孙峰^1,,
余昕洁¹,
武威¹,
潘玲阳²,
王振^1,,
1.安徽农业大学资源与环境学院，合肥 230036
2.安徽新华学院城市建设学院，合肥 230088

作者简介: 孙峰(1996—)，男，硕士研究生。研究方向：污水生物资源化处理与回用技术。E-mail：sfaau1996@126.com.

通讯作者: 王振,zwang@ahau.edu.cn

中图分类号: X703

Study on the operation performance and microbiological characteristics of a hybrid constructed rapid infiltration system utilizing the SNADPR process

SUN Feng^1,,
YU Xinjie¹,
WU Wei¹,
PAN Lingyang²,
WANG Zhen^1,,
1.School of Resources and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China
2.School of Urban Construction, Anhui Xinhua University, Hefei 230088, China

Corresponding author: WANG Zhen,zwang@ahau.edu.cn

CLC number: X703

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摘要:将基于亚硝化的全程自养脱氮(CANON)作用的人工快速渗滤(CRI)装置与反硝化除磷(DPR)型CRI装置耦合为基于同步短程硝化、厌氧氨氧化、反硝化和反硝化除磷(SNADPR)作用的复合式人工快速渗滤(H-CRI)系统，探究了其运行性能及微生物学特征。当H-CRI系统按照内循环潮汐流模式连续运行时，反应装置在水力负荷为0.18 m³·(m²·d)^?1的条件下对生活污水中有机物、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N和TP的去除率分别可达(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%。其中，CANON反应与生物蓄磷作用分别是系统脱氮除磷的主要途径，两者去除的氮磷量分别占H-CRI系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。结合分子生物学实验结果可知，适宜的耦合模式有助于实现H-CRI系统中好氧氨氧化微生物、厌氧氨氧化菌、反硝化菌和聚磷菌群的有效协作，进而可促进SNADPR反应体系在其中形成并强化，实现对生活污水中有机物及氮磷元素的高效同步去除。
关键词: 人工快速渗滤系统/
厌氧氨氧化/
反硝化除磷/
耦合/
运行特性

Abstract:This study was conducted to explore the operation performance and associated microbiological characteristics of a hybrid constructed rapid infiltration (H-CRI) system utilizing the simultaneous partial nitrification, ANAMMOX, denitrification, and denitrifying phosphorus removal (SNADPR) process, which was composed of a constructed rapid infiltration (CRI) device utilizing the completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON) process and a CRI device with the denitrifying phosphorus removal (DPR) process. The results showed that, as the H-CRI system was operated according to the internal circulation tidal flow operation mode, the average removal efficiencies of organics, TN, $ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N, and TP by the coupling device could reach (94.39±1.32)%, (97.87±0.43)%, (99.00±0.32)%, and (95.96±2.79)% at the hydraulic loading rate (HLR) of 0.18 m³·(m²·d)^?1, respectively. Regarding the coupling system, the CANON process and luxury phosphorus uptake by PAOs were the main pathways in nitrogen and phosphorus removal, which accounted for (72.13±6.12)% and (82.29±5.58)% of total nitrogen and phosphorus removal, respectively. In combination with the results of experiments of the molecular biology, the appropriate coupling mode could be conducive to the effective collaboration among four functional microbes [namely aerobic ammonia-oxidizing microorganisms, anaerobic ammonia oxidizing bacteria(AnAOB), denitrifying bacteria, and polyphosphate-accumulating organisms (PAOs)] in the H-CRI system when treating domestic sewage, then promoted the formation and reinforcement of the SNADPR process, which resulted in the simultaneous efficient removal of organics, nitrogen, and phosphorus by the system.
Key words:constructed rapid infiltration system/
anaerobic ammonia oxidation/
denitrifying phosphorus removal/
coupling/
operational characteristics.



