摘要:可搬运光学原子钟在科学研究和工程应用中具有重要意义. 本文测量了可搬运⁸⁷Sr光晶格钟系统的主要频移, 包括黑体辐射频移、碰撞频移、晶格光交流斯塔克频移、二阶塞曼频移等. 首先实验上测量了磁光阱腔体表面的温度分布, 分析了不同热源对原子团的影响, 得到黑体辐射总的相对频移修正量为50.4 × 10^–16, 相对不确定度为5.1 × 10^–17. 然后利用分时自比对方法, 评估了碰撞频移、晶格光交流斯塔克频移和二阶塞曼频移. 结果表明, 由黑体辐射引起的频移量最大, 晶格光交流斯塔克频移的不确定度最大, 系统总的相对频移修正量为58.8 × 10^–16, 总不确定度为2.3 × 10^–16. 该工作为可搬运⁸⁷Sr光晶格钟之后的性能提升和应用提供了条件.
关键词: 可搬运⁸⁷Sr光晶格钟/
系统频移/
不确定度/
分时自比对方法

English Abstract

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光钟作为下一代时间频率标准的候选之一, 已经成为了人们的研究热点^[1-12], 目前单离子光钟的稳定度可达10^–17量级^[13], 不确定度可达10^–19量级^[14]. 中性原子光晶格钟的稳定度可达10^–19量级, 不确定度可达10^–18量级^[15]. 相比微波钟^[16], 光钟的稳定度和不确定度高出约两个量级. 由于高的不确定度和稳定度, 光钟在科学研究和技术领域有广泛的应用, 例如暗物质探测^[17]、引力波探测^[18]、相对论验证^[19]等.
目前, 地面光钟由于体积庞大、系统复杂, 仅限于在实验室使用, 这限制了光钟在科技方面的应用. 相比地面光钟, 可搬运光钟具有体积小、易操作、对外界环境适应性高的特点, 使不同光钟系统之间的频率比对不再受距离限制. 相比长距离光纤链接和卫星传递信号的方法^[20,21], 可搬运光钟成本更低. 另外, 可搬运光钟的研制对于测地学、计量学、空间光钟的研制等方面也具有重要意义^[22,23].
近年来, 国内外一些研究小组在可搬运光钟研制和应用等方面进行了广泛的研究. 2014年, 佛罗伦萨大学研制出一套可搬运⁸⁸Sr光钟系统, 体积小于2 m³, 稳定度为4.0 × 10^–15/τ^1/2, 不确定度为7.0 × 10^–15[7]. 2017年, 北京大学基于热原子研制了一套小型Rb光钟^[24,25], 主体固定在50 cm × 30 cm的光学面板上, 稳定度为1.2 × 10^–14/τ^1/2. 2017年, 德国物理技术研究院(PTB)报道了一套基于⁸⁷Sr原子的车载光钟^[26], 稳定度为1.3 × 10^–15/τ^1/2, 不确定度为7.4 × 10^–17. 2017年, 中国科学院武汉物理与数学研究所搭建了一套可搬运⁴⁰Ca⁺光钟系统^[27], 除电学部分外, 系统体积为0.54 m³, 不确定度为7.8 × 10^–17, 稳定度为2.3 × 10^–14/τ^1/2. 2020年, 日本Katori研究小组研制了两台可搬运锶原子光晶格钟, 稳定度和不确定度为10^–18量级, 并验证了爱因斯坦广义相对论^[28]. 中国科学院国家授时中心在锶原子地面光钟的基础上^[29], 于2020年完成了可搬运⁸⁷Sr光晶格钟的闭环工作^[30], 物理光学系统的体积为0.65 m³, 分时自比对测量的频率稳定度为3.6 × 10^–15/τ^1/2.
本文首先介绍了中国科学院国家授时中心可搬运⁸⁷Sr光晶格钟的实验装置, 其次详细介绍了黑体辐射频移、碰撞频移、晶格光交流斯塔克频移和二阶塞曼频移的测量方法和测量结果, 最后对系统频移和不确定度的测量结果进行了分析.

