摘要:提出一种热压法制备微盘激光器的工艺, 仅使用实验室常用电阻加热炉具即可制备出不同直径/厚度的微盘激光器. 选用TeO₂-ZnO-Na₂O碲酸盐玻璃为基质材料, 制备出直径分布在100—400 μm范围内、最小厚度可达8 μm、典型品质因数(Q值)约为10⁵的微盘激光器. 对碲酸盐玻璃基质材料掺入稀土离子Nd³⁺和Tm³⁺, 通过光纤锥耦合法开展微盘的抽运耦合实验, 即可在耦合系统的输出光谱中获得明显的荧光回廊模式和激光模式. 以一颗直径为105.74 μm、厚度为10.4 μm的Nd³⁺掺杂微盘为例, 当抽运光功率提升至1.364 mW以上时, 即可在1.06 μm附近获得激光峰. 同样实验表明, 对Tm³⁺掺杂的微盘进行抽运耦合实验可获得1.9 μm附近的激光峰.
关键词: 热压法/
微盘激光器/
回廊模/
碲酸盐玻璃

English Abstract

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回廊模式谐振腔在低阈值激光器、窄带光学滤波、生物化学传感等领域有着重要应用^[1-5]. 在各种类型的回廊模谐振腔中, 球形(spherical)谐振腔可实现极高的品质因数(Q值), 且其制备工艺较为简单, 因而最先受到研究者的关注. 现有球形回廊模谐振腔中可获得的最高Q可达$ 10^{9}\, $^[6]. 可以采用多种性质各异的基质材料制作球形回廊模谐振腔, 例如以碲酸盐玻璃、硫系玻璃为代表的新型红外光学材料, 因其具有良好的红外透过性和较好的稀土离子溶解性而被广泛用于制备工作于近红外和中波红外波段的球形回廊模谐振腔/激光器^[7-12].
随着研究的深入, 研究者发现相比于常规的球形回廊模谐振腔, 环形(toroidal)或者盘形(disk)回廊模谐振腔具有更加扁长的横截面形状, 因而更有利于减小回廊模的模式体积(V_m). 对于微腔量子电动力学来说, 较小的V_m值意味着较大的Q/V_m比值, 而较大的Q/V_m比值则意味着回廊模谐振腔可以更好地与微纳光子器件耦合以及更容易在微腔中实现光学非线性效应^[13,14]. 环形或者盘形谐振腔虽然具有更好的光学特性, 但是它们的制备工艺也远比球形谐振腔复杂, 通常涉及到半导体沉积、光刻、刻蚀、激光热回流等步骤^[15-18]. 制备有源环形/盘形回廊模谐振腔则需使用离子注入工艺将有源掺杂物质注入到半导体基质材料中, 整个工艺流程更加昂贵费时.
为了降低微盘谐振腔的制备难度以及缩短制备时间, 提出一种基于玻璃粉料的热压法制作微盘谐振腔的工艺. 这种热压法主要涉及到两个加热步骤: 1)利用漂浮粉末熔融法的基本原理加热玻璃粉料, 受热软化后的粉料在表面张力作用下成为微球状; 2)将所制备的微球置于两面平整光滑的硬物表面之间进行第二次加热. 第二次加热时需对微球施加一定外部压力, 使得受热软化后的微球在外部压力作用下挤成盘状. 考虑到实验室炉具的温度限制(< 450 ℃), 选用了一种组分为TeO₂-ZnO-Na₂O的碲酸盐玻璃为基质材料. 此玻璃的软化温度较低(～370 ℃), 且在多次加热的过程中不易出现析晶问题. 实验制备出的碲酸盐玻璃微盘谐振腔直径在100—400 μm范围之内, 最小厚度约为8 μm, 典型Q值约为10⁵. 在基质材料中掺入Nd³⁺, Tm³⁺等稀土离子即可获得有源微盘谐振腔. 通过光纤锥耦合法对有源微盘微腔进行抽运耦合实验, 即可在耦合系统的输出光谱中观测到周期分立的光学回廊模式. 当抽运光功率超出谐振腔的激光阈值后, 即可在输出光谱中观测到明显的激光模式. 上述实验结果表明, 对于软化温度低且不易于析晶的玻璃基质材料, 本文提出的基于玻璃粉料的热压法可作为一种简单可行的方法用于制备微盘谐振腔/激光器.

