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基于多轴差分吸收光谱技术测量青岛市大气水汽垂直柱浓度及垂直分布

本站小编 Free考研考试/2021-12-29
摘要:本文研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在可见蓝光波段(434.0—451.5 nm)对大气水汽垂直柱浓度和垂直廓线的反演方法. 首先, 针对水汽吸收峰较窄且较密的问题, 采用和仪器狭缝函数卷积的方法获取适用于MAX-DOAS的水汽吸收参考截面, 并采用修正系数法校正了水汽饱和吸收效应在此波段对反演的影响. 其次, 研究了非线性最优估算法痕量气体廓线反演算法(PriAM算法)中气溶胶状态和先验廓线的线型对水汽反演结果的影响. 结果表明, 气溶胶线型变化对水汽廓线反演结果的影响可忽略, 而高气溶胶状态会使反演结果差异变大, 但均在廓线反演总误差范围内, 这表明, PriAM算法对水汽廓线反演仍具有适用性. 采用该方法在青岛市鳌山区域站开展连续观测实验, 并将观测的水汽垂直柱浓度结果和欧洲中期天气预报中心日均值数据对比, R2 = 0.93; 将反演的水汽廓线近地面浓度与欧洲中期天气预报中心和怀俄明大学探空数据对比, R2分别大于0.70和0.66, 结果表明了PriAM算法对大气水汽廓线反演的准确性较高. 最后, 分析了青岛市水汽垂直分布特征: 青岛市水汽主要分布在1.5 km以下.
关键词: 多轴差分吸收光谱技术/
大气水汽/
垂直柱浓度/
垂直廓线

English Abstract


全文HTML

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1.引　言
水汽是一种温室气体, 是大气中的重要成分之一, 也是大气中惟一能发生相变的成分, 是大气潜热径向运输的重要媒介[1,2]. 水汽在对流层参与许多化学反应, 能同大气中的气溶胶、污染粒子等发生作用, 影响大气化学反应. 在各种空间和时间尺度上测量大气水汽含量对天气预报、气候研究、大气化学以及地球辐射预算都至关重要[1]. 对流边界层高精度、高时空分辨率的水汽浓度廓线持续观测数据对研究水循环、大气潜热通量廓线以及水汽垂直方向输送情况都具有重要意义[3].
目前, 水汽测量主要分为探空、星载、机载和地基几种方式. 无线电探空气球是水汽测量的传统做法, 可以同时测量温度、气压、风速和风向等气象要素, 并且探测高度可达30 km, 但是测量成本高且数据不连续. 星载测量包括SCIAMACHY(scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric chartography), GOME (global ozone monitoring experiment), AMSU (advanced micro-wave sounding unit)和S-5P/TROPOMI (sentinel-5 precursor/tropospheric monitoring instrument)等[4-8], 它们可以在红外波段和可见蓝光波段对水汽进行测量反演, 相比于地基观测, 它的时间和空间分辨率较低, 但可大范围全球观测, 为大区域分析水汽输送及演变等问题提供了方法. 机载包括差分雷达和机载腔衰荡技术, 它们都具有高时间分辨率, 并已获得水汽混合比垂直廓线[9]. 地基主要有GPS观测、微波辐射计以及太阳光度计(CE318), 它们都具有时空分辨率高、成本低、可连续观测的特点, 应用范围较广.
多轴差分吸收光谱技术(multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS)是一种被广泛使用的测量地球大气中痕量气体的方法[10]. 它可对大气中NO2, SO2, HONO, 气溶胶, HCHO等多个气体同时在线测量[11-15], 同时结合大气辐射传输模型, 可反演出对流层痕量气体的柱浓度和廓线信息. 由于其独特的优越性, MAX-DOAS技术逐渐成为反演大气水汽浓度的一种新方法. 2011年, Irie等[15]用MAX-DOAS系统在495—515 nm波段对大气水汽进行测量, 并和地面数据集对比, 相关性大于0.75. 2013年Wagner等[1]利用地基MAX-DOAS系统在543—620 nm和608—680 nm波段对水汽垂直柱浓度进行反演, 并和地基气溶胶遥感观测网(aerosol robotic network, AERONET)以及欧洲气象中心数据进行对比, 结果有良好的一致性. 2013年, 刘进等[2]利用地基MAX-DOAS系统在560—610 nm波段对水汽垂直柱浓度进行了测量, 且与CE318数据对比趋势一致. Lampel等[16,17]利用MAX-DOAS系统验证了在可见蓝光和紫外波段均存在水汽吸收. 利用MAX-DOAS对水汽的测量近些年不断被研究, 但在国内此方面研究相对较少, 特别是在紫外和可见蓝光波段更是鲜有研究. 近日, Borger等[8]和Chan等[6]分别在S-5P/TROPOMI和GOME-2的蓝光波段反演了水汽垂直柱浓度, 这对利用MAX-DOAS在吸收比较弱的可见蓝光波段反演水汽垂直柱浓度和垂直廓线提供了思路. 在可见蓝光波段反演水汽不仅可以同时测量气溶胶, NO2, HONO和CHOCHO等气体的柱浓度和廓线, 也对测量HONO和CHOCHO时水汽的扣除提供了方法.
针对基于MAX-DOAS可见蓝光波段的水汽垂直柱浓度和垂直廓线的反演问题, 选取青岛市MAX-DOAS鳌山区域站2019年3月4日—31日数据作为研究案例. 本文第一步研究基于与仪器狭缝函数卷积的方法获取适用于MAX-DOAS的反演参考截面, 并采用修正系数法进行饱和吸收矫正, 从而正确获取水汽垂直柱浓度. 第二步研究分析了采用基于最优估算法(optimal estimation method, OEM)的PriAM算法反演水汽垂直廓线的可行性. 利用MAX-DOAS在可见蓝光波段探测水汽垂直分布信息, 对研究水汽通量廓线以及重霾期间水汽和气溶胶的关系都具有重要意义.
2.测量原理
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2.1.MAX-DOAS技术
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2.1.MAX-DOAS技术

