摘要:自旋太赫兹源作为一种新型太赫兹辐射源, 以其高效率、超宽带、低成本、易集成等优点已成为太赫兹科学与应用领域的研究热点. 本实验报道了晶圆级磁控溅射生长的多晶拓扑绝缘体Bi₂Te₃和铁磁体CoFeB双层异质结纳米薄膜发射太赫兹电磁波, 并对太赫兹辐射特性进行了深入而系统的实验研究. 在飞秒激光放大级脉冲作用下, 该异质结呈现出高效率的太赫兹发射, 且辐射偏振可通过外加磁场方向控制. 通过与Pt/CoFeB对比, 研究发现Bi₂Te₃/CoFeB的发射性能与Pt/CoFeB双层异质结相当. 实验还对生长在不同衬底上的Bi₂Te₃/CoFeB的发射性能进行了对比研究, 发现MgO衬底上制备的样品具有相对较好的太赫兹辐射性能. 本实验研究不仅对自旋太赫兹发射机理有更加深入的认识, 而且通过样品和结构的优化, 有望获得更高的发射效率, 且该发射器具有大尺寸批量生长、成本较低的优势, 具备商业化应用的潜力.
关键词: 太赫兹辐射/
拓扑绝缘体/铁磁异质结/
飞秒激光

English Abstract

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高性能的太赫兹辐射源对太赫兹波谱、成像及通讯等应用领域的发展起重要推动作用. 近年来, 研究人员利用铁磁/非磁异质结中的自旋-电荷转换效应发展了一系列的自旋太赫兹辐射源. 基于飞秒激光抽运的自旋太赫兹源由于具有高效率、超宽带、低成本、易集成等优点而成为太赫兹科学与应用领域的研究热点^[1-10]. 在铁磁/非磁异质结中, 非磁层的材料选择决定了异质结界面的自旋-电荷转换效率, 从而影响太赫兹发射性能. 目前, 自旋太赫兹源研究较为广泛的体系是铁磁/重金属结构. 重金属材料中的逆自旋霍尔效应实现了超快时间尺度上了自旋-电荷转换, 因此重金属的自旋霍尔角的大小对太赫兹发射性能有非常重要的影响^[2].
近年来, 拓扑绝缘体由于其独特的物理性质而引起研究人员的关注^[11-14]. 拓扑绝缘体的体相是绝缘的, 表面却具有金属性质, 形成拓扑保护, 具有强自旋-轨道耦合作用, 拥有优越的自旋-电荷转换特性^[15]. Wang等^[16]将拓扑绝缘体Bi₂Se₃作为非铁磁层与铁磁体Co结合, 发现Bi₂Se₃/Co可产生较强的太赫兹发射, 并区分了拓扑绝缘体Bi₂Se₃自身的贡献和自旋-电荷转换的贡献, 其中自旋-电荷转换为主要贡献. 而在自旋-电荷转换中, 表面的逆Edelstein效应起主要作用, 但未能完全排除体相的逆自旋霍尔效应的存在. 除此之外, 拓扑绝缘体自身受飞秒激光抽运也可以发射太赫兹波. Braun等^[17]用飞秒激光抽运拓扑绝缘体Bi₂Se₃单晶, 在其表面观察到转移电流, 这是由于电子密度沿Se—Bi键的瞬时位移引起的, 此行为主导了表面电流响应, 可向外辐射太赫兹波. Fang等^[18]采用分子束外延方法制备了拓扑绝缘体Bi₂Te₃薄膜, 并研究了飞秒激光抽运Bi₂Te₃薄膜产生的太赫兹辐射, 他们发现Bi₂Te₃的漂移电流的贡献要比扩散电流的贡献大一个量级, 而非线性电流的贡献则超过了漂移电流和扩散电流的贡献, 证明了拓扑绝缘体表面对光有超快非线性响应, 揭示了非线性电流沿Bi—Te键流动.
目前, 拓扑绝缘体材料大多采用分子束外延方法制备. 从应用潜力看, 分子束外延方法虽然能够制备出高品质的单晶薄膜, 但是制备尺寸受限, 且制造成本较高. 如果用磁控溅射方法制备拓扑绝缘体/铁磁异质结, 将能够批量生长直径达4 in (1 in = 2.54 cm)的晶圆级大尺寸样品, 降低制造成本, 有望推广到商业化应用. 但是用磁控溅射方法制备的拓扑绝缘体/铁磁异质结的太赫兹发射性能未见报道. 本文采用磁控溅射方法制备了拓扑绝缘体Bi₂Te₃/铁磁CoFeB双层异质结, 利用太赫兹时域光谱系统对Bi₂Te₃/CoFeB的太赫兹发射性能进行了深入研究, 发现在飞秒激光放大级脉冲作用下, Bi₂Te₃/CoFeB呈现高效率的太赫兹发射. 通过样品和结构的进一步优化, Bi₂Te₃/CoFeB将有望获得更高的发射效率, 具备商业化应用潜力.

