摘要:传统磁力显微镜(MFM)的磁畴扫描是利用激光束反射探测探针和样品之间的静磁力. 因此, 对于MFM, 直接探测样品在交流磁场作用下的动态磁力仍然是一个挑战. 交变力磁力显微镜(A-MFM)使用Co-GdO_x超顺磁探针可以实现在交流磁场(频率ω_m)作用下探测动态磁力. 采集ω_m和2ω_m信号能准确地表示出样品的静态磁场(外加交流磁场对样品磁化状态没有影响)和动态磁场(外加交流磁场改变了样品磁化状态)的区域. 通过修改传统的tapping-lift扫描模式为一次tapping多次lift的扫描模式, A-MFM实现了三维空间的磁场探测. 本文证明了样品的静态和动态磁场随探针和样品之间距离z的变化, 满足H_z(z) = H_z(0)·exp(–kz). A-MFM可以研究材料的动态磁化过程, 也可以评价材料的磁均匀性(微观结构均匀性).
关键词: 磁力显微镜/
磁性材料/
动态磁力/
超顺磁探针

English Abstract

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磁力显微镜(MFM)是一种测试磁性材料的磁畴结构重要的工具, 它具有约10 nm的空间分辨率, 而且不需要对样品进行特殊处理^[1—9]. 利用探针悬臂梁的激光反射来描绘探针磁矩和样品静磁场之间的磁力, 勾画出样品表面的磁畴结构. 传统磁力显微镜一般使用两次扫描模式, 第一次扫描是通过轻敲模式(tapping)利用范德瓦耳斯力来测试相貌, 之后把探针抬举到一定高度(lift), 去测试磁力, 这种方式叫做tapping-lift mode^[10,11]. 然而, 这种一次抬举操作不足以去描绘三维空间的磁场分布. 目前, 传统磁力显微镜不可能获得准确的磁畴在不同的抬举高度对应于样品表面的同一个位置. 因为传统磁力显微镜在每次测量时, 样品的表面形貌会有不同程度的漂移^[12,13]. 因此, 需要改变扫描模式去获得准确的三维磁场分布. 另外, 传统磁力显微镜只能测试静态磁畴, 在交流磁场作用下的磁畴变化测试还没有办法解决^[14,15].
为了改进上述问题, 我们开发了交变力磁力显微镜(A-MFM)^[16—19], 使用FeCo-GdO_x或者Co-GdO_x超顺磁探针, 同时观测了Sr铁氧体块体材料在交流磁场作用下的静态磁畴和动态磁畴, 可以准确地辨别出在交流磁场作用下样品中不同晶粒的磁化状态变化情况. 我们通过修改传统的tapping-lift模式为一次轻敲多次等距离抬举探针的扫描模式, 准确地测试了样品的静态和动态磁场在三维空间的分布. 证明了在交流磁场作用下样品的静态和动态磁场随探针和样品之间距离z的变化, 满足H_z(z) = H_z(0)·exp(–kz). 总体来说, A-MFM可以测试三维空间的静态和动态磁场分布, 研究材料的动态磁化过程, 评价材料的磁均匀性(微观结构均匀性), 扩展了磁力显微镜的测试功能.

图1(a)为交变力磁力显微镜的实验装置示意图. 在日立L-trace II 扫描探针显微镜基础上, 外加磁场感应线圈和搭建测试信号的线路, 如图1(a). 感应线圈可以产生一定频率的交流磁场, 可以周期地调制探针的磁矩. 周期变化的探针的磁矩在磁场中产生一个动态磁力能引起探针的有效弹劲系数周期地改变. 探针的振动频率被调制, 可以表示为
图 1 (a)静态和动态磁场测试的交变力磁力显微镜实验装置示意图; (b)探针扫描模式示意图, 首先轻敲获得一点的表面形貌, 之后探针多次抬举相同的高度测试磁力; 探针下落进行这一点样品表面的轻敲, 按照设置的步长移动到下一个点位置轻敲, 之后多次抬举测磁力, 这样循环测试; 这里, 设定抬举的次数为32, 每一次抬举的时间设置为60 ms, 每一次抬举位置的停留时间为 20 ms, 在抬举过程中探针的振动电压为轻敲时电压的20%
Figure1. (a) Schematic diagram of A-MFM with super paramagnetic tips for DC and AC magnetic fields measurement of magnetic materials. (b) Schematic diagram of sequential probe control. First measuring the topography (tapping), after tapping, tip was lifted by the same height between the adjacent lift points. The probe drops to tap the topography of the sample at this point, and moves to the next point according to the set step, and then lifts the probe several times, so that the cyclic test was carried out. The lift points number can be set, and the wait time of lift points can be set. In this experiment, the lift points were set as 32, the every lift procession was set as 60 ms, and the wait time was set as 20 ms. Using 20% of the tapping oscillation voltage of the supe rparamagnetic tips as a lift oscillation voltage.

