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氮化硼纳米带功能化碳纳米管的热自旋输运性质

本站小编 Free考研考试/2021-12-29

摘要:热自旋电子学器件结合了自旋电子学和热电子学各自的优点, 对人类可持续发展具有重要作用. 本文研究了锯齿形BN纳米带(ZBNRs)共价功能化碳纳米管(SWCNT)的电子结构, 发现ZBNRs-B-(6, 6)SWCNT为磁性半金属, nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT (n = 2—8)为磁性金属; nZBNRs-N-(6, 6)SWCNT (n = 1—8)为双极化铁磁半导体; 4ZBNRs-B-(4, 4)SWCNT和4ZBNRs-N-(4, 4)SWCNT为磁性半金属, 4ZBNRs-B-(m, m)SWCNT (m = 5—9)为磁性金属; 4ZBNRs-N-(m, m)SWCNT (m = 5—9)为双极化铁磁半导体. 然后, 基于锯齿形BN纳米带共价功能化碳纳米管设计了新型热自旋电子学器件, 发现基于ZBNRs-N-(6, 6)SWCNT的器件具有热自旋过滤效应; 而8ZBNRs-N-(6, 6)SWCNT和nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT (n = 1, 8)都存在自旋相关塞贝克效应. 这些发现表明BN纳米带功能化碳纳米管在热自旋电子学器件方面具有潜在的应用.
关键词: 热自旋电子学/
自旋相关塞贝克效应/
热自旋过滤效应

