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2.1.圆二色性ARPES和自旋分辨ARPES的基本原理

${\rm{CD}} = \dfrac{{I_{{\sigma ^ + }}} - {I_{{\sigma ^ - }}}}{{I_{{\sigma ^ + }}} + {I_{{\sigma ^ - }}}} $

$s_ \uparrow ^j $

${s_ \downarrow ^j} $

$ I_ \uparrow ^j$

$ I_ \downarrow ^j$

${P_j} = \left( {1/{S_{{\rm{eff}}}}} \right)\left( {I_ \uparrow ^j - I_ \downarrow ^j} \right)/\left( {I_ \uparrow ^j + I_ \downarrow ^j} \right)$

2.2.时间分辨ARPES和双光子ARPES的基本原理

$\Delta E \cdot \Delta t \gtrsim$

$ \hbar /2 $

$\hbar /\left( {2 \times 10\;{\rm{meV}}} \right) = 30\;{\rm{fs}}$

2.3.三步模型

$I\left( {{{k}}, \omega } \right)$

${I_0}\left( {{{k}}, \omega , {{A}}} \right)$

$f\left( \omega \right)$

$A\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$A\left( {{{k}}, \omega } \right)$

${\epsilon _{{k}}}$

$\varSigma \left( {{{k}}, \omega } \right) \equiv \varSigma '\left( {{{k}}, \omega } \right) + {\rm{i}}\varSigma ''\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$\varSigma '\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$\varSigma ''\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$k = {k_{\rm{F}}} + \left[ {\omega - \varSigma {\rm{'}}\left( \omega \right)} \right]/v_{\rm{F}}^0$

$2\varSigma ''\left( \omega \right)/v_{\rm{F}}^0$

$v_{\rm{F}}^0 $

${I_0}\left( {{{k}}, \omega , {{A}}} \right)$

$I\left( {{{k}}, \omega } \right)$

2.4.一步模型

$I\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${\epsilon _{\rm{f}}} $

$\left| {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right\rangle $

$\left| {{\phi _{\rm{f}}}} \right\rangle $

${{G}}_2^ \pm $

${{\cal H}_{{\rm{int}}}}$

${{p}} = $

$- {\rm{i}}\hbar \nabla$

$\nabla \cdot {{A}} = 0, \;\;\varPhi = 0$

${{A}} \cdot {{A}}$

${{A}} \approx {{{A}}_0}$

${{G}}\left( {{E_{\rm{I}}}} \right)$

${{G}}\left( {{{k}}, {E_{\rm{I}}}} \right)$

$A\left( {{{k}}, {E_{\rm{I}}}} \right)$

${{G}}\left( {{{k}}, {E_{\rm{I}}}} \right)$

${{G}}_1^ + $

$I\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${G}_2^ ± $

$ {G}_1^ +$

$I\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${I^{{\rm{atom}}}}\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${I^{{\rm{intra}}}}\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${I^{{\rm{inter}}}}\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${I^{{\rm{surf}}}}\left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

$U = - {\rm{i}}{\sigma _y}K$

$\varPsi _{\rm{f}}^\dagger \left( {{r}} \right)$

${G}_2^ ± $

${G}_1^ + $

${\alpha _k} = {\sigma _1} \otimes {\sigma _k}\left( {k = 1, 2, 3} \right)$

$\rho \left( {{\epsilon _{\rm{f}}}, {k_\parallel }} \right)$

${\cal H}$

$\left| {{\varPsi _n}} \right\rangle $

${\cal Z}$

${{\cal H}_{{\rm{pump}}}}\left( t \right)$

$\left| {{\varPsi _n}} \right\rangle$

$\left| {\varPsi _n^{\rm{I}}\left( {{t_0}} \right)} \right\rangle $

$U\left( {t', t} \right)$

${{\cal T}_t}$

$\left| {\varPsi _n^{\rm{I}}\left( {{t_0}} \right)} \right\rangle $

${{\cal H}_{{\rm{probe}}}}\left( t \right)$

$\left| {\varPsi _n^{\rm{I}}\left( {{t_0}} \right)} \right\rangle \left( {t = {t_0}} \right)$