将制备碲酸盐玻璃的原材料混合置于刚玉坩埚中, 在850 ℃的温度下加热30 min, 之后将玻璃液倒入石墨模具中以350 ℃的温度退火2 h. 再将玻璃冷却至室温, 研磨成粉、清洗烘干后送入一台自制的高温垂直加热炉, 进行第一次加热. 玻璃粉料在高温垂直炉中软化, 在表面张力作用下形成微球状. 第一次加热的过程即为常用的漂浮粉末熔融微球制备法^[9-12]. 数百枚高质量的碲酸盐微球可以一次性地从这一次的加热过程中获得. 图1为一批实验制备的碲酸盐玻璃微球的显微镜照片图. 图1的内插图为一颗直径为92.13 μm的典型微球的扫描电子显微镜(SEM)图.
图 1 实验制备的一批典型的碲酸盐玻璃微球(内插图为一颗直径为92.13 μm的碲酸盐玻璃微球的SEM图)
Figure1. A typical batch of tellurite glass microspheres fabricated in this work. Inset: SEM image of a 92.13-μm diameter tellurite glass microdisk laser.

从图1及其内插图可见, 第一次加热后获得的微球具有良好的外观形状. 从实验获得的微球中优选出表面平滑、球形度较好的微球放入两片边长为10 mm的正方形硅片之间, 再将其放入一台箱式电炉(Nabertherm, 型号: N60/45HA)中进行第二次加热. 通过反复调整加热温度、时间以及外界施压的重物质量等实验参数, 最终选定用于第二次加热压球的温度为370 ℃, 加热时间为15 min, 外界重物质量约为40 g. 在上述实验条件下, 微球在电炉中逐渐软化并在外界压力作用下被压制为盘状. 图2为第二次加热的实验过程.
图 2 第二次加热示意图
Figure2. Schematic drawing of the second heating procedure.

从图2可以看出, 第二次加热的过程分为置球、固定/压球、冷却、揭片4个操作流程. 在置球流程中, 将微球置于两片清洁干净的硅片表面之间. 硅片表面平整坚硬, 且不易在第二次加热过程中产生破损或形变, 因此适合用作压制微盘的模具. 在固定/压球流程中, 用铜片将硅片及置于其间的微球进行包裹固定, 以避免在压球过程中由于上下硅片之间的相对滑动影响微盘的圆形度. 将固定好的压球装置放入预热好的电炉中(加热温度370 ℃, 加热时间15 min), 并放上质量合适的重物(40 g)以使得微球在合适的温度和压力条件下逐渐被硬质平整表面挤压成扁平的盘型. 前期实验表明, 过高的加热温度、过长的加热时间或者过重的外置重物都会造成受热软化后的碲酸盐玻璃和硅片之间产生材料粘连, 导致后续的揭片流程难以开展; 而过低的加热温度、过短的加热时间或者过轻的外置重物则会导致微球无法充分软化变形, 容易形成过厚或者破损的微盘. 图3(a)为一个由半径(R_sphere)为50.78 μm的微球压出的半径(R_disk)为127.39 μm的微盘谐振腔的俯视图SEM照片; 图3(b)为它的侧视图. 图4(a)和图4(b)为一个由半径为31.24 μm的微球压出的半径为50.76 μm、厚度为15.03 μm的微盘谐振腔SEM照片的俯视图和侧视图.
图 3 由一个直径为101.56 μm的微球压出的直径为254.78 μm的微盘谐振腔的SEM照片　(a)俯视图; (b)侧视图
Figure3. (a) Top-view and (b) side-view of a 254.78-μm-diameter microdisk fabricated with a 101.56-μm-diameter microsphere.

