微纳光子结构中光子和激子相互作用

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1.引　言

随着微纳加工技术的发展, 人们制备出多种微纳光子结构(如光子晶体、微纳金属结构、微纳光纤、超材料超表面等)和低维光子材料(石墨烯、二硫化钼和黑磷等), 并进行了深入研究. 由于具有光限制能力强的特点, 微纳光子结构中新的物理效应层出不穷, 并且广泛用于表面增强拉曼散射^[1-4]、非线性光学^[5]和光电集成^[6]等多个领域. 由于超小的模式体积, 微纳结构的光学模式在腔量子电动力学、量子信息以及光和物质相互作用方面, 也有着很大优势^[7,8]. 2011年, Benson^[9]的综述文献中明确指出微纳光子结构和量子体系的结合能够带来比单种结构更多的优势, 如自发辐射抑制或增强、光子和激子强耦合、量子非线性效应等, 对于微纳光芯片的量子光源和量子逻辑操控有重要的研究意义.
本文首先总结微纳结构中光子和激子相互作用的原理及其发展现状, 然后综述我们近年来在微纳结构, 尤其是表面等离激元及其复合结构中光子和激子在强弱耦合区域的系列研究工作, 如高效可调谐及方向性的单光子发射, 利用电磁真空构造增强光子和激子的耦合等. 这些工作为微纳尺度上光和物质作用提供了新的物理内容, 可用于指导芯片上量子信息过程及可扩展的量子网络构建.

2.微纳结构中光子和激子相互作用原理及现状

2.1.腔量子电动力学基本原理

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2.1.腔量子电动力学基本原理

腔量子电动力学 (cavity quantum electro-dynamics, CQED), 研究的是在受限空间中量子化光场和量子体系之间的相互作用^[10-18]. 这种相互作用可以由Jaynes-Cummings模型描述^[19]. 在单模光学腔中放置二能级量子体系, 采用偶极近似和旋波近似后, 哈密顿量可以表示为

$ H = \hbar \omega_{a} \sigma^{\dagger} \sigma + \hbar \omega_{c} a^{\dagger} a + \hbar g \left( {a^{\dagger}\sigma+a\sigma^{\dagger}} \right), $

第一项是二能级量子体系的哈密顿量, 其中$ \omega_{a} $

表示量子体系的跃迁频率, $ \sigma = \left| g \right\rangle \left\langle e \right| $

, $ \sigma^{\dagger} = \left| e \right\rangle $

$\left\langle g \right|$

分别是量子体系的升降算符, $ \left| g \right\rangle $

和$ \left| e \right\rangle $

表示量子体系的基态和激发态; 第二项是腔模的哈密顿量, 其中$ \omega_{c} $

表示腔模的频率, $ a^{\dagger} $

和a分别为腔中光子产生与湮灭算符, 且满足对易关系$ \left[ {a, a^{\dagger}} \right] = 1 $

; 第三项是它们的相互作用哈密顿量, g代表了两者之间的耦合强度. 考虑腔模和量子体系的损耗后, 实际体系的动力学演化过程可以用下面的主方程表示:

$\begin{split} \dot{\rho} = & -\frac{\rm i}{\hbar}\left[ {H,\rho} \right]-\frac{\gamma}{2}\left( {\sigma^{\dagger}\sigma\rho-\sigma\rho\sigma^{\dagger}+{\rm {H.c.}}} \right)\\ & -\frac{\kappa}{2}\left( {a^{\dagger}a\rho-a\rho a^{\dagger}+{\rm {H.c.}}} \right), \end{split}$

其中κ为腔模的衰减速率, γ为量子体系的自发辐射衰减速率. g, κ, γ (如图1(a)所示)这三个参数是腔量子电动力学中最重要的物理量, 根据三者之间的相对大小, 可以将腔与量子体系之间的耦合划分为两个区域: 弱耦合区域和强耦合区域.

图 1 (a)腔量子电动力学体系, κ为腔模的损耗, γ为量子体系的自发辐射速率^[9], g代表它们的耦合强度; (b)弱耦合(红线)和强耦合(蓝线)情况下的能量交换及透射谱^[9]; (c)弱耦合下的自发辐射增强示意图^[7]; (d)强耦合下的周期性能量交换示意图^[7]
Figure1. (a) The cavity quantum electrodynamics system, κ is the damping rate of the cavity, γ is the spontaneous emission rate of the quantum system, and g is the coupling constant between the quantum system and the cavity mode^[9]; (b) the progress of the energy exchange and the transmission spectrum of the cavity for the weak coupling (red) and strong coupling (blue) regimes^[9]; (c) the enhancement of spontaneous emission for the weak coupling regime^[7]; (d) the periodic energy exchange for the strong coupling regime^[7].

