摘要:由高折射率介质材料制备的亚波长人工结构, 通过电磁谐振效应为在纳米尺度操控光提供了一种有效方法. 这类结构的吸收损耗通常较低, 然而辐射损耗降低了其非线性响应的效率. 通过连续域束缚态(bound states in the continuum, BICs)可望解决这个问题. BICs是一种处于连续域内而保持局域的非常规光学态, 存在于光锥线以内并且具有无限大的Q值. 本文提出通过破坏硅纳米颗粒阵列原胞的对称性将BIC转变成准BIC, 使得结构的透射谱中出现高Q的窄共振谷, 当调节泵浦波长至共振波长时, 非线性响应显著增强, 三次谐波激发的强度提高了6个数量级, 转化效率可提升至约2.6 × 10^–6, 该结果有望应用于硅基光学非线性器件的设计.
关键词: 高折射率介质材料/
准连续域束缚态/
三次谐波

English Abstract

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全介质纳米光子学是一个快速发展的研究领域, 有望在低损耗集成光子器件设计中获得重要的应用^[1]. 高折射率介质纳米共振结构在可见光和近红外光谱范围内可同时支持电和磁Mie共振, 且其共振特征可通过改变纳米结构的几何形状进行调整. Mie共振可导致电磁场的局域及特殊的空间分布, 可用于实现有效的波前控制^[2], 已在线性和非线性光学领域带来一系列新颖的效应^[3,4]. 虽然高折射率介质纳米共振结构具有低损耗、光学磁性和多极响应等优点, 但其品质因数(Q值)通常比较低, 这会降低光与物质相互作用以及非线性响应的效率. 而连续域束缚态(bound states in the continuum, BICs)可望使得在高折射率介质纳米共振结构实现高Q共振成为可能^[5,6].
BICs是一种存在于连续谱中的局域态, 处于光锥线以内却能实现完美局域. 理想情况下, BICs的Q值为无穷大且共振线宽为零^[7]. BICs一般可分为两种: 对称保护型BICs和偶然型BICs. 若共振模式与辐射模式因模式对称性的差异而无法耦合, 所形成的束缚态称为对称保护型BICs^[8]; 若通过调节结构参数使得共振模式不再与辐射模式耦合, 所形成的束缚态则为偶然型BICs^[5]. 实际上, 材料损耗、制造缺陷等因素会使得BICs的Q值和共振线宽变得有限, 此时BICs转变为准BICs, 即超腔模式^[9]. 最近有研究表明, 通过打破平面内反演对称性, 介质超表面原本支持的对称保护型BICs会转变为准BICs, 并且诱使反射谱中出现尖锐的高Q共振峰^[10].
硅在红外波段具有高折射率、低损耗和大的非线性极化系数^[11], 因此可作为一种理想的非线性光学材料, 用于研究增强红外波段的非线性效应^[12-15]. 已经有报道用于增强非线性的硅基结构, 例如光子晶体^[16,17]、光栅^[18,19]、超表面^[20-22]等. 本文提出了一种基于硅纳米颗粒阵列的周期结构, 通过打破结构原胞对称性, 使得对称保护型BIC转变为准BIC, 并发现透射谱中出现高Q的共振谷, 利用其可实现高效率的三次谐波激发(third-harmonic generation, THG), 以上结果可望在硅基光学非线性器件领域获得应用.

硅纳米颗粒阵列如图1(a)所示, 当共振模式与连续谱的对称性不相同时, 共振模式无法与连续谱耦合, 所以该结构存在对称保护型BICs. 下面通过群论来解释结构中的对称保护型BICs. 结构原胞的二维对称示意图如图1(b)所示, 它同时具有镜像对称和旋转对称, 其点群可写为D_2h = C_2v × C_1h, 因此可以利用两点群C_2v, C_1h的不可约对其模式进行分类.
图 1 (a)硅纳米颗粒阵列示意图; (b)周期结构原胞的二维对称示意图; (c)正方晶格结构的第一布里渊区
Figure1. (a) Schematic diagram of silicon nanoparticle array; (b) two-dimensional symmetry operations for the structure; (c) the first Brillouin zone of the two-dimensional square lattice.

