摘要:采用中心能量为13.1 keV (最大能量小于30 keV)的轫致辐射光子碰撞Au靶, 在130°—170°的探测角度范围内以10°为间隔, 测量了碰撞产生的特征X射线L_ι, L_α, L_β和L_γ1的光谱. 根据实验测得的能谱结果, 综合考虑探测器的探测效率及靶材的吸收校准后, 计算了不同探测角度下特征X射线L_α与L_γ1及L_ι与L_γ1的相对强度比; 而且, 还基于不同探测角度下X射线强度比值, 分析了特征X射线的角分布情况. 实验结果表明特征X射线L_α和L_ι为各向异性发射. 此外, 计算了特征X射线L_ι的各向异性参数为0.25, 并据此推断出L₃支壳层的定向度A₂₀为0.577 ± 0.081; 分析认为L₃支壳层的定向度A₂₀由该支壳层本身的物理特性决定, 但该支壳层的各向异性参数β会受到Coster-Kronig跃迁的影响而发生改变.
关键词: 光电离/
特征X射线/
角分布/
各向异性参数

English Abstract

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总角动量为J > 1/2的原子内壳层空穴态, 可由光子、电子或高速离子电离原子产生. 该空穴态的定向行为, 从实验中通过荧光辐射的线性极化程度、X射线或俄歇电子的角分布可以推断出来. 目前很多领域都迫切需要精确的原子内壳层电离截面数据, 例如材料元素分析中的X射线荧光光谱技术^[1,2]、俄歇电子谱仪^[3]、X射线成像技术^[4-6]. 然而原子内壳层电离截面的测量必须考虑特征辐射(如X射线)是否为各向同性. 虽然已经开展了大量的实验研究, 通过测量发射X射线的角分布或极化程度来研究内壳层空穴态的排列, 然而对于低能光子撞击对原子内壳层电离角分布的研究, 到目前为止还不是很清楚. Flügge等^[7]首次预测了光电离过程中产生空穴的定向分布. 随后许多科学家在理论和实验上^[8-14]支持了Flügge等的观点, 即电离过程中L₃支壳层空穴在其退激过程中, 所发射特征X射线辐射为各向异性; 然而在有的研究工作^[15-21]中却得到了与Flügge等相反的观点, 即电离过程中L₃支壳层所产生特征X射线为各向同性分布. 可见, 关于空穴态定向行为的实验研究仍没有定论.
了解原子物理学中的L壳层空穴态的定向分布, 需要了解L壳层X射线的相对强度. 对于由准直非极化光子产生的空穴衰变而产生的偶极型X射线, Berezhko和Kabachnik^[22]在1977年, 初次给出了电离原子退激过程中, 不同出射角θ发射特征X射线的微分强度理论公式:

$\frac{{{\rm{d}}I}}{{{\rm{d}}\varOmega }} = \frac{{{I_0}}}{{4{\text{π}}}}(1 + \beta {P_2}(\cos \theta) ), \tag{1a}$

$\beta = \alpha \kappa {A_{20}},{P_2}(\cos \theta) = [3\cos (2\theta) + 1]/4, \tag{1b}$

(1)式描述了不同出射角度与该出射角度上X射线强度的关系, 文献[22]对(1a)式和(1b)式中各参数的物理意义已进行了详细描述, (1)式对于获得4π立体角内总的X射线发射强度具有重要意义. 对应支壳层空穴态的定向度A₂₀, 由各磁亚态μ_n中的集居截面决定. 例如对于L壳层中, 能级为J = 3/2的L₃支壳层, 定向度可以被表示为^[22] A₂₀ = [σ(3/2, ±3/2) – σ(3/2, ±1/2)]/[σ(3/2, ±3/2) + σ(3/2, ±1/2)], 其中σ(2p_3/2, μ_n)表示磁亚态μ_n中的集居截面.
A₂₀对磁亚态电离截面的依赖使得它是一个非常重要的量, 而且这个量不能从L₃壳层总的电离截面中测量得到. 同时, 定向参数的信息对于总的截面测量是非常重要的. 从(1)式可知, 从不同探测角度下特征X射线的强度分布, 可以得出对应支壳层的各向异性参数.
L₃支壳层发射的特征X射线L_ι和L_α, 其与空穴初态和终态总角动量相关的动力学因子α值分别为0.5和0.05^[22]. 也就是说特征X射线L_ι的各向异性参数β值是特征X射线L_α的10倍, 那么实验结果中特征X射线L_ι的各向异性发射将更容易被观察到. 即使两种相对立的论断^[7,15], 也都认为从L₁和L₂支壳层(J = 1/2)产生的X射线为各向同性发射. 基于上述内容, 本文认为从L₂支壳层发射的X射线L_β1和L_γ1为各向同性发射. 实验中可以采用同一探测角度下探测到的光谱中X射线L_ι与L_γ1的强度比, 来测量特征X射线L_ι的各向异性参数. 对于同一光谱中X射线强度比, 只有谱线计数统计带来的计数误差, 会影响各向异性参数β的不确定度.
本文使用中心能量为13.1 keV的轫致辐射对纯厚Au靶进行轰击, 并在发射角为130°—170°范围内以10°为间隔, 测量了靶的特征L系X射线光谱; 报道了X射线L_ι与L_γ1的强度比的角依赖关系, 并由此获得特征X射线L_ι的各向异性参数以及L₃支壳层的定向度, 完善了对空穴态定向行为的论断.