可搬运⁸⁷Sr光晶格钟主要包括物理系统、光路系统和控制系统. 物理系统主要包括原子炉、二维准直窗口、塞曼减速器、磁光阱腔(MOT腔)、蓝宝石窗口和离子泵. 图1所示为可搬运⁸⁷Sr光晶格钟的物理系统, 双层无磁不锈钢面板的上层主要用于承载真空部分, 下层面板用于放置实验分光系统以便于将所需光束耦合到物理系统^[30]. 整体物理系统采用了小型化设计, 便于搬运, 体积为100 cm × 50 cm × 60 cm.
图 1 可搬运⁸⁷Sr光晶格钟的物理系统(PMT, 光电倍增管; EMCCD, 电子倍增电荷耦合相机)
Figure1. Physical system of the transportable strontium optical lattice clock (PMT, photo-multiplier tube; EMCCD, electron-multiplying charge coupled device)

在真空系统中, 固态锶样品放置于原子炉中, 炉体长度为15 cm, 通过外部缠绕的加热丝将炉温升至460 ℃. 锶原子被加热从原子炉喷出, 经过二维准直窗口和塞曼减速器后进入磁光阱腔. 原子炉到磁光阱腔中心的距离为58 cm. 二维准直区为一个立方体腔, 水平、竖直方向上四束461 nm激光通过CF35窗口导入腔内, 以减小原子束的发散角. 塞曼减速器由8个相互独立供电的线圈组成, 通过锶原子的${}^1{{\rm{S}}_0} — {}^1{{\rm{P}}_1}$跃迁对热原子束减速, 进而提高磁光阱的装载效率. 461 nm减速光通过塞曼减速器正对的一个窗口片导入物理系统. 为避免锶原子气体沉积在窗口片上, 该窗口片采用蓝宝石材料制作并加热到132 ℃.
磁光阱腔直径为18 cm, 通过4个支撑架固定在无磁不锈钢上层面板上, 腔体竖直方向有两个CF16法兰窗口, 距腔体中心的距离为4.8 cm, 水平方向均匀分布12个CF16法兰窗口, 每个窗口距离腔体中心为9.8 cm. 蓝宝石窗口到磁光阱腔中心的距离为24.3 cm. 其他窗口片镀有多波段增透膜, 以减少光功率的损耗.
原子炉区和磁光阱腔的真空环境分别由1个25 L/s和40 L/s的离子泵维持. 系统正常工作时, 原子炉区域的真空环境可维持在3.6 × 10^–6 Pa左右, 磁光阱腔的真空环境可维持在1.9 × 10^–7 Pa左右. 图1中EMCCD为电子倍增电荷耦合相机, 用于拍摄原子团的图像. PMT为光电倍增管, 用于探测原子团发出的荧光信号.
实现冷原子样品的制备需要经过一级冷却过程、二级冷却过程和晶格装载过程^[30]. 一级冷却过程中461 nm激光作为俘获光, 679和707 nm激光作为重抽运光. 一级冷却的时间为500 ms. 通过观测荧光信号可知一级冷却的原子团中原子数目为1.7 × 10⁷, 利用飞行时间法测量温度约为5.1 mK.
二级冷却过程中需要波段为689 nm的激光作为俘获光和匀化光, 频率相差1.46 GHz. 实验中将一台主激光器锁在腔长为2.5 cm的超稳立方体腔上, 并采用注入锁定技术以获得不同频率的俘获光和匀化光. 二级冷却的原子团温度为4.4 μK, 原子数目为2.0 × 10⁶.
获得二级冷却原子团后, 利用813 nm的激光将原子俘获于一维光晶格内. 晶格光源为半导体激光器系统, 由一个外腔反馈半导体激光器和一个锥形放大器组成, 输出功率约为1 W. 晶格光的频率通过锁定到超稳腔上, 并调节到“魔术波长”点附近, 以减小晶格光交流斯塔克频移对钟跃迁频率的影响. 从外腔半导体激光器输出的激光分为两部分: 一部分光经过声光调制器和光纤后, 输入到自由光谱区为1.5 GHz, 精细度为30000的超稳腔上, 并利用Pound-Drever-Hall方法将激光器锁定在超稳腔上; 另一部分光通过光纤传递到物理系统, 入射到磁光阱腔内, 形成水平方向的一维光晶格. 晶格束腰半径为48 μm, 阱深为I₀ = 65E_r, 其中E_r是光子反冲能量.
冷原子装载进光晶格后, 利用超窄线宽钟激光(698 nm)激励原子进行钟跃迁信号探测. 钟激光的光源锁定在一个精细度为4 × 10⁵的超稳腔上, 水平入射到腔内的钟激光与晶格光重合. 在原子团的重力方向上施加一个偏置磁场, 由于⁸⁷Sr的核自旋为I = 9/2, 所以钟跃迁的基态和激发态各拥有10个塞曼子能级, 实验中利用π偏振光进行钟跃迁塞曼谱的探测. 为了获得信噪比更高的跃迁谱线, 在重力方向增加一束689 nm的$\sigma^+$或$\sigma^-$偏振光, 这束光作为极化光将原子抽运到${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$或$ - {9 / 2}$的基态上. 此时利用π偏振的钟激光进行探询并扫描频率能够获得信噪比较高的自旋极化谱(${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$跃迁或${m_{\rm{F}}} = - {9 /2} \to {m_{\rm{F}}} = - {9 / 2}$跃迁对应的塞曼峰). 当钟激光的探询时间为180 ms时, 实验得到的自旋极化谱线宽约为6 Hz, 接近傅里叶极限5 Hz. 将钟激光锁定到两个自旋极化谱中心频率的平均值上, 以实现可移动⁸⁷Sr 光晶格钟的闭环锁定.
为了便于系统的搬运, 光学系统在紧凑的基础上采用了模块化设计, 各部分光路分别集成在独立的光学面板上. 光学系统与物理系统之间利用单模保偏光纤连接.

