Generation and control of photo-excited thermal currents in triple degenerate topological semimetal MoP with circularly polarized ultrafast light pulses
1.Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China 2.School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China 3.Songshan Lake Materials Laboratory, Dongguan 523808, China
Fund Project:Project supported by the National Key Research and Development Program of China (Grant Nos. 2017YFA0303603, 2016YFA0300303, 2017YFA0302901), the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11574383, 11774408, 11774399), the Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences, China (Grant No. XDB30000000), the International Partnership Program of CAS (Grant No. GJHZ1826), the Beijing Natural Science Foundation, China (Grant No. 4191003), and the CAS Interdisciplinary Innovation Team.
Received Date:06 January 2020
Accepted Date:06 April 2020
Available Online:09 May 2020
Published Online:20 October 2020
Abstract:Ultrafast spectroscopy is a powerful method to generate and control topological phase transitions and spin-polarized electrical currents in topological quantum materials. These light-induced novel physical properties originate from the topologically nontrivial states of Dirac and Weyl fermions. The topological semimetal molybdenum phosphide (MoP) exhibits double and triple degenerate points in the momentum space. We present the preliminary results of spin-polarized electrical currents and optical response investigations of MoP. We design and construct an experimental setup to perform the photocurrent generation and control by circularly polarized light in topological insulator Bi2Se3. The results compare well with those reported, which confirms the validity and reliability of our experimental setup. Further, we conduct the photocurrent experiment on MoP by using 400 nm laser pulses for excitation and successfully detect the current signals at different sample positions. We attribute the observed currents to photo-induced thermal currents (not the photo current associated with the triple degenerate topological properties), which facilitates generating and controlling photocurrents in MoP in the future investigation. Our thermal current investigations are of essence for further exploring the photocurrents in various types of topological quantum materials. Keywords:photocurrent/ triple degenerate topological material/ ultrafast spectroscopy/ spin polarization
采用中心波长为800 nm, 重复频率为250 kHz, 脉宽为70 fs的掺Ti-蓝宝石飞秒激光光源以及倍频后的400 nm光源进行光电流实验. 实验装置如图1(a)所示, 800 nm (或经过BBO晶体倍频后的400 nm)超快激光脉冲经过偏振片后, 再通过旋转后面的λ/4波片的角度周期性地改变出射光的偏振类型(左旋光-线偏振光-右旋光). 最后入射光经过采样频率为1 kHz的斩波器调制后由焦距为10 cm的凸透镜聚焦到样品表面, 光斑直径大小为60 μm. 由于光激发的电流信号非常小, 通常在pA至nA量级[32-34], 需要在样品上制备两个电极接至前置放大器上将电流放大, 最终再通过锁相放大器按照斩波器的采样频率进行采集记录, 获得光电流的信号. 采用电动旋转装置精确调节λ/4波片旋转的角度θ, 由自行编制的LabVIEW软件对其进行控制. 图1(b)为引文[35]报道的MoP的能带结构, 用粉红色和蓝紫色箭头分别表示800 nm (1.55 eV)和400 nm (3.1 eV)激光脉冲激发电子可能产生光电流的区域. 图1(c)为引文[35]报道的三重简并点, 是图1(b)的局域放大图. 红色圆圈为4个三重简并点. 图 1 (a) 光电流产生和探测实验装置, f1和f2为透镜, BBO为倍频非线性晶体; (b) 800 nm (1.55 eV, 粉红色箭头) 和 400 nm (3.1 eV, 蓝紫色箭头) 脉冲激光可能激发的动量区域, 其中能带结构引自文献[35]计算结果; (c) MoP中的4个三重简并点局域放大(红色圆圈)[35] Figure1. (a) Schematic photocurrent experimental setup. f1 and f2 are focusing lenses. BBO is the doubling frequency nonlinear crystal; (b) the allowed excitation areas by 800 nm (1.55 eV, pink arrows) and 400 nm (3.1 eV, purple arrows) pulsed lasers, respectively. The band structure is adapted from Ref. [35]; (c) the four triple points are highlighted by the red circles[35].