D_2h具有8种不同的模式: (B, A₁), (B, A₂), (B, B₁), (B, B₂), (A, A₁), (A, A₂), (A, B₁), (A, B₂). 如图1(b)所示, 一般的正方晶格结构具有C_4v点群^[23], 而文中结构不具有C₄旋转对称和σ_d镜像对称, 所以本文结构的点群为C_2v. C_4v点群具有4个不可约模式A₁, A₂, B₁, B₂. 从表1可以看出, C_2v中的A₁, A₂模式对应于C_4v中的A₁, A₂, B₁, B₂模式, 而C_2v中的B₁, B₂模式对应于C_4v中的E模式. 由文献[6]可知, 除了C_4v中的E模式, 其他的模式由于对称性不同而无法与自由空间模式耦合, 在Γ点形成对称保护型BICs. 对应到本文, C_2v中只有B₁, B₂模式可以耦合到外辐射场, 所以(B, A₁), (B, A₂), (A, A₁), (A, A₂)模式可以在高对称点上形成对称保护型BICs, 具有无限的Q值.

C4v	E	2C4	C2	2σv	2σd		C2v	E	C2	σy	σx
A1	1	1	1	1	1		A1	1	1	1	1
B1	1	–1	1	1	–1
A2	1	1	1	–1	–1		A2	1	1	–1	–1
B2	1	–1	1	–1	1
E	2	0	–2	0	0		B1	1	–1	1	–1
							B2	1	–1	–1	1

表1点群C_4v和点群C_2v的对称特征表
Table1.Character of the C_4v point group and C_2v point group.

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3.1.对称保护型BIC

首先研究硅纳米颗粒的周期结构的BICs, 结构原胞示意图如图2(a)所示. 其中硅纳米颗粒的长轴为L = 500 nm, 短轴为d = 200 nm, 两个纳米颗粒中心之间的距离D = 320 nm, 高H = 650 nm, 周期Z = 660 nm. 硅的折射率为3.5, 非线性极化系数${\chi ^{(3)}} = 2.79 \times {10^{ - 18}}\;{{\rm{m}}^{\rm{2}}} \cdot {{\rm{V}}^{ - {\rm{2}}}}$^[11]. 周期结构的原胞具有旋转对称和镜像对称, 结构的点群是D_2h, 所以在高对称点Γ存在对称保护型BICs. 使用时域有限差分法对结构进行了数值模拟, 认为结构在xy平面无限大且具有完美周期性, 图2(b)所示结构在1329 nm处存在一个对称保护型BIC, 它的Q值为无穷大(可以达到10⁹). xy平面和yz平面的电场和磁场图如图2(c)所示, 可以看到电场和磁场都是局域的状态. 对于本文对称的纳米颗粒结构, 当用电场沿结构短轴方向(y轴偏振)的入射光垂直照射时, 会形成一个沿y方向的电偶极子振荡, 这种电偶极子振荡会产生较强的辐射与非辐射损耗, 当纳米颗粒阵列集体振荡时, 会形成一个很宽的透射谱线—一个辐射明模, 如图2(d)所示. 同时BIC未在透射光谱中显示出来, 这是因为共振模式与自由空间模式的对称性不一致, 无法辐射到外场, 是一个暗模.
图 2 (a)结构原胞示意图; (b) TM偏振的能带图; (c)对称保护型BIC在xy平面和yz平面的电场分布和磁场分布图, 黑色框为结构轮廓; (d)光垂直入射结构的透射谱
Figure2. (a) Schematic diagram of a primitive cell; (b) band diagram of TM polarization; (c) electric field and magnetic field distribution of the symmetry-protected BIC in xy plane and yz plane, and the black frame is the structure outline; (d) transmission spectrum of the structure with normal incidence of light.

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3.2.准BIC

改变硅纳米颗粒阵列的原胞中其中一个纳米颗粒的长度, 进而打破结构的C₂, σ_y对称性, 如图3(a)所示. 纳米颗粒的长度分别为L和L – 2?L. 通过颗粒长轴长度的差距2?L来控制原胞的不对称性, 定义原胞的不对称性参数为α = ?L/L. 控制其中一个颗粒的长轴长度不变, 改变另一个颗粒长轴长度为450, 425, 400, 375, 350, 325和300 nm, 这分别对应于不对称参数α为0.05, 0.075, 0.1, 0.125, 0.15, 0.175和0.2. 此时由于打破了结构的对称性, BIC转变为一个具有有限Q值的准BIC. 以不对称参数α为0.1的硅纳米颗粒为例, 图3(b)给出了准BIC的xy平面和yz平面的电磁场. 可以看到准BIC和BIC具有相似的电场、磁场分布. 并且由图3(c)可知, 随着对称性的打破, 明模与暗模相耦合, 透射谱出现一个狭窄的谷, 共振波长和线宽对不对称参数α具有强烈的依赖性: 共振谷的位置随着不对称参数α的增加而蓝移, 谷的宽度也逐渐增加. 打破结构的对称性后, 以不对称参数α为0.125是为例(图3(d)), 观察透射谱可以发现, 只有入射光的电场沿结构短轴方向(y轴)时, 有共振谷, 当入射光的电场沿结构长轴方向(x轴)时, 没有共振谷, 说明产生的共振具有偏振依赖性.
图 3 (a)打破结构对称性示意图; (b)准BIC的xy平面和yz平面的电场和磁场图, 黑色框为结构轮廓; (c)改变不对称性参数α透射光谱的变化; (d)不对称参数α为0.125时, 不同的入射光电场偏振方向条件下的透射谱
Figure3. (a) Schematic diagram of breaking structural symmetry; (b) electric and magnetic fields in xy plane and yz plane of the quasi BIC, and the black frame is the structure outline; (c) transmission spectra under different asymmetry parameters α; (d) transmission spectra under different electric field polarization directions of incident light with asymmetry parameter α = 0.125.