$\begin{split} & m\frac{{{{\rm{d}}^2}z\left( t \right)}}{{{\rm{d}}{t^2}}} + m\gamma \frac{{{\rm{d}}z\left( t \right)}}{{{\rm{d}}t}} + \left({k_0} + \Delta {k_0}\cos \left( {{\omega _{\rm{m}}}t} \right)\right.\\ + & \left.\Delta {k_1}{\rm{cos}}(2{\omega _{\rm{m}}}t) \right)z\left( t \right) = {F_0}\cos \left( {{\omega _0}t} \right),\end{split}$

这里, m是探针的质量, γ是探针振动的阻尼系数, k₀是探针的固有弹劲系数; Δk₀cos(ω_mt) + Δk₁cos(2ω_mt) = Δk_eff(t)是有效弹劲系数的周期变化, Δk₀和Δk₁是ω_m和2ω_m信号的振幅; z是探针在垂直方向的位移; F₀cos(ω₀t)是压电驱动器施加给探针的驱动力.
探针的有效弹劲系数周期变化可以表示为

$\begin{split} \Delta {k_{{\rm{eff}}}} \cong\, & M_z^{{\rm{ac}}}\frac{{{\partial ^2}H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{dc}}}}}{{\partial {z^2}}}\cos \left( {{\omega _{\rm{m}}}t} \right) \\ & + M_z^{{\rm{ac}}}\frac{{{\partial ^2}(H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{ac}}} + H_{z{\rm{c}}}^{{\rm{ac}}})}}{{\partial {z^2}}}\cos \left( {2{\omega _{\rm{m}}}t} \right) \\ =\, & \Delta {k_0}\cos \left( {{\omega _{\rm{m}}}t} \right) + \Delta {k_1}\cos \left( {2{\omega _{\rm{m}}}t} \right), \end{split}$

这里, $H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{dc}}}$和$H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{ac}}}$分别是样品在z方向的静态磁场(DC)和动态磁场(AC). $H_{z{\rm{c}}}^{{\rm{ac}}}$是外加感应线圈产生的交流磁场, 如图1(a)所示.
Δk₀, Δk₁ << k₀((1)式), 解(1)式可以得到:

$\begin{split} z\left( t \right) = & \left( {\frac{{{F_0}}}{{m\gamma {\omega _0}}}} \right)\sin \left[{\omega _0}t + \left( {\frac{{{{\Delta }}{k_0}}}{{m\gamma {\omega _0}}}} \right)\cos \left( {{\omega _{\rm{m}}}t} \right)\right. \\ &+ \left.\frac{1}{2}\left( {\frac{{{{\Delta }}{k_1}}}{{m\gamma {\omega _0}}}} \right)\cos \left(2{\omega _{\rm{m}}}t\right) \right].\end{split}$

