的指数在0.5和1之间, 这个指数大小刚好在热点模型和扩散热点模型之间^[32,45]. 图4(b)展示了这三种模型对实验数据的拟合^[48], 结果显示扩散热点模型具有最优的拟合效果.
使用QDT法测量超导纳米线的光子能量-偏置电流关系, 进而探究SNSPD的光子响应机理, 许多实验得到了看似矛盾的结果. 对于NbN材料, Renema等^[35]基于220 nm宽的SNSPD, 在0.75—8.26 eV光子能量波段观察到了线性关系的实验结果, 而Wang等^[52]基于30—140 nm宽的SNSPD, 在0.73—2.43 eV光子能量波段观察到了非线性实验结果. 这种矛盾的实验结果也存在于不同材料制备的SNSPD中. 对于MoSi器件, 在0.61—1.65 eV光子能量波段, 光子能量-偏置电流关系都是非线性的^[53]; 对于WSi器件情况则更为复杂, 探测机理只与总的光子吸收能量有关, 而与光子能量分布无关, 只有在总吸收光子能量超过0.8 eV时, 光子能量-偏置电流才表现为线性关系, 反之光子能量-偏置电流的关系变为非线性^[54]. 由此看来, SNSPD的材料性能、几何尺寸, 甚至入射的光子能量都会对光子能量-偏置电流关系产生影响, 进而影响我们对SNSPD探测机制的理解. 这些实验结果表明, 只考虑准粒子扩散的模型不能准确描述SNSPD的实验现象, 扩散热点模型需要进一步完善.
涡旋在SNSPD检测机制中扮演非常重要的作用. 2014年, Renema等深入探讨了SNSPD的4种主流响应机制: 正常核热点模型(normal-core hot spot model)、扩散热点模型(diffusion-based hot spot model)、涡旋成核模型(vortex nucleation model)和涡旋穿越模型(vortex crossing model). 简化来看, 可使用I = I₀+γE^α来描述所有模型: 对于正常核热点模型, α = 0.5; 对于扩散热点模型, α = 1; 对于涡旋模型, 情况变得复杂, 但是可以近似认为, 对于涡旋成核模型, α = 0.5, 对于涡旋穿越模型, α = 0.75. 对实验数据进行拟合, 发现α = 1是最佳的拟合结果, 说明扩散热点模型对实验数据的解释最为合理^[35], 图4(c)展示了这4种模型的拟合结果. Renema认为, SNSPD的探测效率受温度影响的原因, 不是因为超导临界电流, 而是因为与电流相关的涡旋破对, 准粒子扩散与涡旋同时影响光子探测事件. 2015年, Vodolazov等^[55]使用外加磁场研究了SNSPD的光子检测机理, 实验结果表明, 对于波长为450 nm的光子, 热带模型(hot belt model)不能解释光子计数率的磁场依赖现象; 也不能解释当磁场增加时, 在450—1200 nm波段观察到的光子计数率下降的现象. 热带模型认为超导纳米线吸收光子后, 在整个纳米线宽度范围内超导序参量发生了部分抑制. 使用涡旋热点模型(vortex hot spot model)可以对实验现象进行解释, 即认为在光子诱导的热点区域内产生了涡旋成核或者涡旋穿越. 这个实现结果进一步证实了涡旋在SNSPD光子检测过程中的重要性.

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3.1.超导相位滑移简介

实验发现, 超导体在临界温度T_c以下, 即使接近绝对零度, 仍存在一定的剩余电阻, 这样的超导体制成的电流环, 其中的电流会逐渐衰减, 不能永远持续. 此外, 在观察超导体的电阻-温度(R-T)曲线时, 总是能发现曲线具有一定的超导转变宽度, 从几十mK到几K不等. 理论上一般把这类现象解释为由超导体的不均匀性导致的: 在超导体的不同位置其T_c略有差异, 导致转变宽度的产生. 一种比较深入的解释为: 由于超导序参量的内禀性波动, 即相位滑移(phase slip), 导致了超导转变区域的展宽, 这种波动在横截面积较小的超导体中, 即超导纳米线等一维超导体, 表现得更为明显. 相位滑移可以瞬间破坏超导体不同部分的宏观相干性, 导致超导电流的能量转化为电磁辐射和焦耳热, 进而导致超导体能量耗散, 使其产生了可观测的电阻. 以下内容主要介绍超导相位滑移基本概念和发展历程.
1967年, Little^[36]在研究细超导环中电流衰减的时候, 首次提出相位滑移概念. Little认为超导体局部的序参量幅值受限于热扰动, 当热扰动强到足够使序参量的幅值降为零时, 纳米线局部区域就表现出非零的电阻. 这种热激发的相位滑移(thermally activated phase slips, TAPS)可以发生于任何温度不为0 K的环境, 下面介绍Little的推导过程.
考虑一维超导体的Ginzburg-Landau方程表述的自由能:

$F\left( {\psi } \right) = \int \big( {{a\left|\psi \left( {x} \right)\right|}^{2} + {b\left|\psi \left( {x} \right)\right|}^{4} + {c\left|\nabla \psi \left( {x} \right)\right|}^{2}} \big){\rm{d}}^{3}x, $

其中, 波函数Ψ(x)是超导序参量的波函数, 超导序参量指的是超导体中, 处于超导态的电子与全部电子数比值. 由于任何体系都有把能量最低化的倾向, 把自由能方程最小化, 可以得到归一化超导序参量波函数:

$\psi \left( {x} \right) = \Delta \left( {x} \right){\rm{exp}}\left( {{\rm i}\varphi \left( {x} \right)} \right), $