MAX-DOAS技术以被动DOAS为基础, 在天顶观测的基础上增加多个仰角α (望远镜观测方向和水平方向的夹角)接收太阳散射光, 从而获取大气中污染气体的空间分布[18]. 依据的理论基础是朗伯-比尔(Lambert-Beer)定律[10]
$ I\left(\lambda \right)={I}_{0}\left(\lambda \right) \cdot \exp [-\sigma \left(\lambda \right) \cdot c \cdot L],$
其中$ I\left(\lambda \right) $表示经过光路衰减后的接收光, $ {I}_{0}\left(\lambda \right) $表示入射光强, $ \sigma \left(\lambda \right) $为痕量气体的吸收截面, c表示分子浓度, L表示光程.
大气消光过程是散射和多种痕量气体的吸收共同导致的[19]. 痕量气体j的光谱吸收结构可分为随波长的快变化和随波长的慢变化, 通过高通滤波滤除光学厚度(optical density, OD)谱中的慢变化和散射等宽带结构特征, 获取OD, 再与标准气体分子吸收截面进行最小二乘拟合, 即可获得气体的斜柱浓度$ {\rm{SCD}}_{j} $ (slant column density, SCD). 表示为
$ \ln \frac{{I}_{0}\left(\lambda \right)}{I\left(\lambda \right)} = \sum _{j=1}^{n}{\sigma }_{j}'\left(\lambda \right) \cdot {\rm{SCD}}_{j}-P,$
其中$\ln \dfrac{{I}_{0}\left(\lambda \right)}{I\left(\lambda \right)}$为OD, $\sigma _{j}'\left(\lambda \right)$代表分子的窄带吸收, P为低阶多项式, 包含瑞利散射、米氏散射、仪器响应以及分子宽带吸收所引起的宽带光谱结构[10].
通过选取一条“干净”的太阳散射光谱作为夫琅禾费参考光谱(Fraunhofer reference spectrum, FRS)进而扣除强烈的夫琅禾费线的干扰[20], 通常选取接近正午较小太阳天顶角下仰角α = 90°时的光谱作为参考光谱, 即可获得各个仰角α下的痕量气体差分斜柱浓度(differential slant column densities, dSCD),
${\rm{dSCD}}= {\rm{SCD}}_{\alpha }-{\rm{SCD}}_{\rm{ref}},$
90°仰角方向的$ {\rm{dSCD}} $里含有平流层浓度的信息, 将每个测量循环中离轴方向的$ {\rm{dSCD}} $减去90°方向的$ {\rm{dSCD}} $即可扣除平流层痕量气体吸收, 计算公式为
$\Delta{\rm{ SCD}} = {\rm{dSC}}{{\rm{D}}_{\alpha \ne 90^\circ }} - {\rm{dSC}}{{\rm{D}}_{\alpha = 90^\circ }}.$
斜柱浓度SCD强烈依赖于观测的地理条件和气象条件, 通常需要转换为垂直柱浓度(vertical column density, VCD), 即垂直穿过大气层的积分浓度[18]. 计算公式为
${\rm{VCD}} = \frac{{{\rm{dSC}}{{\rm{D}}_{\alpha \ne 90^\circ }} - {\rm{dSC}}{{\rm{D}}_{\alpha = 90^\circ }}}}{{{\rm{AM}}{{\rm{F}}_{\alpha \ne 90^\circ }} - {\rm{AM}}{{\rm{F}}_{\alpha = 90^\circ }}}} = \frac{{\Delta {\rm{SCD}}}}{{\Delta {\rm{AMF}}}}.$
大气质量因子(air mass factors, AMF)依赖于太阳位置、观测角度、气溶胶特性分布以及痕量气体分布, 常使用大气辐射传输模型(RTM)来计算. 本文利用SCAITRAN 2.2计算出20°和90°仰角的AMF得到$ \Delta{\rm{AMF}} $, 再结合20°的$ \Delta{\rm{SCD}} $计算出水汽的VCD.
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2.2.垂直廓线反演算法
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2.2.垂直廓线反演算法

