1.Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China 2.School of Physics and Technology, Wuhan University, Wuhan 430072, China 3.Songshan Lake Materials Laboratory, Dongguan 523808, China
Fund Project:Project supported by the Ministry of Science and Technology of China (Grant No. 2015CB932400) and the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11774413, 11674256, 91850207).
Received Date:24 May 2019
Accepted Date:01 July 2019
Available Online:01 July 2019
Published Online:20 July 2019
Abstract:The diffraction limit of light greatly limits the development of conventional optical devices, which are difficult to be miniaturized and integrated with high density. Surface plasmons, electromagnetic modes at the metal-dielectric interface, can concentrate light into deep subwavelength dimensions, enabling the manipulation of light at the nanometer scale. Surface plasmons can be used as information carrier to transmit and process optical signals beyond the diffraction limit. Therefore, nanodevices based on surface plasmons have received much attention. By modulating surface plasmons, the modulation of optical signals at nanoscale can be realized, which is important for the development of on-chip integrated nanophotonic circuits and optical information technology. In this article, we review the modulations of propagating surface plasmons and their applications in nano-optical modulators. The wave vector of propagating surface plasmons is very sensitive to the dielectric function of the metal and the environment. By tuning the dielectric function of the metal and/or the surrounding medium, both the real and imaginary part of the wave vector of surface plasmons can be modified, leading to the modulation of the phase and propagation length of surface plasmons and thereby modulating the intensity of optical signals. We first introduce the basic principles of different types of modulations, including all-optical modulation, thermal modulation, electrical modulation, and magnetic modulation. The all-optical modulation can be achieved by modulating the polarization and phase of input light, pumping optical materials, changing the dielectric function of metal by control light, and manipulating a nanoparticle by optical force to modulate the scattering of surface plasmons. The modulation based on thermal effect depends on