22.2.样品的表征 -->
2.2.样品的表征
MoP的单晶通过固相反应合成, 样品制备详情见文献[5]. 用扫描电子显微镜(scanning electron microscopy, SEM)观察样品表面, 图2(a)展示了样品整体的SEM扫描图像, 图2(e), (f)分别展示了样品在5和20 μm分辨率下的SEM扫描图像, 大小约为1 mm × 1 mm, 样品厚度为162 μm, 其表面非常平整, 适合用于光电流实验及其他表征. 图2(a)右图展示了样品加上两个电极后底部通过低温胶粘在铜托上的实物图, 两根直径为20 μm的Pt丝的一端通过银胶粘在样品两侧的表面上, 另一端连接到外电路上. 图 2 MoP样品的表征 (a) 光电流实验所使用的MoP样品, 左图为SEM图像, 右图为加电极后粘到铜托上的样品实物图; (b) 常温下的Raman光谱, 红色箭头标出两个拉曼峰; (c) 0和7 T下的电输运测量; (d) 2 K温度下的电阻随磁场的变化; (e) 5 μm分辨率样品局部放大SEM图; (f) 20 μm分辨率样品局部放大SEM图 Figure2. Characterizations of the MoP sample in the photocurrent experiment: (a) SEM image (left panel) and the sample after adding the electrodes (right panel); (b) Raman spectroscopy at room temperature, two red arrows mark the Raman peaks; (c) temperature dependence of the resistance at 0 and 7 T external magnetic field; (d) magnetic field dependence of resistance at 2 K; (e) SEM image with a resolution of 5 μm; (f) SEM image with a resolution of 20 μm.
对样品进行了Raman和输运表征. 图2(b)为MoP样品的Raman散射光谱, 采用532 nm波长、0.9 mW功率的线性偏振连续激光作为光源进行了近场共聚焦拉曼光谱测量, 透过一个50× 的物镜汇聚到样品表面, Raman光谱的分辨率为2 cm–1. 从获得的Raman光谱中可以看到, 在133.9和406.8 cm–1处各出现了一个Raman峰, 尚未发现有关MoP的详细的Raman研究工作被报道. 图2(c)为MoP在0和7 T磁场下进行的电输运测量, 其中黑色曲线为不加磁场时的数据(黑色箭头表示升温过程), 红色曲线为7 T磁场下的测量数据(红色箭头表示降温过程). 由图2(c)中曲线可以看出, 在有无磁场条件下, 电阻率随温度的变化曲线基本重合, 均在大约50 K附近出现转折. 说明磁场不会对MoP的输运特性产生影响. 在0 K时电阻率不为0, 经计算剩余电阻率(residual resistance ration, RRR)大约为RRR = R300 K/R2 K = 2.87; 与文献[35]的结果趋势相似, 仅 RRR有些差异, 可能与样品生长条件不同、掺杂浓度不同、电极接触电阻、或样品表面有氧化等有关. 图2(d)所示为MoP在2 K温度下测得的电阻随磁感应强度的变化曲线, 图2(d)中显示其电阻随磁场基本不变; 这也与文献[35]报道的数值有较大出入, 可能是同样原因造成, 或者系不同样品三重简并点离费米面距离不一样所致. 3.实验结果和讨论为了验证实验装置的可靠性, 首先利用上述实验装置对拓扑绝缘体Bi2Se3进行光电流探测实验, 成功观测到了对偏振依赖的光电流信号(图3). 图3(a)为光电流实验的示意图, α为激光入射方向与样品表面法线的夹角, θ为λ/4波片旋转的角度, 样品表面标记为XY平面. 图3(b)为不同α角度下光电流随λ/4波片旋转角度的变化, 采用中心波长为800 nm的激光脉冲, 入射光斑相对于样品的位置(对应图3(a)坐标)为(0 μm, 30 μm). 从图3可以看到, 其光电流随θ改变呈周期性变化, 说明光电流的强度受到了激发光偏振类型的周期性调制. 图3(c), (d)为激发光在45°入射下, 激光在X和Y方向的不同位置的光电流变化的彩图, 此图清楚地显示了不同位置下光电流受圆偏振周期性调制的特点, 从图3(c), (d)中可以看出, 在实验中探测到的电流由两部分组成, 一部分是与激光偏振类型无关, 仅与光斑位置有关的热电流; 另一部分是与激光偏振类型紧密相关的光电流. 本研究组的实验范式与国际上已经发表的工作相符, 观测到所测信号受到λ/4波片调控[32], 说明了实验方法的有效性. 