摘要:中性原子光晶格钟的系统不确定度评估中, 碰撞频移引起的频移修正量和不确定度是其中重要的一项, 且其评估结果将直接影响交流斯塔克频移的评估. 碰撞频移来源于囚禁在同一个格点里面原子间的相互作用, 其大小与原子的密度有关. 本文实验测量了国家授时中心⁸⁷Sr光晶格钟的碰撞频移. 利用水平方向的一维光晶格囚禁数目在10⁴量级、温度为3.4 μK的冷原子, 用极化光将原子抽运到基态m_F = ± 9/2的塞曼子能级上, 获得了钟跃迁自旋极化谱. 通过高低原子密度自比对的方法测量了⁸⁷Sr光晶格钟系统中与原子密度相关的碰撞频移. 在原子密度差为4 × 10¹⁰/cm³的条件下对系统的碰撞频移进行了37次独立测量, 得到系统的碰撞频移为–0.13 Hz, 统计不确定度为3.1 × 10^–17. 自比对的艾伦偏差在8000 s时达到了4 × 10^–17, 表明系统的测量精度在10^–17量级是可靠的, 为锶原子光晶格钟系统不确定度全面评估奠定了基础.
关键词: 碰撞频移/
锶原子光晶格钟/
光晶格/
自旋极化谱

English Abstract

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中性原子光晶格钟凭借其一次性俘获并探测大量的原子, 拥有很高的信噪比, 有着超低的不稳定度和不确定度, 极有可能成为时间单位“秒”重定义的基准装置^[1-3]. 同时借助于光晶格钟在频率测量方面极高的精度, 其在高精度测量重力势^[4-8]、探测引力波^[9]、验证广义相对论^[10]、寻找暗物质^[11-15]和测量基本常数变化^[16-18]等方面将有重要的应用前景. 2005年, 日本东京大学的Katori研究组^[19]首先实现了锶原子光晶格钟; 2017年, 美国天体物理联合实验室的叶军研究组^[20]制造了⁸⁷Sr三维光晶格钟, 一小时内的测量精度为5 × 10^–19. 近十年来, 我国的中性原子光晶格钟的研制取得了快速的发展. 2015年, 中国计量科学研究院实现了锶原子光晶格钟的系统不确定度评定和绝对频率测量^[21]; 2017年, 中国科学院武汉物理与数学研究所实现了¹⁷¹Yb光晶格钟的闭环锁定^[22]; 2018年, 中国科学院国家授时中心实现了锶原子光晶格钟闭环锁定^[23], 随后完成了黑体辐射频移不确定度评估^[24]. 2018年, 华东师范大学完成了¹⁷¹Yb光晶格钟系统不确定度的评定^[25], 不确定度为1.7 × 10^–16.
在光晶格钟各项系统不确定度的评估中, 黑体辐射频移的频率修正量是最大的, 其次是碰撞频移和交流斯塔克频移^[26]. 碰撞频移来源于原子之间的相互作用, 利用光晶格钟超窄的钟跃迁谱线和极高的稳定度, 可以探测这种微小的碰撞频移. 对于费米子⁸⁷Sr而言, 由于泡利不相容原理, 理论上不存在s波散射, 在超低温度下原子间更高阶的散射也可以忽略. 然而钟激光对原子的非均匀激发, 导致本该全同的费米子之间有了一定的差异, 费米子之间的关联函数不为零而允许s波散射的存在. ⁸⁷Sr光晶格钟利用自旋极化谱进行闭环锁定, 而在原子温度为μK量级的自旋极化的费米系统中, 碰撞能量可以克服p波散射的离心势垒而允许p波散射的存在^[27]. 理论及相关实验都表明, 费米锶原子的光晶格钟里面存在不可忽视的碰撞频移^[28-30]. 目前测量碰撞频移的方法主要有通过交替改变原子密度并扫描高低密度下钟跃迁谱线的方法^[31]和自比对^[32,33]的方法. 高低密度交替扫谱法是让系统交替处在高低原子密度的状态, 然后进行钟跃迁谱线的探测, 获得数据后分别拟合高密度和低密度点的钟跃迁频率, 差值即该密度差下单次测量的碰撞频移. 自比对法则是将锶原子钟跃迁频率分别锁定在高原子密度和低原子密度状态下的同一个极化峰上, 并将他们的差值作为碰撞频移的测量值, 其测量精度由自比对的艾伦偏差表征. 后者不仅可以充分利用钟激光优良的短期稳定度, 更能通过长时间的闭环锁定来提高单次测量的精度. 本文通过自比对的方法实验测量了我们⁸⁷Sr光晶格里与原子密度相关的碰撞频移.