从(3)式看出, 只要测得ω_m和2ω_m信号就可以表示静态磁场(Δk₀与$H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{dc}}}$相关)和动态磁场(Δk₁与$H_{z{\rm{s}}}^{{\rm{ac}}}$相关). 因此, 实现同时探测样品的静态磁场(ω_m信号)和动态磁场(2ω_m信号)变得可能. 利用锁相环(easyPLL, Nanosurf?)对调制的信号进行解频, 之后输入锁相放大器(LI5640 NF Corporation), 锁相放大器的参考信号来自于信号发生器(图1(a)). 锁相放大器的输出信号为ω_m信号和2ω_m信号的同相X图像, 异相Y图像, 振幅R图像和相位θ图像. 探针的扫描模式如图1(b)所示. 首先轻敲获得一点的表面形貌, 之后探针多次抬举相同的高度测试磁力. 随后探针下落进行这一点样品表面的再次轻敲, 按照设置的步长移动到下一个点位置轻敲, 之后多次抬举测磁力, 这样循环测试. 本实验设定抬举的次数为32, 每一次抬举的时间设置为60 ms, 每一次抬举位置的停留时间为 20 ms. 这里, 必须保证每一次抬举位置的停留时间(20 ms)至少要大于线圈交流磁场的一个周期(11 ms). 在抬举过程中探针的振动电压为轻敲时电压的20%. 最后, 我们成功地观测了硬磁Sr铁氧体样品的三维空间的静态和动态磁场分布.

利用Co靶和Gd₂O₃靶在Ar气1 Pa气氛下磁控共溅射制备了100 nm厚的Co-GdO_x超顺磁薄膜. 图2(a)表示100 nm厚Co-GdO_x薄膜在室温是超顺磁性, 图2(a)的插图是小量程500 Oe的磁滞回线, 进一步验证了Co-GdO_x是超顺磁性, 矫顽力为0 Oe, 初始磁化率是1.18 × 10^–5 H/m. 原子力显微镜的实验结果图2(b)表明Co-GdO_x薄膜的平均颗粒尺寸为20.4 nm, 表面粗糙度是0.83 nm. 超顺磁Co-GdO_x探针和薄膜一起制备, 超顺磁探针是Co-GdO_x薄膜覆盖在商业Si探针(SI-DF40, Seiko Instruments Inc.)上面. 样品台在溅射过程中保持旋转, 保证探针镀层的均匀性. 制备的Co-GdO_x探针在大气中的共振频率约为300 kHz, 品质因数约为50. 更多关于超顺磁薄膜的微观结构和磁性能信息可参考文献[20]. 本研究中, 样品是c面抛光的硬磁Sr铁氧体块材, 铁氧体样品尺寸为1 mm × 1 mm × 1 mm, 晶粒尺寸约1 μm, 矫顽力为2.9 kOe, 矩形比为0.97. 在测试之前, 铁氧体样品进行了DC退磁, 剩余磁矩为零. 铁氧体样品的更多磁性能信息可参考文献[16]的支持材料.
图 2 (a) 100 nm厚Co-GdO_x薄膜在室温下20 kOe量程的面内磁滞回线, 插图为500 Oe量程的磁滞回线; (b)利用原子力显微镜使用Si探针测试100 nm厚Co-GdO_x薄膜的表面形貌结果
Figure2. (a) In plane hysteresis loops of Co-GdO_x films with 100 nm thickness at 300 K at the range 20 kOe, and the inset figure is the range of 500 Oe, (b) AFM topography image of Co-GdO_x films with 100 nm thickness using Si probe.

