摘要:为探索单晶金刚石材料在辐射探测器上的应用, 尤其是用于监测D-T中子源产生的14 MeV单能中子束流, 研制了高性能单晶金刚石辐射探测器, 并在中国工程物理研究院K-400型中子发生器上测试其对14 MeV单能中子的响应. 利用Geant4蒙特卡罗仿真程序, 结合ENDF-VIII.0, JEFF-3.3, BROND-3.1, JENDL-4.0u和CENDL-3.1五个评价核数据库对14 MeV单能中子在金刚石中的能量沉积和探测效率进行模拟计算和对比, 并给出了仿真能量沉积谱展宽和实测谱能量刻度的方法. 研究结果表明, 利用CENDL-3.1库计算本文的仿真模型, 可以更精准地模拟14 MeV中子入射金刚石探测器能量沉积情况, 结合本文给出的能量沉积谱刻度和展宽方法能够很好地匹配实测中子谱¹²C(n, α)⁹Be特征峰, 其对于弹性散射和¹²C(n, 3α)相较其他核数据库的描述也更为准确, 仿真计算探测效率与实际测量值仅相差0.61%; 在长达2 h、2 × 10¹⁰ n/s的高通量测试环境下, 探测器对于¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰的探测效率、能量分辨率和峰位道址基本保持稳定, 有望用于14 MeV快中子束流的监测.
关键词: 单晶金刚石/
14 MeV中子监测/
蒙特卡罗模拟/
能谱测量

English Abstract

全文HTML

--> --> -->

14 MeV能区中子是国际标准化组织推荐的一系列参考辐射场之一^[1], 其注量率的准确测量是中子计量的重要内容, 在核参数测量、反应堆设计和运行、中子核技术应用及中子计量仪表的校准等方面均有应用, 具有重要意义^[2,3]. 由于其测量的准确程度直接影响到其他中子参数的准确性, 因此人们一直致力于减少它的测量不确定度. 14 MeV能区中子主要由T(d, n)⁴He反应产生, 通过该反应, 中子产额可达到10¹² n/s甚至更高, 个别反应堆中子源在堆的活性区注量率可达10¹⁵—10¹⁶ n/(cm²·s)^[4]. 在这样的束流强度下, 以硅为代表的传统半导体材料极易受到辐射损伤, 导致探测器性能变差, 使测量结果变得不可靠. 金刚石材料具有强耐辐照能力强、载流子迁移率高、热导率高等优点^[5-8], 是制备辐射探测器的理想材料. 近年来单晶金刚石材料生长技术日益成熟^[9], 金刚石探测器在能谱和计数方面的应用成为可能, 目前已经应用于α粒子、电子^[10]、X射线和γ射线^[11]的测量. 此外¹²C可与快中子相互作用产生独立的特征峰, 因此其特别适合用于14 MeV能区中子场的准确测定^[12-15]. 本文介绍了高性能金刚石中子探测器的制备工艺, 并搭建中子监测系统测试了其对于14 MeV中子的响应, 最后与基于不同核数据库的蒙特卡罗仿真结果进行对比.

2

-->

2.1.金刚石探测器

利用Element Six公司生产的商品化电子级单晶金刚石材料制备快中子探测器, 尺寸为4.5 mm × 4.5 mm × 0.3 mm, 电子顺磁共振表征结果显示其氮杂质含量低于5 × 10^–9, 二次离子质谱表征结果显示其硼杂质含量低于1 × 10^–9, 对于0.5 mm厚度的单晶金刚石, 其电荷收集效率典型值大于95%^[16]. 首先使用浓硫酸和双氧水按体积比1∶1配置氧化剂, 对材料表面进行氧化处理, 去除表面石墨相以提高薄膜表面质量, 降低表面漏电流; 然后在此基础上进行电极制备, 采用金属-半导体-金属(metal-semiconductor-metal, MSM)结构, 通过硬掩膜分别在材料两侧蒸镀Ti (50 nm)和Au (200 nm), 随后在氮气气氛和800 ℃温度下退火10 h, 以保证电极与材料形成良好的欧姆接触; 最后利用导电银浆和金线将探测器键合在印刷电路板上, 并利用共地射频连接器进行封装. 探测器的结构和实物如图1所示.
图 1 (a) 金刚石探测器结构; (b) 探测器实物
Figure1. (a) The schematic diagram of the single-crystal diamond detector structure; (b) the as-fabricated device for test.