其中, ?(x)是幅值, φ(x)是相位, 这些最小化的自由能描述了超导体最有可能的存在形式. 上述方程指出, 一维超导体的GL序参量, 在沿着纳米线方向上, 受相位参数和幅值参数的影响. 由于超导电流与相位的梯度成正比, 电流的改变引起了相位参数在空间上的改变, 导致序参量在虚部、实部、纳米线方向组成的三维空间中呈螺旋状分布, 如图5(a)所示. 沿着x方向, 序参量每发生一圈的改变, 就对应相位发生2π的改变.
图 5 热激发相位滑移　(a)复变函数Ψ(x)随x的变化. 这是2种可能情况: A点附近, Ψ₁(x)在复平面上环绕一周, Ψ₀(x)没有发生环绕^[36]; (b)两种主要的相位滑移过程: TAPS(蓝色部分, 自由能翻越势垒)和QPS(红色部分, 自由能隧穿势垒); (c)自由能F与波矢k的关系. 当不存在电流时势垒是对称的, 都等于?F₀. 当有电流在纳米线中流动时, 相位滑移势垒将变得不再对称
Figure5. Thermally activated phase slips: (a) The order parameter Ψ(x) which is complex is drawn as a function of position. Two possible confgurations are shown. Near A, Ψ₁(x) makes an excursion round the Argand diagram while Ψ₀(x) does not^[36]; (b) two major processes of phase slip, the TAPS (blue line, the free energy changes it’s quantuam state by jumping over the energy barrier) and the QPS (red line, the free energy changes it’s quantuam state by tunneling to another potential minimum); (c) free energy F and wave vector k. In the absence of bias current, the energy barrier between adjacent energy minima is identical and equal to ?F₀. The barrier becomes asymmetric at a small current.

由于序参量在空间中呈螺旋状分布, 因此GL自由能呈现出周期性的最小值. 相位滑移就是指超导态在不同的最小GL自由能中跳跃的现象: 在超导相干长度的空间距离上, 由于热涨落或者宏观量子隧穿的影响, 超导序参量在相邻区间上的相位发生了2π的改变, 使GL自由能在相邻的最小值上发生了跃变, 在这个过程中, 超导材料产生了可观测的电阻.
与约瑟夫森结类似, 我们可以绘制出自由能与相位的依赖关系, 即所谓的“电流倾斜搓衣板势能”(current-tilted washboard potential), 如图5(b)所示. 一般认为, 相位滑移具有2种激发方式: TAPS (图中蓝色过程)和宏观量子隧穿引起的量子相位滑移(quantum phase slips, QPS, 图中红色过程). TAPS一般发生在临近T_c的温区, QPS在几乎所有低于T_c的温度下都能发生; TAPS导致自由能翻过势垒, QPS导致自由能发生隧穿.
根据Little的理论, TAPS引起的电阻可以写为如下形式^[36,56]:

${R}_{\rm{T}\rm{A}\rm{P}\rm{S}}\left( {T} \right) = {R}_{\rm{n}}\exp\left( { - \frac{{\Delta }F\left( {T} \right)}{{k}_{\rm{B}}T}} \right),$

其中: R_n是常温电阻, 可以看出, 温度低于T_c时, 纳米线电阻随着温度降低呈指数衰减; ?F(T)是超导凝聚能, 即TAPS过程需要翻越的能量势垒. ?F(T)可以写成^[56]:

$\Delta F\left( {T} \right) = 0.83{k}_{\rm{B}}{T}_{\rm{c}}\frac{{R}_{\rm{q}}}{\rho }\frac{wd}{\xi \left( {0} \right)}{\left( {1 - \frac{T}{{T}_{\rm{c}}}} \right)}^{\tfrac{3}{2}}, $

其中: R_q = h/(4e²) = 6.5 kΩ是量子电阻, 其中h是普朗克常量, e是元电荷量; ρ为材料电阻率, w为线宽, d为厚度, 这些值可以由常温电阻R_N代替: R_N = ρ_NL/σ, σ = wd为横截面积, ξ(0)为0 K时的GL相干长度. (13)式适用于T > 0.7T_c的温区.
Little的想法可以根据以下推导进行验证^[57]: 超导纳米线能发生相位滑移的基本单元为一个小线段, 这个线段长度为相干长度ξ(T). 对于每个基本单元, 纳米线要么是超导态, 要么是正常态. 由于相位滑移持续的时间通常在皮秒量级, 很难测量出一次相位滑移产生的电阻值, 因此实验中测量到的是单位时间内由大量相位滑移事件导致的“时间平均电阻值R(T)”. 假设相位滑移尝试频率(attempt frequency)为Ω₀, 序参量的弛豫时间为τ, 二者相互关联, 即Ω₀= 1/τ. 根据Arrhenius定律, 相位滑移频率Ω_PS = Ω₀exp(–ΔF/(k_BT)), 因而每个相位滑移线段每秒钟能发生相位滑移、表现为正常态的时间占比f = τΩ_PS = exp(–ΔF/(k_BT)), 表现出超导态的时间占比为1–f. 每个基本单元的常态电阻为R_ln=R_nξ(T)/L, 其中L是纳米线总长度, R_n是整个纳米线的常温电阻. 每个基本单元的时间平均电阻值R_t(T) = R_lnf + R₀(1 – f), R₀ = 0表示的是超导态的纳米线电阻, 因此整个纳米线时间平均电阻值可以写成每一基本单元的时间平均电阻值 × 总的基本单元数L/ξ(T), 即R(T) = R_t(T) × L/ξ(T) = R_lnf × L/ξ(T) = R_nξ(T)/Lf × L/ξ(T) = R_nf = R_nexp(–ΔF/(k_BT)), 即(12)式.
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3.2.LAMH理论