thermo-optic materials and phase-change materials, and the temperature change can be triggered by photothermal effect or electrical heating. For electrically controlled modulation, Pockels electro-optic effect and Kerr electro-optic effect can be employed. Electrical modulation can also be realized by controlling the carrier concentration of semiconductors or graphene, using electrochromatic materials, and nanoelectromechanical control of the waveguide. The modulation of surface plasmons by magnetic field relies on magneto-optic materials. We review recent research progresses of modulating propagating surface plasmons by these methods, and analyze the performances of different types of plasmonic modulators, including operation wavelength, modulation depth or extinction ratio, response time or modulation frequency, and insertion loss. Finally, a brief conclusion and outlook is presented. Keywords:surface plasmons/ nano-optical modulators/ plasmonic waveguides
其中n0为外电场强度为0时的介质折射率; E为电场强度; 系数a代表折射率的改变与外电场强度成线性关系, 这种变化称为线性电光效应(或普克尔斯效应); 系数b代表折射率的改变与电场强度的平方成线性关系, 这种变化称为二次电光效应(或克尔电光效应). 更高阶的电光效应非常微弱, 在实际应用中通常可以忽略. 线性电光效应只存在于无对称中心的特定晶体材料当中, 如磷酸二氢钾晶体、铌酸锂晶体, 这些材料的线性电光效应相比二次电光效应更为显著; 二次电光效应是介质在电场作用下产生极化所导致的, 存在于所有介质当中[43,78—80], 某些材料表现出强烈的二次电光效应. 1988年, Schildkraut等[81]理论研究了线性电光效应在表面等离激元调制中的应用. 作者利用全内反射激发金属与电光材料界面处传播的表面等离激元, 当对电光材料施加100 V的电压时, 线性电光效应所产生的介质折射率改变可以影响表面等离激元的共振条件, 对反射光信号强度产生影响, 模拟结果表明反射光的相对强度产生了从0到0.84的巨大变化. 材料电光效应的强弱取决于其电光系数, 高电光系数的材料在同样幅度的电场驱动下折射率变化更大, 从而降低了对驱动能量的要求, 因此寻找具有高电光系数的材料对进一步提高这类等离激元调制器的性能有重要意义. 极化聚合物材料是一类具有高电光系数的材料, 常被应用于等离激元调制器中[82—85]. 2014年, Melikyan等[85]在实验中实现了基于极化聚合物材料线性电光效应的高速等离激元相位调制器(图6(a)). 这种聚合物材料覆盖在金膜上的槽状等离激元波导上并填满整个槽状波导, 波导两侧的金属作为电极在电信号驱动下在槽中产生电场, 使填充在槽中的电光介质受到电场作用, 电光效应导致介质的折射率改变并调制了表面等离激元的传播. 在0.1 V的驱动电压下, 该器件可以使金属槽波导中传播的表面等离激元产生0.01弧度的相位改变. 这种器件的调制频率高达65 GHz, 可以在1480—1600 nm的波长范围内工作. 2015年, Haffner等[86]制作了高集成度的MZI型表面等离激元调制器(图6(b)). 该器件将硅波导与表面等离激元相位调制器集成在一起, 通过三维器件加工的方法制作了桥状金属电极, 对两条等离激元波导施加相反的控制电压来对狭缝中填充的电光介质(DLD-164)加以调制, 从而使两条波导中传播的等离激元产生相位差, 并最终反映在干涉信号的强度上. 该调制器的工作区域长度仅6 μm, 消光比可达6 dB, 调制频率可达70 GHz以上. 近年来研究者们不断优化基于线性电光效应的等离激元调制器, 实现了多种支持高调制频率的低损耗等离激元调制器[87—89], 其中部分器件的调制频率超过100 GHz[88,89]. 