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2.1.⁸⁷Sr光晶格钟冷原子的制备以及光晶格装载

⁸⁷Sr光晶格钟量子参考体系的获得过程包括一级冷却、二级冷却、光晶格装载和原子的自旋极化. 通过一级冷却, 磁光阱俘获的冷原子数目10⁷量级、温度为5 mK. 进行二级冷却可进一步减小原子的温度, 在二级冷却结束时俘获的冷原子数目为10⁶量级, 温度为3.9 μK^[23].
为了消除多普勒频移和光子反冲频移对钟跃迁谱线的影响, 需要将二级冷却后的超冷原子装载进光晶格里. 锶原子光晶格钟晶格和钟跃迁探测结构简图如图1所示. MS为一个可时序控制的机械开关, 用于控制重力方向上极化光反射光的关断, 确保原子极化的过程中极化光是单次穿过晶格; L1是焦距为250 mm的透镜; GP1和GP2均为格兰泰勒棱镜且偏振轴均沿重力方向; CR是曲率半径为250 mm的凹面镜, 对813 nm的光高反射, 对698 nm的光高透射. 晶格光的束腰为100 μm, 波长813.42 nm, 即所谓的“魔术波长”, 功率为300 mW. 其通过透镜和格兰泰勒棱镜后, 束腰与冷原子团中心重合, 然后利用CR将光原路返回与入射光场形成驻波. 最终一维光晶格装载的原子数目在10⁴量级, 密度约为8 × 10¹⁰ /cm³, 晶格中原子的寿命为1.6 s.
图 1 锶原子光晶格钟光晶格和钟跃迁探测结构简图, 其中MS为机械开关; L1为透镜; GP_1-2为格兰泰勒棱镜; CR为凹面镜
Figure1. Schematic diagram of the optical lattice and clock transition detection of strontium optical lattice clock. L1, lens; CR, concave mirror; GP_1-2, Glan prism; MS, mechanical switch.

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2.2.锶原子光晶格钟钟跃迁谱线

原子被囚禁在光晶格后, 通过声光调制器AOM (acousto-optic modulator)扫描钟激光频率来获得钟跃迁谱线. 698 nm钟激光的线宽为1 Hz ^[34], 不稳定度为1.6 × 10^–15@1 s, 光钟闭环运行时钟激光的作用时间为150 ms. 为了获得光晶格阱深和晶格里原子的温度等信息, 需要探测边带可分辨的钟跃迁谱线, 此时钟激光的功率为1 mW, 在较大的频率范围(10² kHz)内扫谱, 得到如图2(a)所示的边带可分辨的钟跃迁谱. 其中, 中间的峰为载波, 左边和右边的边带分别为红边带和蓝边带, 红边带或蓝边带到载波的距离表征了光晶格的轴向囚禁频率, 由图2(a)可知光晶格的轴向囚禁频率为65 kHz. 通过轴向囚禁频率计算得到晶格的阱深为87 E_R. 这里${E_{\rm{R}}} = {\left( {\hbar K} \right)^2}/{\rm{(}}2 m{\rm{)}}$为光子反冲能量, $\hbar $是约化普朗克常数, m是原子质量, K = 2π/λ是晶格光波矢, λ是晶格光的波长. 通过红蓝边带面积比^[35], 可以计算得到晶格内原子的温度为3.4 μK.
图 2 ⁸⁷Sr原子钟跃迁谱线　(a)边带可分辨钟跃迁谱线; (b)钟跃迁自旋极化谱
Figure2. Spectra of the ⁸⁷Sr clock transition: (a) Sideband resolvable clock transition line measured in the experiment; (b) spin-polarized spectra of the clock transitions.