本文采用的廓线反演算法为安徽光学精密机械研究所(AIOFM)和马普化学所(MPIC)共同研发的PriAM算法[11-14,21-23], 该算法的核心是基于最优估算法求解迭代方程的非线性反演问题, 反演的目的是最小化价值函数, 价值函数表达式为
${{{\chi }}^2}\left( {{x}} \right) = \mathop \sum \limits_{m = 0}^M {\left( {\frac{{{{{F}}_m}\left( {{x}} \right) - {{{y}}_m}}}{{{\sigma _{\varepsilon,m}}}}} \right)^2} \!+\! \mathop \sum \limits_{n = 0}^N {\left( {\frac{{{{{x}}_n} - {{{x}}_{{\rm{a}},n}}}}{{{\sigma _{{\rm{a}},n}}}}} \right)^2},$
其中$ {{x}} $是反演得到的状态向量, 有N个元素, 表示某一物理量的廓线, y是测量向量, 有M个元素. F代表前向模型函数, $ {{{x}}}_{\rm{a}} $是先验状态向量, $ {\sigma }_{\varepsilon, m} $和$ {\sigma }_{{\rm{a}}, n} $分别表示测量误差和先验误差.
通过Gauss-Newton方法多次迭代并采用Levenberg-Marquardt算法对迭代进行修正, 最后逐渐获得最优化解, 迭代过程表示为
$\begin{split} {{{x}}}_{i+1}=\;&{{{x}}}_{i}+{\left[{{K}}_{i}^{\mathrm{T}}{{S}}_{\varepsilon }^{-1}{{K}}_{i}+(1+{\gamma }_{i}){{S}}_{a}^{-1}\right]}^{-1}\\&\times\!\left\{{{K}}_{i}^{\mathrm{T}}{{S}}_{\varepsilon }^{-1}\left[{y}\!-\!F\left({{x}}_{i}\right)\right]\!-\!{{S}}_{a}^{-1}\left[{{x}}_{i}\!-\!{{x}}_{a}\right]\right\}, \end{split}$
其中$ {{{x}}}_{i+1} $和$ {{{x}}}_{i} $分别是当前和先前的状态向量. $ {{S}}_{\varepsilon } $是测量误差协方差矩阵(M × M), $ {{K}}_{i} $为权重函数矩阵. $ {\gamma }_{i} $是一个修正系数, 用于改变状态量向价值函数接近的速率, $ {{S}}_{\rm{a}} $是先验误差协方差矩阵(N × N). 非线性最优估算法反演气体廓线首先要输入一条起始先验廓线作为${{x}}_{i}$, 再由(7)式迭代计算${{x}}_{i+1}$, 如果满足(8)式, 则迭代就要停止, 如果不满足(8)式, 则将${{x}}_{i+1}$作为${{x}}_{i}$代入(7)式继续迭代, 直至满足(8)式, 迭代停止.
$[{F}( x_{i+1})-{F}( x_i)]^{\rm T}{ S}_{\sigma y}^{-1}[{ F}({ x}_{i+1})- F( x_i)] < M,$
其中M指仰角个数, 式中协方差矩阵表示为
$ {{S}}_{\sigma y}={{S}}_{\varepsilon }{({K}{{S}}_{\rm{a}}{{K}}^{\mathrm{T}}+{{S}}_{\varepsilon })}^{-1}{{S}}_{\varepsilon }. $
迭代反演误差主要由三部分组成: 平滑误差($ {S}_{\mathrm{s}} $)、测量误差($ {S}_{\mathrm{m}} $)和剩余误差($ {S}_{\mathrm{r}} $), 总误差($ {S}_{\mathrm{t}} $)是三种误差的均方根[11,12].
由于气溶胶状态影响光在大气中的传输路径, 进而会影响由$ {\Delta }{\rm{SCD}} $获取痕量气体垂直分布的反演. 因此, 需将反演过程分为两步: 首先, 基于最优估算法反演出气溶胶消光系数垂直廓线和气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD), 再由气溶胶消光系数廓线反演痕量气体廓线[13,14]. 由于在晴朗无云的天气下, 当太阳位置和观测方向确定时, 气溶胶消光系数廓线的变化是影响光在大气中传输路径的主要因素, 而多轴DOAS测量O4的$ {\Delta }{\rm{SCD}} $的大小主要是光的传输路径, 并且多轴DOAS多个仰角的测量对于不同高度的大气有不同的灵敏度, 所以可以通过多仰角O4的$ {\Delta }{\rm{SCD}} $反演气溶胶的垂直分布. 具体反演流程如图1所示.
图 1 PriAM算法反演气溶胶及水汽流程图
Figure1. Flow chart of aerosol and water vapor retrieval by PriAM algorithm.