本文采用的实验仪器分别为美国AMPTEK公司生产的Mini-X射线管、XR-100SDD探测器、PX5多道脉冲处理器、电脑终端以及与上述硬件设施配套的软件部分. 本实验在大气中进行, 实验装置示意图如图1所示, Mini-X射线管在距靶材中心位置16 cm处, 向厚度为40 μm的Au靶发出垂直于靶面正中心的X射线. 探测器位于距离入射束与靶材交点15 cm处, 实验过程中Mini-X射线管与靶材相对位置保持不变. 用X射线探测器在130°—170°的范围内以10°为间隔, 对Au靶的特征X射线L_ι, L_α1, L_α2, L_β1, L_β2和L_γ1进行测量. AMPTEK公司生产的Mini-X射线管可快速、高效、稳定地输出不同能量和流强的光子. 通过改变管电流和管电压的方式来控制出射光子的能量和流强; 管电流的可调控范围为5—200 μA, 实验中设置为90 μA. 管电压的可调控范围为10—50 keV, 实验中将其设置为30 keV. Mini-X射线管在无准直的情况下输出光束发散角为120°. 实验过程中, 在X射线出口处加2 mm的准直, 出射X射线的发散角约为5°. 在探测器25 mm²的探测面上, 装有一个用于避光和真空封装的, 厚度为12.5 μm的薄铍窗以便于探测软X射线, 其分辨率可达到在5.9 keV峰处具有125 eV的峰值半高全宽. 所以对Au的特征X射线L_α1和L_α2 (L_α1和L_α2的能量差是85 eV)不能分辨, 统一记做L_α; 对于Au的特征X射线L_β1和L_β2 (L_β1和L_β2的能量差是133 eV)谱没有完全区分清楚, 也统一记作L_β. 探测器在此条件下对特征X射线L_ι, L_α, L_β和L_γ1的探测效率分别为0.989, 0.97, 0.88和0.75.
图 1 实验装置示意图
Figure1. Experimental setup.

图2给出了当X射线垂直入射Au靶时, 在140°的探测角度上所探测到的特征X射线能谱图. 由图2可知, L_ι, L_α, L_β和L_γ1这4个特征X射线峰区分得非常好. 采用origin软件中高斯函数拟合的功能, 可以准确地求解L_ι, L_α, L_β和L_γ1特征X射线特征的峰面积. 实验中特定发射角度下, X射线强度比I(L_i)/I(L_j)为

$\frac{{I\left( {{{\rm{L}}_i}} \right)}}{{I\left( {{{\rm{L}}_j}} \right)}} = \frac{{N\left( {{{\rm{L}}_i}} \right)\varepsilon \left( {{{\rm{L}}_j}} \right)\lambda \left( {{{\rm{L}}_j}} \right)}}{{N\left( {{{\rm{L}}_j}} \right)\varepsilon \left( {{{\rm{L}}_i}} \right)\lambda \left( {{{\rm{L}}_i}} \right)}}, $

其中N(L_i)/N(L_j)表示谱线中不同特征X射线经高斯拟合所得面积的比值, ε(L_j)/ε(L_i)是探测器对不同特征X射线的探测效率之比, λ(L_j)/λ(L_i)表示靶材对特征X射线的吸收校准因子之比, 其中i = α或ι, j = γ1. 特征X射线L_j和L_i的自吸收校正因子λ^θ (L_j )和λ^θ(L_i)^[23]具有相同的表述形式, 可表示为

$\begin{split} & {\lambda ^\theta }\left( {{{\rm{L}}_{a}}} \right) = \frac{{1 - \exp \left[ { - \left( {{\mu _{{\rm{inc}}}}/\cos {\theta _1} + {\mu _{{\rm{emt}}}}/\cos {\theta _2}} \right)t} \right]}}{{\left( {{\mu _{{\rm{inc}}}}/\cos {\theta _1} + {\mu _{{\rm{emt}}}}/\cos {\theta _2}} \right)t}} \\ & \qquad (a=i,j),\\[-12pt] \end{split}$