LAMH理论在Little的基础上更精确地计算了TAPS的势垒. 在纳米线的两端, 恒定的外加电压持续增加纳米线两端的相位差, 提高了流经纳米线的超导电流. Langer和Ambegaokar^[58]假设, 当外加电压对相位差的增加速率和相位滑移引起的相位差减少达到相同的速率时, 超导体达到稳态. 类似于交流约瑟夫森效应, 可以建立超导纳米线两端的电压差?V与相位滑移速率Γ之间的关系^[4,59], 即相位滑移的相关的约瑟夫森关系:

$\frac{2e}{\hslash }\Delta V = \frac{\partial \left( {\Delta \varphi } \right)}{\partial t} = 2\pi \times \varGamma .$

两个最小自由能之间的势垒为?F, TAPS能以一定的概率翻越势垒, 这个概率正比于$\exp\Big(-\dfrac{\Delta F}{k_{\rm{B}}T}\Big)$. Langer与Ambegaokar计算了在零电流极限下的自由能势垒为^[58]:

$\Delta {F}_{0} = \frac{8\sqrt{2}}{3}\sigma \xi \left( {T} \right)\left( {{g}_{\rm{n}} - {g}_{\rm{s}}} \right),$

其中: σ为纳米线的横截面积; ξ(T) 是相干长度, $\xi(T) = 0.85(l \xi_0T_{\rm c}/(T_{\rm c} - T))^{0.5}$, l是电子的平均自由程, ξ₀是BCS理论的0 K相干长度; $g_{\rm n} - g_{\rm s} = $$ 4.7N(0)k_{\rm B}^2(T_{\rm c}- T)^2$是正常态与超导态的自由能密度差, 其中N(0)是费米面上的态密度. ?F₀代表了超导纳米线的最小体积凝结能, 即一个相干长度对应体积的凝结能.
当有外加电压时, 存在电流在纳米线中流动, 正向和负向相位滑移势垒?F变得不对称, 降低电流的波动变得比增加电流的波动更容易发生^[58], 如图5(c)所示, 使波矢k发生±2π/L改变的势垒为

$\Delta {F}_{1} = \frac{{\rm d}F\left( {{\psi }_{k}} \right)}{{\rm d}k}\frac{2\rm{\pi }}{L} = \frac{h}{2e}I,$

其中, ?F₁是超导体相位发生2π的突变时, 以电磁辐射形式释放的能量, 也是相位滑移时外界供给的能量. 结合(14)式, ?F₁ = IV?t = I × $\hbar $/(2e) × ?φ = Ih/(2e), ?φ = 2π恰好就是相位滑移的物理本质.
相位滑移引起自由能降低的频率Γ_–和自由能增加的频率Γ₊是不对称的, 一般来说Γ_– > Γ₊, 二者的差值可以估计相位滑移频率Γ的宏观表现, 由以下关系描述:

${\varGamma }_- = \frac{\sigma nL}{\tau }\exp\left( { - \frac{\Delta {F}_{0} - \Delta {F}_{1}/2}{{k}_{\rm{B}}T}} \right),$

${\varGamma }_{ + } = \frac{\sigma nL}{\tau }\exp\left( { - \frac{\Delta {F}_{0} + \Delta {F}_{1}/2}{{k}_{\rm{B}}T}} \right),$

$\varGamma = {\varGamma }_{ - } - {\varGamma }_{ + } = \frac{2\sigma nL}{\tau }\sinh\left( {\frac{\Delta {F}_{1}}{2{k}_{\rm{B}}T}} \right)\exp\left( { - \frac{\Delta {F}_{0}}{{k}_{\rm{B}}T}} \right),$

其中, σ是纳米线截面, L是纳米线长度, n是传导电子数密度, 因此σLn乘积表示的是整个纳米线中的传导电子数, 1/τ是微观过程的特征速率. 由(14)式描述的电压与相位之间的约瑟夫森关系可知, 要使纳米线上的电流保持恒定, 在纳米线两端施加的电压应该为^[58]

$\Delta V = \varOmega \frac{h}{e}\sinh\left( {\frac{\Delta {F}_{1}}{2{k}_{\rm{B}}T}} \right)\exp\left( { - \frac{\Delta {F}_{0}}{{k}_{\rm{B}}T}} \right).$

式中Ω是序参量在不同状态间随机散射的尝试频率(attempt frequency), 即每秒发生TAPS的次数. 在Langer的文章中^[58], Ω = σLn/τ. 在小电流的极限下, sinh函数可以进行小量代换, 从而得到T_c以下一维超导体TAPS电阻的表达式为

${R}_{\rm{T}\rm{A}\rm{P}\rm{S}} = \frac{{{\Delta }}V}{I}=\varOmega {R}_{\rm{q}}\frac{h}{{k}_{\rm{B}}T}{\rm{exp}}\left( { - \frac{\Delta {F}_{0}}{{k}_{\rm{B}}T}} \right),$

其中, R_q是量子电阻. 1970年, McCumber和Halperin^[60]计算得到更为准确的前置因子Ω应为

$\varOmega = \frac{L}{\xi \left( {T} \right){\tau }_{\rm{G}\rm{L}}}\sqrt{\frac{\Delta {F}_{0}}{{k}_{\rm{B}}T}}, $

其中, ξ(T)描述了序参量变化的有效范围, L/ξ(T)是纳米线上相互独立的相位滑移子系统数, τ_GL = π$\hbar $/[8k_B(T_c–T)], 即GL时间, 在每一个子系统中, 序参量在特征扩散时间τ_GL内表现出扩散行为, 因而Ω与其倒数成正比. (?F₀/(k_BT))^1/2是对沿纳米线不同位置的重叠涨落修正, 其数值接近1. (21)式和(22)式即热激发相位滑移LAMH理论, LAMH模型在形式上与Little模型一致, 仅相差一些系数. 由于LAMH模型基于GL方程, 因此仅适用于T_c附近的温区.
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3.3.量子相位滑移