3.实验装置
实验装置主要包括光谱仪、旋转云台、望远镜、光纤、计算机, 监控摄像头等. 旋转云台、望远镜和监控摄像头放置在室外, 其余均放置在室内, 通过软件控制旋转云台转动, 可控制仰角范围0°—90°, 方位角范围0°—360°. 太阳光通过安装在室外的望远镜聚焦, 经过光纤进入光谱仪, 再通过USB接口将数据存储到电脑. 采用荷兰Avantes光谱仪并将其置于25 ℃温控箱中. 光谱测量范围为285—453 nm, 光谱分辨率为0.6 nm. 本研究MAX-DOAS鳌山区域站安装在青岛市即墨区国基外语学校(120.67° E, 36.35° N), 紧靠青岛市即墨区环境监测站, 海拔高度为30 m, 偏离市区, 靠近海岸, 因此可避免人为排放的高浓度NO2对水汽吸收的影响. 监控摄像头的作用是可以远程观看当天天气情况, 摄像头装在望远镜的下方, 和望远镜光轴水平, 图2为摄像头采集的2019年3月22日仰角为1°时的视场图. 电脑控制采集软件每天早晨4∶00自启, 开始采集光谱, 夜晚22∶00自动关闭. 由于光强需求, 只使用白天的测量数据, 夜晚22∶00附近低仰角光谱可用于校正暗电流. 整个观测期间只采用望远镜方位角为0°(正北方向)的光谱, 一次完整的扫描循环包含1°, 2°, 3°, 4°, 5°, 6°, 8°, 10°, 20°, 30°, 90°共11个仰角. 光谱采集的平均次数为100次, 积分时间根据光强自动调整, 表1为MAX-DOAS仪器的具体设置参数, 图3为MAX-DOAS观测原理图.
Spectrometer nameAvantesLongitude120.67° E
Spectral range/nm285–453Latitude36.35° N
FWHM/nm0.6Measuring time4∶00–22∶00 LT
Temperature control/℃25Azimuth0°
CityQingdaoElevation1°, 2°, 3°, 4°, 5°, 6°, 8°, 10°, 20°, 30°, 90°


表1MAX-DOAS参数设置
Table1.Parameter settings of MAX-DOAS.

图 2 MAX-DOAS望远镜观测视场图
Figure2. MAX-DOAS telescope observation field diagram.

图 3 MAX-DOAS观测原理图
Figure3. Schematic diagram of MAX-DOAS observation.

4.实验结果与分析
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4.1.水汽垂直柱浓度的反演
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4.1.水汽垂直柱浓度的反演

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4.1.1.水汽吸收截面的选取
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4.1.1.水汽吸收截面的选取
蓝色光谱区域的实验室水汽吸收线数据库包括HITRAN 2009[24], HITRAN 2012[25], HITEMP 2010[26]和POKAZATEL[27]. 由于水汽吸收光谱中吸收峰较窄且峰与峰排列紧密, 首先要用汞灯对光谱仪进行定标, 获取仪器狭缝函数(slit function), 再将其与实验室数据库里的水汽高分辨率吸收光谱(这里只考虑了多普勒线展宽效应)进行卷积, 从而获取用于DOAS反演的水汽有效吸收参考截面, 表达式为
$\sigma \left( \lambda \right) = \sigma {\left( \lambda \right)_{\rm{h}}} \otimes H,$
其中$ {\sigma \left(\lambda \right)}_{\mathrm{h}} $为水汽高分辨率吸收截面, H为仪器狭缝函数.
图4示意了以HITEMP 2010为例的卷积过程. 为研究4种数据库下水汽吸收截面在434.0—451.5 nm波段反演水汽的差异, 取相同温压条件下(P = 1013 hPa, T = 293 K)的水汽吸收截面并与仪器狭缝函数卷积, 见图5(a). 选取一天的光谱数据(2019年3月9日), 将卷积后的4种水汽吸收参考截面和光谱数据进行DOAS拟合, 由于以20°仰角计算水汽VCD, 因此取20°仰角作为示例, 拟合残差见图5(b), 即均方根误差(root mean square, RMS). 图5表明, 4种数据库反演的水汽RMS之间差异很小, 不同数据库下水汽有效吸收参考截面对水汽的反演没有显著影响, 具有一致性. 本文使用HITEMP 2010数据库下水汽有效吸收参考截面.
图 4 水汽有效吸收参考截面获取过程　(a) HITEMP 2010水汽高分辨率吸收光谱; (b) 狭缝函数; (c) 水汽有效吸收参考截面
Figure4. Obtaining process of reference cross section for effective absorption of water vapor: (a) HITEMP 2010 high-resolution water vapor absorption spectrum; (b) slit function; (c) reference cross section for effective absorption of water vapor.