English Abstract


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热自旋电子学即研究电子自旋的热响应的学科, 主要利用热能产生和控制自旋流, 在低能耗器件以及新型热电转换技术上具有广阔的应用前景, 因而备受关注. 该领域的里程碑式发现为自旋塞贝克效应(SSE)[1,2], 随后自旋塞贝克二极管(SSD)[3-5]和负微分自旋塞贝克效应(NDSSE)[6-9]的发现使其在实际应用方面成为可能. 最近, 从理论上预测了一些新的热自旋相关现象, 如自旋相关塞贝克效应(SDSE)、自旋相关塞贝克二极管(SDSD)[10,11], 为热自旋电子学开辟了新的方向.
碳基材料被认为是用于制备热自旋电子学器件的理想材料[12,13]. 最近几年, 相继报道了一些基于碳基纳米结构的热自旋电子学器件[14-21]; Zeng等[15-17]于2011年在外场磁化的锯齿型石墨烯纳米带(ZGNRs)以及锯齿型纳米带异质结中均发现了SSE; Ni等[18]在锯齿型石墨烯纳米带异质结中不仅发现了完美的SSE, 同时还发现了热致庞磁阻效应(CMR); Li等[19]在石墨烯为电极的分子结中发现了SDSE; Liu等[20]在不同边缘缺陷的锯齿状石墨烯纳米带中发现了SDSE和SDSD; 本课题组在边缘氢化的扶手椅型石墨烯纳米带中也发现了SDSE和SDSD[21]. 然而, 由于石墨烯纳米带的机械性能弱, 在一个扭曲力或者面内压缩下很容易被扭曲, 从而限制了石墨烯纳米带的应用[22]. 另一方面, 由石墨烯纳米带卷曲形成的单壁碳纳米管也显示了多种热自旋电子学性质. Zeng等[23]在对部分氢化的单壁碳纳米管的自旋输运的研究中发现了SSE, 并伴有明显的奇偶效应. 但是, 部分氢化的碳纳米管很难制备. 因此, 寻找一种稳定且容易制备的碳基热自旋电子学材料仍然是一个挑战. 幸运的是, 研究人员预测了一种石墨烯纳米带(GNRs)和碳纳米管(SWCNT)的复合结构, 即(m, m)SWCNT/n-ZGNR, 发现其具备稳定的结构且是一种拥有自旋的铁磁半导体[24,25]. 与此同时, 已有人通过在铜箔上对功能化SWCNTs进行简单热处理而获得了一种石墨烯-纳米管复合结构[26,27]. 本课题组亦研究了(6, 6)SWCNT/n-ZGNR复合结构的热自旋输运性质, 发现该结构在热自旋电子学器件中具有潜在的应用[28]. 在碳基材料的启发下, 人们开始关注h-BN纳米片、BN纳米管以及BN纳米带(BNNRs). 比如, 边沿未饱和的BNNRs为磁性金属这一结论在实验和理论中均得到了证实[29,30]. 由于锯齿型BNNRs(n-ZBNNRs)中, 边缘连接着N原子或B原子, 当边沿的B原子被H原子修饰时(n-ZBNNRs-BH), 其表现出有趣的半金属性[31-33]; 当边沿的B和N原子均被H原子修饰时(n-ZBNNRs-1H1H)转变为非磁性半导体. 既然BN纳米带具有上述有趣的性质, 那么如何利用BN纳米带调控碳基材料的电子结构是一个有意义的问题. 最近, 基于BNNRs和GNRs的复合结构被提出并成功制备[34-43]. Du等[34]发现扶手椅型C0.5(BN)0.5SWNTs是无隙半导体, 而锯齿型C0.5(BN)0.5SWNTs是窄禁带半导体. Zhu等[44]研究了BNNRs和GNRs复合结构的热自旋输运性质, 发现了自旋塞贝克效应和CMR效应. 然而, 基于BNNRs和SWNTs的复合结构的热自旋电子器件的研究很少, 其热自旋输运性质还不明确. 本文利用非平衡态格林函数结合第一性原理的方法研究了BN纳米带功能化碳纳米管的电子结构, 发现ZBNRs-N-(6, 6)SWCNT为磁性半金属(N原子与碳纳米管链接), nZBNRs-N-(6, 6)SWCNT为磁性金属(n为ZBNRs的宽度, n = 2—8); nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT为双极化半导体(B原子与碳纳米管链接, n为ZBNRs的宽度, n = 1—8). 然后, 基于BN纳米带功能化碳纳米管设计了新型热自旋电子学器件, 发现基于ZBNRs-N-(6, 6)SWCNT的器件具有自旋过滤效应; 而8ZBNRs-N-(6, 6)SWCNT和nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT (n = 1, 8)都存在自旋相关塞贝克效应. 这些发现表明BN纳米带功能化碳纳米在热自旋电子学器件方面具有潜在的应用.
nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT的复合结构如图1(a)所示; nZBNRs-N-(6, 6)SWCNT的复合结构如图1(b)所示. 为研究BN纳米带功能化碳纳米管的热自旋输运性质, 设计了一个简单的热自旋电子学器件, 如图1(c)所示. 从左至右依次为源极、中心散射区、漏极, 且源极温度为TL, 漏极温度为TR, 两极之间的温差为$\Delta T$ = TLTR.
图 1 (a) nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT结构; (b) nZBNRs-N-(6, 6)SWCNT结构; (c)器件结构图; 图中灰色表示碳原子, 黑色表示氢原子, 蓝色表示氮原子, 棕色表示硼原子
Figure1. (a) Structure of nZBNRs-B-(6, 6)SWCNT; (b) the structure of nZBNRs-N-(6, 6)SWCNT; (c) the schematic illustration of the device. Gray, black, blue and brown balls indicate carbon, hydrogen, nitrogen and boron atoms, respectively.