图 4 由一个直径为62.48 μm的微球压出的直径为101.52 μm的微盘谐振腔的SEM照片　(a)俯视图; (b)侧视图
Figure4. (a) Top-view and (b) side-view of a 101.52-μm-diameter microdisk fabricated with a 62.48-μm-diameter microsphere.

从图3和图4可见, 上述二次加热法制备的微盘俯视图呈标准圆形, 侧视图呈扁平型. 微盘侧壁光滑且为圆弧形, 与一般经过激光热回流处理的盘型或者环形谐振腔侧壁的形态特征一致^[15,16]. 微盘侧壁在第二次加热过程中并未与硅片有直接接触, 因此硅片不会影响微盘侧壁的质量. 微盘上表面较为平整, 但存在局部缺陷或杂质. 然而对于微盘型或者微环型回廊模谐振腔而言, 内部传输的光束主要通过侧壁/空气界面的全反射而被限制在谐振腔内. 微盘的上下表面并不参与到回廊模的形成中, 因此它们的质量并不是影响微盘品质因数的主要因素. 后续工作中可通过改进揭片的工艺流程来改善微盘上下表面的形貌质量.

将压制好的微盘取出与光纤锥进行抽运耦合实验. 微盘的抽运耦合实验与以往报道的其他形式的回廊模谐振腔的抽运耦合实验相类似^[19-21]. 使用一台1520—1570 nm波段可调谐激光器(EXFO, 型号: FLS-2600)和一台808 nm半导体激光器(LEO, 型号: LE-LS-808)分别作为无源和有源微盘谐振腔的抽运光源. 图5(a)给出了一个直径为105.74 μm的微盘和一根锥腰直径(光纤锥最细处直径)为1.83 μm的光纤锥近场耦合的显微镜图. 对于无源微盘, 主要观测谐振腔对各个波长光的谐振吸收情况, 测量吸收峰的宽度并计算出微盘在该谐振波长的Q值. 例如图5(b)展示了一个在1551.0058 nm处的谐振峰, 它的宽度为2.5 pm, 从而可计算得出微盘在此谐振波长所体现的Q值为6.2 × 10⁵.
图 5 (a)一颗直径为105.74 μm的微盘与一根锥腰直径为1.83 μm的光纤锥耦合图; (b)在1551.0058 nm处获取的吸收峰(Q值为6.2 × 10⁵)
Figure5. (a) A 105.74-μm-diameter microdisk coupled with a 1.83-μm-waist-diameter fiber taper; (b) a typical absorption peak at 1551.0058 nm, representing a Q-factor of 6.2 × 10⁵.

