摘要:采用层间胶合方法制备了淬态非晶FeSiB/Cu/FeSiB三明治薄带, 研究了同尺寸单层薄带和三明治薄带的巨磁阻抗(giant magneto-impedance, GMI)随外磁场与带轴夹角$\beta$的变化特性. 结果表明, FeSiB单层薄带在7.0 MHz最佳响应频率下, GMI仅约30%, 外磁场与带轴夹角对单层薄带GMI几乎没有影响; 三明治薄带的GMI效应则十分显著, 在0.6 MHz最佳响应频率下, 纵、横向GMI比分别达到272%和464%, GMI随$\beta$的增大而增强; 所有$\beta$角的三明治薄带GMI曲线都出现各向异性峰, 各向异性峰随$\beta$的增大而展宽. 根据磁畴转动模型推导了薄带横向磁导率与各向异性场及$\beta$之间的函数关系式. 结果显示, 三明治薄带GMI随夹角$\beta$变化的特性与理论推算的横向磁导率变化有较好的一致性, 而单层薄带则不然. 该磁畴转动模型能定性解释三明治薄带GMI随外磁场方向变化特性.
关键词: 巨磁阻抗效应/
FeSiB/
三明治薄带

English Abstract

全文HTML

--> --> -->

巨磁阻抗(giant magneto-impedance, GMI)效应由于在磁传感器领域有着广阔的应用前景而受到人们的广泛关注. 优异的软磁性能是获得显著GMI效应的前提, 磁畴结构是影响GMI特性的重要因素, 具有环向(丝)或横向(薄膜、薄带)磁畴结构, 有利于获得显著的GMI效应^[1,2]. 以FeSiB为代表的Fe基非晶薄带软磁性能优良、制备工艺简单, 在电力电子行业有着广泛应用, 但是Fe基非晶薄带在快淬过程中一般形成纵向磁畴结构, 难以获得显著的GMI效应^[3]. 经适当退火处理的FeCuNbSiB和FeZrBCu等Fe基纳米晶薄带, 软磁性能优异且具有横向磁畴结构, GMI效应十分显著^[4,5]. 但是退火处理会造成材料变脆, 不利于GMI器件的实际应用. 因此, 开展Fe基非晶薄带GMI增强研究, 有利于拓展其在磁传感领域的应用.
相比于单层薄膜和薄带材料, 三明治膜、复合多层膜及三明治薄带能够在更低的频率下获得更为显著的GMI效应^[6-8]. 三明治薄膜和复合多层膜通常以磁控溅射方法制备^[7,9,10], 工艺复杂、制作成本高. 而三明治薄带一般通过层间胶结就可实现, 不仅制备工艺简单, GMI效应显著, 而且使用频率更低(几十到几百kHz)^[11-13], 这种低频特性能够降低GMI器件对外部驱动和检测电路的要求, 因此有利于GMI磁传感器的开发和应用. 近年来, 人们在Co基非晶^[11]、Fe基纳米晶^[12]、FeNi基非晶^[13]三明治薄带都观察到了十分显著的GMI效应, 但是对于FeSiB三明治薄带的GMI效应缺少相关研究.
一般认为, 受控于横向磁导率的磁电感效应是三明治结构GMI的主要特征^[6], 各向异性^[14]及其与外磁场取向关系^[15-18]影响材料GMI特性. 基于Maxwell方程和Landau-Lifshitz方程^[19], 以及基于自由能最小原理的转动磁化模型^[20]都能很好地解释三明治结构纵向(外磁场平行于样品长方向) GMI特性, 而关于外磁场方向变化对三明治结构GMI效应的影响尚未见相关研究和理论分析. 本文采用层间胶合方法制备了淬态非晶FeSiB/Cu/FeSiB三明治薄带, 研究了同尺寸单层薄带和三明治薄带GMI随外磁场与带轴夹角变化的特性, 根据磁畴转动模型, 推导了薄带横向磁导率与夹角$\beta$之间的函数关系式, 由此对FeSiB三明治薄带GMI随外磁场方向的变化特性进行了合理解释.