2 -->

2.2.金刚石探测器快中子测量原理

14 MeV快中子与¹²C主要发生的反应如表1所示^[17]. 其中¹²C(n, α)⁹Be的反应产物能量明显高于其他反应道的产物能量, 会在能谱上形成独立的特征峰, 因此可利用该反应进行14 MeV快中子监测.

反应方式	反应Q 值/MeV	带电粒子产物能量
12C(n, α)9Be	5.701	8.299
12C(n, 3α)	7.275	6.725
12C(n, n)12C	0	3.977
12C(n, p)12B	12.587	1.413
12C(n, d)11B	13.732	0.268

表1¹²C与中子主要相互作用方式
Table1.Main interaction modes between ¹²C and neutron.

2 -->

2.3.测试装置及流程

实验测量系统如图2所示. 14 MeV中子由中国工程物理研究院K-400型中子发生器提供, 金硅面垒探测器用于监测中子产额, 金刚石探测器放置于束流夹角约96°处以保证出射中子能量的单色性, 与氚靶距离为26.5 cm. 前置放大器型号为ORTEC 142 AH(电荷灵敏), CAEN Hexagon型数字多道分析仪用于为前放提供工作电压、为探测器提供偏置电压(150 V)及对前放输出信号进行数字梯形滤波成型和能谱测量, 计算机上利用Quantus软件进行能谱分析, 主要包括死时间修正和特征峰参数提取.
图 2 (a) 金刚石探测器中子能谱测量系统; (b) 14 MeV中子测量实验场景
Figure2. (a) Schematic diagram of the setup for measurement of neutron spectrum; (b) experimental scenario for measurement of 14 MeV neutrons.

Geant4是由CERN RD44组开发的用于模拟粒子通过物质过程的通用工具包, 广泛应用于粒子物理与核物理、加速器设计、空间工程和医学物理中^[18]. 采用Geant4程序10.5版本中的QGSP_BERT_HP模型, 截面库分别选用ENDF-VIII.0 (美国)、JEFF-3.3(欧洲)、BROND-3.1(俄罗斯)、JENDL-4.0u (日本)和CENDL-3.1 (中国)五大公认的评价核数据库, 其中CENDL-3.1数据库中¹²C的截面是使用UNF代码系统进行理论计算得到的, 该系统包含球型光学模型、统一的Hauser-Feshbach理论和激子模型等, 并结合了实验数据进行评估^[19]. 本次模拟记录了3000万个14 MeV单能中子入射在金刚石探测器中的能量沉积及对应的粒子种类, 探测器的几何形状、密度、源距、入射角等参数与实际实验环境保持一致.
Geant4的运行结果以步(step)形式输出, 每个step中包含事件号(event)、粒子种类及其在该step中沉积的能量, 同一个event可能包含多个step. 以CENDL-3.1库为例, 统计每个step下能量沉积不为0的不同粒子, 其占比如图3所示.
图 3 沉积能量粒子及其占比
Figure3. Energy-deposited particles and their proportion.