图 5 不同数据库下水汽有效吸收截面对比　(a) 4种数据库下水汽有效吸收参考截面; (b) 20°仰角下DOAS拟合残差对比
Figure5. Comparison of effective water vapor absorption cross sections under different databases: (a) Reference cross sections of effective water vapor absorption under four databases; (b) comparison of DOAS fitted residuals at 20° elevation.

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4.1.2.饱和吸收效应
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4.1.2.饱和吸收效应
对于DOAS方法测量水汽, 当水汽浓度偏高时会出现饱和吸收效应, 从而产生较大的测量误差[28]. 饱和效应的产生源于水汽高分辨率吸收截面和仪器函数卷积, 而不是朗伯比尔定律中的指数函数卷积[29]. 对于给定的斜柱浓度SCD, 饱和效应可以通过修正系数法进行修正, 表达式为
$\sigma {\left( \lambda \right)_{{\rm{satu}}}} \!=\! - \frac{1}{{\rm{SCD}}}\ln \left\{ {\exp \left[ { - {\rm{SCD}}\cdot\sigma {{\left( \lambda \right)}_{\rm{h}}}} \right]\! \otimes\! H} \right\},$
其中$ {\sigma \left(\lambda \right)}_{\mathrm{s}{\rm{a}}\mathrm{t}\mathrm{u}} $为饱和吸收截面, 取7个水汽SCD浓度梯度, 范围为2 × 1023 molecules/cm2到1 × 1024 molecules/cm2. 饱和吸收前后的OD见图6(a), 图中表明当SCD小于6 × 1023 molecules/cm2时, OD和ODsatu的差异很小(ODsatu为饱和吸收后的光学厚度). 图6(b)是最大吸收峰442.6 nm处的OD差异, 可以发现, 饱和效应对于光学厚度OD的影响随着浓度的增大而增大. 当SCD为4 × 1023 molecules/cm2, 饱和吸收影响会使OD降低1.76%, SCD为6 × 1023 molecules/cm2, 饱和吸收影响会使OD降低2.61%. 本研究中, DOAS拟合结果SCD均小于4 × 1023 molecules/cm2, 因此饱和吸收效应对本文反演结果的影响较小.
图 6 在蓝光波段水汽饱和吸收对OD的影响　(a) 不同SCD下的OD差别; (b) 最大吸收峰442.6 nm处OD饱和校正前后的差别
Figure6. The effect of water vapor saturation absorption on the OD in the blue band: (a) OD difference under different SCD; (b) the difference before and after OD saturation correction at the maximum absorption peak at 442.6 nm.

另外, 因为水汽吸收大部分发生在边界层内, 在大气测量范围内的温度和压强的变化对蓝色波长区域的水汽测量没有显著的影响[16], 所以可排除温度和压强对本文反演结果的显著影响.
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4.1.3.光谱反演
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4.1.3.光谱反演
将MAX-DOAS获得的原始光谱进行DOAS拟合, 选择当天中午12∶00附近仰角为90°的光谱作为FRS, 拟合波段为434.0—451.5 nm, 为保证数据质量, 只保留RMS小于10–3的数据. 气体参考截面包括H2O, NO2, O3和O4, 这里各选取了两条不同温压条件下的NO2和O3截面, 其他截面还包括两条ring光谱[30]. 表2列出了用于水汽反演的参数设置. 图7为2019年3月9日11∶44时的DOAS拟合反演示例, 反演得到的水汽差分斜柱浓度dSCD为1.73 × 1023 molecules/cm2, RMS为7.01 × 10–4.
ParameterSourceFitting spectral range 434.0—451.5 nm
NO2298 K, 220 K[31]—
O3223 K, 293 K[32]—
O4293 K[33]—
H2O296 K[26]—
RingRing spectrum calculated from DOASIS[34]
and additional ring multiplied by $ {\lambda }^{-4} $ [30]		—
Polynomial degree—5


表2DOAS拟合参数设置
Table2.Parameter settings of DOAS fitting.

图 7 DOAS拟合反演示例　(a) Residual; (b) H2O; (c) NO2; (d) O3
Figure7. DOAS fitting retrieval example: (a) Residual; (b) H2O; (c) NO2; (d) O3.