FeSiB薄带以单辊快淬法制备, 名义成分为Fe₇₈Si₉B₁₃, 厚度约为20 ${\text{μm}}$. 制样所用的FeSiB薄带从快淬宽带上切割而成, 长方向沿带轴方向, 长、宽分别为28 mm和3.5 mm. FeSiB/Cu/FeSiB三明治薄带由外部FeSiB磁性层和中间压延Cu箔导电层构成, Cu箔长、宽、厚分别为30 mm, 1 mm和18 ${\text{μm}}$. 两淬态FeSiB薄带贴辊面相对叠合将Cu箔夹于中间, 各层按轴向对称, 层间以氰基聚丙烯酸酯绝缘胶粘接, 胶层厚度约10 ${\text{μm}}$. 磁阻抗测试装置示意图如图1(a)所示, 外加直流磁场由一对Helmholtz线圈提供, 磁场的变化范围为–23—23 kA/m, 为减少地磁场的影响, 设置线圈的轴向与地磁场垂直. 样品磁阻抗用Agilent 4294A阻抗分析仪测量, 分析仪与样品之间通过1 m长标准夹具以四端法相连, 测量前进行了引线补偿; 驱动电流沿带轴流过样品, 电流幅值保持10 mA, 电流频率40 Hz—20 MHz. 通过一置于磁场中的360°角度盘带动样品转动来改变外磁场与样品轴向夹角, 转动过程中保持薄带平面与磁场平行. 图1(b)给出了三明治薄带的三维结构示意图, x, y, z坐标分别表示样品长度(即带轴方向)、宽度和厚度方向, 图中H_ext表示外磁场方向, 外磁场与带轴夹角以$\beta$表示, $\beta$ = 0°为外磁场与样品带轴平行, 即通常所说的纵向GMI (LMI), 从0°开始转动样品, 每隔15°测量磁阻抗, 直到外磁场与带轴垂直$\beta$ = 90°, 即横向GMI (TMI). 薄带磁性能用综合物性测量系统(PPMS)测量. 磁畴结构用磁力显微镜(MFM)表征, 磁力成像时探针抬高300 nm. 所有测量均在室温下进行.
图 1 (a) 磁阻抗测试装置示意图; (b) 三明治薄带结构示意图
Figure1. (a) Schematic view of magneto-impedance mesurement device; (b) structural sketch of sandwich ribbon

根据图1的磁阻抗测量方法, 薄带中各物理量关系示意图如图2所示, 驱动电流i沿带轴x方向, 产生的横向驱动场H_t沿薄带横向y方向. H_k表示非晶薄带面内应力各向异性等效场, 与带轴夹角为${\theta _{\rm{k}}}$; 磁化矢量M_s与H_k的夹角为$\theta$; 外磁场H_ext平行于薄带表面, 与带轴夹角为$\beta$.
图 2 薄带面内各向异性场、磁化强度、外磁场、交流驱动场关系示意图
Figure2. Sketch map of the relationship among in-plane anisotropy field, magnetization, external magnetic field, AC driven field in ribbon

根据图2, 得到非晶薄带自由能表达式为

$\begin{split}E =\; & - \frac{3}{2}{\lambda _{\rm{s}}}\sigma {\cos ^2}\theta - {M_{\rm{s}}}{H_{{\rm{ext}}}}\cos (\beta - {\theta _{\rm{k}}} - \theta ) \\ & - {M_{\rm{s}}}{H_{\rm{t}}}\sin ({\theta _{\rm{k}}} + \theta ).\end{split}$

由自由能最小条件$\partial E/\partial \theta = 0$, 得小信号近似下平衡方程:

$\frac{1}{2}{H_{\rm{k}}}\sin 2\theta - {H_{{\rm{ext}}}}\sin (\beta - {\theta _{\rm{k}}} - \theta ) = 0, $

其中应力各向异性等效场${H_{\rm{k}}} = 3{\lambda _{\rm{s}}}\sigma /{M_{\rm{s}}}$. 在小信号近似(${H_{\rm{t}}} \ll {H_{{\rm{ext}}}}$)条件下, 可得薄带横向畴转磁化率^[21]:

$\begin{split}{\chi _{\rm{t}}} &\; = \frac{{\partial {M_{\rm{t}}}}}{{\partial {H_{\rm{t}}}}} = - \frac{{{\partial ^2}E}}{{\partial {H_{\rm{t}}}^2}} \\ & = \frac{{{M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}({\theta _{\rm{k}}} + \theta )}}{{{H_{\rm{k}}}\cos 2\theta + {H_{{\rm{ext}}}}\cos (\beta - {\theta _{\rm{k}}} - \theta )}}, \end{split}$

式中M_t为磁化强度的横向分量, ${M_{\rm{t}}} = - \partial E/\partial {H_{\rm{t}}}$. 由(3)式可得当

${H_{\rm{k}}}\cos 2\theta + {H_{{\rm{ext}}}}\cos (\beta - {\theta _{\rm{k}}} - \theta ) = 0$

时磁化率将出现无穷大的奇点^[20], 在实际材料中, 由于磁化阻尼和局域各向异性色散^[22]不会出现这种情况. 令横向磁导率峰值处磁场h = H_ext/H_k, 联立方程(2)和(4)可得

$\begin{split}&\pm \cos (2\beta - 2{\theta _{\rm{k}}})\sqrt {\frac{{4{h^2} - 1}}{3}} \\ & + \sin (2\beta - 2{\theta _{\rm{k}}})\sqrt {\frac{{4 - 4{h^2}}}{3}} = \frac{{5{h^2} - 2}}{{3{h^2}}}.\end{split}$

由(3)式可得薄带畴转磁化横向磁导率表达式:

${\mu _{\rm{t}}} = 1 + {\chi _{\rm{t}}} = 1 + \frac{{{M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}({\theta _{\rm{k}}} + \theta )}}{{{H_{\rm{k}}}\cos 2\theta + {H_{{\rm{ext}}}}\cos (\beta - {\theta _{\rm{k}}} - \theta )}}.$

根据(6)式, 弱场下H_ext$\to 0 $, 磁化在易轴方向, $\theta \to 0$, 则近零场磁导率(即起始磁导率)可表示为

${\mu _{\rm{t}}}_{(0)} = 1 + {M_{\rm{s}}}{\cos ^2}{\theta _{\rm{k}}}/{H_{\rm{k}}}.$

饱和磁化时, 磁化强度趋向于外磁场方向, 因此$\theta \approx \beta - {\theta _{\rm{k}}}$. 则由(6)式饱和磁场下的磁导率可表示为

$\begin{split}{\mu _{\rm{t}}}_{({\rm{m}})} & \approx 1 + \frac{{{M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}\beta }}{{{H_{\rm{k}}}\cos 2(\beta - {\theta _{\rm{k}}}) + {H_{\rm{m}}}}}\\ &\approx 1 + \frac{{{M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}\beta }}{{{H_{\rm{m}}}}}\;\;\left( {{H_{\rm{m}}} \gg {H_{\rm{k}}}} \right).\end{split}$

定义磁导率比$\Delta \mu /{\mu _{\rm{m}}} = [{\mu _{{\rm{t}}\left( 0 \right)}} - {\mu _{{\rm{t}}\left( {\rm{m}} \right)}}]/{\mu _{{\rm{t}}\left( {\rm{m}} \right)}}$, 其中${\mu _{{\rm{t}}\left( 0 \right)}}$, ${\mu _{{\rm{t}}\left( {\rm{m}} \right)}}$分别表示外磁场为0和饱和磁场下的横向磁导率. 由(7)和(8)式可得

$\Delta \mu /{\mu _{\rm{m}}} = \frac{{{M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}{\theta _{\rm{k}}}/{H_{\rm{k}}} - {M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}\beta /{H_{\rm{m}}}}}{{1 + {M_{\rm{s}}}{{\cos }^2}\beta /{H_{\rm{m}}}}}.$