其中μ_inc表示入射光子(入射中心能量为13.1 keV的轫致辐射光子)的质量吸收系数, μ_emt表示出射光子(出射特征X射线L_i, L_j)的质量吸收系数, 其数值由Storm和Israel^[24]报道的靶材对不同能量光子的吸收系数得到. 入射束和出射束与靶平面法向的夹角由θ₁和θ₂分别表示, Au靶的质量厚度t为77.2 mg·cm^–2.
图 2 探测角度为140°时、中心能量为13.1 keV轫致辐射入射Au靶产生L系特征X射线能谱图
Figure2. Fitted L X-ray spectrum of Au induced by impact with bremsstrahlung with central energy of 13.1 keV and measured at the emission angle of 140°.

经过(2)式和(3)式的计算, 在图3中完整展示了Au的L壳层X射线L_ι与L_γ1及L_α与L_γ1的强度比和P₂(cosθ)之间的关系. 采用最小二乘法对不同探测角度下得到的强度比I(L_ι)/I(L_γ1)进行拟合, 拟合曲线的斜率, 即为特征X射线L_ι的各向异性参数. 本文数据统计过程中, X射线强度比的误差主要来自于5%的高斯拟合误差、3%的统计误差、6%的背景误差和6%的探测器立体角误差, 系统总体误差大约为14%.
图 3 Au 靶特征X射线强度比I(L_α)/I(L_γ1)和I(L_ι)/I(L_γ1)与P₂(cosθ)的关系
Figure3. Intensity ratios of I(L_α)/I(L_γ1) and I(L_ι)/I(L_γ1) as a function of P₂(cosθ) for Au.

从图3可以看出, 强度比I(L_ι)/I(L_γ1)与探测角度有明显的相关性. 通过确定L₃支壳层的空穴态产生过程, 可以更好地研究L₃支壳层的定向性行为. 原子受激并在L₃支壳层产生空穴的过程中, 原子处于不稳定状态, 更高壳层的一个电子就会通过辐射或无辐射的方式向L壳层跃迁. 当采用辐射方式跃迁时, 可以通过辐射X射线的形式释放多余的能量; 也可以通过发射俄歇电子或Coster-Kronig (CK)跃迁、超级CK跃迁的方式实现无辐射跃迁过程.
碰撞过程中, L₃支壳层的空穴不单可以由直接电离的方式在L₃支壳层中产生, 也可从K壳层、L₂或L₁支壳层转移而来. L₃支壳层电离截面σ₃计算公式为^[25]

$\begin{split} {\sigma _3} =\; & ({\sigma _{{\rm{L_1}}}} + {\sigma _{\rm{K}}}{\eta _{{\rm{KL_1}}}})({f_{13}} + {f_{12}}{f_{23}}) \\ & + ({\sigma _{{\rm{L}}_2}} + {\sigma _{\rm{K}}}{\eta _{{\rm{KL}}_2}}){f_{23}} + ({\sigma _{{\rm{L}}_3}} + {\sigma _{\rm{K}}}{\eta _{{\rm{KL}}_3}}). \end{split}$

Au的L壳层X射线电离截面依赖于荧光产额和CK跃迁系数. K壳层和L支壳层光电离截面由(4)式中σ_K, $ \sigma_{{\rm L}_1} $, $ \sigma_{{\rm L}_2} $和$ \sigma_{{\rm L}_3} $来表示. f_ij是从L_i支壳层到L_j支壳层的CK跃迁概率, 是发生在同一主壳层的跃迁. $\eta_{{\rm KL}_i}$是从K壳层到L_i支壳层通过辐射跃迁转移和无辐射跃迁转移的空穴数. 在本次测量中入射光子的能量最大为30 keV, 而Au靶的K吸收限是80 keV, 所以当入射能量低于K吸收限时, K壳层电子不能被激发出来, 也就是说L₃支壳层的空穴转移只能由直接电离和L₁和L₂支壳层转移获得. 在这种情况下, (4)式中包含$ \eta_{{\rm KL}_i} $的项均可被消掉, L₃支壳层的电离截面可以写成:

${\sigma _3} = {\sigma _{{\rm{L}}_1}}({f_{13}} + {f_{12}}{f_{23}}) + {\sigma _{{\rm{L_2}}}}{f_{23}} + {\sigma _{{\rm{L_3}}}}.$

Au的CK跃迁概率f_ij可以由文献[25]获得, 如表1所列. 从图2和表1可以推断出L₃支壳层的电离截面σ₃, 显著地由L₁和L₂支壳层的空穴态影响. 空穴从L壳层中较低的支壳层向较高的支壳层转移, 这一行为很可能改变角动量量子数J > 1/2时空穴态的定向行为. CK跃迁矫正因子κ可以表示为

f12	f13	f23
0.083	0.644	0.132

表1Au元素的L支壳层CK跃迁概率f_ij数据^[25]
Table1.L-subshell CK yields f_ij for Au^[25].