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2.1.样品制备

本文实验所用的样品包括Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), Bi₂Te₃(4), CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2)和Pt(4)/CoFeB(2.2), 括号中的数字表示厚度, 单位是纳米. 在单抛的MgO衬底上制备Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), Bi₂Te₃(4), CoFeB(2)这三种样品. MgO衬底厚度为0.5 mm. 为了比较不同衬底的影响, 分别在玻璃和高阻硅衬底上制备Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)样品, 玻璃衬底和高阻硅衬底厚度均为0.5 mm. W(4)/CoFeB(2.2)和Pt(4)/CoFeB(2.2)样品的衬底材料是玻璃. 利用高真空AJA溅射系统制备这些样品, 溅射系统的本底真空为2.0 × 10^–8 Torr (1 Torr = 133.322 Pa), 所有样品都在低于2 mTorr的氩气压力下沉积. Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), Bi₂Te₃(4)和CoFeB(2)样品上均覆盖一层3 nm厚的SiO₂作为保护层. Bi₂Te₃, CoFeB, SiO₂, W和Pt的生长速率分别为0.067, 0.006, 0.008, 0.021 nm/s和0.077 nm/s.
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2.2.样品的太赫兹发射性能测试

利用太赫兹时域光谱系统进行样品的太赫兹发射性能测试, 实验装置如图1(a)所示. 实验中使用的激光器是钛: 蓝宝石再生放大器(中心波长800 nm, 脉冲宽度35 fs, 重复频率为1 kHz). 超快飞秒激光被分束镜分成抽运光和探测光两部分. 功率为18 mW、光斑大小为3 mm (0.255 mJ/cm²)的抽运光从样品一侧以正入射的方式照射样品. 产生的太赫兹脉冲最后由离轴抛物面镜聚焦到2 mm厚的$\left\langle {100} \right\rangle $ ZnTe晶体上进行自由空间电光采样. 实验在室温下进行, 太赫兹系统没有抽真空和充入干燥氮气排除水蒸气影响. 施加于样品的磁场大小约为1000 Oe (1 Oe = 1.0 × 10^–4 T), 方向平行于薄膜表面, 如图1(b)所示.
图 1 (a)实验装置示意图; (b) Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)异质结的结构示意图
Figure1. (a) Schematic diagram of experimental setup; (b) schematic illustration of BiTe/CoFeB heterostructure structure information

为了研究Bi₂Te₃/CoFeB异质结制备中衬底的影响, 利用磁控溅射分别在MgO, 高阻硅和玻璃这三种衬底上生长了Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), 并利用太赫兹时域光谱系统对这三个样品进行了太赫兹发射性能测试, 结果如图2所示. 从图2中可以明显看出, 生长在MgO衬底上的Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)发射的太赫兹波信号最强, 具有相对较好的太赫兹辐射性能, 与文献[19]中报道的结果一致. 这是由于玻璃材料与MgO相比, 吸收较多的太赫兹波, 导致最终探测到的玻璃衬底上的Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)发射的太赫兹波信号稍弱于MgO衬底上的Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2). 高阻硅虽然对太赫兹波的吸收系数很小^[20], 但是透过薄膜的剩余抽运光照射到高阻硅上, 激发高阻硅产生光生载流子, 改变了高阻硅的电导率, 减低了太赫兹波的透过率, 因此探测到的太赫兹波信号较小.
图 2 生长在MgO、高阻硅和玻璃衬底上的Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)异质结的太赫兹发射性能比较
Figure2. Comparison of the terahertz waveforms generated from the Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2) heterostructure grown on MgO, high resistivity silicon, and glass substrates.