2

-->

4.1.非晶FeSiB薄带的磁各向异性

图3(a)和图3(b)分别为3.5 mm × 3.5 mm和28 mm × 3.5 mm非晶FeSiB薄带自由面磁畴结构图像, 针尖扫描范围均为15 ${\text{μm}}$ × 15 ${\text{μm}}$. 由图3可见, 薄带磁畴取向为倾向于带轴方向的180°条形磁畴. 图3(a)为3.5 mm × 3.5 mm样品, 其易轴与带轴的夹角约为15°, 采用立体测量法^[23]测得其平均畴宽约2.5 ${\text{μm}}$; 图3(b)为28 mm × 3.5 mm样品, 易轴与带轴的夹角约为12°, 平均畴宽约2.1 ${\text{μm}}$, 相比3.5 mm × 3.5 mm样品, 其易轴往轴向偏转了3°且畴宽变窄. 非晶薄带磁各向异性主要来自于应力各向异性和退磁场造成的形状各向异性, 对于3.5 mm × 3.5 mm正方形薄带, 沿边长方向退磁因子相同, 各向异性取向分布由应力各向异性决定; 而对于28 mm × 3.5 mm长条形薄带样品, 由于存在较大横向退磁场, 为了降低退磁场能, 使得磁畴细分以及易轴向带轴方向偏转.
图 3 非晶FeSiB薄带的磁畴结构　(a) 3.5 mm × 3.5 mm薄带; (b) 28 mm × 3.5 mm薄带
Figure3. Magnetic domain of amorphous ribbons: (a) Ribbon size is 3.5 mm × 3.5 mm; (b) ribbon size is 28 mm × 3.5 mm

图4为非晶FeSiB薄带的磁滞回线, 所用样品尺寸为3.5 mm × 3.5 mm, 图中“L”, “T”分别表示外磁场平行和垂直于带轴方向. 图4显示, 淬态FeSiB薄带具有良好的软磁性能, 矫顽力约为0.7 kA·m^–1, 平行和垂直方向的磁滞回线都向外场方向倾斜, 表明样品易轴偏离带轴方向, 这与图3磁畴结构检测结果一致.
图 4 非晶FeSiB薄带磁滞回线(L和T分别表示所加磁场平行和垂直于带轴方向)
Figure4. Hysteresis loop of amorphous FeSiB ribbon (“L” and “T” indicates the field direction parallel or perpendicular to the ribbon axis, respectively)

2 -->

4.2.单层薄带的GMI特性

图5给出的是长28 mm、宽3.5 mm的单层薄带磁阻抗(MI)特性曲线. 其中图5(a)为不同$\beta$角时MI比随驱动电流频率的变化特性, MI比定义为$\Delta Z/{Z_{\rm{m}}} = ({Z_0} - {Z_{\rm{m}}})/{Z_{\rm{m}}}$, 其中Z₀和Z_m分别表示外磁场为0和23 kA/m时样品的阻抗. 由图5(a)可见, 不同$\beta$角, 单层薄带MI比曲线几乎重叠, 7.0 MHz为其GMI最佳响应频率, 在此频率下, MI比大约都在30%, 可见单层薄带GMI不太显著, 且对外磁场方向变化不敏感. 图5(b)为$\beta$ = 0°时不同频率的MI比随驱动外磁场的变化特性, 其他$\beta$角由于曲线重叠且情况与此相似, 没再给出. 这里MI比定义为$\Delta Z/Z = ({Z_H} - {Z_{\rm{m}}})/{Z_{\rm{m}}},$ 其中Z_H和Z_m分别是样品在磁场为H和23 kA/m时的阻抗. 由图5(b)可见, 单层薄带在0.6 MHz和3.0 MHz频率时呈单峰形态, 5.0 MHz开始出现微弱的双峰, 至7.0 MHz双峰变得明显, 双峰半宽约为0.4 kA/m.
图 5 单层薄带磁阻抗特性　(a) 不同$\beta$角的MI比随频率的变化特性; (b) $\beta$ = 0°时, 不同频率的MI比随外磁场的变化特性
Figure5. The MI characteristics of single layer ribbon: (a) MI ratios of different $\beta$ vary with frequency; (b) MI ratios of different frequencies change with field, at $\beta$ = 0°