如图4所示, Q值也随着不对称参数α的增加而逐渐减小. 对于α值较小的情况(α ≤ 0.1)^[10], 准BIC的Q值遵循反二次定律, 关系如下:
图 4 Q值和不对称参数α的关系, 红线表示反二次拟合
Figure4. Relationship between Q factor and asymmetry parameter α, and the red line represents the inverse quadratic fitting.

${Q_{{\rm{rad}}}} = A{\alpha ^{ - 2}},$

其中Q_rad是辐射Q值; A是一个常数, 由结构决定, 与不对称参数α无关. 可以看到, 当α = 0.2时, Q值明显偏离拟合红线, 因为此时不对称性已经不能被视为一个弱扰动.
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3.3.THG增强

接下来, 研究破坏结构对称性产生的高Q共振对THG的影响. 本文模拟的泵浦光脉冲的功率维持在129.1 mW, 脉冲宽度为400 fs, 重复频率为80 MHz, 光源电场振幅为1.5 × 10⁷ V/m, 峰值泵浦光强为29.63 MW/cm², 探测THG透射信号. 图5(a)所示为THG强度和不对称参数α之间的关系, 可以看到随着α的增加, THG强度的峰值逐渐蓝移, 当不对称参数为0.125时, THG强度最高, 此时模式的Q值约为765, 所以下文研究不对称参数为0.125时, THG强度与其他参数的关系. 结构不仅具有辐射损耗, 还具有材料吸收损耗以及表面粗糙度等非辐射损耗, 所以模式的总Q值为
图 5 (a) THG强度与不对称参数α的关系; (b)透射反射谱与THG的关系; (c)泵浦波长与THG强度的关系; (d)泵浦功率与THG功率的关系; (e)电场偏振方向与THG强度的关系
Figure5. (a) Relationship between THG intensity and asymmetry parameters α; (b) relationship between transmission and reflectance spectra and THG; (c) relationship between pump wavelength and THG intensity; (d) relationship between pump power and THG power; (e) relationship between polarization direction of electric field and THG intensity.

$\frac{1}{{{Q_{{\rm{total}}}}}} = \frac{1}{{{Q_{{\rm{rad}}}}}} + \frac{1}{{{Q_{{\rm{nonrad}}}}}},$

其中Q_rad为辐射Q值, Q_nonrad为非辐射Q值. 将(2)式与(1)式联立得

$\begin{split} &{Q_{{\rm{total}}}} = \frac{{{Q_{{\rm{nonrad}}}}}}{{{\alpha ^2}/\alpha _{{\rm{cr}}}^2 + 1}}, \\ &{\alpha _{{\rm{cr}}}} = {\left( {\frac{A}{{{Q_{{\rm{nonrad}}}}}}} \right)^{\tfrac{1}{2}}}. \end{split} $

准BIC在共振波长处的振幅A_ω满足^[24]

${\left| {{A_\omega }} \right|^2} \propto {\left( {\alpha {Q_{{\rm{total}}}}} \right)^2}{P_\omega },$

其中P_ω为泵浦功率. 同时${P_{3\omega }} \propto {\left| {{A_\omega }} \right|^6}$, 所以THG功率P_3ω可以表示为^[25]

$ {P_{3\omega }} \propto Q_{{\rm{nonrad}}}^3{\left( {\frac{{\alpha /{\alpha _{{\rm{cr}}}}}}{{{\alpha ^2}/\alpha _{{\rm{cr}}}^2 + 1}}} \right)^6}P_\omega ^3. $

