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--> --> -->测量中子俘获反应截面的方法分为两种—瞬发γ测量法和缓发γ测量法. 国际上最早采用的是缓发γ测量法(活化法), 通过测量基态核衰变的特征γ射线, 引用半衰期和γ分支比的数据, 得到中子俘获反应的截面数据. 活化法不能区分入射中子的能量, 也很难鉴别产物核相同而反应道不同的情况. 为了克服上述缺点, 国外在1960年代发展出了针对连续中子能区基于飞行时间技术(TOF)的瞬发γ测量法, 先后采用大体积液闪[3], Moxon-Rae[4], NaI(Tl) [5], BGO[6], C6D6等不同类型的探测器. 目前, 日本KURRI-LINAC[7], 欧洲JRC的GELINA[8], CERN的n_TOF[9]和美国ORNL的ORELA[10]等白光中子实验装置上都建立了C6D6探测系统, 中国散裂中子源(CSNS)的反角白光中子源(Back-n)也建造了一套C6D6探测系统[11], 用于测量稳定核素的中子俘获反应截面. 1980年代初, BaF2晶体被发现具有能量分辨率高、时间分辨率好及中子灵敏度低的特点, 几个重要实验室相继建成了γ全吸收型BaF2探测装置, 例如: 德国FZK Karlsruhe的4πBaF2[12]、欧洲(瑞士) CERN 的TAC[13]和美国LANL的DANCE[14], 测量可裂变核素、放射性核素的中子俘获反应截面, 取得了一系列的高水平成果.
在Back-n建成之前, 由于缺乏合适的白光中子源和高质量的探测装置, 国内在keV能区(1 eV—100 keV)中子俘获反应截面的实验数据几乎是空白. 这部分数据需求主要通过两个渠道实现: 一是理论计算. 依据相关的核结构、核反应理论模型, 计算得到中子俘获反应的截面数据. 由于中子俘获反应与核结构、核能级密度的具体情况相关, 因此理论计算的截面数据存在较大的不确定性; 二是采用国际原子能机构的EXFOR数据库, 由于美、英等国对核能研究与核测试的关键数据实行壁垒保护, 特别是一些可裂变核素如: 233U, 235U, 238U, 239Pu, 241Am. 这些核素公开的截面数据既不完整, 又存在很大分歧, 缺少误差统计等重要信息.
为了填补这一空白, 中国原子能科学研究院核数据重点实验室建成了我国第一套γ全吸收型BaF2探测装置(gamma total absorption facility, GTAF)[15], 并基于HI-13串列加速器, 开展了一些中子俘获反应截面在线测量实验, 验证了测量方法的可行性[16]. 由于该中子源的注量率偏低, 实验结果的不确定度达到了25%以上, 难以获得高精度的截面数据[17]. CSNS反角白光中子源可以提供国际上最高中子流强的宽能区脉冲中子束, 给我国的核数据测量工作带来了极大的机遇[18]. 本文主要研究了在Back-n上, 利用全新升级版的GTAF-II谱仪建立中子俘获反应截面在线测量技术, 并通过分析首次实验的197Au中子俘获反应截面的测量结果, 验证测量装置和测量方法的可靠性.
图 1 中子俘获反应测量原理Figure1. Measurement principle of neutron capture reaction.
假设探测器对γ射线的绝对测量效率ε(
3.1.CSNS反角白光中子源
中子散裂中子源的质子束流能量是1.6 GeV, 频率是25 Hz, 设计打靶束流功率是100 kW, 本次测量实验时的束流功率是50 kW. Back-n[19-22]实验厅的布局如图2所示, 质子进入散裂靶发生散裂反应, 沿着质子入射方向的反角引出连续能量的中子束, 经过偏转磁铁去掉中子束流中的带电粒子, 再经过中子束窗内的镉片(厚度为1 mm), 截断热中子及能量更低的中子, 避免这些中子在飞行时间上与下一个周期的中子束流发生重叠. 之后中子束流穿过中子开关和准直器1#进入实验厅1, 再穿过准直器2#进入实验厅2, 最后进入废束站, 其能量范围是0.3 eV至几百MeV. GTAF-II谱仪就放置在实验厅2, 待测样品处的中子飞行距离为75.9 m.