2 -->

4.3.三明治薄带的GMI特性

图6(a)和图6(b)分别为不同$\beta$角三明治薄带的MI比随驱动电流频率和外磁场变化的特性曲线, MI比的定义与图5单层薄带的相同. 从图6(a)可以看出, 三明治薄带GMI的最佳响应频率为0.6 MHz, 除低于0.6 MHz因曲线重叠不易分辨外, 同频率处的MI比都随夹角$\beta$的增大而增大. 0.6 MHz频率处, 0°, 15°, 30°, 45°, 60°, 75°和90°的MI比分别为272%, 278%, 302%, 328%, 355%, 410%和464%, 可见该三明治薄带GMI对外磁场方向敏感, 以此可用来确定外磁场的方向. 相比单层FeSiB薄带7.0 MHz下约30%的阻抗变化率, 三明治薄带GMI最佳频率显著降低, GMI效应大大增强, 464%的阻抗变化率与应力退火Fe基纳米晶三明治薄带相比拟^[11], 且避免了退火脆性问题, 淬态FeSiB三明治薄带的低频高GMI特性, 有利于其在磁传感器上的应用. 图6(b)显示, 除90°曲线出现平顶峰(双峰不明显)以外, 其他夹角的MI比曲线都出现了明显的双峰(各向异性峰)形态, 表明对于FeSiB三明治薄带, 在0.6 MHz频率下, 磁化过程已由磁矩转动来实现^[20]. 0°, 15°, 30°, 45°, 60°, 75°双峰和90°平顶峰的半宽分别约为0.6, 0.6, 0.7, 0.8, 1.0, 1.6和2.0 kA/m, 峰宽变化趋势随$\beta$的增大而增大, 由于磁滞^[24]造成双峰不对称现象. 与单层薄带相比, 三明治薄带GMI出现各向异性峰的频率要低得多, FeSiB薄带畴壁弛豫频率一般为几百kHz^[25], 高于弛豫频率时, 磁化过程主要由畴转磁化来实现, 可见相比于单层薄带, 三明治薄带磁阻抗随外磁场变化能更好地反映材料畴转磁化现象.
图 6 不同$\beta$角下三明治薄带磁阻抗特性　(a) MI比随频率的变化特性; (b) 0.6 MHz频率下MI比随外磁场的变化特性
Figure6. The MI characteristics of sandwiched ribbon at different angle $\beta$: (a) MI ratios vary with frequency; (b) field dependence of MI ratios at the frequency of 0.6 MHz

由图3磁畴检测结果可得, 应力等效各向异性场H_k与带轴夹角${\theta _{\rm{k}}} \approx $ 15°, 根据(5)式绘得磁化率峰值处h与$\beta$关系的连续曲线如图7所示. 由图7可见, 任意$\beta$角下(即使在外磁场与易轴平行时), 均出现各向异性现象(磁导率峰值处磁场不为0), 说明对于具有近纵向各向异性FeSiB薄带, 各向异性峰出现与否与外磁场方向无关, 图6(b)实验结果与此相一致. 研究表明: 具有横向各向异性Co基薄带^[16,26], 在任意外磁场取向下, 磁阻抗均出现各向异性峰; 除易轴与薄膜(薄带)纵向平行外, 其他易轴取向下的LMI曲线均出现各向异性峰^[17,27]. 综上及图6(b)和图7结果, 意味着各向异性峰的出现与否和外磁场方向没有必然联系, 而是决定于横向驱动场与各向异性场的取向关系, 也就是说取决于是否存在横向各向异性或各向异性的横向分量. 当$\beta$ = 15°和105°, 即外磁场与易轴夹角分别为0°和90°时h最大, h = 1, 当$\beta$ = 60°(与易轴夹角45°)时h最小等于0.5, 磁化率峰值处对应磁场随夹角的变化较敏感且呈抛物线状对称, 并未显示如图6(b)表现的MI各向异性峰随夹角的增大而一致增大的趋势, 其原因是畴转模型中没有考虑退磁场的影响. 研究表明, MI各向异性峰展宽一般由两种原因引起, 一是由于存在横向退磁场^[16,26,28], 二是由于驱动电流频率升高引起的纹波效应^[29]. 图6(b)中, 驱动电流频率保持不变, 因此MI各向异性峰展宽是由$\beta$改变引起的. 由图3磁畴结构显示, 条状薄带存在较大的横向退磁场, 随着$\beta$的增大, 外磁场横向分量增大, M_s逐渐转向横向, 横向退磁场随之增大, 因此三明治薄带MI曲线各向异性峰展宽. 由图7可见, 当$\beta$ = 0°时, H_ext ≈ 0.61H_k, 此时外磁场位于纵向, 可以忽略退磁场的影响, 对比图6(b)$\beta$ = 0°时的峰值磁场0.6 kA/m, 据此推算得薄带应力各向异性场H_k ≈ 1 kA/m.
图 7 h = H_ext/H_k随夹角$\beta$的变化关系
Figure7. h = H_ext/H_k varies with the angle $\beta$