⁸⁷Sr原子的核自旋I = 9/2, 意味着${}^1{{\rm{S}}_0}—{}^3{{\rm{P}}_0}$钟跃迁能级F = I = 9/2有10个塞曼子能级. 在二级冷却结束后, 原子几乎均匀布居在基态${}^1{{\rm{S}}_0}$的塞曼子能级上. 由于不同的塞曼子能级具有不同的塞曼频移和斯塔克频移, 这样探测到的钟跃迁谱线存在展宽. 通过自旋极化的方案将原子抽运到同一个塞曼子能级上, 可以提高原子利用率, 获得高信噪比和窄线宽的钟跃迁谱线. 即在钟跃迁探测前利用三维补偿线圈补偿水平杂散磁场并在重力方向上产生一个50 mG的偏置磁场. 同时利用一束左旋或右旋偏振的极化光将原子抽运到m_F = –9/2或m_F = +9/2的基态子能级上. 极化光的中心波长为689 nm对应5s^{2 1}S₀ (F = 9/2) → 5s5p ³P₁ (F = 9/2)的跃迁, 线宽约为300 Hz, 每个钟跃迁探测周期极化光作用的时间为15 ms, 功率为220 μW.
光钟闭环运行时钟激光功率为200 nW, 在此功率下扫谱获得的钟跃迁自旋极化谱如图2(b)所示. 当极化光的偏振为左旋圆偏振时, 得到m_F = –9/2—m_F = –9/2的钟跃迁峰, 对应于图2(b)中的左峰; 同样, 右旋圆偏振下会得到m_F = +9/2—m_F = +9/2的跃迁峰, 对应于图2(b)的右峰. 通过洛伦兹拟合, 左峰的半高全宽为6.2 Hz, 右峰的半高全宽为6.7 Hz, 均接近150 ms探测时间下的傅里叶极限 (6 Hz).

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3.1.锶原子光晶格钟自比对

在只有单台光晶格钟的情况下, 通常用自比对的方法来衡量光晶格钟的性能, 自比对的原理图如图3所示. 锶原子光晶格钟系统在时域上被分为高密度和低密度两种工作状态如图3(a)所示; 高、低密度状态下获得的误差信号分别由PID1 (proportion integration differentiation)和PID2 计算频率纠正量, 如图3(b)所示. 这样相当于两台时间上独立工作的光晶格钟.
图 3 自比对方法　(a)自旋极化峰, f_H和f_L分别对应高密度和低密度状态下钟跃迁的中心频率, δv_C为碰撞频移的值; (b) 锁定反馈原理, f_H1 和f_L1是初始设定的激光频率, $f'_{\rm H1} $和$f'_{\rm L1} $是修正激光频率, Err₁和Err₂是误差信号, Δf₁和Δf₂是频率修正量; (c) 时间序列; (d)交替改变原子密度获得的钟跃迁谱线; (e)高、低原子密度状态下原子的跃迁几率
Figure3. The method of self-comparison: (a) The spin-polarized peaks, f_H and f_L are the center frequency of locked clock transition, δv_C is the value of collision frequency shift; (b) the feedback loop schematic, f_H1 and f_L1 are initial clock laser frequency of high-density and low-density respectively, $f'_{\rm H1} $ and $f'_{\rm L1} $ are the frequency of being corrected, Err₁ and Err₂ are error signals, Δf₁ and Δf₂ are revisionary frequency; (c) the time sequence; (d) the clock transition spectrum during alternately changing atomic density; (e) the excitation fraction at high and low atomic densities.