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3.1.黑体辐射频移

由于晶格内的锶原子并非处于绝对零度的环境, 所以周围环境的热辐射电磁波会对原子的能级产生影响, 使其发生频移. 同时由于原子上下能级的频移量不同, 导致钟跃迁的频率发生变化. 通常黑体辐射引起的钟跃迁频移表示为

$\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( T \right) = {V_{\rm{s}}} \times {\left( {\frac{T}{{{T_0}}}} \right)^4} + {\rm{ }}{V_{\rm{d}}} \times {\left( {\frac{T}{{{T_0}}}} \right)^6}, $

其中, $T$为环境温度, ${T_0} \!=\! 300$ K, ${V_{\rm{s}}} \!=\! - 2.13023(6)$为静态频移系数^[31], ${V_{\rm{d}}} = - 0.1487(7)$为动态频移系数^[5]. 从图1可以看出, 系统中有多个辐射源, 且温度不同, 对所有辐射源导致的频移进行加权平均, 总的黑体辐射频移可表示为

$\begin{split} \Delta {V_{{\rm{BBR}}}} =\;& \left( {\frac{{{W_1}}}{{4{\rm{\pi }}}}} \right)\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( {{T_1}} \right) + \eta \left( {\frac{{{W_2}}}{{4{\rm{\pi }}}}} \right)\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( {{T_2}} \right) \\ &+ \left( {\frac{{{W_3}}}{{4{\rm{\pi }}}}} \right)\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( {{T_3}} \right) + \left( {\frac{{{W_4}}}{{4{\rm{\pi }}}}} \right)\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( {{T_4}} \right) \\ &+ \left( {\frac{{{W_5}}}{{4{\rm{\pi }}}}} \right)\Delta {V_{{\rm{BBR}}}}\left( {{T_5}} \right),\\[-15pt] \end{split} $

其中, ${T_i}\left( {i = 1, 2, 3, 4, 5} \right)$分别表示光钟正常运行并处于稳定状态时的磁光阱腔体温度、室温、原子炉温度、蓝宝石窗口温度和塞曼减速窗口温度; ${W_i}\left( {i = 1, 2, 3, 4, 5} \right)$分别为磁光阱腔体、普通窗口、原子炉、蓝宝石窗口和塞曼减速器相对原子团的立体角; η表示室温辐射透过普通窗口进入磁光阱腔体内的透射系数. 评估时选取透射系数η为0.2^[32]. 对磁光阱腔体而言, 相对原子团的立体角为W₁ = 3.87101π. 经测量计算可得其余立体角为: W₂ = 0.12153π, W₃ = 0.00019π, W₄ = 0.00108π, W₅ = 0.00619π.
黑体辐射频移公式(2)中第一项表示磁光阱腔体的温度对钟跃迁频率的影响. 对第一项进行测量时, 选取腔体上的5个点进行温度测试并记录(图2). 测温点1位于磁光阱线圈的水冷入口, 该处的温度最低. 在磁光阱腔体附近, 因为塞曼减速器通电流会产生热量, 蓝宝石窗口一直处于加热状态, 所以靠近二者的位置(图2中的测温点2和测温点5)温度较高. 测温点3位于晶格光反射窗口附近, 测温点4位于探测光入射窗口附近, 这两处的温度介于腔体上最高温度和最低温度之间. 实验中利用中国计量科学研究院校准过的铂电阻温度传感器来监测磁光阱腔表面的温度, 测量准确度为0.1 K.
图 2 磁光阱腔体上测量点的分布示意图
Figure2. Distribution of the temperature points on the magneto-optical trap cavity.