由(5)式可知, 当$\alpha = {\alpha _{{\rm{cr}}}}, {Q_{{\rm{rad}}}} = {Q_{{\rm{nonrad}}}}$, 也就是非辐射损耗与辐射损耗相等时, 即满足临界耦合条件时, THG 转换效率最高. 当偏离临界耦合条件时, 转换效率会下降. 所以THG信号对非对称性的变化具有很高的灵敏度, 仅75 nm的变化会导致THG强度降低至少一个数量级. 图5(b)所示为透射反射谱与THG的关系, 可以看到, THG的峰值正好与透射谱共振谷对应, 表明由BIC转变为准BIC引起的共振可以增强THG. 图5(c)所示为THG强度与泵浦波长之间的关系, 随着泵浦波长的改变, THG强度先增强后逐渐降低, 泵浦波长变化几纳米可以使THG强度改变至少一个数量级, 并且当泵浦波长在共振波长位置时, THG强度达到最大, 这同样表明由BIC转变为准BIC引起的共振可以增强THG. THG强度与场局域有关, 局域场越大, THG强度越大, 当泵浦波长位于共振谷值时, 对称保护型BIC转化为准BIC, 激发出一个高Q共振, 并通过其强烈的局域场对结构中的THG进行增强, THG达到最大值. 图5(d)所示为泵浦功率和THG功率之间的关系, 随着泵浦功率的增加, THG功率逐渐增加, 并且增加的速度逐渐加快. THG的转换效率η的计算公式为^[26]

$\eta = \frac{{{P_{3\omega }}}}{{{P_\omega }}} = \frac{{9{\omega ^2}{L^2}}}{{\varepsilon _0^2{c^4}n_\omega ^3{n_{3\omega }}}}{\left| {\chi _{{\rm{eff}}}^{(3)}} \right|^2}{\left( {\frac{{{P_\omega }}}{S}} \right)^2},$

其中L为光在介质中的传播距离, n_ω和n_3ω是泵浦光和THG的折射率, S是光束面积, $\chi _{{\rm{eff}}}^{(3)}$是材料的三阶非线性极化率, c是真空中光速, $\varepsilon_0 $是真空介电常数, ω是泵浦光的频率. 由此可以得到${P_3}_\omega \propto $$ P_\omega ^3$, 所以泵浦功率与THG功率为三阶关系. 在模拟中

${P_\omega } = {I_\omega }{S_{{\rm{unit}}}},$

$I = {\rm{Re}} \left( {{\boldsymbol{E}} \times {{\boldsymbol{H}}^ * }/2} \right),$

其中I_ω是峰值泵浦光强, S_unit是结构原胞的面积, E是泵浦光电场, H是泵浦光磁场. 模拟时通过改变泵浦光电场振幅调节泵浦功率, 结果如图5(d)所示, 黑色的圆点表示模拟得到的数据, 红色曲线为计算拟合得到的, 图中插图表明泵浦功率与THG功率为三阶关系, 当x轴和y轴同时取对数坐标时, 可以发现泵浦功率的对数与THG功率的对数呈线性关系, 斜率为2.97658, 接近理论值3. 图5(e)所示为电场的偏振方向与THG强度的关系, 可以看到, 当泵浦光的电场方向沿结构短轴方向时, THG的强度最强, 与泵浦到相同厚度的Si 膜相比, THG强度增强了6个数量级. 通过图3(d)可知, 打破结构对称性产生的共振具有偏振依赖性, 由于共振的强局域场, 所以与泵浦光的电场方向沿结构长轴方向相比, THG强度增强了3个数量级. 这同样证明了准BIC引起的共振可以增强THG强度. 综上所述, 对于本文提出的结构, 影响THG转换效率的因素有泵浦功率、泵浦波长、泵浦光的偏振角度、结构不对称参数α. 当电场偏振方向沿结构短轴方向, 泵浦波长位于共振波长位置的泵浦光垂直入射到不对称参数为0.125的结构上时, THG的转换效率可达约2.6 × 10^–6.

本文提出将BICs与非线性响应相结合, 通过破坏结构原胞的对称性产生的高Q共振来增强结构的三阶非线性效应. 数值模拟证明了打破硅纳米颗粒阵列的原胞对称性时, BIC转变为准BIC, 透射谱会产生一个窄共振谷, 共振波长及线宽对不对称参数α具有强烈的依赖性, Q值与不对称参数α的平方遵循反比的关系, 并且当泵浦波长位于高Q共振波长的位置时, 由于光场的局域增强, 使得结构的三阶非线性效应得到提高. 当不对称参数为0.125时, THG强度最强, 与相同厚度的Si膜相比, THG强度增强了6个数量级, 改变泵浦光的电场偏振方向可使得THG强度改变3个数量级. 同时结构的THG转换效率可以达到约2.6 × 10^–6. 这种将BICs与非线性相结合的方法为硅基非线性光学器件设计提供了新的途径.