$\begin{split}\; & \kappa =\left[ {{{{\sigma _{{\rm{L}}_3}}}/{\sigma _{{\rm{L_3}}}^{{\rm{total}}}}}} \right] \\ =& [{{\sigma _{{\rm{L}}_3}}}/\{{\sigma _{{\rm{L}}_1}}({f_{12}}{f_{23}} + {f_{13}}) + {\sigma _{{\rm{L_2}}}}{f_{23}} + {\sigma _{{\rm{L_3}}}}\}].\end{split}$

表2列出了基于相对论Hatree-Fock-Slater模型得到的L₁, L₂, L₃支壳层电离截面值^[26]. 从表中可以看出, 当入射光子能量分别大于12, 13.8, 14.4 keV时, 可以使得L₃, L₂, L₁支壳层发生电离; 当入射光子能量小于13.76 keV时, L₁和L₂支壳层都没有发生电离, κ值为1; 当入射光子能量增加到13.8 keV时, L₃和L₂支壳层都发生电离, κ值为0.92. 在入射光子能量增大至30 keV的过程中, CK跃迁过程逐渐增强, κ值逐渐减小. 由于L₁, L₂支壳层产生的特征X射线为各向同性发射, 那么CK跃迁的发生, 将会改变L₃支壳层产生X射线的定向度A₂₀. 本实验选用的光源中心能量为13.1 keV, 最大能量为30 keV. 当中心能量为13.1 keV的光子入射时, 不会在目标靶材中产生CK跃迁过程. 当能量为13.8—30 keV之间的光子入射时, 将会在目标靶材中产生越来越强的CK跃迁过程. 但是X射线管发射的13.8—30 keV之间的轫致辐射谱强度, 随着出射能量的增大而减小. 13.8—14.4 keV之间的光子数约占有效入射光子数的5%, 14.4—20 keV之间的光子数约占有效入射光子数的45%, 20—30 keV之间的X射线强度几乎为零, 所以总的来说本实验中CK跃迁过程较弱.

E/keV	σL1	σL2	σL3	κ
1.9	0	0	0	0
12	0	0	3.5629 × 104	1
13.76	0	0	2.4493 × 104	1
13.8	0	1.5567 × 104	2.3987 × 104	0.92
14.3	0	1.4574 × 104	2.2035 × 104	0.91
14.4	7.8361 × 103	1.4237 × 103	2.1575 × 104	0.80
15	7.4098 × 103	1.2777 × 104	1.9496 × 104	0.75
20	4.4219 × 103	6.1227 × 103	8.5173 × 103	0.7
30	1.993 × 103	1.9923 × 103	2.5531 × 103	0.62

表2不同入射能量下L支壳层电离截面^[26]及CK跃迁矫正因子κ值
Table2.Ionization cross-sections (in barn) for L subshells^[26] and CK correction factor κ at different energies.

特征X射线L_ι的定向度β, 由图3中L_ι/L_γ1曲线的斜率可知为0.25. 考虑到特征X射线L_ι的动力学因子α值为0.5, 由β = ακA₂₀可得L₃支壳层的定向度A₂₀的值为0.577 ± 0.08.

本文用X射线探测器在130°—170°范围内以10°为间隔, 测量了中心能量为13.1 keV的轫致辐射入射Au靶时, 所产生特征X射线L_ι, L_α, L_β和L_γ1的光谱. 基于特征X射线L_ι与L_γ1的强度比的角分布结果, 分析了L₃支壳层空穴态的定向性行为. 实验结果表明: L₃支壳层发射的特征X射线L_ι, L_α表现出明显的各向异性发射. 同时, 空穴从较低的L支壳层向较高的支壳层转移, 这一CK跃迁过程对角动量量子数J > 1/2时的空穴态的定向行为发生改变. 并由实验结果计算出L₃支壳层的定向度A₂₀的值为0.557 ± 0.081.
本实验结果与文献[8—14]的实验或理论结果一致, 然而却与文献[15—20]的结果不同, 他们认为电离过程中L系谱线均为各向同性发射. 所以在将来, 很有必要在原有的实验基础上, 开展更多的电子、光子、离子入射靶材的实验, 进一步研究L壳层产生空穴态的定向分布问题.