由图3可知, 产生能量沉积的粒子主要包括散射导致的¹²C, ¹²C(n, α)⁹Be反应产生的α粒子和⁹Be粒子、伴随核反应产生的γ射线和电子, 以及极少量的¹³C和其他与空气相互作用产生的¹⁶O, ¹⁵N等粒子. 筛选其中主要成分, 将某一种粒子所在event的各个step能量沉积进行累加, 并放到划分的能量区间中, 统计各个区间的粒子个数并进行最大值归一化, 得到图4.
图 4 不同粒子所在事件能量沉积情况　(a) ¹²C能量沉积; (b) ⁹Be能量沉积; (c) α粒子能量沉积情况; (d) ¹³C能量沉积; (e) γ射线能量沉积; (f) 电子能量沉积
Figure4. Energy deposition for different particles in their events: (a)–(f) are for ¹²C, ⁹Be, alpha particles, ¹³C, gamma rays and electrons, respectively.

从图4(b)和图4(c)可以看出, ⁹Be与α粒子所在事件沉积能量相同, 因此为同一事件, 即⁹Be与α粒子总是成对产生, 证明了¹²C(n, α)⁹Be反应的发生, 这也是能谱中¹²C(n, α)⁹Be特征峰的成因; 图4(e)和图4(f)中, γ射线和电子所在事件沉积能量也与该反应相同, 证明反应会伴随γ射线和电子产生; 由于¹²C与中子发生碰撞沉积能量较低, 基本不影响特征峰的计数; 此外, 图4(c)中还有少部分α粒子来自于¹²C(n, 3α)反应. 最终能量沉积谱的仿真结果如图5所示.
图 5 不同核数据库能量沉积对比(内插图是能量沉积谱的局部放大)
Figure5. Comparison of energy deposition calculated via different nuclear databases. A close-up view of the energy-deposition spectra is in the inset.

从图5中可以看出, 各个中子核数据库的计算结果主要有以下几点区别: 一是在于¹²C散射部分的差异, CENDL-3.1库在散射部分粒子数相对更多; 二是对于¹²C(n, 3α)反应, 其他几种数据库在能量范围约5—8 MeV区间内沉积能量粒子数基本为0, CENDL-3.1库可以相对较好的计算出该反应的结果; 三是对于¹²C(n, α)⁹Be反应的探测效率, 各个数据库之间存在一定差异, 其中JENDL-4.0u库的探测效率计算结果略高于其他数据库. 各个方法的特征峰位及散射边界能量值基本一致.

需要指出的是, 由于统计涨落、电子学噪声等存在, 实测能谱往往存在一定展宽, 与仿真计算能谱之间不可避免地存在差异, 为了使二者保持一致, 通常需要对仿真谱进行高斯展宽. 另外实测能谱的道数和能量刻度关系往往和仿真谱不一致, 因此需要进行能谱计数的重分配.
2

-->

4.1.能量刻度

为了将仿真能谱的能量刻度与实测谱调整一致, 这里首先给出能谱计数重分配的方法: 设实测谱为S, 计数重分配后能谱为S', S在第j道的计数为S_j, 对应的能量为E_j, S' 在第i道的计数为$ S_i' $, 对应的能量为$ E_i' $, j = 1, 2, ···, M, i = 1, 2, ···, N, M 和N分别为S 和S' 的总道数. E_j 的值根据S的能量刻度信息确定. 对于$ E_i' $, 因为S'与仿真能谱具有相同的能量刻度关系, 可知第i道对应的能量为i keV:

$ E_i^{\prime} = i({\text{keV}}) . $

能谱的本质可认为是不同能量射线的概率密度函数, 设该函数为f(E), E为能量, 能谱S的计数与f(E)的关系可以表示为

$ {S_j} = \int_{{E_j}}^{{E_{j + 1}}} {f(E){\text{d}}E} . $

假设在S每一道内的计数是随能量均匀分布的, 可以利用S_j反求$ f(E) $:

$ f(E) = {{{S_j}} / {\left( {{E_{j + 1}} - {E_j}} \right)}},\;\;{E_j} \leqslant E < {E_{j + 1}} . $