为了排除Bi₂Te₃/CoFeB异质结太赫兹发射过程中Bi₂Te₃层和CoFeB层贡献, 分别对纯Bi₂Te₃薄膜、CoFeB薄膜和Bi₂Te₃/CoFeB异质结进行了相同的条件下太赫兹发射光谱的测试. 唯一不同的是在测试Bi₂Te₃薄膜时没有施加磁场, 而对CoFeB薄膜和Bi₂Te₃/CoFeB异质结进行测试时外加了一个面内的磁场对CoFeB的磁化进行定向, 测试结果如图3所示. 纯Bi₂Te₃薄膜和CoFeB薄膜均未测到太赫兹辐射, 而Bi₂Te₃/CoFeB异质结则发射较强的太赫兹波. 对于纯Bi₂Te₃薄膜和CoFeB薄膜的测试结果与文献[16]报道不一致. 文献中是采用分子束外延方法制备拓扑绝缘体Bi₂Se₃单晶薄膜, 纯Bi₂Se₃薄膜发射的太赫兹波主要是由于Se—Bi键上的瞬态电荷转移引起的转移电流而产生的. 本工作是采用磁控溅射法制备的Bi₂Te₃薄膜, 为多晶, 相对于单晶薄膜而言, 多晶薄膜中Bi—Te键角度是随机的, 不像单晶薄膜中键的方向一致, 因此在多晶Bi₂Te₃薄膜中净电流较小或为0, 以致无法探测到太赫兹辐射. 对于CoFeB薄膜, 厚度只有2 nm, 可能由于厚度太薄, 导致由于退磁效应产生的太赫兹辐射很弱, 难以探测到. 这说明对于磁控溅射方法制备的Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射与其异质界面有关, 而纯Bi₂Te₃薄膜自身和铁磁层CoFeB的退磁效应对Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射的影响可忽略. 在飞秒激光脉冲抽运下, CoFeB层中的电子被激发至费米能级以上, 由于自旋向上和自旋向下的电子迁移率不同, 在Bi₂Te₃/CoFeB异质结的界面上形成了自旋极化电流^[1,21]. 由于Bi₂Te₃中存在强自旋轨道耦合作用, 超快自旋极化电流可以转换为超快电荷电流^[16], 从而向外辐射太赫兹波. 从图3(b)中可以看出, Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)辐射的太赫兹带宽约为2.4 THz.
图 3 (a) CoFeB(2), Bi₂Te₃(4)和Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)辐射的太赫兹波形; (b) Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)辐射的太赫兹频域谱
Figure3. (a) Terahertz waveforms generated from CoFeB(2), Bi₂Te₃(4), and Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), respectively; (b) terahertz spectra obtained from Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2).

为了进一步研究Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射中抽运光入射方向的影响, 分别让抽运光从样品的正面、背面入射, 即抽运光分别从薄膜一侧和衬底一侧入射, 并且反转外加磁场的方向, 结果如图4(a)所示. 这里需要指出的是, 由于MgO衬底是单抛的, 样品背面激光的透射率较低, 因此当抽运光从样品背面即衬底一侧入射时, 透过衬底照射到薄膜的抽运光强度下降, 因此样品发射的太赫兹波的振幅小于抽运光从样品正面入射时样品发射的太赫兹波的振幅. 从图4(a)中可以看出, 当外加磁场方向一致, 抽运光分别从样品的正面和背面入射时, 样品发射的太赫兹波形相反; 当抽运光入射方向一致, 外加磁场反向时, 样品发射的太赫兹波形相反. 这一结果与文献[16]报道一致, 进一步说明Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射与自旋-电荷转换相关.
图 4 Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)异质结的太赫兹辐射　(a) 抽运光从Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)样品正面和背面入射以及磁场反向时Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)辐射的太赫兹波形; (b) Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)异质结发射的太赫兹脉冲的峰值振幅与施加的外磁场方向的关系
Figure4. Terahertz emission from Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2) heterostructure: (a) Terahertz waveforms emitted from the Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2) heterostructure measured with front and back sample excitation and reversed magnetic field; (b) the peak amplitude of the terahertz signal emitted from the Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2) heterostructure as a function of magnetic field angle θ, with respect to the x-axis.