本研究组实验报道了一种实验构型, 与文献[32]的图2(b)实验构型相符, 实验结果接近(注: 文献[32]是15 K的实验结果, 本研究组的是室温结果), 与图2(a),(c)构型不同, 结果没有可比性. 在进行光电流实验及其所需样品与器件制备方面, 本研究组也积累了比较成熟的经验和技巧, 这为MoP的光电流实验探测提供了光学输运实验和样品器件制备两方面的基础. 图 3 (a) 光电流实验示意图; (b) 不同入射角情形下Bi2Se3样品的光电流强度对激发光圆偏振度的依赖关系(有offset); (c) 光45°入射Bi2Se3样品情形下, 扫描X方向位置, 光电流强度对偏振的依赖关系图; (d) 光45°入射Bi2Se3样品情形下, 扫描Y方向位置, 光电流强度对偏振的依赖关系图 Figure3. (a) Schematic of the experimental geometry; (b) photocurrent intensity depending on the polarization of the laser beam under different incident angles, which is offset for clarity; (c) photocurrent intensity depending on the sample position along the X axis, where the incident angle of ultrafast pulses is 45°; (d) photocurrent intensity depending on the sample position along the Y axis, with 45° incidence angle.
接下来分别采用800和400 nm的激发光对MoP样品进行了类似的光电流实验. MoP的晶体结构如图4(a)所示, 其空间群为$ P\bar 6m2 $, 具有C3z旋转对称性和My, Mz两种镜像对称性[5]. 图4(a)中, 紫色实心球为P原子, 位于(0, 0, 0)的顶点位置; 棕色实心球为Mo原子, 位于(1/3, 2/3, 1/2)的体内位置. 图4(b)为光激发样品时的空间位置示意图. 采用800 nm波长(能量1.55 eV)和400 nm波长(能量3.1 eV)的激光分别进行了光电流的实验, 其中入射角α = 45°. 实验表明, 在800 nm激发下, 没有观察到光电流或热电流的信号; 在400 nm激发下, 观测到微弱的电流信号. 图4(c)中展示了该电流信号, 其中红色和蓝色小球分别代表在两个对称位置P1和P2处(图4(b))测得的电流强度, 作为对比同时展示了没有激光照射时的测量结果(灰色小球). 在整个对比实验过程中, 实验室灯光是关闭的, 以剔除其他光源引起的电流效应. 图4(c)实验数据显示, 在没有激光照射下, 测量的均值为0; 在有激光脉冲照射时, 在P1和P2两处测量到非零的电流信号(红色和蓝色区域的中间深色横条为测量值的均值). 该电流信号是激光照射造成的样品电流, 我们认为是光照下样品表面形成了温度梯度, 进而引起的热电流, 理由有两点. 第一, 图4(c)的实验结果没有表现出电流信号对角度的依赖. 对图4(c)的数据进行傅里叶变换, 结果完全为噪声, 没有峰值迹象, 在目前实验噪声水平上可以确认没有角度依赖. 这与图3(b)的周期性实验结果不同, 说明没有观测到光电流的典型特征. 第二, 在P1和P2两处对称位置测得的电流信号绝对值相同, 方向相反, 这是热电流的典型特征. 图 4 (a) MoP样品的晶格结构示意图; (b) 光激发样品的光斑位置示意图; (c) 400 nm超快激光照射MoP样品的P1和P2两个对称位置时, 分别测得的电流随偏振的依赖关系. 红色和蓝色代表P1和P2两个位置, 灰色为不加光照射时测得的电流 Figure4. (a) Schematic lattice structure of MoP, purple and brown spheres represent P and Mo atoms, respectively; (b) schematic diagram of the experiment illustrating the two photoexcitation positions on the sample; (c) polarization dependence of the current intensity at P1 and P2 under 400 nm light excitation. Solid dots in red and blue are current intensity data obtained at P1 and P2, respectively. Gray dots donate the situation without any light excitation.