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--> --> -->目前针对核取证技术的研究较多, 主要集中于材料的表征和数据的解读. “表征”是为了确定放射性证据及相关证据的性质. 基本表征给出放射性物质(包括主要成分、次要成分和微量成分)的全部元素分析结果. 而“解读”则是将材料表征与生产历史进行关联的过程, 目标是确定生产的方法和时间, 是核取证学实验室的最终产品[1]. 相比较而言, 表征多是应用实验室测量技术, 而解读则涉及更为广泛的方法, 也是目前核取证研究的热门方向. 解读将经表征过程后有用的数据(通常称之为“识别标志”)进行处理, 以还原与材料来源相关的信息. 识别标志通常可分为两类, 预测型和比较型[3]. 预测型识别标志是基于物理、化学以及工程等相关专业知识发现的材料特征, 而比较型识别标志是基于对有问题的样品和已知样品的材料特征的比较而发展的. 之前的许多研究中, 一直试图通过寻找合适的核素或核素对特征(预测型)来表征未知核材料的来源信息, 但很多情况下结果并不尽如人意, 原因是理论上求出的差别很难在现实测量中给出高置信的结论.
而随着国际原子能机构(International Atomic Energy Agency)推动核取证数据库的建立[4], 基于数据库的利用多元统计方法表征未知核材料(铀矿石、黄饼、UF6、铀燃料块以及乏燃料等)来源信息的研究日趋活跃. 而作为核恐怖活动的潜在使用对象, 乏燃料溯源研究也日趋增多. 核恐怖活动涉及的装置包括放射性扩散装置、简易核爆炸装置和核爆炸装置, 其中放射性扩散装置的风险最大[5]. 放射性扩散装置可使用的放射性材料包括医用放射源、工业用放射源、走私的核材料以及乏燃料等. 其中乏燃料由于其强放射性一直受到高度关注, 是制作放射性扩散装置的一个重要选择. 与此同时, 乏燃料的处置问题一直也是个热点问题, 且目前尚无合理的解决方案, 无论是后处理还是放置贮存, 都是有争议的. 目前乏燃料均处于放置贮存状态, 但随着乏燃料数量的日趋增多, 现有的贮存设施越来越难以满足需求, 这也就增大了乏燃料的扩散风险. 虽然目前尚未出现乏燃料走私的案例(当然也有可能是发生了尚未被发现), 但针对可能发生的场景进行相应的研究是非常必要的. 而一旦截获了乏燃料, 通过α谱、β谱、γ谱以及各种质谱方法进行测量可以得到相应的核素信息, 也即核取证技术中“表征”的主要工作, 目前已经较为成熟. 而对此进行的分析则属于“解读”工作的范畴, 方法比较多元化, 其中之一就是多元统计分析. 多元统计分析在核取证溯源中的应用研究由于受到缺乏足够实际测量数据的限制, 因此在近些年才逐渐开展起来. 此项研究的基本思路是: 首先对各种堆型的乏燃料组分进行模拟, 构建相应的数据库; 然后选取合适的核素用多元统计分析方法进行处理; 最后对所得结果进行分析与评价. 模拟的软件通常包括ORIGENS, FISPIN等燃耗计算软件[6], 核素选取主要包括铀钚同位素、稳定裂变产物或根据需求选取的裂变产物组等[7-14], 数据处理方法包括因子分析、主成分分析、偏最小二乘法、线性判别分析等[15-27], 但目前主要研究还是聚焦于方法的可行性分析.
本文主要聚焦于在核取证场景中的乏燃料鉴别方法研究, 重点研究利用多元统计分析方法(包括因子分析、判别分析和回归分析)进行乏燃料鉴别, 以论证鉴别的可行性并对方法的适用性进行分析, 为可能的乏燃料鉴别工作提供理论支撑.