由图4可知, 当外磁场达到23 kA/m时, 磁化已趋近饱和, 因此可近似地取H_m = 23 kA/m, M_s ≈ 1000 kA/m, H_k ≈ 1 kA/m. 根据图5(a)、图6(a)及(9)式, 绘得单层薄带和三明治薄带在各自最佳响应频率下的MI比及理论磁导率比$\Delta \mu /{\mu _{\rm{m}}}$随$\beta$变化的折线图如图8所示. 由图8(a)可见, 单层薄带最大MI比随夹角$\beta$呈小幅振荡, 与图8(c)理论磁导率比随$\beta$变化趋势无一致性. 而图8(b)三明治薄带最大MI比和图8(c)理论磁导率比$\Delta \mu /{\mu _{\rm{m}}}$随$\beta$的变化则具有相似性, 即两者都随夹角$\beta$的增大而增大, 同在$\beta$ = 60°出现增速拐点, $\Delta \mu /{\mu _{\rm{m}}}$和MI比都随$\beta$迅速增大, 在$\beta$ = 90°时都达到最大值. 这是因为驱动电流建立横向磁化场, 随着$\beta$的增大, 外磁场的横向分量逐渐增大, 势必阻止磁化的进行, 造成横向磁导率下降, 磁导率比增大; 当$\beta$ = 60°时, 外磁场横向分量已占主导, 导致横向磁导率迅速减小, 磁导率比显著增大, 因此出现增速拐点; 当$\beta$ = 90°时, 外磁场已完全趋于横向, 磁导率比达到最大值, 同时MI比也达到最大. 从图7和图8分析结果以及对比图6实验结果, 可见FeSiB三明治薄带GMI效应及其各向异性随外磁场与带轴夹角变化特性是其横向磁导率变化的反映, 这与电磁理论分析结论^[6]相吻合, 此畴转磁化模型能定性解释外磁场取向变化下的FeSiB三明治薄带的GMI特性.
图 8 不同$\beta$角时最大MI比与理论磁导率比的比较　(a) 单层薄带样品; (b) 三明治薄带样品; (c) 理论磁导率比
Figure8. Comparison between maximum MI ratios and theoretical permeability ratios at different $\beta$: (a) Single layer ribbon; (b) sandwiched ribbon; (c) theoretical permeability ratios

相比单层薄带, 三明治结构能够显著提高淬态FeSiB薄带的GMI效应. 在0.6 MHz频率下, 纵横向最大GMI比分别达到272%和464%, 淬态FeSiB三明治薄带的低频高GMI效应有利于其实际应用. 外磁场与带轴夹角对FeSiB单层薄带的GMI几乎没有影响, 但对三明治薄带GMI特性有显著影响, 在0°—90°变化范围内, 三明治薄带的最大GMI比随夹角的增大而增大, 同时由于受横向退磁场的影响, 各向异性峰展宽. 理论与实验结果的比较分析表明, 三明治薄带GMI各向异性峰出现与否与外磁场取向无关, 由于横向磁导率比随夹角的增大而增大, GMI效应也随之增强, 在畴转磁化占主导情况下, 畴转磁化模型能定性解释FeSiB三明治薄带GMI随外磁场与带轴夹角变化特性.