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4.1.4.水汽垂直柱浓度对比验证
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4.1.4.水汽垂直柱浓度对比验证
欧洲中期天气预报中心(European centre for medium-range weather forecasts, ECMWF)是包括概率预报在内的数值天气预报研究的前沿机构. CAMS(Copernicus atmosphere monitoring service)全球预报服务是利用欧洲中期天气预报中心的综合预报系统(integrated forecasting system, IFS), 把卫星和地面系统获得的观测数据与以往的预报结合起来, 做出新的分析和预报. CAMS模型每天为全球地区生成实时的大气成分分析和预测. 它的网格分辨率有0.125° × 0.125°, 0.25° × 0.25°和最小分辨率3° × 3°等11种. 本文取网格最大分辨率0.125° × 0.125°, 步长为3 h, 分别为08∶00 LT(00.00 UTC), 11∶00 LT(03.00 UTC), 14∶00 LT(06.00 UTC)和17∶00 LT(09.00 UTC) 4个时间点水汽总VCD数据. MAX-DOAS数据从2019年3月4日—31日共有28 d数据, 根据站点监控摄像头每天图像判断天气情况, 其中阴雨天气为5 d, 由于DOAS反演受阴雨天气光强的限制, 扣除阴雨天气共获取有效数据23 d.
将MAX-DOAS测量的水汽VCD和ECMWFCAMS(https://apps.ecmwf.int/datasets/data/ca ms-nrealtime/levtype=sfc/)日均值数据进行对比分析, 发现两者具有相同的变化趋势, 如图8所示. 然后, 把MAX-DOAS数据与ECMWF数据进行相关性分析, R2 = 0.93, 如图9所示, 表明MAX-DOAS技术在可见蓝光波段(434.0—451.5 nm)对水汽垂直柱浓度反演结果的准确性. 研究表明ECMWF再分析数据会高估水汽的柱浓度[35], 从图8来看, 发现ECMWF再分析数据大于MAX-DOAS测量的水汽柱浓度, 这也与前人研究相符合.
图 8 MAX-DOAS测量数据和ECMWF数据日均值对比
Figure8. Comparison of MAX-DOAS measurement data and ECMWF data daily average.

图 9 MAX-DOAS数据与ECMWF数据相关性分析
Figure9. Correlation analysis of MAX-DOAS data and ECMWF data.

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4.2.水汽垂直廓线的反演
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4.2.水汽垂直廓线的反演

