SrCoO<sub>2.5</sub>材料的超快应变动力学

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2.模型的建立

2.1.双温模型

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2.1.双温模型

物质受到激光激发后, 首先是一个加热的过程. 飞秒激光的超快加热过程涉及多个不同子系统(例如电子子系统和晶格子系统)的能量沉积, 通常可以用双温模型^[21]来描述电子和晶格之间的非平衡状态. 抽运光的能量首先被电子子系统吸收, 产生热电子, 这些热电子通过强电子-电子散射在亚皮秒的时间尺度内建立新的电子温度$ {T}_{\mathrm{e}} $

, 通常来说$ {T}_{\mathrm{e}} $

远高于晶格温度$ {T}_{\mathrm{l}} $

. 随后, 电子将能量通过电子-声子相互作用传递给晶格, 最终在数皮秒时间内两个子系统达到新的热平衡状态, 这种超快热化过程在电子和晶格加热中建立热应力的速度, 要比晶格响应的速度快, 因此可形成相干晶格运动.
对于样品表面抽运和探测区域远大于透光深度或是样品厚度的情况, 双温模型的微分方程可限制在一个空间维度上^[22], 如下所示:

$ {C}_{\mathrm{e}}{(T}_{\mathrm{e}})\frac{\partial {T}_{\mathrm{e}}}{\partial t}=\frac{\partial }{\partial z}\left({k}_{\mathrm{e}}\frac{\partial {T}_{\mathrm{e}}}{\partial t}\right)-\alpha \left({T}_{\mathrm{e}}-{T}_{\mathrm{l}}\right)+P(t) \text{, } $

$ {C}_{\mathrm{l}}\frac{\partial {T}_{\mathrm{l}}}{\partial t}=\alpha \left({T}_{\mathrm{e}}-{T}_{\mathrm{l}}\right) \text{, } $

其中$ {C}_{\mathrm{e}/\mathrm{l}} $

为电子和晶格的热容, $ {k}_{\mathrm{e}} $

为电子的热传导率, $ \alpha $

为电声耦合系数, $ P\left(t\right) $

为激光抽运项. 图1为100 nm厚SCO_2.5样品在抽运能量为20 mJ/cm², 脉冲宽度为20 fs的条件下, 使用400 nm激光照射样品后, 电子(图1(a))和晶格(图1(b))的温度随时间和穿透深度的演化过程.

图 1 激光照射样品后(a)电子温度和(b)晶格温度随着穿透深度和时间的演化过程
Figure1. Evolution of (a) electron temperature and (b) lattice temperature with penetration depth and time after laser irradiation.

从图1可以看出, 当激光停止照射后, 因电-声相互作用, 电子的温度迅速下降, 而晶格的温度缓慢上升. 这一过程产生的瞬时晶格膨胀会在晶体内部产生压力, 并进一步产生相干声学应变向晶格内部传播.
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2.2.Thomsen模型

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2.2.Thomsen模型

上述双温模型用来描述激光加热过程中的电子扩散和电声散射, 在这里引入Thomsen模型来分析晶体内部的应力分布^[23]. 当超短脉冲激发SCO_2.5样品后, 相应区域内的电子和晶格温度迅速上升, 晶体表面的热电子和空穴被激发, 为恢复初始状态, 热电子和空穴会利用热化和声子反射的方法来转移能量, 从而在晶体的表面产生电压力和热应力, 由此产生相干声学声子. 1986年, Thomsen等^[23]首次使用皮秒激光在半导体和金属膜中产生了声学脉冲. 根据文献[22], 当一束超短激光脉冲入射到厚度为d的样品表面时, 假设激光的穿透深度ξ远小于d, 激光激发的区域远大于d, 则距样品表面z处的单位体积沉积的能量为

$ W\left(z\right)=(1-R)\frac{Q}{A\xi }{e}^{-z/\xi }, $

其中, R为反射率, Q为脉冲激光能量. 由此引起的温度上升为

$ \Delta T\left(z\right)=W\left(z\right)/C, $

其中, C为单位体积比热, 进而产生一个各向同性的热应力$ -3 B\beta \Delta T\left(z\right) $

. 这里B为体弹模量, $ \beta $

为线膨胀系数. 假设材料各向同性, 则应力只与z相关, 那么唯一非零的弹性应变张量为$ {\eta }_{33} $

, 解方程:

$ {\sigma }_{33}=3\frac{1-\nu B}{1+\nu \rho }-3B\beta \Delta T\left(z\right), $

$ \rho \frac{{\partial }^{2}{u}_{3}}{{\partial t}^{2}}=\frac{{\partial \sigma }_{33}}{\partial z}, $

$ {\eta }_{33}=\frac{\partial {u}_{33}}{\partial z}, $

得

$\begin{split} {\eta }_{33}\left(z,t\right)=&\left(1-R\right)\frac{Q\beta }{A\zeta C}\frac{1+\nu }{1-\nu }\left[{\rm e}^{-\textstyle\frac{z}{\zeta }}\left(1-\frac{1}{2}{\rm e}^{-\textstyle\frac{\upsilon t}{\xi }}\right)\right.\\&\left.-\frac{1}{2}{\rm e}^{-\textstyle\frac{\left|z-\upsilon t\right|}{\xi }}\mathrm{s}\mathrm{g}\mathrm{n}(z-\upsilon t)\right], \\[-18pt]\end{split}$

$ {\upsilon }^{2}=3\frac{1-\nu }{1+\nu }\frac{B}{\rho }, $

其中, $ \nu $