图 6 基于电光效应的表面等离激元传播调制 (a)基于聚合物材料的线性电光效应的表面等离激元调制[85]; (b)基于DLD-164的线性电光效应的MZI型表面等离激元调制器[86]; (c)基于液晶的二次电光效应的表面等离激元调制[90]; (d)基于钛酸钡的二次电光效应的表面等离激元调制[92] Figure6. Modulation of propagating surface plasmons based on electro-optic effect: (a) Modulating surface plasmons based on the Pockels electro-optic effect of polymer[85]; (b) plasmonic MZI modulator based on the Pockels electro-optic effect of DLD-164[86]; (c) modulating surface plasmons based on the Kerr effect of liquid crystal[90]; (d) modulating surface plasmons based on the Kerr effect of barium titanate film[92].
基于二次电光效应的等离激元调制器主要利用铁电材料、液晶材料等二次电光效应材料, 这些材料中的分子或晶体极化方向在外电场作用下会发生转变, 从而对材料的折射率产生与电场强度平方成正比的调制[90—93]. 2011年, Smalley等[90]设计了基于液晶材料的等离激元调制器(图6(c)). 表面等离激元沿着银薄膜和液晶材料的界面传播, 通过对液晶材料施加电信号调控其折射率, 便可以对表面等离激元的传播进行调制. 这种调制可以通过传播的表面等离激元与参考光信号的干涉来进行表征. 2008年, Dicken等[92]利用钛酸钡(BaTiO3)的二次电光效应实现了对表面等离激元传播的调制. 银膜表面加工了多组具有不同间距的狭缝, 狭缝处所激发的表面等离激元可以沿着银膜和电光介质的界面传播并在另一条狭缝处与透射光发生干涉, 从而影响透射信号的强度(图6(d)). 通过对不同间距的狭缝上透射光信号的强度变化与电光介质上所施加的电压强度进行分析, 便可以得出不同电场强度下电光介质对传播的表面等离激元的相位调制幅度. 当施加在电光介质上的电压为30 V时, 介质在垂直和平行于电场的两个方向上会产生0.03的折射率差, 对波长为688 nm的透射光信号的调制深度约为15%. 对于硅和氧化铟锡(indium tin oxide, ITO)等半导体或氧化物材料, 当施加外电场时材料的载流子浓度会发生变化, 从而影响其折射率. 2009年, Dionne等[94]报道了一种基于金属-氧化物-硅(metal-oxide-silicon, MOS)结构的等离激元场效应调制器(图7(a)). 在这种场效应晶体管结构中, 两层银膜覆盖在硅-二氧化硅结构的两侧, 并分别用于光信号的激发和收集, 外电压借助两侧的银膜施加在介质层上. 这种波导结构中同时存在着等离激元模式和光学模式, 两种模式会沿波导传播并从下层的狭缝中耦合出来发生干涉. 当对介质层施加电场时, 硅层中载流子浓度发生变化并导致其折射率改变, 使光学模式被显著地截止. 两种模式在出射端的干涉信号的消光比可达4.56 dB, 调制频率远高于100 kHz, 可用于实现更高频的等离激元调制器. 2013年, Zhu等[95]研究了基于铜-二氧化硅-硅-二氧化硅-铜结构的传播表面等离激元相位调制(图7(b)). 该器件通过对MZI的一条臂施加电压来调制硅芯层的载流子浓度, 使其折射率发生改变, 从而实现对传播的表面等离激元的相位调制. 在1 μm的工作区域和6 V的驱动电压下, 当调制频率分别为10 kHz和10 MHz时, 出射端信号的消光比分别为9 dB和2.4 dB. 与硅相比, ITO的介电函数受载流子浓度变化的影响更为明显[96], 从而可以用于设计更为灵敏的等离激元调制器. 2012年, Sorger等[97]在等离激元MOS波导结构中利用电信号调控ITO层的载流子浓度, 实现了基于表面等离激元的光信号调制(图7(c)). 如图7(c)左图所示, 硅波导上覆盖了一定长度(5 μm或20 μm)的ITO-SiO2-Au结构, 构成了等离激元MOS波导结构. 图7(c)右图的电场分布模拟结果表明, 表面等离激元的存在导致电场主要集中在ITO层中, 从而增强了ITO层折射率虚部的变化对表面等离激元传播的影响, 并最终对光信号产生了调制. 该器件可以实现1 dB/μm的消光比, 其支持的波长范围从1200 nm到2200 nm, 并且其理论调制频率可达THz以上. 图 7 基于载流子浓度调控的等离激元调制器 (a)在MOS结构中调制硅载流子浓度实现等离激元调制器[94]; (b)在金属-介质-硅-介质-金属结构中调制硅芯层载流子浓度实现等离激元调制器[95]; (c)通过调控ITO载流子浓度实现等离激元调制器[97] Figure7. Plasmonic modulators based on the control of carrier concentration: (a) Plasmonic modulator based on MOS structure by tuning the carrier concentration in Si[94]; (b) plasmonic modulator based on metal-insulator-silicon-insulator-metal structure by tuning the carrier concentration in the Si core[95]; (c) plasmonic modulator based on tuning the carrier concentration in ITO[97].