图3(a)(1—12)是使用交变力磁力显微镜结合Co-GdO_x超顺磁探针获得的Sr铁氧体在不同探针和样品之间距离(T-S)的静态磁场同相X图像(ω_m信号), T-S从574 nm到8794 nm. 这里, X图像不仅可以表示垂直方向静态磁场的强度, 也可以表示静态磁场的方向(垂直向上或者向下). 在图3(b)中, 线扫描结果可以清楚表示出静态磁场的零点位置, 也就是静态磁场方向转变的位置, 如果正的信号表示静态磁场垂直向上, 那么负的信号就表示垂直向下方向. 这个线扫描结果表明随T-S增加磁场强度快速降低. 当T-S大于3040 nm时, 静态磁场已经变得很弱. 在8794 nm, 静态磁场几乎是零值. 静态磁场的方向在一些地方随T-S增加会发生改变, 这是因为近表面探针与样品之间的磁力主要来自于样品表面的磁荷, 而当增加T-S, 这个磁力除了受到样品表面磁荷的作用, 也受到样品内部磁荷的作用. 图4(a)为一个静态磁场的空间分布示意图. 图3(c)(1—12)是一系列动态磁场的振幅R图像在T-S从574 nm到8794 nm. 它们和静态磁场(图3(a))同时获得. 图3(d)是线扫描结果, 动态磁场的振幅随T-S增加快速降低. 最后, 这个振幅趋于一个恒定数值. 这个恒定数值来自于探针和线圈交流磁场之间的相互作用. 当T-S小于1396 nm时, 线扫描结果给出翻转晶粒两侧的交流磁场振幅是小于探针和线圈交流磁场之间的作用, 这是因为翻转晶粒两侧产生的交流磁场方向是与线圈产生的交流磁场方向相反的(图4(b)). 图4(b)为Sr铁氧体中矫顽力较小的晶粒在一个线圈交流磁场周期中磁矩翻转的示意图.
图 3 一系列不同探针和样品距离(T-S)的Sr铁氧体的静态磁场的同相X图像(ω_m信号) (a) 和动态磁场振幅R图像(2ω_m信号) (c); (b)和(d)是图(a)和(c)在相同位置的线扫描, 这里T-S距离从574 nm到8794 nm
Figure3. A set of A-MFM in phase X images of ω_m signal (a) and the A-MFM amplitude R images of 2ω_m signal (c) of Sr ferrite sample at different distances between tip and sample (T-S) from 574 nm to 8794 nm; (b) and (d) are the line profiles of (a), (c) at the same positions, respectively.

图 4 (a) Sr铁氧体的三维静态磁场分布示意图; (b)在线圈交流磁场作用下, Sr铁氧体矫顽力较小的晶粒的磁矩翻转示意图, 翻转的频率与线圈交流磁场频率相同, 这里线圈交流磁场频率是89 Hz, 振幅是800 Oe_0-p(零点到峰值的强度)
Figure4. (a) Schematic of 3-D static (DC) magnetic field distribution of Sr ferrite sample; (b) the changed magnetized statement of the grain (a small coercivity) of Sr ferrite sample under an external AC magnetic field (frequency is 89 Hz, amplitude is 800 Oe (zero to peak intensity)).

图5是图3(b)和图3(d)中位置1, 2和3的X图像静态磁场和R图像动态磁场的强度值随探针与样品之间的距离T-S的变化曲线. 位置1和2的静态磁场方向是相反的, 静态磁场强度随T-S的变化可以拟合为y = 17.95 exp(–2.78x). 位置3的交流磁场随T-S的变化可以拟合为y = 15.05 exp(–1.79x) + 1.45. 这里, 常数1.45是Co-GdO_x超顺磁探针和线圈交流磁场之间的相互作用. 从实验上证明了静态和动态磁场随T-S以指数衰减, 这与理论计算的结果相一致^[21].
图 5 图3(b)和图3(d)中位置1, 2和3的X图像静态磁场和R图像动态磁场的强度值随探针与样品之间的距离T-S变化曲线
Figure5. The plot of intensity values of A-MFM in phase X images of static (DC) magnetic field with ω_m signal and A-MFM amplitude R images of dynamic (AC) magnetic field with 2ω_m signal versus distance between super paramagnetic tip and Sr ferrite sample on the position 1, position 2 and position 3 in Fig.3(b), (d).

交变力磁力显微镜(A-MFM)使用Co-GdO_x超顺磁探针可以实现在交流磁场(频率ω_m)作用下探测铁氧体磁石的静态和动态磁场. 利用锁相环与锁相放大器结合可以探测ω_m和2ω_m信号, 准确地表示出铁氧体磁石的矫顽力大和矫顽力小的区域. 通过修改传统的轻敲-抬举扫描模式为一次轻敲多次抬举的扫描模式, A-MFM实现了三维空间的磁场探测. 本文证明了在交流磁场作用下样品的静态和动态磁场随探针和样品之间距离z的变化, 满足H_z(z) = H_z(0)·exp(–kz). A-MFM结合超顺磁探针可以研究材料的动态磁化过程, 也可以评价材料的磁均匀性(微观结构均匀性).