图1SNADPR型H-CRI装置构型
Figure1.Schematic of a H-CRI system utilizing the SNADPR process


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图2SNADPR型H-CRI系统的运行模式
Figure2.Operation mode of a H-CRI system utilizing the SNADPR process


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图32组装置运行性能比较
Figure3.Comparison of the performance of two devices


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图4典型周期内H-CRI系统除磷单元中污染物质量浓度变化
Figure4.Pollutant concentration variation of contaminants in phosphorus removal unit of the H-CRI system during a typical cycle


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图5典型周期内H-CRI系统脱氮单元中污染物质量浓度变化
Figure5.Pollutant concentration variation of in nitrogen removal unit of the H-CRI system during a typical cycle


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图6各样本中主要菌门相对丰度
Figure6.Relative abundance at phylum level in the samples


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图7各样本中主要菌属相对丰度
Figure7.Relative abundance at genus level in the samples


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图8各样品的脱氮除磷性能
Figure8.Nitrogen and phosphorus removal of the samples


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图9H-CRI系统中氮磷去除途径解析
Figure9.Nitrogen and Phosphorus removal pathways in the H-CRI system


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出版历程

收稿日期:2021-01-21
录用日期:2021-09-13
网络出版日期:2021-11-18
-->刊出日期:2021-10-10

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-->

基于SNADPR作用的复合式人工快速渗滤系统的运行性能及微生物学特征

孙峰^1,,
余昕洁¹,
武威¹,
潘玲阳²,
王振^1,,

通讯作者: 王振,zwang@ahau.edu.cn

作者简介: 孙峰(1996—)，男，硕士研究生。研究方向：污水生物资源化处理与回用技术。E-mail：sfaau1996@126.com 1.安徽农业大学资源与环境学院，合肥 230036
2.安徽新华学院城市建设学院，合肥 230088
收稿日期: 2021-01-21
录用日期: 2021-09-13
网络出版日期: 2021-11-18
关键词: 人工快速渗滤系统/
厌氧氨氧化/
反硝化除磷/
耦合/
运行特性
摘要:将基于亚硝化的全程自养脱氮(CANON)作用的人工快速渗滤(CRI)装置与反硝化除磷(DPR)型CRI装置耦合为基于同步短程硝化、厌氧氨氧化、反硝化和反硝化除磷(SNADPR)作用的复合式人工快速渗滤(H-CRI)系统，探究了其运行性能及微生物学特征。当H-CRI系统按照内循环潮汐流模式连续运行时，反应装置在水力负荷为0.18 m³·(m²·d)^?1的条件下对生活污水中有机物、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N和TP的去除率分别可达(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%。其中，CANON反应与生物蓄磷作用分别是系统脱氮除磷的主要途径，两者去除的氮磷量分别占H-CRI系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。结合分子生物学实验结果可知，适宜的耦合模式有助于实现H-CRI系统中好氧氨氧化微生物、厌氧氨氧化菌、反硝化菌和聚磷菌群的有效协作，进而可促进SNADPR反应体系在其中形成并强化，实现对生活污水中有机物及氮磷元素的高效同步去除。

English Abstract

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--> --> --> 提高人工快速渗滤(constructed rapid infiltration，CRI)系统的脱氮除磷性能是确保该工艺高效处理城镇生活污水的关键^[1-2]。在诸多研究中，强化CRI系统中基于亚硝化的全程自养脱氮(completely autotrophic nitrogen removal over nitrite，CANON)作用被认为是提高该工艺脱氮效果的重要途径，此技术随之用于城镇生活污水处理^[3]。截至目前，有****相继开展了常温和低$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N浓度下CRI系统中CANON作用的发生及强化研究，并取得了一定进展^[4-5]。然而，在处理城镇生活污水时，CANON型CRI工艺仍存在不足，突出表现在以下2点：首先，由于污水中不可避免地含有一定浓度的有机物，CRI系统中的CANON作用通常与反硝化耦合，以期通过构建同步亚硝化、厌氧氨氧化(anaerobic ammonia oxidation，ANAMMOX)与反硝化(simultaneous nitrification，ANAMMOX and denitrification，SNAD)耦合反应体系实现高效脱氮^[6]，然而，生活污水中偏低的$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4}^ + $-N浓度与较高的碳氮比(C/N)会影响CANON反应的强度及稳定性，由此会引起系统脱氮性能的波动^[7]；其次，无论是CANON作用亦或是SNAD作用均无法去除污水中的磷素，CRI装置中的填料对磷素的吸附沉淀效果会随运行时间的延长而下降，从而导致系统的除磷性能不可持续^[8]。
作为另一种备受关注的生物脱氮除磷新技术，反硝化除磷(denitrifying phosphorus removal，DPR)工艺可消耗有机碳源，并可发挥“一碳两用”的功能，使除磷和反硝化在缺氧环境下同时完成^[9]。有研究结果初步证实，反硝化除磷耦合ANAMMOX作用的生物同步脱氮除磷工艺具备高效处理市政污水的潜力^[10-11]，如能在CRI系统中实现CANON作用与DPR作用的耦合，则CANON型CRI工艺的上述缺陷便有可能得到弥补。
本研究尝试构建了基于同步短程硝化、ANAMMOX、反硝化和反硝化除磷(simultaneous partial nitrification，ANAMMOX，denitrification and denitrifying phosphorus removal，SNADPR)作用的复合式人工快速渗滤(hybrid constructed rapid infiltration，H-CRI)系统，考察和探究了该系统的运行效能及微生物特性，而后对其中氮磷元素的归趋进行了解析。期望通过此研究，可探寻有效措施以弥补CANON型CRI工艺在处理城镇生活污水时的缺陷，提高其脱氮除磷性能及其稳定性，进而推动新型生物同步脱氮除磷工艺的研发及应用。