一个钟闭环反馈周期包括四个钟跃迁探测周期, 前两个钟跃迁探测周期原子密度为高, 后两个钟跃迁探测周期原子密度低, 如图3(c)所示. 初始的钟激光频率为f_H1 和 f_L1, 分别与量子参考体系作用后获得了误差信号Err₁和Err₂. Δf₁和Δf₂是Err₁和Err₂分别经过PID1和PID2计算后得到的频率修正量. 通过计算可以得到新的钟激光频率$f'_{\rm H1} $和$f'_{\rm L1} $, 理论上其值更接近原子的钟跃迁频率. 在自比对时我们将钟激光的频率锁定在极化谱左峰(m_F = –9/2)或者右峰(m_F = +9/2)的中心频率上. 在一次自比对过程中, 利用Labview软件进行时序控制和长时间闭环锁定, 记录下每个钟反馈周期获得的差值$f'_{\rm H1}-f'_{\rm L1} $, 将它们的加权平均值和标准差分别作为一次碰撞频移的测量值和误差棒, 通过多次测量的办法可以减小实验测量的统计不确定度.
通过改变一级冷却过程中冷原子装载时间来改变光晶格囚禁的原子数, 即改变了光晶格里的原子密度^[31,32,36]. 在我们的实验中, 一级装载时间分别为600 ms和200 ms, 通过AOM以1 Hz的步长增加钟激光的频率, 得到原子密度交替改变下的钟跃迁谱线如图3(d)所示. 其中纵坐标表示激发态原子数, 虚线为相邻两点的连线, 空心方格和空心圆圈分别为系统处于高原子密度和低原子密度状态下的扫谱数据, 实线分别为它们的洛伦兹拟合. 图3(e)为高、低原子密度下原子跃迁几率与钟激光频率的关系, 其中空心方格对应高原子密度, 空心圆圈对应低原子密度. 在误差范围内高、低原子密度状态下原子跃迁几率最大值不变, 均在0.6左右, 所以高、低原子密度状态下激发态的原子数之比就等于总的原子数之比. 结合图3(d)和图3(e), 可以得到高原子密度是低原子密度的两倍, 高原子密度状态即光钟正常运行时的状态, 其原子密度为8 × 10¹⁰/cm³, 这样两种状态下的原子密度差为4 × 10¹⁰/cm³.
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3.2.碰撞频移的测量结果

自比对测量碰撞频移的方法本质上是不断测量高低原子密度下钟跃迁的变化. 每一个钟跃迁反馈周期都能够获得一次碰撞频移测量值, 这样在较短的时间内便可获得大量的测量值. 利用自比对方法所得高低密度下碰撞频移数据的艾伦偏差如图4所示. 系统的不稳定度为4 × 10^–15@1 s, 在积分时间为8000 s时达到了4 × 10^–17, 表明我们碰撞频移不确定度评估结果在10^–17量级是可靠的.
图 4 高低密度自比对艾伦偏差
Figure4. The Allan deviation obtained by the method of self-comparison between low and high atomic density.

利用自比对方法测量碰撞频移的结果如图5所示, 其中实心圆点是一次自比对的实验数据, 点上的实线是误差棒. 红色实线是这37次独立测量以误差棒为权重的加权平均值, 虚线表征了加权 平均值的95%置信区间. 最终在原子密度差为 4 × 10¹⁰/cm³的情况下, 测量得到的碰撞频移为 –0.13 Hz, 对应的碰撞频移系数为–0.34 Hz/ρ₀ (ρ₀为1 × 10¹¹/cm³). 测量结果的95%置信区间为0.013 Hz, 相应的不确定度为3.1 × 10^–17.
图 5 碰撞频移测量结果
Figure5. Measurement the collision frequency shift.

利用自比对方法精确测量了⁸⁷Sr光晶格钟内与原子密度相关的碰撞频移. 当原子密度约为4 × 10¹⁰/cm³时, 碰撞频移的大小为–0.13 Hz, 对应的碰撞频移系数为–0.34 Hz/ρ₀, 测量的统计不确定度为3.1 × 10^–17. 自比对的艾伦偏差在8000 s时达到了4 × 10^–17, 表明测量的不确定度在10^–17量级是可靠的. 在光晶格钟不确定度和不稳定度的评估中, 碰撞频移的测量精度将影响光晶格钟交流斯塔克频移的测量精度, 因此碰撞频移对整个光晶格钟不确定度的评估至关重要. 为了减小当前一维光晶格钟碰撞频移的不确定度, 在随后的工作中除了增加测量次数减小统计不确定度外, 我们可以增大晶格光的束腰, 以减小原子密度进而减小碰撞频移, 同时可以进一步降低原子的温度, 抑制原子间的高阶波散射.