图 2 CSNS反角白光中子源布局Figure2. Arrangement of Back-n at CSNS.
Back-n通过不同孔径的中子开关和两个准直器的组合, 可以在实验厅2提供? = 30, 60 mm两种圆形束斑和90 mm × 90 mm的方形束斑[23](见表1).
| 中子束斑 尺寸 | 中子开关 孔径 | 准直器1# 孔径 | 准直器2# 孔径 |
| ?30 mm | ?12 mm | ?15 mm | ?40 mm |
| ?60 mm | ?50 mm | ?50 mm | ?58 mm |
| 90 mm × 90 mm | 78 mm × 62 mm | 76 mm × 76 mm | 90 mm × 90 mm |
表1不同准直器孔径下实验厅2中子束斑尺寸的模拟结果
Table1.Simulation result of neutron beam spot size at End-station 2 with different collimator aperture.
GTAF-II谱仪预留的中子束流出入口最窄位置小于?55 mm, 如果选择?60 mm的中子束流会直接打在BaF2探测器上, 产生散射中子的本底, 因此首次测量实验选择了?30 mm的中子束流, 同时为了提高中子注量率, 增加中子俘获事件发生的概率, 使用较大孔径的中子开关, 即选择中子开关?50 mm、准直器1# ?15 mm、准直器2# ?40 mm的组合. 此种实验条件下, 使用裂变室测量得到实验厅2的中子束流能谱如图3所示, 中子注量率为2.41 × 106 s–1·cm–2, 不确定度 < 3%[24].
图 3 实验测得的实验厅2的中子束流能谱Figure3. Experimental result of neutron energy spectrum at End-station 2.
首次测量实验结束后, 使用文献[25, 26]的方法, 在实验厅2(距散裂靶74.3 m处)通过中子照相机测量了1 eV—100 keV能量范围内的中子束斑剖面. 如图4所示, 实验测得的峰值强度半高值(FWHM)水平方向的长度为41.6 mm, 垂直方向的长度为27.8 mm, 峰值强度75%处在水平方向的长度为32.2 mm, 垂直方向的长度为17.8 mm, 束晕的尺寸为?49.8 mm. 可见在?25 mm(样品尺寸)的范围内, 中子束斑并不平整均匀, 存在较为明显的分布, 可能影响截面数据的不确定度.
图 4 中子束斑剖面及其在水平和垂直方向的分布Figure4. Neutron beam profile and distribution in horizontal and vertical directions.
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3.2.GTAF-II谱仪
升级后的GTAF-II谱仪(图5(b))是由40个探测器单元组成一个厚度为15 cm, 内半径为10 cm的BaF2晶体球壳, 每个探测器单元对于球壳中心点具有几乎相同的立体角, 共覆盖了95.2%的立体角. BaF2晶体分为12块五棱锥台和28块六棱锥台两种形状, 每块晶体直径为14 cm, 高为15 cm, 都包裹了2 μm厚度的Teflon和1 μm厚度的铝箔作为反射层, 并使用黑胶带固定. 晶体底面使用光学硅油与光电倍增管耦合连接, 整体封装在铝壳内, 组成独立的BaF2探测器单元(图5(a))[27]. 单个探测器单元的能量分辨率为20% ± 2% (0.662 MeV), 时间分辨率为(677 ± 32) ps, 非常适合于飞行时间技术.
图 5 (a) BaF2探测器单元; (b) GTAF-II谱仪Figure5. (a) BaF2 detector unit; (b) GTAF-II spectrometer.
测量实验时, 脉冲化的中子束流进入探测器球壳, 与球壳中心的待测样品发生中子俘获反应, 生成处于激发态的复合核. 由于探测器球壳几乎覆盖了4π立体角, 因此复合核退激的级联γ射线会被周围的BaF2探测器单元探测到, 从而记录为一个中子俘获事件, 再通过中子飞行时间确定发生俘获反应中子的能量.