1.1. 实验装置

SNADPR型H-CRI装置构型见图1。


前期实验分别构建了CANON型CRI系统和DPR型CRI系统^[12-13]。其中：CANON型CRI系统由PVC管制成，表面积约314 cm²(φ=20 cm)，其填料层厚度为50 cm且孔隙率约为37%：底部为5 cm厚砾石承托层，粒径为1~3 cm；上部为45 cm厚沸石层，粒径为5~10 mm。装置顶部和底部分别设有进水管和出水管，出水管附有计量阀控制装置的排水速率(v_d)。前期研究中，当v_d为0.5 L·min^?1时，系统中的CANON作用得以强化，其TN和$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N去除率分别为(85.02±2.24)%和(94.16±1.03)%。DPR型CRI系统的材质、尺寸及填料填充方式同CANON型CRI系统，区别之处在于其填料层上部为45 cm厚陶粒层(粒径为5~10 mm)。装置侧壁分别设有进水管、排水管和反冲洗曝气管，三者均安装于距装置底部5 cm处。其中，反冲洗曝气管一端与埋设在砾石承托层中的曝气头连接，一端与曝气泵相连。装置底部另设有排空管以收集反冲洗过程中填料层产生的富磷生物膜。前期研究中，$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N和有机碳源分开的两段进水潮汐流运行方式以及填料层中厌氧/缺氧交替的微环境强化了该系统中的DPR作用，其时该系统对有机物、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_x^ -} $-N和TP的去除率分别为(96.09±2.51)%、(93.74±2.46)%和(97.49%±0.73)%。
SNADPR型H-CRI系统由CANON型CRI装置(标记为脱氮单元)和DPR型CRI装置(标记为除磷单元)耦合而成(图1)，即两单元上下堆叠，并设置3台泵控制其运行。其中，1台为进水泵，与除磷单元的进水管相连；1台为内循环泵，分别与除磷单元的排水管和脱氮单元的进水管相连，可将前者出水泵入后者；1台为反冲洗曝气泵，与除磷单元的反冲洗曝气管相连。此外，本研究另设置1套CANON型CRI系统作为对照组，用于和SNADPR型H-CRI系统进行对比。