计算过程中, 使用ATK软件包进行原胞优化和电子结构计算, 选取双数值极化基组, 截断能为200 Ry. 芯电子选用规范守恒赝势来描述, 交换-关联函数选取Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)形式的广义梯度近似(GGA). 器件的自旋相关电流可由下述方程得出:
$\begin{split}& {I^{ \uparrow \left( \downarrow \right)}} = \\& \frac{e}{h}\int_{ - \infty }^\infty {\left\{ {{T^{ \uparrow \left( \downarrow \right)}}\left( E \right)\left[ {{f_{\rm{L}}}\left( {E,{T_{\rm{L}}}} \right) - {f_{\rm{R}}}\left( {E,{T_{\rm{R}}}} \right)} \right]} \right\}} {\rm{d}}E,\end{split}$
式中e为电子电荷; h为普朗克常量; TL(R)为左(右)电极的温度. fL(R)(E, TL(R))为左(右)电极的平均费米-狄拉克分布, 定义式如下:
${f_{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}\left( {E, {T_{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}} \right) = {\left\{ {1 + {\rm{exp}}\left[ {E - {{{\mu _{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}} / {{k_{\rm{B}}}{T_{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}}}} \right]} \right\}^{ - 1}}, $
式中${\mu _{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}$为左(右)电极的化学势; T↑(↓)(E)为自旋分量的输运系数, 其定义式为
${T^{ \uparrow \left( \downarrow \right)}}\left( E \right) = {\rm{Tr}}\left[ {{\varGamma _{\rm{L}}}{G^r}{\varGamma _{\rm{R}}}{{\rm{G}}^a}} \right], $
式中Gr(a)为推迟(超前)格林函数, ${\varGamma _{{\rm{L}}\left( {\rm{R}} \right)}}$为左(右)电极的耦合矩阵.
2
3.1.电子结构
-->为研究BN纳米带宽度对石墨烯纳米管电子结构的影响, 给出nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCNT两种复合结构在不同宽度(n)下的能带结构, 分别如图2图3所示. 图中实线表示自旋向上的能带, 虚线表示自旋向下的能带, 费米能级设置在零能级处. 显然, 导带电子自旋向下, 价带电子自旋向上. 从图2可以看出, 在n = 1—8时nZGNR-N-(6, 6)SWCNT呈现出铁磁态. 当n = 1时(图2(a)), 自旋向上电子具有半导体特征, 而自旋向下电子显示出金属特性, 故ZGNR-N-(6, 6)SWCNT的电子态是半金属; 当n = 2—8时(图2(b)-(h)), 自旋向上和自旋向下通道均穿过了费米能级, 因此, nZGNR-N-(6, 6)SWCNT(n = 2—8)均为金属性. 从图3可以看出, 在n = 1—8时nZGNR-B-(6, 6)SWCNT自旋向上和自旋向下能带劈裂, 同样具有铁磁性; 而且其自旋向上和自旋向下通道均具有半导体特征, 即在费米能级附近均出现了一条禁带, 因此nZGNR-B-(6, 6)SWCNT为双极化铁磁半导体, 表明该结构在自旋半导体方面具有潜在的应用.
图 2 nZGNR-B-(6, 6)SWCNT的能带结构图
Figure2. The band structures of nZGNR-B-(6, 6)SWCNT.

图 3 nZGNR-N-(6, 6)SWCNT的能带结构图
Figure3. Band structures of nZGNR-N-(6, 6)SWCNT.

为研究纳米管半径对复合结构电子结构的影响, 给出4ZGNR-B-(m, m)SWCNT和4ZGNR-N-(m, m)SWCNT (m = 4—9)两种复合结构的能带结构, 如图4以及图2(d), 图3(d)所示. 同样实线表示自旋向上的能带, 虚线表示自旋向下的能带, 费米能级设置在零能级处. 显然, 导带电子自旋向下, 价带电子自旋向上.
图 4 4ZGNR-B-(m, m)SWCNT和4ZGNR-N-(m, m)SWCNT(m = 5—9)的能带结构图
Figure4. Band structures of 才4ZGNR-B-(m, m)SWCNT and 4ZGNR-N-(m, m)SWCNT(m = 5?9).