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2.1.因子分析
因子分析是多元统计分析方法中用于降维的一种方法. 因子分析根据研究对象的不同可以分为R型和Q型因子分析. R型因子分析研究变量(指标)间的相互关系, 通过对变量的相关阵或协方差阵内部结构的研究, 找出控制所有变量的几个公共因子(或称主因子、潜因子), 用以对变量或样品进行分类; Q型因子分析研究样品之间的相关关系, 通过对样品的相似矩阵内部结构的研究找出控制所有样品的几个重要因素(或称主因子)[28]. 这里基于研究场景采用Q型因子分析. 基本想法是, 选定n个核素, 通过数值模拟得到不同初始条件(堆型、初始装料、燃耗)下乏燃料样品中的这些核素的计算数据, 并以此构建数据库, 这样在数据库中每个样品的数据均为n维向量. 然后寻找若干互不相关的n维向量, 称之为公共因子, 并用这些公共因子的线性组合来表征初始的向量. 这里举个简单的例子来进行具体的说明. 例如选取9个铀钚同位素(U-234, U-235, U-236, U-238, Pu-238, Pu-239, Pu-240, Pu-241, Pu-242)在乏燃料中的组分做研究, 这样每一个样品提取出来的都是个9维向量. 选择4个样品(A, B, C, D)进行分析, 并利用三个公共因子(I, II, III)的线性组合来重新表征这4个样品, 即2
2.2.判别分析
判别分析是用于判断样品所属类型的一种统计分析方法. 判别分析问题通常可以这样描述: 设有k个m维总体G1, G2, ···, Gk, 其分布特征已知(如已知分布函数分别为F1(x), F2(x), ···, Fk(x), 或知道来自各个总体的训练样本), 对给定的一个新样品X, 要判断它来自哪个总体. 根据判别函数的形式不同, 判别分析可分为线性判别分析和非线性判别分析. 对于本文研究情景而言, 由于各组样品的相互对立性较好, 因此选取线性判别分析来进行研究. 研究的基本思路是对已知的乏燃料数据按照堆型分组并计算各组的线性判别函数, 然后将未知乏燃料数据代入进行分类判别.2
2.3.回归分析
回归分析方法是多元统计分析的各种方法中应用最为广泛的一种. 它是处理多个变量之间相互依赖关系的一种数理统计方法. 建立回归分析的模型, 就是将关心的问题具体化, 考虑这些问题与哪些因素相关, 然后用数据来估计因变量与自变量之间的关系. 具体而言, 就是将我们所关心的问题y表示成各个因素x的函数, 即![](https://wulixb.iphy.ac.cn/cn/article/doi/10.7498/9-20190107_Z-20190422093124-1.png)
根据反应堆堆型、初始装料及燃耗的不同共选择了148种不同的样品, 其中包括了初始装料为UO2或者钚铀氧化物混合(MOX)燃料的压水堆(pressurized water weactor, PWR), 初始装料为天然铀或者UO2的加拿大重水铀反应堆(Canada deuterium uranium reactor, CANDU), 初始装料为MOX燃料的液态金属快速增值反应堆(liquid-metal fast-breeder reactor, LMFBR), 初始装料为天然铀的镁诺克斯气冷堆(MAGNOX), 初始装料为UO2的气冷堆(gas-cooled reactor, GCR), 以及初始装料为高浓铀的高温气冷堆(high temperature gas-cooled reactor, HTGR), 具体参数见表1. 这样基于计算结果就可以构建相应的数据库了.
堆型 | 初始装料 | 丰度 | 燃耗/GWd·tU-1 |
PWR | UO2 | 2%—4.5% | 5—50 |
PWR | MOX | 天然铀, 4%—5%裂变钚 | 30—50 |
CANDU | UO2 | 0.711% | 0.3, 2—8 |
CANDU | UO2 | 1.2% | 5—20 |
LMFBR | MOX | 80%的贫化铀(0.2%以下), 12%的Pu-239, 8%的Pu-240 | 50—100 |
MAGNOX (HTGR) | UO2 | 0.711% | 1—10 |
GCR (HTGR) | UO2 | 1%—4% | 1—20 |
HTGR | UO2 | 10%—30% | 5—30 |
表1反应堆模拟的输入参数
Table1.Input parameters for reactor simulation.
此外, 用同样的方法选取了另外三个乏燃料样品作为未知样品(Uk1, Uk2, Uk3), 其输入参数如表2所列.
未知样品 | 模拟参数 | ||
堆型 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | |
1 | PWR | UO2, 3.2% | 23 |
2 | PWR | MOX, 4.7% 裂变钚 | 38 |
3 | HTGR | UO2, 18% | 27 |
表2未知乏燃料的输入参数
Table2.Input parameters for unknown spent nuclear fuel.
4.1.因子分析
34.1.1.降维与可视化
利用因子分析方法可以实现数据的降维与可视化. 将数据库中的每一个样品都投影到三维空间上, 即将每个样品从9维降到3维, 可以达到可视化的目的(见图1)[31].![](https://wulixb.iphy.ac.cn/fileWLXB/journal/article/wlxb/2019/9/PIC/9-20190107-1_mini.jpg)
Figure1. Visualization of database in three-dimensional space.
图1中的三个坐标轴就是前面提到的公共因子, 在此例中均为9维向量. 而不同颜色的点代表着来自不同反应堆的样品(这里将反应堆类型及初始装料类型都相同的视为同一来源), 明显地, 不同来源的样品在三维空间上形成了不同的组, 并占据了不同的空间, 也就是说因子分析方法可以用于区分反应堆类型. 但这种区分能力是定性的, 也就是说, 在增加未知乏燃料样品的数据后再进行因子分析, 未知样品在三维空间中落在哪个样品堆里, 就定性地判断它们为同一堆型的.