$\left| {\varPsi _n^{\rm{F}}\left( t \right)} \right\rangle \left( {t > {t_0}} \right)$

$c_{{{{k}}_{\rm{e}}};{{{R}}_{\rm{d}}}}^\dagger $

${\phi _{{{{k}}_{\rm{e}}};{{{R}}_{\rm{d}}}}}\left( {{k}} \right)$

$\left\langle {{{{J}}_{\rm{d}}}} \right\rangle \left( t \right)$

$\hat U\left( {t', t} \right)$

$\left\langle {{{{J}}_{\rm{d}}}} \right\rangle \left( t \right)$

$\left( {\nu , {{{k}}_\parallel }} \right)$

$\left( {\nu {\rm{'}}, {{{{k'}}}_\parallel }} \right)$

$\left\langle {{{{J}}_{\rm{d}}}} \right\rangle \left( t \right)$

$P\left( t \right)$

${M_{\bf{q}}}\left( {\nu , \nu {\rm{'}};{{{k}}_\parallel }} \right) \equiv \left\langle {\nu {\rm{'}}, {{{{k'}}}_\parallel }} \right| [{\rm{i}}{\rm e}\hbar {{{A}}_{\bf{q}}}\left( {{r}} \right){\rm{exp}}\left( {{\rm{i}}{{q}} \cdot {{r}}} \right)/ $

${m_{\rm{e}}}c] \cdot \nabla \left| {\nu , {{{k}}_\parallel }} \right\rangle $

${{{A}}_{\bf{q}}}\left( {\bf{r}} \right)$

$s\left( t \right)$

$c_{\nu {{{k}}_\parallel }}^\dagger $

${{\cal H}_0}\left( {\nu , {{{k}}_\parallel }} \right)$

${{\cal H}_0}$

2.5.时域周期势场中的能带—Floquet机制

$H\left( {{{r}} + {{R}}} \right) = H\left( {{r}} \right)$

$\psi \left( {{r}} \right)$

$\psi \left( {{r}} \right) = {{\rm{e}}^{{\rm{i}}{{k}} \cdot {{r}}}}u\left( {{r}} \right)$

$u\left( {{r}} \right)$

$u\left( {{{r}} + {{R}}} \right) = u\left( {{r}} \right)$

$\left| {\psi \left( t \right)} \right\rangle $

$\left| {\phi \left( t \right)} \right\rangle $

$\left| {\phi \left( {t + T} \right)} \right\rangle = \left| {\phi \left( t \right)} \right\rangle $

${\epsilon _T} = 2 n{\text{π}} \hbar /T\left( {n \in \mathbb{Z}} \right)$

强三维拓扑绝缘体(strong three-dimensional topological insulator, 以下简称为强TI或直接称为TI)是ARPES实验观察到的第一类拓扑不寻常凝聚态体系. 理论上, 三维拓扑绝缘体的拓扑属性可以用4个取值为0或1的Z₂拓扑数 (ν₀; ν₁ ν₂ ν₃) 描述(具体定义见文献[2]). 如果主拓扑数 ν₀ = 1, 这体系就称为强TI. 三维的强TI不能被看作二维TI的堆叠, 而是一种全新的物态. 它最典型的能带特征是所谓“狄拉克锥拓扑表面态 (topological surface state, TSS)”. 在E-k能带结构图中, 每个狄拉克锥由两条贯穿整个由能量反转体能态构成的带隙的表面态组成. 这两条表面能带在交点附近形成线性的X型, 时间反演对称性保证其交点(称为“狄拉克点”)处不打开能隙. 在体能隙两侧, 拓扑表面态渐近地与体能态接合. 由于自旋-动量锁定效应, 这两条表面能带都是高度自旋极化的, 不同于通常自旋简并的体能态. 忽略k·p模型的高阶项时, 每一条斜率相同的线性能带的自旋都指向狄拉克锥在面内的圆形横截面的前切线方向. 换句话说, 在过狄拉克点的E-k能带图中, 两条能带的自旋均垂直于E-k面, 且极化方向刚好相反. 另外, 在布里渊区中, 有一类高对称点在时间反演算符作用下不变, 称为“时间反演不变动量(time reversal invariant momenta, TRIM)”, 例如$\bar \varGamma $点(上横线表示投影平面的二维布里渊区中的高对称点, 下同), 四方晶格的$\bar X$点和$\bar M$点, 六角晶格的$\bar M$点等. 在拓扑绝缘体中, 狄拉克点位于TRIM点的狄拉克锥的个数必定是奇数, 或者说两个TRIM点之间通过费米面(或任一等能面)的狄拉克能带必定为奇数条. 任意的掺杂或扰动必定伴随着偶数个狄拉克锥的同时产生或湮灭, 使锥的总个数维持为奇数. 上述特征均可以用ARPES和自旋分辨ARPES明确地直接观察到^[2].
2