BaF2探测器单元主要探测到的三种类型的粒子[28]: 1) γ射线, 是在线实验测量的有效信号; 2) α粒子, 由于Ba和Ra等同族元素在自然界共生存在, 加工BaF2晶体的原料中无法完全去除Ra元素, 因此BaF2晶体存在天然放射性本底, 主要是Ra的衰变链产生的α粒子, 需要剔除; 3)电子学噪声, 主要来自光电倍增管的暗电流和其它电子学电路, 需要剔除. 如图6所示, 这三种类型粒子的波形信号存在明显差别. γ射线既有快成分又有慢成分, 快成分信号幅度达到峰值后迅速下降, 与慢成分重叠在一起; α粒子几乎没有快成分, 慢成分信号幅度达到峰值后缓慢下降; 电子学噪声正好相反, 几乎没有慢成分, 快成分信号幅度达到峰值后, 急剧下降回落到基线位置. 因此可以利用不同类型粒子信号波形的差别, 采用波形分析的方法进行数据处理, 尽可能扣除电子学噪声和α粒子本底.
图 6 BaF2探测器单元探测到的信号波形Figure6. Signal waveform detected by BaF2 detector.
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3.3.电子学与数据获取系统
测量实验使用了Back-n提供的公用电子学和数据获取系统, 其数据获取系统通过千兆以太网连接公用电子学, 实现配置文件下发、运行控制、数据读出、存储、在线分析、波形抽样、日志记录等功能[29,30]. 如图7所示, GTAF-II谱仪的电子学电路由两个PXIe机箱组成, 机箱间通过触发时钟模块(TCM)实现时钟同步、数据交换和控制. 40路探测器信号分别进入信号调理模块(SCM), 调理成统一的差分电平后, 再接入波形数字化模块(FDM), 实现波形数字化, 子触发产生等功能. 所有子触发汇总到触发时钟模块(TCM)进行触发判选, 通过读出电子学将满足触发条件的数字化波形信号传输到数据获取系统.
图 7 GTAF-II谱仪电子学电路图Figure7. Electronic diagram of GTAF-II spectrometer.
为了提高效应本底比, 首次测量实验使用了两重触发判选条件: 过阈触发和多重数触发[31]. 图8展示了过阈触发的原理, 选择过阈点之前1 μs的位置采集基线, 采集的基线步长为8 ns, 幅度阈值为20 mV, 脉宽阈值为8 ns, 这意味着如果一个信号的幅度过阈, 在之后8 ns的时间内幅度都没有降低到阈值之下, 则此信号满足过阈触发条件, 会产生一个过阈子触发. 经过实验验证, 设置上述的阈值参数, 可以保留能量大于100 keV的γ射线, 并扣除80%以上的电子学噪声. 理论上, 同一中子俘获反应产生的级联γ射线, 应该同时被多个BaF2探测器单元探测到, 因此多重数触发设置为大于1, 其原理是: 在符合窗时间内, 有两个或以上的BaF2探测器单元都探测到过阈触发的信号, 就满足多重数触发的判选条件, 从而降低级联γ射线与电子学噪声、偶然符合的概率. 如果符合窗时间限定的太窄, 不同探测器单元时间性能的差异会造成级联γ射线的丢失, 从而影响真实中子俘获事件的采集; 符合窗时间限定的太宽, 又会增加本底信号与级联γ射线偶然符合的概率. 根据波形分析的结果, 设定符合窗时间为64 ns, 具体的触发电路逻辑是: 在符合窗(64 ns)时间内, 如果有两个或以上的探测器信号产生了过阈子触发, 则满足多重数触发条件, 此时产生子触发的所有探测器信号会被数据获取系统记录下来.
图 8 过阈触发原理示意图Figure8. Schematic diagram of over threshold trigger.