那么由S到S'的能谱计数重分配方法为

$ S_i^{\prime} = \int_{{{E'}_i}}^{{{E'}_{i + 1}}} {f(E){\text{d}}E} = \int_i^{i + 1} {f(E){\text{d}}E} . $

2 -->

4.2.能谱展宽

通常来讲, 可以通过抽样与高斯随机数结合的方式进行展宽, 但是此方法所需的运算量很大, 且得到的展宽结果中会伴有统计涨落, 导致展宽后的能谱响应不够光滑. 这里利用高斯展宽矩阵实现展宽. 设D为道数为N的未展宽仿真谱, G为N × N大小的高斯展宽矩阵, G_{i, j}为G的第i行第j列的值, FWHM_j为D的第j列对应的FWHM值, 则有

$ {G_{i,j}} = {a_j}\exp \bigg( { - \frac{{{{\left( {i - {u_j}} \right)}^2}}}{{2{\sigma _j}^2}}} \bigg), $

其中, u_j和σ_j分别为高斯的中心和标准差, a_j为归一化系数, 计算方法为

$ \left\{ \begin{aligned}&{a_j} = \frac{{2\sqrt {\ln (2)} }}{{\sqrt {\rm{\pi }} {\text{FWH}}{{\text{M}}_j}}}, \\& {u_j} = j, \\& {\sigma _j} = \frac{{{\text{FWH}}{{\text{M}}_j}}}{{2\sqrt {2\ln (2)} }}. \end{aligned} \right. $

将G和D相乘即可完成展宽, 得到展宽后仿真谱A:

${\boldsymbol{A}} = {\boldsymbol{GD}}.$

上述展宽方法可以灵活调整FWHM刻度信息, 并且可以得到光滑的系统响应矩阵.
对于FWHM刻度, 这里借鉴了γ谱处理中的高斯展宽系数确定方法^[20], 即

$ {\text{FWHM}}(E) = a + b \times \sqrt {E + c \times {E^2}}, $

其中a, b, c均为待定展宽系数; E为刻度后的能量; FWHM(E)是沉积能量E处的展宽. 由于本次实验单能中子仅有14 MeV一个测量点, 因此采用特征峰匹配最优的方法来确定展宽系数, 设a_opt, b_opt, c_opt分别为a, b, c的最优估计值, 则可通过求解(9)式得到a_opt, b_opt, c_opt:

$ {a_{{\text{opt}}}},{b_{{\text{opt}}}},{c_{{\text{opt}}}} = \mathop {\arg \min }\limits_{a,b,c} \left[ {\sum\limits_{n = {p_{{\text{start}}}}}^{{P_{{\text{end}}}}} {{{\left( {{S_n} - S_n^{\prime} (a,b,c)} \right)}^2}} } \right], $

其中P_start和P_end分别是特征峰位起始道和终止道, S_n是实测谱, S_n'(a, b, c)是使用一组a, b, c参数展宽后的仿真谱.
最终得到的仿真能谱与实测谱的结果对比如图6所示. 这里展示了CENDL-3.1截面库的结果. 从图6中可以看出, 仿真谱与实测谱的特征峰经过展宽和能量刻度、道址分配后基本吻合, 几个¹²C散射峰位也与实测谱一致, 实测谱中出现了一定程度的低能拖尾和少量高能拖尾. 低能拖尾的成因主要有以下两点: 一是探测器的电荷收集不完全, 二是少部分在探测器边缘发生的核反应产生的带电粒子射出探测器, 能量未能完全沉积. 而高能拖尾则是由于在探测器有限的响应时间内, α粒子和⁹Be粒子与低能电子、光子的符合产生的^[21]. 此外, 虽然CENDL-3.1截面库中可计算出¹²C(n, 3α)反应, 优于其他截面库, 但与实际测量值仍存在较大偏差. 由于所建仿真模型没有考虑环境中子带来的影响, 因此在¹²C散射部分也存在一些差异. 在仅关注¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰的情况下, 该模型的计算结果可与实际测量情况相符. 由于Geant4模拟计算过程中不考虑电荷收集效率的问题, 即认为电荷收集效率为100%, 因此能量沉积谱与实测能谱的一致性也表明探测器的优越性能.
图 6 实测谱与刻度、展宽后仿真谱对比(内插图是仿真谱和实测谱的局部放大)
Figure6. Comparison of measured spectrum with calibrated and widen simulated spectrum. A close-up view of the two spectrums is in the inset.