磁光阱腔体温度的测量结果如图3所示, 图3中曲线(1)—(5)为系统运行时监测的磁光阱腔体上测温点1—5的温度. 从图3可知, 磁光阱线圈水冷入口的测温点1的温度最低, 塞曼减速器附近测温点5的温度最高, 并且所测温度中最低温度T_min = 294.2 K, 最高温度T_max = 296.7 K, 计算磁光阱腔体的温度为(T_max+T_min)/2 = 295.4 K, 波动为(T_max－T_min)/$\sqrt {12} $ = 0.7 K^[33], 引起的频移为–2.138(22) Hz.
图 3 磁光阱腔体各测温点的温度波动
Figure3. Temperature fluctuations at the temperature points on the magneto-optical trap cavity

公式(2)中第二项代表室温对钟跃迁频移的影响. 实验中室温${T_2}$为294.9 K, 波动值为1.3 K, 计算可得室温引起的钟跃迁频移为–0.0131(2) Hz. 第三项表示由原子炉的加热引起的钟跃迁频移. 光钟运行过程中, 原子炉的温度${T_3}$为733.2 K, 波动值为10.0 K, 引起的频移为–0.0051(3) Hz. 第四项表示蓝宝石窗口的加热引起的钟跃迁频移. 实验中蓝宝石窗口温度${T_4}$为405.2 K, 波动值为5.0 K, 由此引起的频移为–0.0021(1) Hz. 第五项表示塞曼减速窗口的加热引起的钟跃迁频移. 由于塞曼减速器由一系列通电线圈组成, 系统运行过程中塞曼减速器温度升高, 经测量温度${T_5}$为301.0 K, 波动为2.0 K, 由此引起的频移为–0.0036(1) Hz.
综合以上各项黑体辐射频移得到总的修正量为–2.16(2) Hz, 根据2017年国际计量局BIPM的⁸⁷Sr标准频率推荐值423229004229873 Hz^[34], 可以得出相对频移修正量为50.37 × 10^–16, 总的不确定度为5.13 × 10^–17. 在黑体辐射频移中, 由磁光阱腔体的温度以及波动引起的频移量和不确定度占主导. 将磁光阱腔体置于恒温环境或者黑体辐射腔内, 会使磁光阱腔体周围环境的温度波动减小, 那么黑体辐射频移的不确定度会降低. 如果同时将磁光阱腔体置于低温环境中, 可进一步减小黑体辐射频移和不确定度.
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3.2.碰撞频移

原子之间的碰撞会对原子的跃迁频率产生影响. 理论上, 根据泡利不相容原理, 全同费米子之间不会发生s波碰撞, 但是由于晶格光和钟激光不完全重合, 以及钟激光对原子的非均匀激发使费米子之间存在差异, 进而导致s波碰撞的存在. 对于p波散射, 原子间的碰撞能量足以克服p波散射的离心势垒而允许p波碰撞的发生.
在可搬运⁸⁷Sr光晶格钟运行过程中, 锶原子被制备到相同的核自旋初态上(${m_{\rm{I}}} = +\; {9 / 2}$或${9 / 2}$). 由于两个原子处于核自旋对称态, 电子单态$\left( {\left| {{\rm{eg}}} \right\rangle - \left| {{\rm{ge}}} \right\rangle } \right)/\sqrt 2 $只受s波相互作用的影响, 电子三重态{$\left| {{\rm{gg}}} \right\rangle $, $\left| {{\rm{ee}}} \right\rangle $, $\left( {\left| {{\rm{eg}}} \right\rangle + \left| {{\rm{ge}}} \right\rangle } \right)/\sqrt 2 $}只受p波相互作用的影响, 其中$\left| {\rm{g}} \right\rangle $和$\left| {\rm{e}} \right\rangle $分别表示钟跃迁的基态(5s²)¹S₀(F = 9/2)和激发态(5s5p) ³P₀(F = 9/2). s波碰撞频移可表示为^[35]