从经典观点来看, 相位滑移发生时, 存在一定势垒阻碍弛豫过程. 单粒子通过势垒的隧穿是量子力学的一个标志, 这个概念可以扩展到超导序参量的弛豫过程. 由于宏观上成对的电子构成超导波函数, 只有它们的集体行为才导致序参量隧穿, 这种隧穿被称为量子相位滑移(QPS), 以区别于经典的热激发相位滑移. QPS可以在0 K下发生, 以至于完全耗尽超导电性.
1988年, Giordano^[61]在实验中发现, TAPS理论不能解释铟纳米线在低温(T < 0.5T_c)下的电阻曲线, 他首次提出由于宏观量子隧穿引起了量子相位滑移, 并且使用TDGL(time-dependent Ginzburg–Landau)理论给出了相关的计算公式. Giordano把LAMH模型中的k_BT因子替换成h/τ_GL, 得到了一个具有启发性的结果.
Golubev和Zaikin在后来的工作中给出了更为准确的微观解释^[62-64]. 他们认为Giordano模型采用了TDGL方法, 而TDGL方法对QPS概率的计算存在缺陷, 原因如下: TDGL理论仅在温度接近T_c时有效, 而QPS事件可以发生在远低于T_c的温度下; TDGL没有考虑QPS核心内准粒子产生的耗散效应; TDGL不足以正确描述QPS事件中导线上及其周围的电磁场. 在此基础上, Golubev和Zaikin提出了QPS的微观模型, 该模型考虑了相位滑移中心内外的耗散效应. 模型认为, 考虑导行电磁场是很重要的, 因为相位滑移不是局部的事件, 它与电磁环境相互耦合, 每一个相位滑移都会产生不稳定性, 然后以纵向电磁波的形式, 即Mooij-Schón模^[65], 在纳米线中传播, 这种等离子模式将能量从相位滑移中心带走, 最终以焦耳热的形式耗散.
Zaikin把QPS的频率写为$\varGamma_{\rm QPS} = \varOmega\exp (-S_{\rm QPS})$, 其中Ω为发生QPS的尝试频率, S_QPS是QPS有效作用因子. Zaikin认为S_QPS由两部分组成: S_QPS= S_core + S_out, 其中S_core考虑QPS核心区域, 由凝结能和正常电流耗散决定; S_out取决于电磁场在QPS核心外的传播. 在QPS核心外, 序参量的绝对值保持一定的均值, 只有序参量的相位在空间和时间上发生变化. Zaikin计算得到S_out和S_core分别为^[64]:

${S}_{\rm{o}\rm{u}\rm{t}} = \mu \ln\left( {\frac{{\rm{min}}\left( {{c}_{0}\beta ,X} \right)}{{\rm{max}}\left( {{c}_{0}{\tau }_{0},{x}_{0}} \right)}} \right), $

${S}_{\rm{c}\rm{o}\rm{r}\rm{e}} = \frac{b{N}_{0}S{\left( {{\Delta }_{0}\xi } \right)}^{\tfrac{4}{3}}}{{{c}_{0}}^{\tfrac{1}{3}}}, $

其中: τ₀和x₀分别是QPS的典型持续时间和空间距离, 这些参数来自于最小化S_core; c₀=(L_kC_l)^1/2是Mooij-Sch?n等离子体速度, $ L_{\rm k} = 4\text{π} \lambda _{\rm L}^2/\sigma $是动态电感, λ_L是磁场穿透深度, C_l是纳米线的单位长度电感; μ是表征一维超导体内部电磁激励阻尼的无量纲参数; b是约等于1的常数. 为了评估S_QPS, 需要选择描述相位滑移过程的试验函数^[63]:

$\left|\delta \Delta \left( {x,\tau } \right)\right| = \Delta \exp\left( {\frac{ - {x}^{2}}{2{{x}_{0}}^{2}} - \frac{{\tau }^{2}}{2{{\tau }_{0}}^{2}}} \right),$

$\varphi \left( {x,\tau } \right) = - \frac{\rm{\pi }}{2}\tanh\left( {\frac{x{\tau }_{0}}{{x}_{0}\tau }} \right).$

描述序参量幅值和相位的时空变化, 如图6所示.
图 6 相位滑移过程的时空变化　(a)幅值变化; (b)是相位变化. 在τ = 0时, 序参量的幅值变为0, 相位发生2π的改变
Figure6. Temporal-spacial evolution of the phase slip: (a) Amplitute evolution; (b) phase evolution. The absolute value of the order parameter is suppressed to zero allowing the phase to flip by 2π at τ = 0.

根据τ₀和x₀将S_core最小化, Golubev和Zaikin得到了S_QPS结果如下^[63]:

${S}_{\rm{Q}\rm{P}\rm{S}} = A\frac{{R}_{\rm{q}}L}{{R}_{\rm{N}}\xi },$

其中A是数值常数, 取决于试验函数. 如果纳米线的电容效应很小, 即对于长度足够短的纳米线, 满足下列关系, (27)式是成立的^[63]:

$L\ll \xi \frac{{e}^{2}{N}_{0}\sigma }{{C}_{\rm{l}}},$

其中N₀时费米面的态密度. Golubev和Zaikin认为, 对于大部分材料, 只要纳米线的长度低于10 μm, (28)式都成立. 最终可以得到由QPS引起的电阻值R_QPS为

${R}_{\rm{Q}\rm{P}\rm{S}}\left( {T} \right) = B{R}_{\rm{q}}{S}_{\rm{Q}\rm{P}\rm{S}}\frac{L}{\xi \left( {T} \right)}\exp\left( { - {S}_{\rm{Q}\rm{P}\rm{S}}} \right), $

