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--> --> -->图 2 放射性剩余核分析流程图
Figure2. Diagram to analyze radioactive residual nuclei.
全能峰面积与特定放射性剩余核活度值的关系可用(1)式进行描述, 剩余核产生截面用(2)式进行计算:
采用由日本RIST, JAEA和KEK等机构开发的PHITS[24]程序进行了蒙特卡罗模拟计算. PHITS采用三种反应模型来开展粒子输运, 分别为强子级联模型JAM、核-核碰撞分子动力学模型JQMD和基于评价核数据(如JENDL-4.0和JENDL-HE)的用于中低能中子和光子的计算模型. 重离子诱发放射性剩余核的模拟通常采用JQMD模型开展, 获得的反应产物剩余核在采用广义蒸发模型(GEM)处理后进行放射性衰变, 并最终纳入统计.
短寿命产物经过足够长冷却时间后其活度值可达到忽略不计, 为了简化数据处理流程和提高数据分析精确度, 可优先处理较长冷却时间的伽玛能谱, 并基于分析数据, 进一步推导和验证冷却时间短的伽玛谱所包含的丰富的放射性剩余核活度信息. 表1以降序方式列出了铜靶经过不同冷却时间后具有较长半衰期放射性剩余核的测量活度值, 其中推导值是指采用冷却时间为11.8天的测量活度值结合剩余核放射性衰变规律所得. 从表1的数据对比表明, 实际测量活度值与推导值能保持较好的一致性, 这验证了放射性剩余核分析流程和方法的准确性.
剩余核名称 | 半衰期/d | T = 11.8 d/Bq | T = 6.8 d/Bq | 推导值/Bq | T = 3.8 d/Bq | 推导值/Bq |
51Cr | 27.7 | 1526.2 | 1695.1 | 1729.6 | 1831.9 | 1864.5 |
48V | 15.97 | 1107.9 | 1351.0 | 1376.4 | 1512.9 | 1567.8 |
52Mn | 5.59 | 934.9 | 1690.1 | 1737.9 | 2437.4 | 2521.0 |
58Co | 70.82 | 876.1 | 893.5 | 920.0 | 949.7 | 947.5 |
56Co | 77.27 | 239.1 | 233.5 | 250.1 | 233.6 | 256.9 |
44 mSc | 2.44 | 228.9 | 907.4 | 536.4 | 2105.5 | 2218.0 |
57Co | 271.79 | 211.3 | 209.4 | 214.0 | 216.5 | 215.7 |
46Sc | 83.79 | 169.7 | 179.9 | 176.9 | 174.9 | 181.3 |
47Sc | 3.345 | 155.2 | 433.7 | 437.4 | 799.6 | 814.4 |
54Mn | 312.3 | 140.7 | 139.8 | 142.3 | 139.2 | 143.2 |
59Fe | 44.5 | 58.1 | 55.6 | 60.9 | 65.1 | 65.8 |
表1长半衰期放射性剩余核的测量活度值
Table1.Radioactivity of long-life residual nuclides
表2给出了铜靶经过3.8 d冷却后, 放射性活度大于100 Bq的剩余核名称、模拟活度值及实测活度值, 铜靶内放射性剩余核的模拟活度值按降序排列, 对比表明, 模拟计算的可能被探测的放射性剩余核均得以实验测量, 可见PHITS对高能重离子与铜靶相互作用产生的放射性剩余核种类评估具有较高可靠性.
剩余核 名称 | 半衰期 | 模拟活 度值/Bq | 实测活 度值/Bq | Exp./Cal. |
47Sc | 3.345d | 2832.3 | 799.6 ± 29.9 | 0.28 |
51Cr | 27.7d | 1953.0 | 1831.9 ± 68.5 | 0.94 |
44Sc | 2.927h | 1920.0 | 4507.8 ± 288.6 | 2.47 |
48V | 15.97d | 1642.2 | 1512.9 ± 110.1 | 0.86 |
44mSc | 58.6h | 1813.3 | 2105.5 ± 78.8 | 1.22 |
48Sc | 43.67h | 1416.6 | 152.0 ± 13.2 | 0.11 |
52Mn | 5.59d | 1106.3 | 2437.4 ± 111.7 | 2.20 |
58Co | 70.82d | 915.5 | 949.7 ± 43.5 | 1.04 |
7Be | 53.29d | 776.7 | 186.3 ± 12.9 | 0.24 |
43K | 22.3h | 598.6 | 143.3 ± 5.4 | 0.24 |
32P | 14.26d | 490.4 | 纯β衰变 | — |
57Ni | 35.6h | 486.5 | 203.2 ± 13.5 | 0.42 |
46Sc | 83.79d | 408.7 | 174.9 ± 9.6 | 0.43 |
33P | 14.26d | 327.8 | 纯β衰变 | — |
47Ca | 4.536d | 233.2 | 特征峰微弱 | — |
57Co | 271.79d | 214.4 | 216.5 ± 8.1 | 1.01 |
56Co | 77.27d | 213.3 | 233.6 ± 15.5 | 1.09 |
37Ar | 35.04d | 208.6 | 纯β衰变 | — |
54Mn | 312.3d | 199.6 | 139.2 ± 6.4 | 0.70 |
42K | 12.36h | 176.3 | 特征峰微弱 | — |
49V | 330d | 163.5 | 纯β衰变 | — |
3H | 12.33a | 130.3 | 纯β衰变 | |
55Co | 17.53h | 116.4 | 133.1 ± 13.8 | 1.14 |
59Fe | 44.5d | 109.4 | 61.8 ± 5.8 | 0.56 |
48Cr | 21.56h | 93.5 | 47.5 ± 1.8 | 0.51 |
表2剩余核实验测量与模拟活度值(冷却时间3.8 d)
Table2.Radioactivity of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation (cooling for 3.8 d).