$\Delta {v_{\rm{s}}}\sim {\left[ {\frac{{\sin (\Delta \varOmega {t_1}/2)}}{{\sin (\bar\varOmega {t_1}/2)}}} \right]^2}\frac{{{U_{{\rm{eg}}}}\left( {{N_{\rm{g}}} - {N_{\rm{e}}}} \right)}}{{4{\rm{\pi }}}},$

式中, t₁表示钟激光作用时间, $\bar \varOmega$表示表示双原子系统的平均拉比频率, $\Delta \varOmega$表示由于非均匀激发导致的拉比频率变化量, U_eg表示基态与激发态间的s波相互作用. p波碰撞引起的频移可以表达为^[35]

$\Delta {v_{\rm{p}}}\sim \frac{{{V_{{{\rm{ee}}}}} - {V_{{{\rm{gg}}}}} + (2{V_{{{\rm{eg}}}}} - {V_{{{\rm{gg}}}}} - {V_{{{\rm{ee}}}}})\left(\dfrac{{{N_{\rm{g}}} - {N_{\rm{e}}}}}{2}\right)}}{{4{\rm{\pi }}}},$

式中, N_g和N_e分别表示基态和激发态的原子数; V_ee, V_gg和V_eg分别表示基态与基态、激发态与激发态和基态与激发态间的p波相互作用.
由(3)式和(4)式可知, 锶原子之间的碰撞频移和原子所处基态和激发态的密度差成正比, 当激发率一定时, 碰撞频移和总的锶原子密度成正比关系.
实验中采用分时自比对的方法测量碰撞频移, Rabi的激发时间为180 ms. 在单次分时自比对的过程中, 将钟跃迁频率分别锁定在高原子密度和低原子密度状态下的同一个极化谱, 高低原子密度通过改变一级冷却的原子装载时间实现. 当一级冷却时间为500或250 ms时, 原子团分别处于高密度或低密度状态. PMT用来接收原子荧光信号, 荧光强度即表征原子数. 由于测试过程中其他条件均不变, PMT的输出电压值可表示原子密度. 高密度原子数目约为低密度原子数目的两倍. 记录两种状态下系统锁定时的一系列钟跃迁频率差值, 将这些值的加权平均值作为本次测量的频移值, 标准差作为本次的测量误差^[36]. 由于钟激光存在线性漂移, 每次测量碰撞频移时应扣除线性漂移, 再根据PMT输出电压的差值计算出原子的碰撞频移系数.
对系统的碰撞频移进行16次独立测量和逐点修正后, 得到原子的碰撞频移系数如图4所示, 黑点为一次分时自比对的实验数据, 点上的实线是误差棒, 实线是16次独立测量的加权平均值, 对应的碰撞频移系数为–0.033(4) Hz/V, 虚线为加权平均值的95%置信区间. 将系统正常工作时PMT的输出电压值乘以碰撞频移系数即可得出碰撞频移为–0.20(2) Hz, 相对频移修正量为4.66 × 10^–16, 相应的不确定度为5.59 × 10^–17. 由于碰撞频移与原子密度成正比, 所以可以通过增大晶格束腰、降低晶格势阱, 来减小原子密度, 进而降低碰撞频移的不确定度.
图 4 碰撞频移的测试结果
Figure4. Measurement for the collision shift

采用分时自比对方法测得的高低原子密度下频率差的阿伦偏差如图5所示, 其中黑点为不同积分时间的频率不稳定度, 点上的实线是误差棒, 红色实线表示对阿伦偏差的线性拟合, 拟合斜率为1/τ^1/2. 从图5可看出, 分时自比对频率不稳定度为4.5 × 10^–15@1 s, 当积分时间为4000 s时进入10^–17量级, 表明碰撞频移不确定度评估结果进入10^–17量级是准确可靠的.
图 5 单次高低原子密度自比对的阿伦偏差
Figure5. The Allan deviation obtained by the time-interleaved self-comparison method between high and low atomic density

