摘要:采用磁控溅射法在未掺杂和掺杂的SrTiO₃基片上沉积了NiFe薄膜, 通过翻转测试法分离出掺杂样品中的自旋整流电压和逆自旋霍尔电压. 研究结果表明: 在未掺杂的SrTiO₃基片中, 翻转前后测试的电压曲线基本一致, 为NiFe薄膜自旋整流效应产生的电压. 对于掺Nb浓度x为0.028, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2的SrTiO₃基片, 分离出的逆自旋霍尔电压随掺杂浓度增加而减小, 在掺杂浓度为0.15和0.2的样品中没有探测到明显的逆自旋霍尔电压. 本文的结果表明, 在SrTiO₃中掺入强自旋轨道耦合的杂质, 通过掺杂浓度可以实现对SrTiO₃中逆自旋霍尔效应的调控, 这类可调控的自旋相关研究为自旋电子器件的研究和开发提供了更多的可能性, 具有很大的潜在应用价值.
关键词: 掺杂/
SrTiO₃/
逆自旋霍尔效应

English Abstract

全文HTML

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自旋霍尔效应(spin Hall effect, SHE)是指在具有自旋轨道耦合(spin-orbit coupling, SOC)的材料中, 在纵向电流的驱动下, 自旋向上和向下的电子在横向方向上沿相反的方向运动, 从而形成自旋流. SHE的逆过程, 即基于SOC, 自旋相反的电子向垂直于自旋流的方向偏转形成电荷流, 称为逆自旋霍尔效应(inverse spin Hall effect, ISHE). SHE已经在轻金属^[1]、重金属^[2,3]、半导体^[4]等许多非磁性材料中被证实. 同时, ISHE也在重金属薄膜中得到了深入的研究^[5,6]. SHE及ISHE成为自旋流产生及探测的关键过程, 也将成为未来低功耗逻辑器件的重要候选.
正如前面所述, SHE通常通过材料本征的SOC引起的能带结构变化获得, 不同材料的选择成为调控该效应的重要手段, 能带的几何特征(Berry curvature)决定了效应的大小^[7,8], 称为内禀的SHE. 近年来, 由掺杂原子非对称散射所引起的外禀的SHE也引起了大家的研究兴趣^[9-11]. 例如, Fert等^[12]在掺有5d重金属的Cu中发现了自旋霍尔角值较大的SHE, 其中, Cu的本征SHE是可以忽略的. Gradhand等^[13]证明了在C和N掺杂的重金属Au中有巨大的SHE. 在掺杂材料中, 体系的SHE被杂质的强SOC增强, 这与源于材料能带结构的内禀SHE是不同的. 而且掺杂原子的强SOC也可以获得ISHE, 这为非磁性材料ISHE的调控提供了重要的途径. 本文通过掺杂Nb在SrTiO₃(STO)中检测到了ISHE电压, 并通过掺杂浓度的改变实现了对ISHE电压的调控, 为基于ISHE的自旋调控提供了新的维度, 也为自旋晶体管的发展提供了更多的可能^[14].

采用磁控溅射法在不同掺杂浓度(掺杂浓度x = 0.028, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2, 原子百分比)的Nb:STO基片上制备NiFe薄膜. 沉积薄膜时背景真空度为 5 × 10^–5 Pa, 然后通入纯度为99.999%的Ar气, 溅射压强为0.2 Pa, 溅射功率为100 W, 溅射时间为4 min, NiFe的厚度约为20 nm.
逆自旋霍尔电压通过翻转样品的两步测试法得到^[15,16]. 该方法的测试平台构造如图1所示, 将样品置于短路微带线夹具中, 在微波磁场和外加磁场的共同作用下, 由于自旋泵浦-逆自旋霍尔效应^[17,18], 从而在样品两端测得逆自旋霍尔电压V_ISHE. 同时, 样品两端也有自旋整流效应所产生的自旋整流电压V_SRE. 这两个叠加的电压中, 前者与自旋注入的方向相关, 后者与此无关.
图 1 测试平台原理图
Figure1. Schematic diagram of the test platform

然后, 翻转一次样品测试并获得相关的电压, 翻转前后仅仅自旋注入的方向相反而其余的物理量保持一致, 这样可以分离V_ISHE和V_SRE. 翻转前测得的总电压V_be和翻转后测得的总电压V_af分别满足(1)式和(2)式, 翻转前后的两个电压信号通过加减则可以实现对V_ISHE和V_SRE的分离. 最后, 通过不同频率和磁场下共振曲线的分析, 得到样品的相关磁参数.