石墨烯具有超高的载流子迁移率, 可以满足电光调制器的高调制速率、高带宽、小型化的需求. 通过施加电信号调控石墨烯的载流子浓度和费米能级, 可以对其泡利阻塞效应进行调控[98], 从而影响石墨烯对表面等离激元的吸收率, 并实现对表面等离激元强度的调制[99—102]. 2014年, Qian等[99]利用石墨烯-银纳米线复合结构(图8(a)), 通过外加电压实现了可见光波段银纳米线上传播表面等离激元的调制. 在这种复合结构中, 表面等离激元电场主要分布在石墨烯与纳米线的交界面, 从而有效增强了表面等离激元与石墨烯的相互作用. 当施加在石墨烯上的驱动电压处于–30 V到20 V的范围时, 石墨烯的泡利阻塞效应抑制了对特定波长的光的吸收, 从而实现了可见光波段的表面等离激元强度调制, 消光比可达3 dB. 2015年, Ansell等[100]在覆盖石墨烯的表面等离激元波导结构中, 通过控制石墨烯的泡利阻塞效应实现了对传播表面等离激元的电学调制(图8(b)). 如图8(b)左图所示, 六方氮化硼薄膜支撑的石墨烯覆盖在金等离激元波导上, 并通过外电压调控石墨烯的载流子浓度. 在金属边缘处存在表面等离激元边缘模式, 如图8(b)右图所示, 这种模式可以提供很强的石墨烯面内电场分量, 从而增强了石墨烯对表面等离激元的调制作用. 在10 V的偏压下, 该器件可以实现0.03 dB/μm的消光比, 估算的调制频率可达1 GHz以上. 2017年, Ding等[101]在槽状金等离激元波导上覆盖了具有10 nm氧化铝隔离层的双层石墨烯(图8(c)), 利用电信号调制石墨烯的载流子浓度和费米能级, 从而控制其泡利阻塞效应对金属槽波导中传播的表面等离激元泄漏模式的吸收, 实现了对表面等离激元的强度调制. 该调制器可以对1550 nm波长的信号实现2.1 dB的消光比. 2017年, Wang等[102]理论研究了基于覆盖石墨烯的周期性银槽结构的表面等离激元调制器, 该结构增强了石墨烯面内的电场强度, 从而增强了调制效果. 模拟结果表明该器件可以实现0.47 dB/μm的调制深度, 可以在1300—1600 nm的波长范围内工作. 图 8 基于石墨烯载流子浓度调控的表面等离激元传播调制 (a)通过调控石墨烯载流子浓度实现对银纳米线表面等离激元的调制[99]; (b)通过调控石墨载流子浓度实现对金波导结构中表面等离激元边缘模式的调制[100]; (c)通过调控石墨烯载流子浓度实现对槽状金波导结构中表面等离激元的调制[101] Figure8. Modulation of propagating surface plasmons by tuning the carrier concentration of graphene: (a) Modulating surface plasmons on silver nanowire by tuning the carrier concentration of graphene[99]; (b) modulating the wedge plasmon mode of gold waveguide by tuning the carrier concentration of graphene[100]; (c) modulating surface plasmons on gold slot waveguide by tuning the carrier concentration of graphene[101].
除了上述两大类基于电光效应和载流子浓度的表面等离激元调制工作外, 人们还研究了其他基于电调制方法的表面等离激元传播调制. 电致变色分子可以通过电化学方法控制其氧化还原反应, 实现可逆的分子形态转变, 这种转变所导致的折射率变化可以用于表面等离激元调制. 2011年, Agrawal等[103]通过利用普鲁士蓝染料分子调控狭缝中表面等离激元的吸收实现了对通过狭缝的透射光信号的调制. 普鲁士蓝分子是一种电致变色材料, 可以发生电化学氧化还原反应转换为普鲁士白分子, 其光吸收率随着分子中铁离子价态的改变发生极大的变化. 染料分子被沉积在狭缝的侧壁上, 当利用电化学方法控制染料分子中铁离子的价态时, 可以对狭缝中传播的表面等离激元的吸收产生极大调制, 对衬底另一侧的透射信号强度调制可达96%. 这种电化学调制的方法受氧化还原反应时间的限制, 其响应时间大约在2 s左右. 等离激元波导结构发生物理形状改变时, 也会影响表面等离激元的传播. 通过电信号控制纳机电系统, 是实现纳米器件可控形变的有效途径之一. 2015年, Dennis等[104]通过纳机电方法调控MIM型等离激元波导的间隙距离, 实现了对表面等离激元的调制(图9). 作者在等离激元波导结构的上侧金膜中加工了长度为23 μm的11道金纳米桥, 在7 V的电压驱动下金纳米桥最大可以产生80 nm的形变. 这种形变使等离激元波导的间隙尺寸改变, 从而导致表面等离激元传播模式的变化. 当780 nm的激光激发传播的表面等离激元时, 利用电信号驱动结构形变, 可以使传播的表面等离激元最大产生$1.5{\text{π}}$的相位改变. 图 9 利用纳机电方法控制MIM波导的间隙尺寸实现对表面等离激元的相位调制[104] Figure9. Modulating the phase of surface plasmons in a MIM structure by nanoelectromechanical control of the gap between two metal layers[104].