在不同批次的微盘谐振腔中, 在碲酸盐基质玻璃中分别掺入了Nd³⁺和Tm³⁺离子作为有源掺杂物质. 对于有源微盘谐振腔, 主要观测微盘受到抽运光激发产生的荧光是否可在谐振腔的模式选择作用下产生周期起伏的谐振峰以及是否可以在一定的抽运功率下将某一个回廊模式谐振峰转变成为激光模式. 图6(a)为从一片Nd³⁺掺杂的直径为105.74 μm、厚度为10.4 μm的微盘中以不同抽运功率(图中不同颜色的曲线)获取的输出光谱. 图中黑色短划线代表了块状基质玻璃中Nd³⁺离子的⁴F_3/2—⁴I_11/2自发辐射跃迁产生的荧光光谱. 从图6(a)可见, 对比于块状基质材料的光谱, 从微盘/光纤锥耦合系统中获取的输出光谱呈现出典型的周期分立的回廊模谐振结构, 且回廊模的高度随着抽运功率的提升而增高. 图6(b)展示了位于1061.72 nm处谐振峰功率与抽运功率之间的关系. 从图6(b)可见, 当抽运光功率超过1.364 mW之后, 谐振峰功率和抽运峰功率之间的斜率关系有一个明显提升, 这是典型的激光阈值现象. 图6(b)的内插图为当抽运功率为1.177 mW (黑色曲线)和1.364 mW (红色曲线)时从耦合系统中获取的输出光谱. 可见当抽运功率从1.177 mW提升到1.364 mW后, 在1061.72 nm处的回廊模谐振峰转变成了一处激光峰.
图 6 (a)从一颗掺Nd³⁺的有源微盘谐振腔中获取的不同抽运功率下的回廊模; (b)微盘谐振腔的激光阈值现象(内插图为微盘谐振腔在抽运阈值附近(1.177 mW和1.364 mW)出现的激光峰)
Figure6. (a) Whispering gallery mode patterns obtained with a Nd³⁺-doped tellurite glass microdisk at different pump powers; (b) threshold behavior of the microdisk laser. Inset in panel (b) shows the transmission spectra of the coupling system at pump powers of 1.177 mW and 1.364 mW.

类似地, 也选用Tm³⁺离子作为掺杂材料制备了微盘谐振腔. Tm³⁺离子在808 nm抽运光(LEO, 型号: LE-LS-808)作用下的³F₄—³H₆能级跃迁可形成1.9 μm附近的荧光, 因此在合适的谐振腔结构内可形成位于1.9 μm附近的激光模式. 图7展示了从一个Tm³⁺离子掺杂微盘(直径为104.34 μm、厚度为15.86 μm)测得的激光阈值现象. 图7内插图为此微盘在抽运光功率达到激光阈值附近(1.306 mW)时出现的位于1908.63 nm的激光峰.
图 7 从一颗掺Tm³⁺微盘(直径为104.34 μm, 厚度为15.86 μm)中测得的激光阈值现象(内插图为微盘谐振腔在抽运阈值(0.928 mW和1.306 mW)附近出现的位于1908.63 nm处的激光峰)
Figure7. Threshold behavior of a Tm³⁺-doped microdisk laser (diameter: 104.34 μm, thickness: 15.86 μm). Inset: transmission spectra of the coupling system at pump powers of 0.928 mW and 1.306 mW.

介绍了一种简单便利的用于制备微盘谐振腔的热压法工艺. 这种工艺包括了两个加热步骤. 第一个加热步骤将基质玻璃从粉料的形态转变成为微球的形态; 第二个加热步骤将微球置于两个硬质光滑的表面之间, 在外界加热加压的条件下将微球挤压成扁平的微盘形态. 选用碲酸盐玻璃作为基质材料, 制备出直径分布在100—400 μm之间, 厚度最小约为8 μm, 典型Q值约为10⁵的微盘谐振腔. 在基质玻璃材料中掺入Nd³⁺或Tm³⁺离子等有源掺杂物质, 即可制备出有源微球谐振腔. 将制备出的一颗直径为105.74 μm, 厚度为10.4 μm的Nd³⁺掺杂微盘与自制的光纤锥进行抽运耦合实验, 从耦合系统的输出光谱中可观测到周期分立的荧光回廊模式. 当抽运功率超过1.364 mW时, 可以从耦合系统的输出光谱中观测到明显的位于1061.72 nm附近的激光峰. 采用同样的工艺制备了一颗Tm³⁺掺杂微盘(直径为104.36 μm, 厚度为15.86 μm)用于抽运耦合实验, 验证了当抽运功率达到1.306 mW时, 可以在1.9 μm附近获得明显的激光峰. 实验结果表明, 上述热压法工艺可用于处理碲酸盐玻璃等软化温度较低且不易于在多次加热过程中析晶的基质材料, 并将其制作成微盘结构用于低阈值激光器、生物化学传感等应用领域.