PriAM算法已经可以对气溶胶, NO2, SO2, HCHO等痕量气体进行准确反演[11-14,21,22], 但对于在边界层浓度高、变化大的水汽, 此算法是否还能正常准确反演, 需进一步验证. 为此, 本文开展PriAM算法反演大气水汽的适用性研究.
在PriAM算法中, 气溶胶和痕量气体的先验廓线采用固定的线型, 一般采用指数型和玻耳兹曼型(代表本地积累)先验廓线. 本文气溶胶单次散射反照率和非对称因子根据当地数据设置为0.92和0.68, 非线性最优估算法中最大迭代次数设置为20, (8)式中迭代阈值M的大小为仰角个数, 设置为11.
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4.2.1.气溶胶状态及线型对水汽廓线反演结果影响分析
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4.2.1.气溶胶状态及线型对水汽廓线反演结果影响分析
由于气溶胶影响光的传输路径, 在PriAM两步反演算法中气溶胶状态会对水汽反演结果造成影响, 不同气溶胶先验廓线的形状和大小也会对反演结果造成影响. 为了量化这些影响, 我们从即墨区环境监测站(120.47° E, 36.38° N, 海拔高度22 m)近地面数据库中选取监测期间污染最为严重一天(3月6日, PM2.5 = 109 μg/m3)和污染最轻一天(3月22日, PM2.5 = 16 μg/m3)的数据, 分别定义为高气溶胶状态和低气溶胶状态, 进行对比研究. 在标准指数型气溶胶先验廓线BP (baseline priori, 本文反演水汽所用的气溶胶先验廓线)的基础上改变先验廓线的大小和形状(指数型和玻尔兹曼型), 增加4条气溶胶先验廓线TP1, TP2, TP3, TP4 (test priori 1, test prior 2, test prior 3, test prior 4)进行测试, 研究了其对水汽廓线反演结果的影响, 整个过程水汽先验廓线均用标准指数型. $ {H}_{\mathrm{m}} $为灵敏度高度上限, 0—$ {H}_{\mathrm{m}} $即为多轴DOAS反演气体的灵敏度范围[11-13]. 平均核是一个矩阵, 用来表征反演对于不同高度大气状态的敏感度, 将每层平均核的最大值连接起来便形成平均核的包络线, 代表了敏感度随高度的变化. $ {d}_{\mathrm{s}} $为自由度, 它的值由平均核对角线上的值相加, 用来表征反演的高度分辨率. 两种气溶胶状态下反演的垂直廓线结果、廓线反演总误差$ {S}_{\mathrm{t}} $, $ {H}_{\mathrm{m}} $, $ {d}_{\mathrm{s}} $和平均核的包络线如图10所示. 图10表明, 两种气溶胶状态下4种TP与BP反演水汽结果的最大差异都在最低层50 m, 3月22日低气溶胶状态下BP在50 m廓线反演总误差$ {S}_{\mathrm{t}} $为0.45 g/kg, 4种TP与BP反演结果差异值分别为0.011, 0.017, –0.007和0.011 g/kg; 3月6日高气溶胶状态下BP在50 m廓线反演总误差$ {S}_{\mathrm{t}} $为0.53 g/kg, 4种TP与BP反演结果差异值分别为–0.28, 0.11, –0.50和–0.44 g/kg, 受高气溶胶状态影响, 反演结果差异比低气溶胶状态大, 但均在BP的反演总误差$ {S}_{\mathrm{t}} $范围内, 表明不同气溶胶状态下反演算法都能很好地重建水汽廓线. 从$ {H}_{\mathrm{m}} $, $ {d}_{\mathrm{s}} $以及平均核的包络线来看, 几种不同气溶胶先验廓线反演结果都比较接近, 可见气溶胶廓线类型对水汽垂直廓线反演结果影响较小. 通过图10还可以发现, 气溶胶状态影响水汽廓线的$ {H}_{\mathrm{m}} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $, 3月6日高气溶胶状态下的$ {H}_{m} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $均小于3月22日低气溶胶状态下的$ {H}_{m} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $, 表明水汽廓线的$ {H}_{\mathrm{m}} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $将随着气溶胶消光的增加而降低, 这是因为在高气溶胶条件下光子在空中多次散射影响光的传输路径, 从而会降低廓线的灵敏度高度和自由度.
图 10 气溶胶状态及线型对水汽廓线反演结果的影响　(a) 5种气溶胶先验廓线; (b) 3月6日5种气溶胶先验廓线下反演水汽结果及误差; (c) 3月22日5种气溶胶先验廓线下反演水汽结果及误差; (d) 指数型水汽先验廓线; (e) 3月6日平均核的包络线; (f) 3月22日平均核的包络线
Figure10. Effects of aerosol state and line type on the retrieval results of water vapor profile: (a) Five aerosol prior profiles; (b) the results and errors of water vapor retrieval under the five aerosol prior profiles on March 6; (c) the results and errors of water vapor retrieval under the five aerosol prior profiles on March 22; (d) the exponential water vapor prior profile; (e) the envelope of the average kernel on March 6; (f) the envelope of the average kernel on March 22.

综上可知, 气溶胶先验廓线的形状和大小对水汽廓线反演结果的影响较小, 可忽略; 由于高气溶胶状态明显影响光在大气中的传输路径, 因此更易影响水汽廓线反演结果, 主要表现为不同线型反演水汽结果差异增大以及$ {H}_{\mathrm{m}} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $的减小. 这些结果均与NO2等痕量气体类似[11-13], 表明了PriAM算法对水汽的适用性.
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4.2.2.水汽垂直分布廓线对比验证
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4.2.2.水汽垂直分布廓线对比验证
将MAX-DOAS反演的水汽垂直分布廓线与ECMWF再分析数据ERA-Interim( https://apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-daily/levtype=sfc/)和怀俄明大学全球探空站共享数据( http://weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html)进行对比, 图11是三种数据廓线的对比示例. ERA-Interim是一个气候再分析数据集, 是将观测结果与先前的预报进行混合或同化, 以获得两者的最佳拟合, 最大分辨率为0.125° × 0.125°, 步长为6 h. 探空站(120.33° E, 36.06° N, 海拔高度14 m)在青岛市市南区, 距离MAX-DOAS鳌山站点44 km, 每天两条数据分别为08∶00 LT (00.00 UTC)和20∶00 LT (12.00 UTC). 由于光强要求, ECMWF和探空廓线均选取08∶00 LT作为与MAX-DOAS对比廓线, 取MAX-DOAS反演的07∶30—08∶30的水汽混合比(mixing ratio, MR)廓线数据的均值代表MAX-DOAS 08∶00时刻垂直分布廓线. 将2019年3月4日—31日青岛鳌山MAX-DOAS的近地面50, 200, 400, 600 m廓线数据与ECMWF和探空的近地面廓线数据对比, 由于ECMWF、探空数据与MAX-DOAS廓线数据的高度格子不同, 取高度接近的数据做比较, 结果如图12所示. 图12表明, MAX-DOAS在50, 200, 400和600 m与ECMWF在35, 196, 405和570 m的水汽MR相关性分析结果R2分别为0.70, 0.83, 0.88, 0.88; MAX-DOAS在50和600 m与探空数据在77和610 m的水汽MR相关性分析结果R2分别为0.66和0.81. 结果表明, MAX-DOAS的50 m与探空数据的77 m差异最大, R2为0.66. 这可能由于近地面水汽混合比变化较大, 由于高度相差27 m使得两者数据有较大差异, 也有可能是探空站点与MAX-DOAS站点的距离差异导致, 还需进一步对比分析. 综上分析, 可以发现基于MAX-DOAS技术反演水汽垂直分布具有良好的可行性及较高的准确性.
图 11 MAX-DOAS数据与ECMWF及探空数据对比
Figure11. MAX-DOAS data compared with ECMWF and sounding data.