1.2. 运行方式

考虑到好氧氨氧化菌(AOB)、厌氧氨氧化菌(AnAOB)、反硝化菌和反硝化聚磷菌(DPAOs)等功能微生物各自的生理生化特性，需对SNADPR型H-CRI系统进行空间或时间上的分割与交替，才能确保上述功能微生物的高效协同。为此，将该系统按照内循环潮汐流模式连续运行150个周期(图2)，每个周期时长为12 h。运行方式为：将5 L进水泵入除磷单元中，使其进入释磷反应期，期间脱氮单元处于闲置期；随后，内循环泵将污水自除磷单元泵入脱氮单元中，使后者进入脱氮反应期，期间除磷单元处于中间闲置期；待脱氮单元的脱氮反应期结束后，此单元中的污水通过排水管以0.5 L·min^?1的排水速率跌入除磷单元中，则除磷单元进入吸磷反应期，而脱氮单元则进入二次闲置期；最后，除磷单元将处理后的污水排出系统。按照时间顺序，上述典型周期内除磷单元的运行过程依次标记为进水期(时长为15 min)、释磷反应期(时长为150 min)、中间排水期(时长为15 min)、中间闲置期(时长为270 min)、中间进水期(时长为15 min)、吸磷反应期(时长为240 min)和排水期(时长为15 min)7个阶段；脱氮单元的运行过程依次为闲置期(时长为165 min)、进水期(时长为15 min)、脱氮反应期(时长为270 min)、排水期(时长为15 min)和二次闲置期(时长为255 min)5个阶段。H-CRI系统的污水处理量为10 L·d^?1，水力负荷(HLR)为0.18 m³·(m²·d)^?1。


对照组在实验阶段以潮汐流模式亦连续运行了150个周期，每个周期时长为12 h，包括进水期(时长为15 min)、淹水期(时长为270 min)、排水期(时长为15 min，v_d=0.5 L·min^?1)和闲置期(时长为420 min)4个阶段。该系统的污水处理量为10 L·d^?1，HLR为0.32 m³·(m²·d)^?1。

1.3. 反冲洗操作

每周对H-CRI系统中的除磷单元进行反冲洗，以去除其中老化的生物膜，维持DPAOs活性并确保填料层的孔隙率。采用气-水联合反冲洗方式对此单元进行反冲洗：先对其单独气洗4 min，而后气-水联合反冲洗5 min，最后漂洗9 min。此过程中水洗和气洗的强度分别为6 L·(m²·s)^?1和12 L·(m²·s)^?1。清洗液和脱落的生物膜通过该单元的排空管进行收集。

1.4. 进水水质

实验用水为安徽农业大学园区内生活污水，将其初沉后的上清液作为2组装置进水，其耗氧有机物(以COD计)、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N和TP的质量浓度分别为(274.44±27.72)、(40.96±1.42)、(39.54±1.45)、(1.01±0.21)、(0.40±0.03)和(5.66±1.15) mg·L^?1。

1.5. 分析方法

1)水样采集及分析方法。每天采集装置进出水水样；当各系统稳定运行时，在其典型周期内实时采集填料层中的水样。水样中COD、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N和TP的测定方法均参照文献^[14]。典型周期内装置中的DO浓度和ORP值采用多功能水质分析仪(Multi 340i，WTW)进行原位测定。
2)填料样品采集。在实验阶段末采集2组实验装置中的填料样品，样品编号分别标记S₁(取自对照组)、S₂(取自H-CRI系统的脱氮单元)和S₃(取自H-CRI系统的除磷单元)。
3)脱氮除磷性能测定。对于S₁和S₂，其亚硝酸化活性(PPNA)、硝酸化活性(PNA)、反硝化活性(PDA)、短程反硝化活性(PBDA)及厌氧氨氧化比活性(SAA)分别参照文献[15-16]中方法进行测定；对于S₃，其生物膜中PHA、PHB、PHV、PH2MV和糖原(Gly)含量的测定参照文献[17]，DPAOs占PAOs比例(即DPAOs/PAOs)的测定参照文献[18]。填料样品中全氮和全磷含量的测定方法均参照文献[19]。
4)基于16S rDNA的Illumina平台高通量测序。获取上述填料样品表面的生物膜，而后将其送至上海美吉生物科技医药公司进行高通量分析测序。测序分析后，根据Barcode序列区分各个样本的数据,进行嵌合体过滤，得到可用于后续分析的有效数据，即Clean reads。为了研究样品的物种组成多样性，对所有样品的Clean reads进行聚类，以97%的一致性(identity)将序列聚类成OTUs (operational taxonomic units)，然后对OTUs的代表序列进行物种注释。

1.6. 数据处理

采用SPSS 22.0对试验数据进行统计分析；采用one-way ANOVA进行方差分析；采用Origin 2018作图，图中相关数据为平均值±标准差；文中污染物去除(转化)率(量)、累积率(量)等的计算方法均参照文献[20]；实验装置中氮磷去除途径的解析方法参考文献[21]。