Bi₂Te₃/CoFeB异质结中, 超快自旋流可能通过逆Edelstein效应或逆自旋霍尔效应转化为超快电荷流. 根据文献[16], 通过逆Edelstein效应产生的电荷流$ {{j}}_{\rm{c}}\propto \widehat{{{z}}}\times {{\sigma }} $, 通过逆自旋霍尔效应产生的电荷流$ {{j}}_{\rm{c}}\propto {{j}}_{\rm{s}}\times {{\sigma }} $, 其中, $ {{j}}_{\rm{c}} $是电荷流, $ {{j}}_{\rm{s}} $是自旋流, $ {{\sigma }} $是自旋极化方向, $ \widehat{{{z}}} $是拓扑绝缘体/铁磁异质结界面的法向单位矢量, 平行于$ {{j}}_{\rm{s}} $. 当抽运光从样品的背面入射时, $ \widehat{{{z}}} $和$ {{j}}_{\rm{s}} $的方向与抽运光从样品的背面入射时的$ \widehat{{{z}}} $和$ {{j}}_{\rm{s}} $的方向相反, 因此, 通过逆Edelstein效应和逆自旋霍尔效应产生的$ {{j}}_{\rm{c}} $均反向, 从而发射的太赫兹波形相反. 当外加磁场反向时, 由于$ {{\sigma }} $决定于外加磁场的方向, 因此$ {{\sigma }} $也反向, 从而$ {{j}}_{\rm{c}} $反向, 导致发射的太赫兹波形相反. 还研究了Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)异质结发射的太赫兹脉冲的偏振. 利用太赫兹偏振片, 在外置磁铁为水平方向的时候, 测量得到的太赫兹辐射为竖直偏振. 从图4(b)中可以看出从0°到360°旋转外加磁场时, Bi₂Te₃(4)/ CoFeB(2)异质结发射的太赫兹脉冲的峰值振幅呈正弦曲线变化. 外加磁场方向改变时, 由于$ {{\sigma }} $决定于外加磁场的方向, 所以$ {{\sigma }} $随着外加磁场方向的变化而改变, $ {{j}}_{\rm{c}} $随之变化, 因此发射的太赫兹波的偏振可以由外加磁场方向控制. 在本实验中, 探测晶体$\left\langle {110} \right\rangle $ ZnTe的最优探测方向固定在y轴方向. 所以, 太赫兹峰值振幅随外加磁场方向(与x轴的夹角为$ \theta $)呈正弦函数关系.
将Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)与W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)的太赫兹发射性能进行比较, 对衬底进行归一化处理, 结果如图5所示. W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)均是通过逆自旋霍尔效应实现自旋-电荷的转换, 从而发射太赫兹. Pt与W的自旋霍尔角符号相反, 因此, W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)发射的太赫兹波形相反. Pt的自旋霍尔角较大, 由于电荷流$ {{j}}_{\rm{c}} $的大小与非铁磁层自旋霍尔角成正比^[2], 因此Pt(4)CoFeB(2.2)能够发射较强的太赫兹辐射. 从图5可以看出, 多晶Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2)的太赫兹发射性能低于Pt(4)/CoFeB(2.2). 但是, 多晶拓扑绝缘体与铁磁异质结的太赫兹发射的研究才开始, 不仅辐射机理不是非常清楚, 值得深入研究, 而且后续对改进这种异质结实现功能化的太赫兹辐射源要比铁磁-重金属异质结更加有希望. 因此, 这样的体系对深入研究超快自旋流的辐射机理, 以及后续太赫兹应用有一定的价值.
图 5 Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2), Pt(4)/CoFeB(2.2)的太赫兹发射性能比较
Figure5. Comparison of the terahertz waveforms generated from the Bi₂Te₃(4)/CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2), and Pt(4)/CoFeB(2.2).

本文采用磁控溅射方法制备了多晶拓扑绝缘体Bi₂Te₃/铁磁CoFeB双层异质结, 并利用太赫兹时域光谱系统对Bi₂Te₃/CoFeB的太赫兹发射性能进行了深入研究. 通过比较分别生长在MgO、玻璃和高阻硅衬底上的Bi₂Te₃/CoFeB的太赫兹发射性能, 发现MgO衬底上生长的样品具有较好的太赫兹辐射性能. Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射是通过自旋-电荷转换过程实现的, 辐射偏振可通过外加磁场方向控制, 太赫兹发射性能接近于Pt/CoFeB. 下一步工作可以对Bi₂Te₃/CoFeB异质结的太赫兹发射进行更深入的研究, 明确Bi₂Te₃/CoFeB的太赫兹发射机理, 通过样品和结构的进一步优化, 获得更高的发射效率. 本文中采用的磁控溅射方法能够大尺寸批量生长Bi₂Te₃/CoFeB样品, 成本较低, 进一步优化后的样品将有望走向商业化应用.