图 12 MAX-DOAS不同高度廓线数据与ECMWF和探空数据的相关性分析
Figure12. Correlation analysis of MAX-DOAS profile data at different heights with ECMWF and sounding data.

图13是采用上述方法反演的MAX-DOAS鳌山区域站监测期间其中10 d的水汽廓线图(0—4 km)示例. 近地面最低是50 m, 然后是200 m, 200 m以上垂直分辨率为200 m, 仪器每完成一次仰角扫描循环将会获得一条垂直廓线. 从图13可知, 在探测时段内, 青岛市鳌山区域站水汽主要集中在1.5 km以下, 且底层浓度较大, 随着高度的升高浓度逐渐降低. 受边界层影响, 2 km以下水汽日间变化比较显著, 2 km以上则变化均匀.
图 13 基于MAX-DOAS反演的水汽0?4 km垂直分布廓线
Figure13. Vertical distribution profile of water vapor 0?4 km based on MAX-DOAS retrieval.

5.结　论
本文研究了基于多轴差分吸收光谱技术在可见蓝光波段(434.0—451.5 nm)对大气水汽垂直柱浓度及垂直廓线进行准确反演的方法, 并将该方法应用于青岛市MAX-DOAS鳌山区域站2019年3月4日—31日期间观测的数据.
通过本文的研究, 得出如下结论:
1) 基于MAX-DOAS技术反演水汽VCD, 通过与仪器函数卷积获得水汽有效吸收参考截面, 并通过修正系数法进行饱和吸收校正, 将VCD反演结果日均值与ECMWF CAMS模型数据进行对比分析, 二者相关性较好(R2 = 0.93);
2) 采用基于最优估算法的PriAM算法分析了气溶胶状态及线型对水汽廓线反演结果的影响, 结果表明, 不同气溶胶先验廓线反演的$ {H}_{\mathrm{m}} $、$ {d}_{\mathrm{s}} $以及平均核包络线的结果都比较接近, 气溶胶廓线类型对水汽垂直廓线的反演结果影响较小, 可忽略;
3) 高气溶胶状态更易影响水汽廓线反演结果, 主要表现为两点: 第一点是高气溶胶状态下4种TP与BP反演水汽结果的差异值比低气溶胶状态下大; 第二点为高气溶胶状态下$ {H}_{\mathrm{m}} $和$ {d}_{\mathrm{s}} $的减小, 这些结果和NO2等痕量气体类似, 均是由于高气溶胶状态明显影响光在大气中的传输路径导致, 表明了PriAM廓线反演算法对水汽的适用性;
4) 采用PriAM算法反演了水汽垂直分布廓线, 将其与ECMWF和怀俄明大学探空数据对比, 其50, 200, 400, 600 m水汽混合比和ECMWF的35, 196, 405, 570 m数据的对比结果R2分别为0.70, 0.83, 0.88, 0.88, 其50和600 m水汽混合比及探空的77和610 m数据的对比结果R2分别为0.66和0.83, 结果表明基于PriAM算法的水汽廓线反演方法的可行性与准确性;
5) 对观测期间水汽廓线图(0—4 km)分析, 可知青岛市鳌山区域站水汽主要集中在1.5 km以下, 且底层浓度较大, 随着高度的升高浓度逐渐降低, 这反映了边界层底层土壤和植物水分蒸发的情况.
基于MAX-DOAS在可见蓝光波段对大气水汽垂直柱浓度及垂直分布的准确测量, 不但可以应用于卫星校验, 而且还可以同时测量气溶胶和水汽廓线, 为进一步分析雾霾的形成机制提供可能. 受技术原理的限制, MAX-DOAS无法在夜间观测, 只能在太阳光比较好的白天观测. 2019年安徽光学精密机械研究所杨雷等[19]采用基于LED技术的DOAS系统在夜晚观测蓝光波段NO2的吸收, 也为在夜间采用DOAS技术在蓝光波段反演水汽提供了可能.
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