2.1. 运行性能

由图3可知，作为前期已成功启动的CANON型CRI系统，对照组具有良好的有机物去除性能[η≈(82.10±0.12)%]，其出水的COD值<50 mg·L^?1。有研究^[4]表明，由于生物膜结构及其内部微环境的复杂性，某些CANON工艺中仍存在相当数量的异养型微生物，其可获得高效的有机物去除效果。然而，进水中的有机物却使对照组的脱氮性能出现下降，其TN和$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N去除率分别由实验伊始的(87.91±5.28)%和(95.44±8.88)%降至稳定运行阶段的(61.12±2.85)%和(72.44±1.65)%。此外，该系统出水中TP的质量浓度在实验阶段始终为(5.00±0.14) mg·L^?1，即其TP去除率仅为(11.67±0.79)%。鉴于该装置除磷的主要途径为填料吸附沉淀作用，其不佳的除磷性能应归因于沸石较低的磷吸附容量^[22]。


在稳定运行期间，SNADPR型H-CRI系统对进水中有机物、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N和TP的去除率分别可达(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%，即其出水中COD、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N和TP分别稳定在(15.38±3.59)、(0.87±0.17)、(0.39±0.12)、(0.33±0.07)、(0.14±0.07)和(0.23±0.15) mg·L^?1(图3)。此外，由图4和图5可知，在释磷反应期内，系统中除磷单元中DO浓度与ORP值分别维持在(0.15±0.01) mg·L^?1和?(177±6) mV。期间，伴随着此单元中COD值降至(32.30±7.20) mg·L^?1，其释磷速率达(5.22±0.48) mg·(L·h)^?1，生物膜中的胞内碳源含量亦随着Gly的酵解显著增加，PHA、PHB、PHV和PH2MV的合成量分别为(3.97±0.62)、(3.08±0.45)、(0.45±0.07)和(0.73±0.15) mmol·g^?1。然而，该单元中TN和$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N的浓度却仅在释磷反应期之初略有下降，之后便稳定在(37.02±0.54) mg·L^?1和(35.58±0.54) mg·L^?1。释磷反应期结束后，废水通过内循环泵泵入脱氮单元中，该单元在脱氮反应期对TN和$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N的去除率随之可达(80.54±3.72)%和(95.85±6.37)%，其出水TN的浓度为(7.12±0.87) mg·L^?1且主要以$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N为主，即氮素在脱氮单元中的削减特征符合CANON作用的反应特点^[23]。此单元在脱氮反应期内还可进一步去除进水中的耗氧有机物，使COD值进一步降至(18.43±2.51) mg·L^?1。然而，其TP去除效果不佳，出水TP质量浓度仍达(17.77±1.03) mg·L^?1。随着污水又复排入除磷单元，其中的污染物(尤其是$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_{{x}}} $-N和TP)得以进一步去除。吸磷反应期伊始，由于中间闲置期的设置及其“跌水”式的中间进水方式，其填料层中的DO浓度与ORP值分别达(4.47±0.41) mg·L^?1和(225±20) mV。随着吸磷反应期的进行，填料层中的DO不断被消耗，TP和$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ - }$-N的质量浓度同步下降，同时该单元生物膜中的胞内碳源含量也不断降低，期间PHA、PHB、PHV和PH2MV的消耗量分别为(4.38±0.75)、(3.17±0.36)、(0.45±0.12)和(0.76±0.15) mmol·g^?1，生物膜胞内的Gly含量则由(3.21±0.74) mmol·g^?1增至(5.51±0.18) mmol·g^?1。经计算可知，H-CRI系统中的脱氮单元可去除进水中(73.67±1.88)%的TN和(86.08±1.59)%的$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N；有机物的降解与TP的超量吸收则主要发生在除磷单元中：在释磷反应期，其去除的有机物占系统有机物去除总量的(93.53±2.42)%，在此期间该单元释磷现象显著，阶段末出水TP质量浓度达(18.79±0.93) mg·L^?1；在吸磷反应期，此单元转而超量吸磷，除磷量为(35.28±2.17) mg·(L·d)^?1，其对$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N的去除量亦达(10.24±0.60) mg·(L·d)^?1。