图4, 图2(d)图3(d)可以看出, m = 4—9时, 4ZGNR-B-(m, m)SWCNT和4ZGNR-N-(m, m)SWCNT均呈现出铁磁态. 当m = 4时(图4(a), 图4(g)), 自旋向上电子具有半导体特征, 而自旋向下电子显示出金属特性, 故4ZGNR-B-(4, 4)SWCNT和4ZGNR-B-(4, 4)SWCNT的电子态都是半金属; 当m = 5—9时(图4(b)(e)), 4ZGNR-B-(m, m)SWCNT(m = 5—9)的自旋向上和自旋向下通道均穿过了费米能级, 因此均为金属性; 4ZGNR-N-(m, m)SWCNT(m = 5—9)的自旋向上和自旋向下通道均具有半导体特征, 即为双极化铁磁半导体. 此外, 还对BN纳米带功能化锯齿形碳纳米管的电子结构进行了研究, 发现其为非磁性的半导体材料, 如图5所示.
图 5 (a)—(d)分别为6ABNRs-(8, 0)SWCNT的结构图, 其中(a), (b)结构中BN与C形成四边形, (c), (d)结构中BN与C形成六边形; (e), (f)为与之对应的能带结构图, 显然为非磁性半导体结构; (f), (h)为6ABNRs-(9, 0)SWCNT的能带结构图, 同样呈现为半导体特征
Figure5. (a)—(d) Structure of 6ABNRs-B-(8, 0)SWCNT: (a), (b) the carbon, nitrogen and boron atoms form a quadrilateral structure; (c), (d) the carbon, nitrogen and boron atoms form a hexagonal structure. Gray, white, black, blue and brown balls indicate carbon, hydrogen, nitrogen and boron atoms, respectively. (e), (f) The band structures of 6ABNRs-B-(8, 0)SWCNT. (g), (h) The band structures of 6ABNRs-B-(9, 0)SWCNT.

为解释上述能带结构产生的原因, 给出了nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCNT两种复合结构(以n = 1, 8为例)的电荷密度(${\rho ^ \uparrow } + {\rho ^ \downarrow }$)和自旋极化密度(${\rho ^ \uparrow } - {\rho ^ \downarrow }$)分布图(图6). 由图6可见, 由于N, C和B原子的电负性依次降低, 电子更趋向于占据N原子位置, 使得复合结构的电荷密度主要分布在N原子上, 同时C原子有较少分布, 而B原子没电荷分布, 如图6(a), (c), (e), (g)所示. nZGNR-N-(6, 6)SWCNT复合结构中, 由于N原子电负性大于C原子, 所以自旋极化密度分布在C原子以及和碳纳米管相接的N原子上, 而B原子没分布, 如图6(b)图6(d)所示; nZGNR-B-(6, 6)SWCNT复合结构中, B原子的电负性小于C原子, 因此自旋极化密度主要分布在C原子上, 而B, N原子均无分布, 如图6(f)图6(h)所示. 上述分析说明N, C和B原子的电负性决定了复合结构的能带结构.
图 6 nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCNT(n = 1, 8)的电荷密度和自旋极化密度分布图, 图中灰色表示碳原子, 白色表示氢原子, 蓝色表示氮原子, 棕色表示硼原子
Figure6. Electric densities and spin densities distribution of nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCNT (n = 1, 8). Gray, white, blue and brown balls indicate carbon, hydrogen, nitrogen, and boron atoms, respectively.