${V_{{\rm{be}}}} = {V_{{\rm{SR}}E}} + {V_{{\rm{ISHE}}}},$

${V_{{\rm{af}}}} = {V_{{\rm{SRE}}}} - {V_{{\rm{ISHE}}}}.$

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3.1.未掺杂SrTiO₃的自旋整流测试

图2(a)为NiFe/STO样品在微波频率f为2 GHz到4 GHz, 微波功率P = 200 mW时的测试曲线, 对于只有NiFe的单层膜体系来说, 采用翻转测试两步法时, 如果在翻转前后外磁场和微波功率等参数不发生改变, 则与微波磁场或者自旋转移力矩所驱动的磁化动力学相关的自旋整流电压V_SRE也不会改变. 如图2(b)所示, 在微波频率f = 4.4 GHz, 微波功率P = 200 mW时, NiFe/STO样品在翻转前后随外磁场的变化曲线基本一致, 其中V_be为翻转前测试曲线, V_af为翻转后测试曲线. 即在未掺杂的STO基片体系中, 测试电压V_be = V_af = V_SRE.
图 2 NiFe/STO在不同频率下的测试曲线(a)及4.4 GHz时的翻转测试曲线(b)
Figure2. Voltages of NiFe/STO at different frequencies(a) and reversal test curves at 4.4 GHz before and after sample flip(b)

对于不同频率下测试电压随外磁场的变化曲线, 可以通过(3)式和(4)式拟合, 得到相应频率下的铁磁共振线宽ΔH和铁磁共振场H_r:

${V_{{\rm{dc}}}} = {A_L} \cdot L + {A_D} \cdot D,$

式中: V_dc为测试所得到的直流电压; L和D分别为Lorentz对称与反对称线型; 而A_L和A_D则分别为该电压值的对称与反对称分量的强度. L和D可表示为:

$L = \frac{{\Delta {H^2}}}{{4{{\left( {H - {H_{\rm{r}}}} \right)}^2} + \Delta {H^2}}},\;\;D = \frac{{2\Delta H\left( {H - {H_{\rm{r}}}} \right)}}{{4{{\left( {H - {H_{\rm{r}}}} \right)}^2} + \Delta {H^2}}}.$

频率f和线宽ΔH满足(5)式, 拟合可以得到该样品的阻尼系数α = 0.018, 本征项ΔH₀= 2.58 Oe, 其中γ=1.76 × 10⁷Oe^–1·s^–1为旋磁比, 拟合曲线如图3(a)所示.
图 3 NiFe/STO中铁磁共振线宽ΔH随频率f的变化曲线(a)和频率f随铁磁共振场H_r的变化曲线(b)
Figure3. Linewidth (ΔH) of ferromagnetic resonance varies with frequency f (a) and frequency f varies with resonance field(H_r) (b) in NiFe/STO

$\Delta H = \Delta {H_0} + \frac{{4{\text{π}} \alpha f}}{{\left| \gamma \right|}}.$

通过Kittel方程(即(6)式)可以拟合频率f和共振场H_r的关系, 从而得到样品的有效饱和磁化强度$4{\text{π}} {M_{\rm{s}}}$ = 7694 Gs, 磁各向异性场H_k = 3.5 Oe, 拟合曲线如图3(b)所示.

$2{\text{π}} f = \gamma \sqrt {\left( {{H_{\rm{r}}} + {H_{\rm{k}}}} \right)\left( {{H_{\rm{r}}} + {H_{\rm{k}}} + 4{\text{π}} {M_{\rm{s}}}} \right)} .$