上述结果表明，相较于对照组，H-CRI系统具备更佳的有机物及氮磷去除性能，可实现对生活污水的高效处理。对于该耦合装置，内循环潮汐流运行模式的设置可使其中的脱氮单元和除磷单元高效协作，且2单元中CANON作用和DPR作用的强度及稳定性均可得到充分保障。

2.2. 微生物群落组成

由图6可知，变形菌门(Proteobacteria)、浮霉菌门(Planctomycetota)和绿弯菌门(Chloroflexi)是S₁和S₂中相对丰度较高的3个菌门。其中，Proteobacteria在2组样本中的占比均>20%；Planctomycetota在S₁中的相对丰度为17.66%，但其在S₂中的含量却可达26.40%；此外，S₁中硝化螺旋菌门(Nitrospirota)的相对丰度较S₂(5.16%)显著下降至0.85%，但其中酸杆菌门(Acidobacteriota)的含量却增至6.72%，高于S₂(0.91%)。有研究者指出，多数AOB(如Nitrosococcus、Nitrosomonas等)属Proteobacteria；AnAOB共包括5个属9个菌种，均属于Planctomycetota；亚硝酸盐氧化菌(NOB)属于Nitrospirota；反硝化菌则主要存在于Proteobacteria；另外，Acidobacteriota中的部分功能菌也具备还原$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_x^ -} $-N和N₂O的能力^[24-25]。据此推断，对于对照组和H-CRI系统中的脱氮单元，AOB和AnAOB均是其中主要的脱氮微生物。此外，各组装置中均还存在NOB、反硝化菌及部分异养菌等，上述微生物各异的丰度水平应归因于2组装置运行模式及进水水质的差异。Proteobacteria、Chloroflexi和拟杆菌门(Bacteroidota)是S₃中相对丰度较高的3个菌门。有研究证实，Proteobacteria和Bacteroidota是反硝化除磷系统中的优势菌门^[18]，故H-CRI系统的除磷单元中应存在较高强度的DPR作用，而此单元中NOB的增殖应与其填料层中氧环境有所增强有关。


由图7可知，S₁和S₂中的优势菌属均包括Candidatus Brocadia和Nitrosomonas，2种菌属与CANON反应相关^[24]。其中，Candidatus Brocadia是上述样本中检出的唯一AnAOB，此结果与HU等^[26]和GONZALEZ等^[27]的研究结论相符。Nitrosomonas是各样本中唯一检出的AOB，相较于Nitrospira与Nitrospina，该菌属被证实更易在CANON系统中生长^[28]。与图6相呼应，Candidatus Brocadia和Nitrosomonas在S₁中的相对丰度(14.56%和13.80%)低于S₂(23.38%和24.25%)；硝化螺旋菌属(Nitrospira)在S₁中的含量也明显低于S₂。然而，属红环菌科(Rhodocyclaceae)的反硝化菌属——Denitratisoma此时却是S₁中的优势菌属，其相对丰度可达15.89%，这表明，对照组的反硝化性能较H-CRI系统的脱氮单元有所增强。上述结果进一步证实：对照组和H-CRI系统的脱氮单元中均存在CANON反应体系；对照组由于受到进水中较高浓度有机物的影响，导致其中的异养菌(包括反硝化菌)滋生，随之影响了AOB与AnAOB的丰度及活性，进而影响了CANON作用的强度。而对于H-CRI系统的脱氮单元，由于除磷单元与之耦合后可缓解有机物对其微生物群落结构的冲击，则脱氮单元中CANON作用的强度及稳定性得到保障。S₃中的第1大优势菌属为Dechloromonas(21.83%)。在侧流EBPR工艺中，Dechloromonas是常见的优势微生物，其具备缺氧吸磷的能力^[29]。此结果表明H-CRI系统的除磷单元具备较理想的反硝化除磷性能。Zoogloea(13.11%)是S₃中的第2大优势菌属，其能够合成胞内碳源进行内源反硝化作用^[30]，此样品中较高丰度的Zoogloea预示着H-CRI系统的除磷单元还具有一定的内源反硝化性能。值得注意的是，S₃中还存在一定含量的Candidatus Accumulibacter (10.23%)和Pseudomonas (3.01%)，此2种微生物均可进行反硝化除磷作用^[31-32]，则两者均对除磷单元的反硝化除磷效果有促进作用。有研究表明，除了$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N，Candidatus Accumulibacter还能以O₂为电子受体进行超量吸磷，且厌氧/好氧交替的运行环境更有利于该菌属的生长代谢^[31]，故内循环潮汐流运行模式下除磷单元中增强的氧环境应促进了Candidatus Accumulibacter的增殖。相应地，S₃中AOB和NOB的相对丰度在此条件下亦得到提高，这一点亦与图6相呼应。另外，除磷单元中聚糖菌(GAOs)(如Candidatus Competibacter、Candidatus Contendobacter和Defluviicoccus等)的相对丰度均极低，即GAOs对底物的竞争并不会影响到PAOs的丰度与活性，该结果应归因于反应装置较低的有机负荷^[33]。