3.1.Bi_1–xSb_x和几种单质拓扑绝缘体

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar M$

$\bar \varGamma - \bar M$

$\bar \varGamma - \bar M$

$\bar \varGamma - \bar M$

$\bar \varGamma - \bar M$

$\bar \varGamma $

3.2.Bi₂Se₃系列拓扑绝缘体

$\bar \varGamma $

3.2.1.利用ARPES研究狄拉克锥远离$\bar \varGamma $点时产生的变形

3.2.2.利用体掺杂或表面掺杂调控Bi₂Se₃系列拓扑材料的费米面

3.2.3.利用掺杂研究Bi₂Se₃系列材料拓扑性质的变化和对称性破缺带来的新颖物理现象

$\bar \varGamma $

3.2.4.通过分析自能的实部和虚部研究狄拉克电子的多体相互作用

${{A}}\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$\varSigma \left( {{{k}}, \omega } \right) \equiv \varSigma '\left( {{{k}}, \omega } \right) +$

$ {\rm{i}}\varSigma ''\left( {{{k}}, \omega } \right) $

$\varSigma '\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$\varSigma ''\left( {{{k}}, \omega } \right)$

$2\varSigma ''\left( \omega \right)/v_{\rm{F}}^0$

$\varSigma ''\left( \omega \right) = {\rm{FWHM}} \cdot v_{\rm{F}}^0/2$

$\lambda $

$\bar \varGamma - \bar K$

$\bar \varGamma - \bar K$

3.2.5.利用自旋分辨ARPES和圆二色性ARPES研究狄拉克锥和体能态的自旋构型

$P = \left( {{I_ \uparrow } - {I_ \downarrow }} \right)/\left( {{I_ \uparrow } + {I_ \downarrow }} \right)$

${\rm{CD}} = \left( {{I_{{\sigma ^ + }}} - {I_{{\sigma ^ - }}}} \right)/\left( {{I_{{\sigma ^ + }}} + {I_{{\sigma ^ - }}}} \right)$

${\left\langle {{S}} \right\rangle _{{k}}}$

$\bar \varGamma - \bar M$

${\left\langle {{S}} \right\rangle _{{k}}}$

$\left\langle {{S_x}} \right\rangle \propto {\rm{CD}}\left( {\phi = 0} \right) + {\rm{CD}}\left( {\phi = {\text{π}}/3} \right)$

${I_0}\left( {{{k}}, \omega , {{A}}} \right)$

${I_0} \propto \left\langle {{{\rm{e}}^{{\rm{i}}{{k}} \cdot {{r}}}}} \right|{{{A}}_0} \cdot {{p}}\left| {{\varPsi _{{\rm{TSS}}}}} \right\rangle $

3.2.6.利用trARPES、2PPE等时域光电子能谱技术研究体系的非平衡态动力学过程

$\bar \varGamma - \bar K$

$\bar \varGamma - \bar M$

3.2.7.利用trARPES构造和研究Floquet拓扑绝缘体

3.2.8.利用ARPES研究TI少层薄膜的电子学性质和拓扑属性

3.2.9.小 结

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

3.3.其他含Bi的三元和四元拓扑绝缘体

3.3.1.Bi₂Te₂Se系列拓扑绝缘体

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

3.3.2.GeBi₂Te₄系列拓扑绝缘体

3.3.3.TlBiSe₂系列拓扑绝缘体

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma - \bar M$

$\bar \Gamma - \bar M$

$\bar \varGamma $

3.3.4.小　结

$\bar \varGamma $

3.4.HgTe

$F\bar 43 m$

$\Lambda $

$\Lambda $

$\Lambda $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

3.5.半Heusler化合物拓扑绝缘体

$F\bar 43 m$

$\bar \varGamma $

$\left\langle Z \right\rangle $

$\left\langle Z \right\rangle $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\left\langle Z \right\rangle $