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3.3.晶格光交流斯塔克频移

由于交流斯塔克效应, 晶格激光光场的存在会对钟跃迁带来频移. 当晶格光处于魔术波长时, 交流斯塔克频移可以被消除^[37], 晶格光波长距离魔术波长越远, 交流斯塔克频移越大, 所以首先需要通过测量确定魔术波长的频率. 已知当晶格光的频率为某个定值时, 晶格光交流斯塔克的频移量与晶格光的阱深关系如下:

$\delta (\omega ) = \Delta \nu /\Delta I,$

其中, $\omega $为晶格光的频率, $\delta \left( \omega \right)$为频移系数, $\Delta \nu $为晶格光交流斯塔克效应引起的钟跃迁频移量, $\Delta I$为晶格的阱深差. 所以当阱深差固定时, 通过改变晶格光的频率, 可以测量不同晶格光频率所对应的频移系数. 频移系数为零的频率点就是魔术波长的频率.
实验中利用分时自比对方法测量晶格光的魔术波长. 测量时首先选定晶格光频率$\omega $, 固定晶格阱深差$\Delta I$, 分时自比对测量得到一系列的钟跃迁频率差^[38], 对这些频率差进行统计平均, 同时扣除线性漂移和碰撞频移的影响后得出$\Delta \nu $, 将$\Delta \nu $和$\Delta I$代入(5)式, 计算出晶格光频率为$\omega $时的频移系数. 进一步改变晶格光频率, 在同一阱深差的条件下, 测量频移系数随晶格光频率的变化. 然后根据$\Delta I$的频移系数, 推算出晶格阱深为I₀时频移系数随晶格光频率的变化.
在一个分时自比对周期中, 交替测量的晶格阱深分别为83 E_r和65E_r. 因为晶格光锁定在自由光谱区为1.5 GHz的超稳腔上, 所以晶格光频率取值间隔为1.5 GHz. 晶格阱深为I₀ = 65 E_r时频移系数随晶格光频率的变化如图6所示, 图6中黑点为频移系数的测量值, 点上的线为误差棒, 红色实线为线性拟合结果, 可得出频移系数随晶格光频率的变化率为–1.22 (Hz/I₀)/GHz, 频移系数为零的点为368554393(78) MHz, 即魔术波长的频率. 频率测量的相对不确定度为2.21 × 10^–16. 实际闭环时, 晶格光波长设置在距离魔术波长最近的点, 相距107(5) MHz. 由图6的拟合结果可知, 当晶格阱深为65 E_r时, 由晶格光引起的钟跃迁的频移量为–0.130(6) Hz, 相对频移修正量为3.03 × 10^–16.
图 6 晶格光频移系数随晶格光频率的变化
Figure6. Clock sensitivity to lattice wavelength.

晶格光交流斯塔克频移的不确定度较大, 主要受限于半导体激光器. 半导体激光器输出的非相干光在载波附近有几十纳米的展宽, 对钟跃迁频移影响较大. 如果使用带宽为0.1 nm的滤波片将晶格光进行滤波^[39], 那么晶格光交流斯塔克频移的不确定度能降低到10^–17量级. 另外, 目前晶格光的频率由波长计测量, 测量精度为10 MHz. 如果借助一台锁到氢钟信号上的光学频率梳对晶格光进行频率测量^[5], 那么测量精度将提高到kHz 量级, 由测量引起的不确定度可低至10^–18量级. 综合利用光谱滤波和光学频率梳, 预计可以使交流斯塔克频移的不确定度进入10^–17量级.
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3.4.二阶塞曼频移

在光钟闭环运行的过程中, 由于塞曼效应, 外部磁场会使钟跃迁的能级发生移动. 对于可搬运⁸⁷Sr光晶格钟而言, 闭环时采用了${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$跃迁和${m_{\rm{F}}} = - {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = - {9 / 2}$跃迁并取频率平均值的方法, 探测两个跃迁峰时系统近似处于同一个磁场, 一阶塞曼频移是可以消除的. 但此时由于态混合而引起的二阶塞曼频移是不可消除的, 钟跃迁二阶塞曼频移可表示为