2.3. 功能微生物活性

由图8可知，对照组的PPNA和SAA分别为(5.43±0.86) mg·(g·h)^?1和(3.16±0.32) mg·(g·h)^?1，而其PBDA和PDA则分别为(2.98±1.04) mg·(g·h)^?1和(2.32±0.85) mg·(g·h)^?1。与同类型研究^[4]相比，此系统中CANON作用的强度偏低，但其反硝化性能却有较大幅度的提升。相较于对照组，H-CRI系统中脱氮单元的PPNA和SAA分别增至(7.73±1.60) mg·(g·h)^?1和(5.70±0.64) mg·(g·h)^?1，但该单元的PBDA和PDA有所下降，分别稳定在(1.29±0.08) mg·(g·h)^?1和(1.03±0.10) mg·(g·h)^?1。据此判断，脱氮单元中的CANON作用此时具备较高的强度，其反硝化性能也得到一定程度的强化。进水C/N会影响CANON系统中各功能微生物之间的竞争和协同关系^[24]：当进水中有机物浓度适量时，各类脱氮功能微生物可共存并互相促进，即系统中的AOB和AnAOB协作完成CANON反应，反硝化菌则以有机碳源为电子供体，将体系中剩余的$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N以及CANON反应产生的$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N还原为N₂或N₂O；而当有机物浓度过高时，AnAOB的竞争优势会被反硝化菌取代，同时过量增殖的好氧异养菌亦会与AOB竞争DO并抑制其活性，随之恶化系统的脱氮效果。有文献证实，在处理C/N≥2的污水时，CANON工艺中的微生物群落结构会发生演替，系统的脱氮途径与效能随之会出现不同程度的改变^[34-35]。本研究中所用生活污水的C/N≈6.50且其COD值达(274.44±27.72) mg·L^?1，结合2.2节中报告的结果可推断，进水中较高含量的有机物应是造成对照组中微生物群落结构改变及其脱氮性能下降的主因；而对于H-CRI系统，由于其中的除磷单元对进水中有机物的消纳，致使脱氮单元进水中的COD值仅为(32.30±7.25) mg·L^?1，此水平的C/N(≈0.88)不仅未显著影响脱氮单元中CANON作用的稳定性，还会促使该单元中形成SNAD耦合反应体系，因而有助于其脱氮性能的进一步提高。H-CRI系统中除磷单元的厌氧释磷量稳定在(14.22±0.76) mg·L^?1，其好/缺氧吸磷量则分别为(23.54±1.63) mg·L^?1和(14.43±1.05) mg·L^?1，即该单元中的DPAOs/PAOs为(61.30±5.12)%。相较于前期实验结果及其他研究^[36]，除磷单元中DPAOs在PAOs中的占比处于较高水平，因而使得H-CRI系统中的除磷单元具备较强的生物蓄磷能力，且其在典型周期内表现出较鲜明的反硝化除磷特征。