$\left\langle Z \right\rangle $

3.6.小　结

4.1.磁性掺杂拓扑绝缘体的ARPES研究

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

4.2.本征磁性拓扑绝缘体的ARPES研究

$R\bar 3 m$

$P\bar 3 m1$

$\mathbb{Z}_2$

${{\cal S}^i} = {\cal T}\tau _{1/2}^i$

${\cal T}$

${{\cal S}^c}$

${{\cal S}^c}$

$\bar \varGamma $

$\bar \varGamma $

$\bar K - \bar \varGamma - \bar K$

$\bar \varGamma $

$\bar M - \bar \varGamma - \bar M$

$\bar K - \bar \varGamma - \bar K$

$\bar \varGamma $

$\bar M - \bar \varGamma - \bar M$

$\bar K - \bar \varGamma - \bar K$

$\bar K - \bar \varGamma - \bar K$

4.3.小　结

本文对目前利用角分辨光电子能谱技术对强三维拓扑绝缘体和磁性拓扑绝缘体的部分研究作了一个简要的回顾. 这些拓扑材料中较大的自旋轨道耦合系数使宇称相反的体价带和体导带发生反转和杂化, 形成能量为负值的, 拓扑不寻常的体能隙. 典型的狄拉克锥拓扑表面态就出现在这个负能隙中. 在强三维TI / 反铁磁TI情形下, 特定表面的狄拉克点受时间反演对称性 /${\cal S}$对称性保护而不打开能隙, 其对应的准粒子是无质量的狄拉克费米子. 在铁磁性TI情形下, 时间反演对称性和${\cal S}$对称性均破缺, 拓扑表面态在狄拉克点打开一个有限的能隙, 其对应的准粒子是有质量的(广义)狄拉克费米子.
强三维拓扑绝缘体和磁性拓扑绝缘体有非常特殊的能带特征, 其狄拉克准粒子只存在于样品的表面或界面, 因此ARPES是探测它们的首选实验方法. 利用ARPES, 人们不仅获得了强三维TI和磁性TI基本的表面电子态的色散关系, 证实了这些准粒子的存在, 还揭示了其自旋纹理、电声耦合和时域能谱等丰富的电子学信息. 在强三维TI领域, 对Bi, Au等单质的ARPES研究发现了第一类拓扑非平庸的三维材料, 也指出拓扑不寻常性在重金属单质中非常普遍; 对Bi₂Se₃系列TI的ARPES研究揭示了拓扑材料中最简单的单个$\bar \varGamma $点狄拉克锥的能带结构和清晰的自旋-动量锁定特性, 也指出它们是已知的电子-声子耦合强度最低的材料之一. 其他类型的三维TI则各有特点: Bi₂Se₂Te系列TI的绝缘性比较好, TlBiSe₂系列TI的狄拉克点比较靠近体能隙的中央, 半Heusler系列TI的构成元素在大范围内可调, 其结构参数和内秉物理性质的多样性拓宽了潜在的应用范围. 随着非磁拓扑材料目录的诞生, 人们意识到多达1/4的晶体材料很可能是拓扑材料, 但它们的拓扑属性仍需要ARPES等表征手段予以最终核实. 在磁性TI领域, 对磁性掺杂的强三维TI的ARPES研究证实了狄拉克锥磁性能隙的存在, 并且确认狄拉克能带在高对称点拥有指向面外的自旋分量. 对MnBi₂Te₄系列本征反铁磁TI的ARPES研究指出它们的表面磁构型不同于体材料的磁构型, 揭示了其磁结构的复杂性和可调性. 可以说, ARPES在很大程度上引领了非磁和磁性TI的实验研究, 并仍将在指认材料的拓扑性质和指引材料的最终应用方面起到举足轻重的作用.
限于作者水平, 文中可能存在科学上、逻辑上和语句上的各种错误和含混之处, 且有许多重要的研究结果可能未被收录进本文中. 请各位读者批评指正.