其中, A, B均为拟合常数, L为纳米线长.
至此, 关于相位滑移的TAPS和QPS已经基本形成, TAPS主要作用于临近T_c的温区, 而QPS作用于远低于T_c的温区, 二者存在一定的重合区间, 一般来说, 0.7T_c是二者的分界线. 上述理论基本能解释绝大多数的相位滑移现象, 后人在此基础上, 又进一步提出了新的理论, 基本上是对这些理论的的补充.
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3.4.相干量子相位滑移

相干量子相位滑移(coherent quantum phase slip, CQPS)是超导现象发现以来的一个预言现象, 是宏观量子隧穿的有力例证, 主要发生于一维超导体中, 即厚度和宽度都小于超导相干长度的纳米线^[66]. 在纳米线的两端, 不同数目的磁通量子对应于不同的量子态, 这些量子态之间发生相干量子隧穿(coherent quantum tunneling), 系统最终呈现出这些量子态的叠加态, 此即CQPS现象^[67]. 另一方面, 如果QPS过程的强度不足以使纳米线两端出现这种不同磁通量子数对应量子态的叠加状态, 那么就会出现非相干的相位滑移过程, 这种非相干相位滑移导致纳米线出现耗散, 产生2π的相位突变, 每一个相位滑移过程都对应着一个磁通量子从纳米线的一段传输到另一端^[67]. CQPS是约瑟夫森结的电荷-磁通对偶现象, 在约瑟夫森结中, 这种现象是由弱连两侧对应于不同数量的库珀对的量子态之间的相干量子隧穿效应引起的, 是电荷在超导线中相干传输的现象. 约瑟夫森效应有助于制定电压标准, 相干量子相位滑移器件有望构建电流标准, 可以达到非常高的精度, 也有望应用在量子比特的制备中^[68].
2004年, Buchler在实验中总结出连续的量子相位滑移事件可以是相干的^[69]. Mooij等^[70]于2006年从理论上证明了, 量子相位滑移和约瑟夫森结中的库珀对隧穿是对偶的行为, 会存在相干量子相位滑移现象, 并且建议开展可行的实验来验证这个观点. 2012年, Astafiev等^[66]在由强无序氧化铟制成的超导回路中首次观察到CQPS现象. CQPS的一个特征是超导纳米线直流偏置下的零电导现象, 如图7(a)所示, 纳米线的电流出现在转变电压V_c之后, 这种现象类似于约瑟夫森节的库伦阻塞效应^[67].
图 7 CQPS和PSC　(a)超导纳米线的电流存在一个大约为300 μV的临界电压, 这预示着CQPS现象^[67]; (b)相位滑移中心在I-V曲线中的体现, 虚线所对应的电阻值是R_q的整数倍^[67]
Figure7. The CQPS and PSC: (a) No current is measured below the critical voltage V_c ≈ 300 μV, and this behaviour is suggestive of the presence of coherent quantum phase slip^[67]; (b) PSC in the I-V curve of the SNSPD. The resistance corresponding to the dotted line is integral multiple of quantum resistance R_q^[67].

相位滑移中心(phase slip center, PSC)与孤立的相位滑移不同, 在沿着纳米线方向的一个或者多个位置, 超导电流周期性的达到I_c, 并且以约瑟夫森频率v = 2eV/h在0和I_c之间振荡, 导致纳米线超导电性的耗散. PSC最初在细的锡单晶R-T曲线中被观察到, 随后在锡晶须I-V曲线中也观察到了类似的现象^[71]. 在横截面维度超过相干长度的纳米线中, PSC会转变为相位滑移线(phase slip line, PCL)^[72]. 基于Nb纳米线的研究发现: 当偏置电流超过超导临界电流时, PSC最终会形成一个正常区域, 也就是热点, 其内部温度超过了超导临界温度^[73], 这个热点在电流协助下持续增大, 最终使纳米线完全失超.
超导纳米线I-V曲线中的电流分支跳变是PSC的表现之一, I-V曲线固定斜率的线段体现的是一段恒定的电阻值, 这个电阻值是量子电阻R_q的整数倍, 如图7(b)所示^[67]. 除了在I-V曲线中, 高偏置下R-T曲线中的电阻转折突变也是PSC的表现^[56].
相位滑移速率Г定义为每秒钟发生相位滑移的次数, 单位为Hz, 一般反应在纳米线的R-T曲线中, 随着温度的升高和电流的增加而增大. 在实验上可以通过测量超导转变电流I_sw的分布来计算Г. 在测量I_sw时, 即使电路做了良好的电磁屏蔽, 由于相位滑移的影响, I_sw也会产生一种分布, 这种分布由概率密度P(I)描述^[74]:

$P\left( {I} \right) = \varGamma \left( {I} \right){\left( {\frac{{\rm{d}}I}{{\rm{d}}t}} \right)}^{ - 1}\left( {1 - \int _{0}^{I}P\left( {u} \right){\rm{d}}u} \right),$

其中, Г(I)是在电流为I时发生超导转变的速率, dI/dt是电流扫描的速率. 如果单个相位滑移事件触发超导转变, 那么超导转变速率和相位滑移速率就是相等的. 对于TAPS, $\varGamma(I) \sim \exp(-F(I, T)/(k_{\rm B}T)$, F(I, T)是自由能势垒, 将其与电流I线性化之后, P(I)的解服从Gumbel分布^[75]. 由于(30)式不存在解析解, 只能由P(I)的分布推导出Г(I)的数值解^[74]:

$\varGamma \left( {k} \right) = \frac{{\rm{d}}I}{{\rm{d}}t}\frac{1}{{{\Delta }}I}\ln\left( {\sum\limits _{j = 1}^{k}P\left( {j} \right)\Bigg/\sum\limits _{i = 1}^{k-1}P\left( {i} \right)} \right),$

其中?I是电流扫描的间隔. 实验中经常用这种方法从I_sw的分布获得超导转变速率Г^[76], 如图8所示^[74].
图 8 实验中通过P(I)分布获得Г(I)^[74]
Figure8. Acquiring Г(I) by measuring the distribution of P(I)^[74].