上述结果表明，与对照组相比，内循环潮汐流运行模式下的H-CRI系统凭借其2个子单元的高效耦合分别为AOB、AnAOB、异养反硝化菌和PAOs(包括DPAOs)提供了其各自适宜的生态位，确保了此4类功能微生物对底物的合理竞争，进而实现了对生活污水的高效处理。其中：除磷单元中富集的PAOs(包括DPAOs)可在释磷反应期内利用有机物合成胞内碳源，因而削弱乃至消除了有机物对脱氮单元运行性能的影响，确保了其中CANON作用的稳定；除磷单元中的PAOs在吸磷反应期通过消耗内碳源实现了对脱氮单元出水中TP的超量吸收；脱氮单元出水中的$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_x}^ - $-N可作为除磷单元中DPAOs进行超量吸磷的电子受体，有助于维持除磷单元中DPR作用的稳定。

2.4. 氮磷去除途径解析

由图9可知，H-CRI系统在实验阶段的TN去除量为(1 082.39±27.82) g。其中，除磷单元的$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N、$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N和$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N去除量分别为(156.29±10.65)、(129.30±7.13)和(10.27±3.35) g；脱氮单元的$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N去除量为(900.70±58.05)，$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3^ -} $-N和$ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2^ -} $-N释放量分别为(110.87±25.63)和(3.30±1.24) g。除磷单元通过微生物吸收/转化作用去除的TN为(275.95±12.01) g，占该单元TN去除量的93.27%，而通过填料吸附作用去除的TN[≈(19.91±2.14) g]仅占此单元氮素去除量的6.73%。与除磷单元类似，脱氮单元中氮素的主要去除途径亦为微生物吸收/转化作用，此途径去除的TN占该单元氮素去除量的99.26%。另由图9可知，除磷与脱氮2单元的TP去除量分别为(121.61±18.50) g和(25.07±3.87) g。其中，除磷单元通过PAOs的过量吸磷作用及其他微生物的吸收/转化作用去除了(120.70±9.25) g磷素，占此单元TP去除量的99.25%，而填料的吸附沉淀作用仅去除了0.75%的磷素。脱氮单元截留的磷量远低于除磷单元，其通过填料吸附沉淀作用而去除的磷量占该单元TP去除量的82.93%，其次为微生物的吸收/转化作用(≈17.07%)。该结果表明，当H-CRI系统稳定运行时，脱氮单元中的CANON作用是其氮素脱除的主要途径，而磷的去除则主要依赖于除磷单元中PAOs的过量吸磷作用，两者去除的氮磷量分别占该耦合系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。需注意的是，实验期间2单元中的填料对氮磷去除的贡献率均极低。此结果应归因于填料有限的氮磷吸附容量及其对不同形态氮素迥异的吸持能力^{[22, 37]}。


综上所述，内循环潮汐流运行模式可将DPR型CRI装置与CANON型CRI装置成功耦合为SNADPR型H-CRI系统，此工艺在处理生活污水时可摆脱低$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4}^ + $-N浓度(<100 mg·L^?1)和高C/N(≥2.0)等因素的制约，进而达到理想的同步脱氮除磷效果。该耦合系统弥补了CANON型CRI工艺在处理城镇生活污水时的不足，且与已报道的基于活性污泥法或生物膜法的SNADPR工艺相比^[38-40]，SNADPR型H-CRI系统结构紧凑，运行流程相对简单且其运行维护成本偏低(尤其节省了曝气能耗)，相较而言更有利于在实际工程中应用和推广。本研究成果进一步拓展了基于ANAMMOX作用的生物同步脱氮除磷工艺的应用范围，并可为生活污水的高效低成本处理与新型CRI设备的研发提供参考。

1)对于由CANON型CRI装置和DPR型CRI装置耦合而成的H-CRI系统，当其按照内循环潮汐流模式连续运行时，有助于其中SNADPR作用的发生和强化。
2)当HLR为0.18 m³·(m²·d)^?1时，SNADPR型H-CRI系统可实现对生活污水中有机物及氮磷的高效同步去除，其对有机物、TN、$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_4^ +} $-N和TP的去除率分别为(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%。
3)脱氮单元中的CANON作用是SANDPR型H-CRI系统脱氮的主要途径，而系统中磷素的去除主要依赖于除磷单元中PAOs的过量吸磷作用，两者去除的氮磷量分别占H-CRI系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。

参考文献 (40)