当$ g\ll\left( {\kappa, \gamma} \right) $

时, 量子体系与腔之间的耦合为弱耦合. 此时量子体系的自发辐射是不可逆转的(如图1(b)中的红线所示), 由于腔模改变了量子体系周围的电磁环境, 自发辐射将会受到抑制或者增强, 如图1(c)所示. 正如Purcell^[20]在1946年指出, 如果将量子体系放入谐振腔中, 量子体系的自发辐射速率将会被改变, 也就是Purcell效应. 由Weisskopf-Wigner近似可得, 真空中的自发辐射速率为

$ \gamma_0 = \frac{1}{4{\text{π}}\varepsilon}\frac{4\omega_{a}^{3}\mu^{2}}{3\hbar c^{3}}. $

而经过与腔模的相互作用以后, 量子体系的自发辐射速率变为$ \gamma_1 $

, 两者的比值为

$ F = \frac{\gamma_1}{\gamma_0} = \frac{3}{4{\text{π}}^{2}}\left( {\frac{\lambda}{n}} \right)^{3}\frac{Q}{V}, $

这个比值被称为Purcell系数^[20], 它正比于腔的品质因子Q, 反比于腔模的模式体积V. 通过使用模式体积小、品质因子高的谐振腔, 可以得到大的Purcell系数. 这一点被广泛用于单光子源的制备^[21]和分子荧光增强中^[22-24].
反之当$ g\gg\left( {\kappa, \gamma} \right) $

, 即腔模与量子体系之间的耦合远大于各自的损耗时, 二者之间的相互作用达到强耦合区域. 此时量子体系和腔模之间周期性地交换能量^[7,25] (如图1(d)所示), 表现为腔模的透射和原子的自发辐射谱线均出现了宽度为$2 g $

的拉比劈裂^[16] (如图1(b)中的蓝线所示), 还可以进一步地观察到能级反交叉现象^[26]. 通常情况下, 光学微腔中量子体系的自发辐射速率很小, $ \gamma $

可以忽略不计. 由于$ \kappa\propto1/Q $

, 所以可以通过增加腔的品质因子Q来减小腔模的损耗. 而对于耦合系数g, 在谐振腔中的解析表达式^[27]为

$ g = \mu\sqrt{\frac{\omega_{c}}{2\hbar \varepsilon V}}, $

其中μ是量子体系的偶极矩, ε代表环境的介电常数, V是腔模的模式体积. 根据(5)式, 一般可采用两种方法来增强g: 一种是增大量子体系的偶极矩, 如选用量子点、里德伯原子或者大分子等, 或者增加参与相互作用的量子体系个数n, 这时等效偶极矩$ \mu_{\rm {eff}} = \sqrt{n}\mu $

; 另一种是减小腔模的模式体积V.
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2.2.微纳结构中光子和激子相互作用发展现状