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3.2.掺杂SrTiO₃的ISHE电压信号测试

当微波频率f = 3.4 GHz, 微波功率P = 200 mW时, 掺杂浓度为0.05Nb的STO翻转前后测试结果如图4所示, 对于掺杂的STO体系, 由于V_ISHE的存在, 在对样品进行翻转测试时, 翻转使得自旋注入的方向相反, 导致V_ISHE的符号发生变化, 因此翻转前后样品两端所测得的电压信号V_be和V_af不同. 从图4可知, 我们在掺杂的STO中获得了明显的V_ISHE信号, 通过对翻转前后两个电压信号的简单处理, 得到了分离后的V_SRE和V_ISHE随磁场的变化曲线, 如图4中插图所示.
图 4 NiFe/0.05Nb:STO体系3.4 GHz时的测试曲线, 插图为该体系3.4 GHz时的V_SRE和V_ISHE随外磁场的变化曲线
Figure4. Test curve at 3.4GHz in NiFe/0.05Nb:STO, the inset shows the variation of V_SRE and V_ISHE with external magnetic field at 3.4 GHz

当STO基片Nb的掺杂浓度为x = 0.028, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2时, 通过同样的方法我们可以得到, 当微波频率f = 3.4 GHz, 微波功率P = 200 mW时, 不同掺杂浓度NiFe/Nb:STO体系的V_ISHE如图5所示. 可以看到, 掺杂浓度x为0.028, 0.05, 0.1的样品中探测到明显的V_ISHE信号, 这是由于杂质引入的自由电子使得自旋能从铁磁层中扩散到STO中. 因此通过自旋泵浦效应, 来自NiFe层的自旋流注入到了STO中, 并通过杂质的强自旋轨道耦合转换为电荷流, 从而在样品两端测得V_ISHE信号. 对于掺杂浓度x为0.15, 0.2的样品, 则没有探测到明显的V_ISHE信号, 我们将在下文中讨论其原因.
图 5 3.4 GHz时不同掺杂浓度的V_ISHE随外磁场的变化曲线
Figure5. Variation curve of V_ISHE with different doping concentrations with external magnetic field at 3.4 GHz

对于每一个掺杂浓度的样品, 通过(5)式拟合频率f和线宽ΔH的关系, 可以得到相应样品的阻尼系数α, 拟合曲线如图6所示. 拟合得到的阻尼系数α与掺杂浓度x的关系如图6中的插图所示.
图 6 各掺杂浓度样品频率f与线宽ΔH的拟合曲线, 插图为阻尼系数α与掺杂浓度的关系
Figure6. Fitting curves of frequency f and linewidth ΔH at different doping concentrations,the inset shows the relationship between the damping coefficient α and the doping concentration

从图6中可以看出, 与无ISHE的本征STO相比, 掺杂后有ISHE的样品(掺杂浓度x为0.028, 0.05, 0.1的样品)阻尼系数α明显增加, 这主要是因为体系中的自旋泵浦效应, 当发生铁磁共振时, 磁矩的一致进动使得自旋流从NiFe层注入到相邻的掺杂STO层, 导致掺杂STO中出现自旋累积的弛豫, 使得NiFe的磁化进动阻尼增大, 在测试结果中表现为阻尼系数α增大, 这一结果与许多有关FM/NM体系的文献报道一致^[18,19]. 增强的阻尼Δα是自旋扩散的主要表征参数, 曾被用作自旋注入和转化的主要特征. 与此同时, 当掺杂浓度x较大时, 在没有逆自旋的样品中, 我们得到的阻尼系数恢复到无掺杂的样品中的数值. 该结果暗示在氧化物界面和体内的自旋输运和自旋转化更加复杂, 可能需要构建新的理论模型进行解释.
在我们的数据中, 需要特别指出: 随掺入Nb的增加, ISHE电压信号减弱, 这一方面来源于电阻的减小, 同时从阻尼系数的增加量的减少也表明自旋-电荷流转化效率在降低, 自旋流的扩散与转化并没有随电导率的增加而提高, 这可能是高的掺杂浓度降低了自旋相干扩散长度.

本文重点研究了金属氧化物STO中的逆自旋霍尔效应, 通过在STO中掺入有强自旋轨道耦合作用的杂质Nb, 在NiFe/Nb: STO体系中观察到了自旋流向电荷流的转变, 通过翻转测试法改变自旋注入的方向分离出了自旋整流电压和逆自旋霍尔电压. 对于未掺杂的NiFe/STO体系, 则没有探测到明显的逆自旋霍尔电压. 通过改变掺杂浓度, 发现逆自旋霍尔效应与掺杂浓度并不呈正比关系, 而存在一个逆自旋霍尔电压最大值对应的掺杂浓度. 本文工作为氧化物自旋电子学的进一步发展, 优化自旋-电压转换效率提供了参考.