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4.1.2.初始装料与燃耗的鉴别
通常来讲, 因子分析的作用在于降维与可视化处理以及分类工作, 并没有直接进行定量化鉴别的功能. 也就是说, 并不能直接通过因子分析方法鉴别出未知样品的燃耗与初始装料. 但可以在因子分析结果的基础上通过其他的方法近似预测一下未知样品的燃耗与初始装料, 虽然这样的精度并不一定非常好.这里将三个未知样品的乏燃料数据插入之前的数据库中, 然后通过已知样品来预测未知样品的燃耗与初始装料. 具体的方法是针对不同未知样品选取合适的二维投影, 并利用其周围的四个点, 通过海伦公式定量计算未知样品的初始装料与燃耗(如图2所示).
![](https://wulixb.iphy.ac.cn/fileWLXB/journal/article/wlxb/2019/9/PIC/9-20190107-2_mini.jpg)
Figure2. Diagram for Heron’s formula (U stands for unknown sample, A1, A2, B1, B2 stand for known samples).
这里存在两个假设, 首先要假设平面上的数据变化是单调、线性的, 此外还要近似认为未知样品所落区域是平行四边形. 同时还要适当选取投影平面, 不同的样品需要的投影平面是不一样的, 因此通常误差也是比较难以控制的, 具体结果见表3.
未知样品 | 模拟参数 | 预测参数 | 相对误差 | |||||||
堆型 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 堆型 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | |||
1 | PWR | UO2, 3.2% | 23 | PWR | 3.197% | 23.104 | 0.5% | 2.08% | ||
2 | PWR | MOX, 4.7%裂变钚 | 38 | PWR | 4.686% | 38.324 | 2.78% | 6.49% | ||
3 | HTGR | UO2, 18% | 27 | HTGR | 17.855% | 27.328 | 2.91% | 6.55% |
表3因子分析鉴别结果
Table3.Result of identification by using factor analysis.
不难看出, 这种方法进行的定量鉴别还存在一定的误差. 值得注意的是, 这是在三个投影平面的鉴别结果中的最优解, 而在实际情况中, 由于并不知道未知样品的初始参数, 因此并不一定会选取到最优解, 这也就可能会进一步增加相对误差.
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4.2.判别分析
34.2.1.反应堆类型判断结果
从因子分析的结果中不难发现, 不同类型反应堆的乏燃料数据之间的差别还是很可观的. 因此将数据库中的数据按照反应堆类型进行分类, 其中PWR UO2 和PWR MOX由于初始装料本身存在很大的差异, 因此看作两种不同的反应堆. 而后对数据库中的数据进行线性判别分析, 并将三个未知乏燃料的数值代入进行反应堆类型的判断, 结果如表4所列.未知样品 | 分类 | 概率 | ||||||||
真实 | 预测 | 1(PWR UO2) | 2(PWR MOX) | 3(CANDU) | 4(LMFBR) | 5(MAGNOX) | 6(GCR) | 7(HTGR) | ||
Uk1 | 1 | 1 | 0.9852 | 0 | 0.0148 | 0 | 0 | 0 | 0 | |
Uk2 | 2 | 2 | 0 | 1 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | |
Uk3 | 7 | 7 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1 |
表4反应堆类型判断结果
Table4.Result for the determination of reactor type.
不难看出, 利用线性判别分析对三个未知样品反应堆类型的判断所得到的结果都是正确的. 其中未知样品2和3的反应堆类型判断是非常准确的, 而未知样品1的反应堆类型判断稍有误判概率. 这是因为在本文的模拟中, PWR和CANDU堆所选取的反应堆模型是一样的, 再加上初始装料类型相同, 只有装料量和燃耗上的区别, 因此在进行反应堆类型的判断时, 会产生一些误差, 但并不影响判断结果. 而将线性判别分析的结果与因子分析的结果进行比较可以发现, 因子分析对反应堆类型的判断是定性的, 也就是说是通过未知样品落在降维后的空间中的位置来判断其应该属于哪一类型; 而线性判别分析则可以更直观地、定量地给出未知样品属于某一反应堆的概率, 并选取最高概率确定其反应堆类型. 因此相较于因子分析而言, 线性判别分析更适合用于反应堆类型的判断.
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4.2.2.乏燃料初始装料与燃耗的相关鉴别
根据前面对判别分析的描述不难看出, 和因子分析一样, 判别分析并不适于进行定量化的鉴别, 即当需要定量化地描述未知样品的某一自变量, 而这个自变量又并不完全和已知样品的自变量相吻合的时候, 判别分析是不适用的.这里, 基于线性判别分析, 可以用以下的方法来近似计算初始装料和燃耗. 基本思路为: 计算未知样品对各个总体的线性判别函数值, 对燃耗/初始装料和各线性判别函数值进行多项式拟合, 寻求极值点, 并求出极值点对应的未知样品的燃耗/初始装料. 这里应用到了距离判别的思想. 利用马氏距离来进行计算, 其定义为[12]
![](https://wulixb.iphy.ac.cn/cn/article/doi/10.7498/9-20190107_M1.png)
![](https://wulixb.iphy.ac.cn/fileWLXB/journal/article/wlxb/2019/9/PIC/9-20190107-3_mini.jpg)
Figure3. The Polynomial fitting of the linear function values of unknown sample 1.