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2.2.微纳结构中光子和激子相互作用发展现状

传统的Fabry-Perot腔尺寸通常比较大, 无法满足集成和可扩展光路的需求. 近年来, 光学模式体积小的光子晶体微腔、回音壁微腔、表面等离激元微腔等, 在增强光和物质的相互作用方面有着更广泛的应用. 在弱耦合区域, 量子体系周围的电磁模式密度受到微纳结构光学模式的调制, 从而改变了量子体系的自发辐射速率. 为获得大的自发辐射速率的改变, 研究者们提出了各种各样的微纳结构. 光子晶体^[28]可以有效地增强量子体系的辐射速率^[29], 适当设计的纳米腔可以提高量子体系与某些特定模式的耦合效率^[30]. 在纳米尺度具有优异传导特性的介质纳米光纤也被用作控制辐射速率, 并得到高的光子提取效率^[31-34]. 然而, 在亚波长介质结构中能够得到的最大的辐射效率增强也才几十倍. 由于具有极强的光场局域和突破衍射极限的能力, 表面等离激元微腔在弱耦合领域的应用更加广泛^[35-39]. Pelton^[40]详细地阐述了金属颗粒产生的局域表面等离激元对放置在周围的量子体系自发辐射速率的影响. 在复合的表面等离激元结构中, 比如金纳米颗粒二聚体结构^[41]、纳米颗粒与金属薄膜^[42,43], 间隙表面等离激元^[44,45]拥有更局域的场分布, 在近几年被广泛应用于自发辐射的调控中. 进一步地, 金属中自由电子沿某一个方向的集体振荡场产生空间中各向异性的电磁场模式分布^{[35,38,39,46]}, 通过精心设计表面等离激元微纳结构, 能够在量子体系周围形成各向异性的Purcell系数环境^[19,20], 从而用来控制电磁诱导透明谱^[47]以及自发辐射谱线的线宽^[48]等. 另外, 表面等离激元结构带来的近场局域还被用于量子发射体发光性质的调控, 如荧光增强^[22-24]和拉曼散射增强^[1,3,4,49]等. 在调控自发辐射速率的同时, 金属纳米颗粒还可以调控发射体的辐射方向^[50,51], 因此金属纳米颗粒往往也被称为纳米天线.
在强耦合区域, 2004年, Yoshie等^[52]和Reithmaier等^[53]分别实现了单个量子点在光子晶体微腔中的强耦合. 2005年, Peter等^[54]实现了量子点在半导体微盘腔中的强耦合. 2006年, 研究者们又在微球腔中实现了和NV色心的强耦合^[55,56], 以及实现了铯原子在微环芯腔中的强耦合^[57], 用于光子转换门的构造^[58]. 而对于表面等离激元结构和量子发射体之间的强耦合作用的研究一般是从多个量子体参与耦合开始的, 这是因为多个量子体系的有效偶极矩更大, 更容易实现强耦合. 理论上, Delga等^[59]研究了在一个金属小球附近放置多个放射体的结构中的强耦合作用, González-Tudela等^[60]也探讨了金属薄膜结构和多个量子发射体进行强耦合的可能性. 实验上, Schlather等^[61]在金属二聚体形成的间隙结构中放置了多个分子, 实现了光与分子之间的强耦合并观察到了拉比劈裂现象. Zengin等^[62]将分子层放置在银三棱柱结构附近, 也是观察到了拉比劈裂的现象, 从而说明了光与物质之间的强耦合相互作用. 在芯片上量子信息的发展中, 单个量子体系和单个微纳结构的强耦合具有更重要的意义. 2013年, Tame等^[63]在以“量子表面等离激元”为题的文章中, 综述了表面等离激元的量子化、单粒子性、增强和传导单光子源的机制和强耦合的可能性等, 随后, 多个研究小组在理论和实验上演示了单个量子体系和单个微纳结构强耦合的核心特征: 荧光或散射谱上的拉比劈裂. 2016和2017年, 英国剑桥大学的Chikkaraddy等^[64]和中山大学的Liu等^[65], 利用具有超小模式体积的间隙表面等离激元, 实现了室温下的单分子层次上的光子和激子强耦合现象.

5.结　论

本文介绍了腔量子电动力学中光子和激子相互作用的基本原理, 总结了微纳光子结构尤其是金属微纳结构中光和量子体系相互作用的发展现状, 并综述了本研究组近年来在表面等离激元结构中的光子和激子的强弱耦合区域的相关工作, 为微纳尺度上光和物质作用提供了新的物理内容, 可用于指导芯片上量子信息过程及可扩展的量子网络构建. 但是, 由于金属微纳结构具有损耗大的特点, 在很大程度上限制了它的应用. 将表面等离激元结构和其他光子结构复合, 形成杂化的损耗低的光学模式, 再和量子体系相互作用, 将是今后的发展方向之一. 近年来超表面^[95]、手性光子结构^[96]的兴起, 也为微纳尺度上光子和激子相互作用的调控及其应用带来了新的研究机遇, 可以利用微纳结构中特有的近场耦合和波矢匹配等原理, 在复合微纳光子结构和手性光子结构中, 设计单向性的多量子比特量子逻辑门, 演示出基本逻辑和简单计算功能等.

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English Abstract

Interactions between photons and excitons in micro-nano photonic structures

Corresponding author:Gu Ying, ygu@pku.edu.cn

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2.1.腔量子电动力学基本原理

2.2.微纳结构中光子和激子相互作用发展现状

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