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3.4.197Au中子俘获反应截面测量
中子俘获反应截面的计算公式为发生俘获反应的入射中子能量En由(4)式得到:
首次测量实验选择了197Au作为待测样品, 因为197Au的丰度为100%, 它的评价库数据是国际公认的标准截面, 能够用来验证实验结果. 在束流功率为50 kW的条件下, 假定197Au样品的厚度为0.2 mm, 在截面值较小的90—100 keV能量范围内, 累计10 h中子束流测量时间, 估算得到中子俘获反应事件的统计不确定度< 1%, 说明在keV能区(1 eV—100 keV)内, 197Au样品的中子俘获反应事件的统计不确定度都< 1%. 根据Geant4 (版本9.6 Patch-04)的模拟结果, 样品厚度为0.2 mm时, 样品的自屏蔽自吸收、中子对样品的活化等效应引入的不确定度< 1%, 而随着197Au样品厚度的增加, 这些效应会显著增加, 影响截面数据的精度. 因此, 在首次测量实验时, 选择197Au样品的厚度为0.2 mm(具体参数见表2). 后续当CSNS打靶束流功率提升到100 kW时, 根据模拟和估算的结果, 将使用0.1—0.12 mm厚度的197Au样品开展在线测量实验.
| 样品 | 密度/(g·cm–3) | 直径/mm | 厚度/mm | 纯度/% |
| 197Au | 19.32 | 25 | 0.2 | 99.99 |
| natC | 2.25 | 25 | 1 | 99.99 |
表2实验样品参数
Table2.The characteristics of experimental samples.
同时还测量了空样品和natC样品的数据, 通过分析空样品的数据可以得到样品无关性本底, 由于natC样品几乎不发生中子俘获反应, 分析处理它的数据可以得到样品散射中子产生的本底, natC样品采用石墨材料, 过薄的样品易碎不利于安放, 再考虑到增加统计不确定度的影响, 选定natC样品的厚度为1 mm. 对于获取系统采集到的所有原始数据, 可以使用基线补偿、软件阈值设置、数字化恒比定时、时间窗限定、快慢成分比、脉冲幅度积分增长率等一系列前期研究的波形分析方法进行数据处理, 准确提取信号到达探测器的时间信息, 并尽可能的扣除本底.
图9(a)展示了波形分析处理后, 通过(5)式得到的197Au样品与本底的飞行时间谱, 其中本底是结合空样品和natC样品的测量数据得到的, 因为中子束窗内的镉片能够完全截止0.3 eV以下能量的中子, 所以飞行时间谱中Cd下能区(<0.3 eV)的计数都是由本底引起的, 可以作为扣除本底的归一化标准; 图9(b)是波形分析处理后得到的加和能谱的比较, 即在符合窗时间内, 所有被触发的BaF2探测器单元采集到的信号进行能量相加所得. 197Au加和能的效应谱是由197Au样品的加和能谱减去空样品和natC样品结合的本底谱得到的, 在6—7 MeV之间出现峰值, 符合197Au的中子结合能(6.51 MeV). Geant4模拟的结果表明, 在设置BaF2探测器单元的能量分辨率为20%的条件下, 中子俘获反应加和能谱的能量范围为2.5—7.8 MeV, 加和能量大于7.8 MeV的计数可能是由本底信号与真实中子俘获事件偶然符合引起的, 但小于2.5 MeV的计数应该与真实中子俘获事件无关.
图 9 (a)飞行时间谱的比较; (b)加和能谱的比较Figure9. (a) Comparison of time-of-flight spectrum; (b) comparison of sum energy spectrum.
晶体多重数是指一次中子俘获事件中, 探测到有效信号的BaF2探测器单元的个数. 按照多重数触发的原理, 原始数据的晶体多重数理论值都大于1, 实际上由于误触发的情况, 晶体多重数等于1也存在计数. 如图10所示, 经过波形分析处理后, 通过去除偶然符合中的本底信号, 减少了相应俘获事件的晶体多重数, 使得晶体多重数等于1的计数也有所增加. 在后续的数据处理中, 晶体多重数等于1的计数被认为是本底.
图 10 晶体多重数的比较Figure10. Comparison of crystal multiplicity.