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3.5.相位滑移实验研究进展

自从相位滑移的概念提出以后, ****们对其进行了大量研究. 由于在一维或者准一维的超导体中相位滑移现象较为显著, 所以实验研究主要在超导纳米线器件上进行. ****们通过使用各类超导材料(如Al, MoGe, NbN), 采用不同的制备工艺(如EBL、分子模板), 改变器件的几何结构(纳米线长度、宽度、厚度), 施加不同的测试条件(如温度、磁场强度)等方法, 对超导器件的R-T和I-V曲线进行研究, 取得了一系列的研究成果.
热激发相位滑移目前具有公认的理论地位, 自20世纪60年代末发展以来, 它已经被用于各类实验. 为了消除实验测量的R-T转变由于样品的不均匀性而导致的微小展宽, 实验上应尽可能研究非常纯的样品. 第一次关于TAPS的实验是在自然生长的锡晶须上进行的^[77,78], 其典型尺寸约为0.5 mm × 0.5 mm × 1 mm, 实验观察到的超导转变过程可以用TAPS模型来描述, 测量的电阻在~1 mK范围内下降了5个数量级, 如图9(a)所示.
图 9 相位滑移早期实验　(a)Lukens等^[77]在锡晶须上测量的R-T数据, 虚线是根据TAPS公式拟合的结果; (b)在临近T_c的温度测量超导线的I-V曲线, 呈现出双曲正弦关系^[77]; (c)Giordano^[61]首次观察到In超导线的R-T曲线偏离TAPS的行为, 并称之为QPS现象
Figure9. Early experiments on phase slip: (a) R-T measurement of the tin whisker, and the dotted line is the result of TAPS fitting^[77]; (b) current-voltage characteristics at fixed temperature. Solid line, V = sinhI/2I₁; closed circles, data points^[77]; (c) Giordano^[61] observed the R-T curve of In nanowire diviated from the TAPS theory for the first time and named this phenomenon quantum phase slip.

TAPS模型的一个显著特点是相位滑移率与电流呈双曲正弦关系, 在早期的锡晶须实验中验证了这一点, 如图9(b)所示^[77]. 实验在低于T_c的临近温区测量I-V曲线, 对系统的热稳定性要求高于1 mK.
首次观察到超导转变偏离TAPS行为的人是Giordano, 他提出一种启发式模型, 将LAMH模型中的k_BT替换成h/τ_GL, 来解释In和Pb_0.9In_0.1超导线的实验数据, 并将其称为量子相位滑移, 如图9(c)所示^[61]. 但是他的模型存在一些问题, 比如: 线条的均匀性如何, 为什么不同横截面的两根导线显示的QPS产生的电阻有近似相同的斜率, 理论上横截面较小的导线会显示较小的斜率, 这些在他的实验中并不明显.
在Giordano的实验基础之上, Tinkham等^[79,80]通过实验证明, QPS是导致T_c以下纳米线出现有限电阻的原因. Giordano使用分子模板法, 将碳纳米管用作制备纳米线的模板, 悬浮于Si/Si0 x/SiN衬底上, 再将Mo_0.79Ge_0.21沉积在碳纳米管上, 最终制备成了MoGe纳米线. Giordano认为, 纳米线在低温下是否超导, 取决于它们的正常态电阻R_N与量子电阻R_q的比值. 若R_N < R_q, T_c以下纳米线进入超导状态; 若R_N > R_q, 低温下QPS激增, 破坏了纳米线的长程超导性, 纳米线表现为电阻态. 后来Giordano进一步修正说法, 即纳米线的单位长度电阻等效于纳米线的面电阻, 该电阻决定了纳米线在低温时的超导状态^[80].
2008年, Elmurodov等^[81]制备了长度不同的NbN纳米线, 研究不同长度纳米线的相位滑移现象, 结果表明, 越长的纳米线, 发生相位滑移的频率越高, 如图10(a)所示. 虽然实验用的纳米线在3个维度上都大于超导相干长度, 但是仍然观察到了相位滑移现象, 实验结果和TDGL理论相符合, 同时考虑了热传导效应.
图 10 近期相位滑移实验进展　(a)随着纳米线长度的增加, 相位滑移的频率同时增加, 黑色线是电流源偏置, 灰色是电压源偏置^[81]; (b)铝纳米线I_c的标准差随温度变化明显分为3个区域, 分别对应于QPS、单TAPS和多TAPS过程^[75]; (c)随着外加磁场和电流的改变, Nb纳米线的R-T曲线出现了分离的电阻值, 可能是纳米线的一部分区域产生了相位滑移中心, 而其他区域仍然保持为超导态^[82]
Figure10. Current experiments on phase slip: (a) The phase slip rate increases with the increase of length of the nanowire. Black line: current source mode, grey line, voltage source mode^[81]; (b) the standard deviation of the I_c of the Al nanowire is distributed into three distinct temperature zones, corresponding to QPS, single TAPS and multi-TAPS, respectively^[75]; (c) the R-T curves of the Nb nanowire are splitted into different resistance with the change of the current and magnetic field, which may be caused by the phase slip centers emerging in some area of the nanowire^[82].