这里横坐标为初始装料值, 纵坐标为线性判别函数值, 拟合的结果为二次多项式, 只要求极值处的横坐标值即可. 这样按照该方法可以对三个未知样品的初始装料与燃耗进行鉴别. 值得注意的是, 对于不同的情形拟合出的多项式的阶次是不一样的, 要根据拟合度进行判断选择. 这样得到线性判别分析结果与因子分析结果的比较, 如表5所列.
未知样品 | 模拟参数 | 因子分析结果 | 线性判别分析结果 | |||||
初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | |||
1 | UO2, 3.2% | 23 | 3.197% | 23.104 | 3.201% | 23.0361 | ||
2 | MOX, 4.7%裂变钚 | 38 | 4.686% | 38.324 | 4.703% | 37.9312 | ||
3 | UO2,18% | 27 | 17.855% | 27.328 | 18.003% | 27.9196 |
表5线性判别分析与因子分析结果比较
Table5.The comparation of the results from discrimination analysis and factor analysis.
不难看出, 线性分析的鉴别结果要普遍好于因子分析的鉴别结果. 这里有几点需要说明: 首先, 对于堆型的判断, 因子分析是定性的, 而线性判别分析是定量的, 因此虽然判断的结果相同, 但是还是线性判别分析要好一些; 其次, 对于初始装料和燃耗的判断, 因子分析有很多假设和不确定性, 线性判别分析则少很多. 因子分析是3个投影平面选取最好的, 这在现实应用中是不可能的, 而线性判别分析则没有这方面的要求. 但仍需要注意到, 对判别函数值拟合求极值的方法仍然会引入一些误差.
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4.3.线性回归分析
通过之前的分析已经可以较好地分辨未知乏燃料的反应堆类型了, 但是初始装料和燃耗的相关反演还不尽如人意, 因此这里采用线性回归分析再次进行鉴别分析. 对于三个未知样品, 选取其同反应堆类型的样品数据重新构建数据库, 再利用线性回归分析进行初始装料与燃耗的鉴别分析, 结果如表6所列.未知样品 | 模拟参数 | 因子分析结果 | 线性判别分析结果 | 线性回归分析结果 | |||||||
初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | 初始装料 | 燃耗/GWd·tU–1 | ||||
1 | UO2, 3.2% | 23 | 3.197% | 23.104 | 3.201% | 23.0361 | 3.2005% | 23.022 | |||
2 | MOX, 4.7%裂变钚 | 38 | 4.686% | 38.324 | 4.703% | 37.9312 | 4.6993% | 38.019 | |||
3 | UO2, 18% | 27 | 17.855% | 27.328 | 18.003% | 27.9196 | 18.001% | 26.991 |
表6利用线性回归分析进行初始装料与燃耗的鉴别分析的结果
Table6.Results for the determination of initial enrichment of uranium and burn-up by linear regression analysis.
不难看出, 在初始装料和燃耗的鉴别方面, 线性回归分析的结果要好于前两种方法. 这主要体现在两方面: 首先, 线性回归分析得到的结果更接近于真实结果, 鉴别精度更高; 其次, 线性回归分析的假设与限制更少, 更具有普适性. 同时, 如果数据库中自变量和因变量之间不是线性关系的话, 回归分析也能给出相对更为准确的鉴别结果.
![](https://wulixb.iphy.ac.cn/fileWLXB/journal/article/wlxb/2019/9/PIC/9-20190107-4_mini.jpg)
Figure4. Comparation of the three multivariate analysis methods.
图4中线性判别分析和线性回归分析在数据简化方面并不是不适用, 而是其数据简化过程并不像因子分析那样可以直观展示出来, 二者的数据简化过程都是为了后面的分类与鉴别做铺垫的. 从图4不难看出, 乏燃料的鉴别过程是首先通过因子分析进行数据简化, 通过可视化初步展示鉴别的可行性, 然后通过判别分析进行未知乏燃料反应堆堆型的判断, 最后再用回归分析来确定未知乏燃料的初始装料和燃耗. 这是一个串行过程, 例如在进行完反应堆堆型的判断后, 会对数据库进行一次缩减, 将堆型不符合的数据舍弃, 然后用剩下的数据再进行下一步分析. 与此同时, 因子分析在此过程中并不是必需的, 可视情况决定此步骤是否进行.