根据上述讨论, 本文设置加和能大于2.5 MeV、晶体多重数大于1的阈值, 重新反演197Au样品和本底的飞行时间谱, 以Cd下能区的计数作为扣除本底的归一化标准, 得到197Au样品飞行时间效应谱, 通过(4)式把飞行时间转换为入射中子能量, 再结合中子束流能谱(图3)和Li-Si探测器监测到的中子注量, 利用(3)式得到197Au中子俘获反应截面的实验结果. 图11展示了实验结果与ENDF/B-VIII.0评价数据的比较.
图 11 197Au中子俘获反应截面的实验结果Figure11. Experimental results of neutron capture cross section of 197Au.
如图11所示, 在线测量的实验结果在可分辨共振能区(1—300 eV) 与评价数据的共振峰位置吻合得较好, 但截面数值存在一定差距; 在不可分辨共振能区(300 eV—5 keV), 目前国内外都没有很好的测量方法, 本研究的实验结果能够代表截面的平均值; 在连续区(5—100 keV), 实验结果与评价数据的差值在10%以内且趋势保持一致, 可能的影响因素如下:
1) 测量实验为了增加中子注量率, 提高效应本底比, 选择了不规则的?30 mm束斑. 之后的中子照相实验表明, 中子束斑剖面不存在明显的坪区, 强度分布不均匀, 给测量结果带入一定的不确定度. 下一步的实验将使用标准的?30 mm中子束流, 样品的尺寸大于?30 mm, 采用“靶包束”的方案, 降低束斑形状对实验结果的影响; 当束流功率提升到100 kW时, 优化197Au样品的厚度为0.1—0.12 mm以提高效应本底比.
2) 本底的来源只考虑通过空样品和natC样品进行扣除, 并没有细致考虑其他来源, 例如: 被样品散射的中子在周围探测器和支架材料上形成的本底, 中子束流内包含的γ射线, 实验室的环境本底、样品的自屏蔽自吸收及活化等, 其中样品引起的散射中子本底是影响数据精度的最大因素. 之后会设计加工一个球壳形状的中子吸收体[32], 放置在待测样品与BaF2探测器之间, 用于吸收样品处的散射中子, 减少散射中子引起的本底.
3) 测量实验采用了绝对测量的方法, 使用Li-Si探测器监测样品处的中子注量率, 其监测结果的不确定度直接影响截面数据的精度; 探测效率ε由蒙特卡罗模拟计算得到, 也会带入一定的不确定度. 后续实验计划采用相对测量法, 以197Au作为标准样品, 利用197Au的标准截面、实验测量值及待测样品的实验测量值, 得到待测样品的中子俘获反应截面. 相对测量法使用Li-Si探测器监测中子注量率的比值作为归一化标准, 也可以利用CSNS提供的高精度质子流强数据的比值代替中子注量率的比值作为归一化标准, 通过这两种方法的互相验证能降低中子注量率监测带入的不确定度; 同时相对测量法还能降低探测效率ε对截面数据不确定度的影响.
4) 测量实验的触发电子学只实现了过阈触发和多重数触发这两个触发判选条件, 使得在线实验的数据量过于庞大, 从而影响了实验数据的传输和存储. 根据触发电子学定标器的计数与数据获取系统实际存储计数的比较, 有大约25%的事件丢失, 没有被数据获取系统记录下来, 即死时间达到25%. 在可分辨共振区, 中子俘获反应发生的概率远远大于连续区, 因而数据获取系统丢失事件的比例也高于连续区, 但在数据处理的过程中, 所有能区都以25%进行死时间修正, 这可能是造成可分辨共振区共振峰截面测量值与评价数据差异较大的主要原因. 下一步会在触发电子学中增加新的触发判选条件, 例如: 不同类型粒子的波形鉴别, 信号能量的加和阈值, 针对每个探测器采用不同的固定基线, 对波形信号进行平滑处理等方法, 同时还需要升级传输网络和数据获取系统. 目的是在保留真实中子俘获事件的基础上, 尽可能的降低本底, 以减少数据量, 降低数据获取系统的死时间, 满足数据传输存储的需求.