在剩余核产生的放射性活度方面, 51Cr, 48V, 44 mSc, 58Co, 57Co, 56Co和55Co额PHITS的模拟计算数据与实验测量结果有较好的吻合; 而44Sc, 52Mn, 7Be和43K的差别则较大. 把表2所列的18种放射性核素看成一个整体, 则E/C值约为85%. 可见, 对单个剩余核的放射性活度与铜靶整体的放射性活度, PHITS模拟计算与实验测量存在一定差异. 文献[22,23]中介绍了MCNPX, GEANT4对质子诱发铜靶放射性剩余核的模拟, 其结论亦表明了受限于散裂物理模型的可靠性, 模拟程序对不同产生剩余核的模拟准确程度不一. 另外, 表2中标注“纯β衰变”的剩余核, 即33P, 49V与3H, 表示在其发生β衰变过程中, 直接从母核基态衰变到子核基态, 不产生任何伽玛射线, 因此无法基于伽玛谱学方法进行分析. 标注“特征峰微弱”的47Ca和42K剩余核, 由于其自身活度值太低, 释放的特征伽玛射线全能峰面积非常小, 以至于在伽玛谱分析时仅能被观察到而无法被正常读取和分析, 在表2中仅给出了模拟计算值.
采用(2)式, 可计算铜靶中放射性剩余核的产生截面值, 如表3所列, 其中Sc, Cr, Mn和Co这四种元素分别测量得到了多种放射性同位素的截面. 从表3观察可得出, 对于质量数与其对应的天然稳定核差值较大的剩余核, 其反应截面的测量数据与模拟结果之间的差异往往较大, 如Sc的天然稳定同位素是45Sc, 放射性剩余核46Sc, 47Sc和48Sc的E/C值分别为0.43, 0.28和0.11. 对此, 其主要原因在于质量数越偏离稳定核, 其原子核稳定性往往越低, 这些核素需依靠相对复杂的核反应生成, 物理模型对这些过程的描述准确度不高, 另外, 奇异核反应截面一般不高, 这导致了物理模型所计算的截面数据具有较大不确定度.
剩余核名称 | 测量截面值/mb | 模拟截面值/mb |
7Be | 9.11 ± 0.98 | 38.0 |
43K | 2.05 ± 0.19 | 8.6 |
44 mSc | 13.37 ± 1.21 | 10.9 |
46Sc | 13.21 ± 1.31 | 30.9 |
47Sc | 5.10 ± 0.46 | 18.1 |
48Sc | 1.04 ± 0.13 | 9.7 |
48V | 24.93 ± 2.75 | 28.5 |
48Cr | 0.72 ± 0.07 | 1.4 |
51Cr | 48.78 ± 4.41 | 48.0 |
52Mn | 19.16 ± 1.81 | 8.7 |
54Mn | 38.28 ± 3.61 | 38.3 |
55Co | 3.26 ± 0.43 | 2.9 |
56Co | 16.31 ± 1.72 | 14.9 |
57Co | 51.88 ± 4.69 | 51.4 |
58Co | 60.97 ± 5.76 | 58.8 |
57Ni | 1.59 ± 0.17 | 3.8 |
59Fe | 2.55 ± 0.32 | 4.5 |
表3铜靶放射性剩余产物的反应截面
Table3.Cross sections of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation.
表3中的数据表明铜靶内产生截面较大的剩余核为58Co, 57Co和51Cr. 然而, 由于它们所具有较长半衰期, 这导致了相对较低强度放射性. 在评估碳束所轰击铜靶的环境影响时, 需要综合考虑加速器束流强度、剩余核产生截面、冷却时间和伽玛射线释放强度等因素.
实验开展与数据处理过程中, 束流强度监测的不确定度约为7%, 铜靶质量误差为2%, 峰面积读取带来的不确定度为2%—6%, 其中统计误差为1%—3%, 伽玛谱仪源探测效率曲线的不确定度为2%—4%, 总的说来, 实验测量数据的不确定度误差为8%—10%.