$\Delta V_{\rm{B}}^{(2)} = - {\alpha _{\rm{c}}}{\left( {\Delta V} \right)^2},$

其中, 系数α_c为0.248(2) × 10^–6[40], $\Delta V$表示${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$和${m_{\rm{F}}} = - {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = - {9 / 2}$跃迁的劈裂频率.
实验中, 在重力方向施加一个390 mG的偏置磁场, 当极化光的偏振分别为右旋和左旋时, 原子分别被制备到${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$和${m_{\rm{F}}} = - {9 / 2}$自旋极化态上. 采用分时自比对方法交替测量两个极化谱的中心频率, 并将钟激光频率交替锁定到两个极化谱上. 此时在一个自比对周期中, 前两个周期钟激光锁定到${m_{\rm{F}}} = + {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = + {9 / 2}$所对应的极化谱上, 后两个周期锁定到${m_{\rm{F}}} = - {9 / 2} \to {m_{\rm{F}}} = - {9 / 2}$所对应的极化谱上, 两个极化谱的中心频率差值即为劈裂频率.
测量两个极化谱的劈裂频率$\Delta V$随时间的变化, 结果如图7所示, 图7中黑点为每一次自比对所测得的劈裂频率, 即两个极化峰的频率差. 对所测的劈裂频率进行统计平均可得平均值为358 Hz, 对所测数据进行统计可得频率波动为5 Hz, 即有$\Delta V = 358\left( 5 \right){\rm{ Hz}}$, 将其代入(6)式可得二阶塞曼频移为–0.0318(9) Hz, 相对频移修正量为0.74 × 10^–16, 频率不确定度为2.07 × 10^–18.
图 7 钟跃迁极化峰间距的测量结果
Figure7. Frequency gap between two different spin-polarized peaks.

系统还存在其他因素引起的频移及不确定度, 量级相对较小. 入射到磁光阱腔内的钟激光功率为30 nW, 由此引起的交流斯塔克频移非常小, 参考文献[41]的相关系数, 评估不确定度小于1 × 10^–17. 原子被自旋极化后, 留在其他${m_{\rm{F}}}$态上的原子会引起线性不对称, 实验中钟激光作用到原子的时间为180 ms, 自旋极化谱的线宽为6 Hz, 相邻的${m_{\rm{F}}}$态的间隔为40 Hz, 大约5%的原子会留在其他${m_{\rm{F}}}$态上, 结合以上参数可估算线牵引效应引起的不确定度小于1 × 10^{–17 [42]}. 直流斯塔克频移、二阶多普勒频移和隧穿频移的不确定度均为10^–18量级^[41]. 表1为可搬运⁸⁷Sr光晶格钟系统不确定度评估的结果, 系统总的不确定度为2.3 × 10^–16. 从表1可以看出, 黑体辐射的频移量最大, 晶格光交流斯塔克频移的不确定度最大. 如果在降低黑体辐射频移和碰撞频移不确定度的同时, 利用光谱滤波和光学频率梳, 将晶格光斯塔克频移的不确定度降低到10^–17量级, 那么系统的总不确定度有望进入10^–17量级.

频移项	相对频移修正/10–16	相对不确定度/10–17
黑体辐射	50.4	5.1
碰撞	4.7	5.6
晶格光交流斯塔克	3.0	22.1
二阶塞曼	0.7	0.2
钟激光交流斯塔克	0	1.0
线牵引	0	1.0
总和	58.8	23.4

表1可搬运⁸⁷Sr光晶格钟的系统不确定度评估
Table1.Uncertainty budget for the transportable strontium optical lattice clock.

本文对可搬运⁸⁷Sr光晶格钟进行了系统不确定度的评估, 主要对黑体辐射频移、碰撞频移、晶格光交流斯塔克频移和二阶塞曼频移进行了测量. 实验测得, 黑体辐射频移的修正量最大, 晶格光交流斯塔克频移的不确定度最大, 晶格光的魔术波长为368554393(78) MHz. 可搬运⁸⁷Sr光晶格钟总的相对频移修正量为58.8 × 10^–16, 不确定度为2.3 × 10^–16. 下一步工作中考虑将磁光阱腔置于黑体辐射腔内以降低黑体辐射频移和不确定度, 同时利用光学频率梳对滤波后的晶格光进行测频以降低交流斯塔克频移的不确定度, 使系统不确定度进入10^–17量级. 可搬运⁸⁷Sr光晶格钟系统不确定度的评估为下一步实际应用奠定了基础.