为了研究nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCNT两种结构的热自旋输运性质, 并根据前面电子结构的讨论结果, 选取n = 1, 8为代表, 构建热电子学器件. 图7给出了nZGNR-N-(6, 6)SWCNT和nZGNR-B-(6, 6)SWCN(n = 1, 8)的热自旋电流(包括自旋向上的电流Iup和自旋向下的电流Idn)随TL$\Delta T$的变化曲线. 图7(a)nZGNR-B-(6, 6)SWCNT(n = 1)时不同的$\Delta T$(分别为2, 4, 6 K)下热自旋电流随TL的变化曲线, 显然器件存在一个门槛温度Tth, 当TL低于Tth时, 没有自旋电流产生; 当TL高于Tth时, 自旋向上的电流(Iup)随温度升高成线性增加, 而自旋向下的电流(Idn)变化很小, 说明产生了自旋过滤效应. 图7(b)nZGNR-B-(6, 6)SWCNT (n = 1)时且TL分别为200, 250, 300 K时下热自旋电流随$\Delta T$的变化曲线, 发现在相同TL情况下, 随着$\Delta T$的增加, Iup线性增加, 而Idn变化很小, 同样说明器件存在自旋过滤效应. 图7(c)nZGNR-B-(6, 6)SWCNT (n = 8)时不同的$\Delta T$(分别为2, 4, 6 K)下热自旋电流随TL的变化曲线, 同样存在一个门槛温度Tth, 当TL低于Tth时, 没有自旋电流产生; 当TL高于Tth时, 自旋向上的电流(Iup)和自旋向下的电流(Idn)随温度升高而线性增加, 说明器件中存在着自旋相关塞贝克效应. 为更进一步证明自旋相关塞贝克效应的存在, 还研究了该结构在TL分别为200, 250, 300 K时$\Delta T$对热自旋电流的影响, 如图7(d)所示, 发现随着$\Delta T$的增加, 产生相反方向的IupIdn, 即说明器件存在自旋相关塞贝克效应. nZGNR-N-(6, 6)SWCNT(n = 1, 8)热自旋电流随TL$\Delta T$的变化曲线如图7(e)-(h)所示, 可以看出热自旋电流随温度变化与nZGNR-N-(6, 6)SWCNT(n = 8)具有相似的规律, 说明器件中同样存在着明显的自旋相关塞贝克效应. 以上结果表明, BN纳米带功能化碳纳米在低能耗热自旋电子学器件方面具有潜在的应用.
图 7 自旋相关电流随TL$\Delta T$的变化曲线
Figure7. Spin-dependent currents versus $\Delta T/T_{\rm L}$ for some selected values of $T_{\rm L}/\Delta T$.

为了进一步了解上述现象发生的机理, 给出了nZGNR-B-(6, 6)SWCNT和nZGNR-N-(6, 6)SWCNT两种器件在n = 1和8时的输运谱, 如图8所示. 众所周知, 电子通常分布在费米能级以上, 而空穴一般分布在费米能级以下. 随着温度的升高, 在费米能及以上会出现更多的电子, 同时在费米能级以下也将出现更多的空穴. 由于TL高于TR, 导致左电极的电子和空穴浓度均高于右电极, 即左右电极间存在电子和空穴的浓度梯度, 所以电子和空穴都将从左电极流向右电极, 从而形成负的电子流Ie和正的空穴流Ih. 另一方面, 自旋极化电流还取决于系统的输运系数T↑(↓)(E)和左右电极的费米-狄拉克分布, 所以当输运谱关于费米能级对称时, IeIh会相互抵消, 从而导致只存在自旋流, 相应的电荷流Ich为零. 从图8可以看出, 四个器件的输运谱均不关于费米能级对称, 故其电荷流Ich均不为零.
图 8 器件输运谱图
Figure8. Spin dependent transmission spectra for devices.

利用密度泛函理论研究了复合结构nZGNR-B-(m, m)SWCNT和nZGNR-N-(m, m)SWCNT(n = 1—8, m = 4—9)的自旋极化能带结构, 发现当n = 1时, nZGNR-B-(6, 6)SWCNT为铁磁半金属; 而当n = 2—8时, nZGNR-B-(6, 6)SWCNT为铁磁金属; 在nZGNR-N-(6, 6)SWCNT结构中, 不论n取何值, 对应器件均为双极化铁磁半导体; 4ZBNRs-B-(4, 4)SWCNT, 4ZBNRs-N-(4, 4)SWCNT为磁性半金属, 4ZBNRs-B-(m, m)SWCNT (m = 5—9)为磁性金属; 4ZBNRs-N-(m, m)SWCNT (m = 5—9)为双极化铁磁半导体. 然后, 探究了两种结构的在n = 1和8时的热自旋输运性质, 通过分析器件中热自旋电流随TL$\Delta T$的变化曲线, 发现了自旋过滤效应和自旋相关塞贝克效应. 最后, 为进一步了解自旋相关塞贝克效应的产生机理, 探讨了与之对应的器件输运谱, 发现器件中有电荷流的产生. 结果表明, nZGNR-N-(m, m)SWCNT和nZGNR-B-(m, m)SWCNT两种材料在热自旋电子学器件方面具有潜在的应用.
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