Li等^[75]于2011年研究了铝纳米线中相位滑移的现象. Li制备了不同尺寸的纳米线, 在不同温度下测量其I_c的均值和标准差, 实验结果分布在3个不同的温区. 温度低于0.3T_c时, I_c标准差与温度变化无关, 呈饱和趋势, 此时主要是QPS; 温度处于0.3—0.6T_c之间时, I_c标准差与温度呈正相关关系, 此时主要为单TAPS; 当温度高于0.6T_c之后, 标准差迅速降为0, 这是由于多TAPS现象的产生, 如图10(b)所示.
2016年, Zhao等^[82]制备了不同厚度的Nb纳米线, 纳米线长6 mm, 宽520 nm, 在低偏置电流和高偏置电流下分别研究了Nb纳米线的QPS性能. 结果显示, 纳米线横截面越小, 其T_c越低, 超导转变越宽, 越容易出现QPS现象. 在较低偏置电流下(5 nA), 出现了典型的QPS现象, 可以用经典的理论解释; 在较高偏置电流下(100 nA), 出现了新的现象: 随着外加磁场和偏置电流的改变, R-T曲线开始分离, 分离的电阻值呈现出固定的5—8 kΩ, 如图10(c)所示. Zhao认为这种情况下, 在长Nb纳米线中出现了一部分的相位滑移中心, 这些PSC呈现出电阻态, 电阻大小即为5—8 kΩ, 其长度大约为30—48 μm, 而其他大部分长度的纳米线, 仍然表现为超导态.
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3.6.相位滑移与SNSPD光子检测机制的联系

目前越来越多的****认为相位滑移和SNSPD的光子响应存在关联. 2012年, Delacour等^[56]使用NbN薄膜制备了厚度为4 nm、宽度为100 nm的纳米线, 在实验中观察到了其TAPS和QPS的现象, 用相关公式对结果进行拟合, 展示了二者的叠加状态. 实验测量了I-V曲线和外加垂直磁场的R-T曲线, 都表明了PSC的存在. Delacour将相位滑移现象扩展到SNSPD光子响应中, 发现随电流增加, 光响应电压幅值出现先指数上升、再截断的现象, 并证明了SNSPD响应的光谱依赖性在低温下减弱. 2017年, Zhang等^[83]研究发现SNSPD的超导转变电流和阻抗匹配存在关联, 并推测阻抗匹配电路实现超导转变电流最大的原因可能是: 电路容易释放由于相位滑移形成的临时电阻态.
Lyatti等认为, 存在一个热点电流I_HS = I_c – j_cE_ph/[n_sΔ(πDt_th)^0.5], 只有当偏置电流大于I_HS时, 光子吸收后才会形成一个局部的热点, 继而在电流的加热作用下, 热点阻断整根纳米线, 纳米线变为正常态. 式中D是准粒子扩散系数, t_th是准粒子热化时间, Δ是超导能隙^[84]. 当偏置电流小于I_HS时, 纳米线吸收光子会降低纳米线的超导性能, 但是不会产生热点. Madan等^[85]认为, 当I > I_HS, 光子吸收使纳米线产生热点, 导致序参量在热点区域局部坍缩. 纳米线从这个瞬态演化到一个具有相滑移过程的状态, 导致纳米线从超导状态转变到电阻状态.
2020年, Lyatti等^[84]制备了YBCO纳米线, 对其超导转变电流I_sw进行了研究, 发现在温度高于和低于交叠温区T_cr时, I_sw呈现单峰分布; 当温度等于T_cr时, I_sw呈现多峰分布. 他们认为, 温度高于T_cr时, 相位滑移主要由TAPS引发, 温度低于T_cr时, 相位滑移主要由QPS引发; 而处在交叠温区时, 由于纳米线存在分离的能级, 导致相位滑移具有多重隧穿途径, 因此I_sw的分布呈现为多峰状态, 如图11所示. 随后, Lyatti在针对光响应的研究中, 也发现了相应的能级分离现象. Lyatti认为, 由于纳米线吸收光子, 序参量发生局部坍缩, 出现振荡相位滑移过程, 纳米线进入电阻状态. 光子吸收改变了纳米线中相滑移过程的数目, 即纳米线的相滑移状态, 他们称之为光子探测的相滑移机制.
图 11 YBCO纳米线中能级量子化现象, 并提出了SNSPD光子探测的相位滑移解释^[84]
Figure11. Energy level quantification in the YBCO nanowire, and the phase-slip based photon detection mechanism of SNSPD is proposed^[84].