将几种数据库仿真计算¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰的结果列表如表2所示.

核数据库	ENDF-VIII.0	JEFF-3.3	BROND-3.1	JENDL-4.0u	CENDL-3.1
粒子沉积数/个	9766	9612	9814	10969	9862
探测效率/(10–4 counts·n–1)	3.26	3.20	3.27	3.66	3.29
统计不确定度/%	1.01	1.02	1.01	0.95	1.01

表2不同核数据库¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰统计结果
Table2.Statistical results of characteristic peaks of ¹²C(n, α)⁹Be reaction calculated via different nuclear databases.

实测能谱的绝对探测效率η_eff需要结合探测器面积A(0.45 cm × 0.45 cm), 特征峰峰计数N', 测量活时t', 实际测量时间t, 以及探测器处的中子注量?来进行计算:

$ {\eta _{{\text{eff}}}} = \frac{{N'}}{{A\phi }} \cdot \frac{{t'}}{t} {, } $

(10)式中, N', t', t可由Quantus软件给出, 中子注量?可由下式进行计算:

$ \phi = \frac{N}{{4{\rm{\pi }}{R^2}}} {, } $

其中, R为探测器到源的距离(R = 26.5 cm), N为中子发生器在测量时间t内产生的中子个数, 可由基于金硅面垒探测器的伴随粒子法给出(中子发生率平均为2 × 10¹⁰ n/s, 不确定度2.5%). 结合(10)式、(11)式, 可计算得出该探测器的绝对探测效率. 在2 h时间内, 进行24次重复测量, 每次测量时间5 min, 图7展示了每次测量得到的探测器探测效率、能量分辨率和特征峰位道址. 最终的结果为: 探测效率(3.31 × 10^–4 ± 0.11 × 10^–4) counts/n, 能量分辨率4.02% ± 0.09%, 峰位道址1797.24 ± 0.80. 其中探测效率与CENDL-3.1库仿真计算结果相比, 仅相差0.61%, 在合理的不确定度范围内.
图 7 金刚石探测器长时间稳定性测量结果　(a) 探测效率随测量时间的变化; (b) 能量分辨率随测量时间的变化; (c)峰位道址随测量时间的变化
Figure7. Long-term stability measurement results of the single-crystal diamond detector: (a), (b) and (c) respectively represent the results of detection efficiency, energy resolution, and peak channel that change over measuring time.

本研究制备了单晶金刚石中子探测器, 并提供了基于该探测器的14 MeV中子监测方案, 测量了其对于14 MeV中子的响应, 并与仿真计算结果进行比较, 结果表明: 对于14 MeV中子, 该探测器的¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰明显且独立于其他反应道的能量沉积; 不同核数据库¹²C对于14 MeV快中子各个通道反应截面之间略有差异, 其中CENDL-3.1核数据库对比其他数据库仿真计算结果更为接近实验值, 二者之间探测效率仅相差0.61%, 这可为其他仿真工作提供一定借鉴; 在长时间、高通量的照射环境下探测器性能始终保持稳定, 因此本文研究成果有望成为新的14 MeV中子监测的可靠解决方案. 下一步可以进行更加精确的实验环境仿真建模分析, 从而使¹²C(n, α)⁹Be反应特征峰外的仿真能谱更好地匹配测量结果, 并研究金刚石探测器的中子/γ射线识别问题, 减少环境γ射线对测量结果的影响.
感谢中国工程物理研究院核物理与化学研究所提供测试条件.