目前还不存在一种理论能解释所有SNSPD检测机理实验中观察到的现象. 在探究光子响应机制时, 一种常用的方法是固定入射光子波长和入射光子数, 改变偏置电流I_b, 测量光子计数率和I_b之间的关系. 随着I_b增加, 光子计数率曲线一般是先指数上升再达到饱和, 我们把计数率达到饱和的偏置电流值称为I_th (threshold-current), I_th是研究光子探测模型时常用的参数. 扩散热点模型的缺陷是不能解释光子探测时I_th的位置依赖(position dependence)现象, 即对于固定能量的入射光子, I_th依赖于光子在纳米线截面上的吸收位置^[86], Renema等^[87]进行的偏振测量实验证实了这种现象. 正常核涡旋模型(normal-core vortex-model)是所有模型中最基本的模型, 该模型假设由于快速衰减的序参量, 准粒子被限制在热点以内, 可以使用一个非均衡方程描述准粒子的分布. 当光子吸收位置足够靠近纳米线的边缘时, 该模型的解可以用来描述单涡旋穿越纳米线的情形; 当光子的吸收位置靠近纳米线中心时, 该模型预测涡旋-反涡旋对在热点中形成, 偏置电流足够高时, 涡旋对被拆散, 涡旋朝着相反的方向往纳米线边缘运动, 从而引发正常态. 这个模型能很好地描述实验中获取的光子能量-偏置电流关系, 以及磁场环境下的光子计数率, 然而也不能解释光子探测时I_th的位置依赖现象. 基于准粒子扩散的涡旋穿越模型(diffusion-based vortex-entry model)预测了线性的光子能量-偏置电流关系, 这与实验结果吻合得很好^[35], 同时这个模型也很好地再现了I_th的位置依赖关系. 然而, 当光子吸收位置太靠近纳米线边界处时, 由于纳米线的超导邻近效应, 即由于纳米线制备时的缺陷、氧化等原因造成纳米线边缘变成正常态, 该模型的预测会产生系统性误差. 此外, 基于相位滑移的SNSPD光子检测理论目前还处于发展阶段, 尚未形成统一的理论.
目前, SNSPD检测机理的研究还面临一系列具有挑战性的问题, 这些问题的解决能使SNSPD的发展取得重大突破. 其一, 确定从光子吸收到产生正常电阻态区域的时间差, 即明确影响时间抖动的微观过程. 光子入射后伴随着库珀对拆散、准粒子扩散、电子-声子散射等复杂物理过程, 扩散热点模型和正常核涡旋模型原则上能回答时间抖动的本质问题, 但都需要进一步精确描述准粒子扩增和热点形成的过程. 一般来说, 从光子吸收到产生正常电阻态的时间差约为几皮秒, 使用光子吸收位置分布的统计学分析可以得到SNSPD的极限时间抖动.
其二, 阐明暗计数形成的机理, 即明确SNSPD噪声的本质起因. 暗计数是指在没有光子入射时SNSPD产生的电压脉冲, 决定了SNSPD的噪声等效功率. 暗计数包括背景辐射暗计数和本征暗计数, 背景辐射暗计数源于黑体辐射、偏置电流的电子噪声和外界电磁辐射等, 这些可以使用合适的滤波器和电磁屏蔽方式解决. 目前有多种理论解释本征暗计数的来源, 包括涡旋穿越、涡旋-反涡旋破对、超导序参量的波动、热激发相位滑移和量子相位滑移等. 阐明暗计数的形成机理一方面有助于提高SNSPD的噪声性能, 另一方面, 由于暗计数和光子响应有诸多相似之处, 暗计数形成的机理研究也有助于加深我们对光子检测机理的理解.
其三, 明确涡旋对于解释SNSPD光子探测机理的适用条件, 即探索涡旋无关的SNSPD光子响应机理. 近期对WSi纳米线SNSPD的研究表明^[88,89], 这种器件可以工作于高达0.7T_c的温度, 并且探测效率在饱和区域相当平缓, 这是目前其他材料不可比拟的优势. 此外, 由于WSi是非晶材料, 具有低T_c和低电子态密度, 在吸收中远红外的低能量光子后可形成较大的正常电阻态区域, 这启发我们在研究不同超导材料的SNSPD时, 探索涡旋在SNSPD光子响应理论中的适用条件; 另一方面, 由于涡旋在宽度小于4.4ξ的纳米线中不能形成, 针对极窄线宽的SNSPD, 未来有可能发展出一种无需涡旋参与的SNSPD光子探测理论.
深入理解和厘清SNSPD光子响应过程是SNSPD发展的前提和基础. SNSPD的热点模型、涡旋模型与相位滑移模型各有特点、各有长短, 三种模型是对SNSPD光子检测理解的不断深入. 热点模型启发于物理直觉, 是一种唯象模型, 由热力学出发, 研究电子-声子等准粒子体系的相互作用; 涡旋模型是基于电磁学的解释, 由GL方程和电磁学方程出发, 研究涡旋在超导体中的运动及其带来的超导态耗散; 相位滑移模型是基于量子力学的解释, 由超导波函数出发, 研究热扰动和宏观量子隧穿引发的超导态耗散. 同时这三种模型又是相互联系的: 热点的形成降低了涡旋穿越的势垒^[45,46], 每一个相位滑移事件都伴随着磁通量子从纳米线的一段穿越到另一端^[67], 类似于涡旋穿越的过程. 这三种理论的总结如表1所示.

模型名称	基本内容	适用范围	特点	不足
热点模型	纳米线吸收光子形成热点, 热点在电流作用下长大, 破坏超导电性	适用于光子波长较短、 能量较强的情况	唯象模型, 基于热力学, 理论体系完备	存在截止波长, 但是在 实验上并未发现
涡旋模型	光子入射形成涡旋或者VAP, 涡旋穿越纳米线, 破坏超导电性	适用于光子波长较长、 能量较弱的情况	基于电磁学理论, 发 展较为成熟	存在尺寸效应: 一般认为, 宽度小于4.41ξ的弱连 接中不存在涡旋
相位滑移模型	光子入射使相位滑移事件大量发生, 破坏了纳米线的超导电性	从短波到长波光 子均适用	基于量子力学, 能解释 宽光谱、窄线条的 光子响应	发展较晚, 还未形成完 备的理论体系

表1热点模型、涡旋模型、相位滑移模型特点总结
Table1.The summary of the hot spot model, vortex-based model and phase-slip-based model

基于相位滑移理论的SNSPD光子检测模型是未来的一个重要发展方向. 相位滑移模型从热扰动和宏观量子隧穿的角度探究纳米线的光响应过程, 与热点模型、涡旋模型不存在冲突. 由于相位滑移模型是建立在量子力学之上的微观解释, 能避免热点模型和涡旋模型的短板, 未来有可能在相位滑移理论的基础上发展出统一的SNSPD光子检测理论, 这种理论可以解释目前光子检测机理实验中发现的I_th位置依赖现象, 也能解释不同材料制备的SNSPD在不同测试环境中所表现的光子能量-偏置电流依赖关系. 下一步, 我们将研究光子入射和相位滑移之间的定量关系, 揭示纳米线吸收光子对相位滑移事件的影响, 探索发展统一的相位滑移模型.