1.School of Information Engineering, Huangshan University, Huangshan 245041, China 2.College of Physics and Electronic Engineering, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China 3.Engineering Technology Research Center of Intelligent Microsystems Anhui Province, Huangshan University, Huangshan 245041, China
Abstract:With the development of the intense light source, such as free electron lasers, the experiments on the nonlinear process in atomic photo absorption in the XUV and X-ray region became more and more feasible. As one of the simplest possible nonlinear processes, the sequential two-photon double ionization, in which the first photon produces an ion which is subsequently ionized by the second photon, attracts increasing attention of theorists and experimentalists. Study on the angular distributions and angular correlations of the photoelectrons in the sequential two-photon double ionization process are especially attractive, which provides valuable information about the electronic structure of atom or molecule systems and allows the obtaining of additional information about mechanism and pathway of the two-photon double ionization. In this paper, the expression for the photoelectron angular distribution in a sequential two-photon process is given based on the multi-configuration Dirac-Fock method and the density matrix theory. And then, the relativistic calculation program for photoelectron angular distribution is further developed with the help of the program packages GRASP2K and RATIP which are based on the multi-configuration Dirac-Fock method. By using this code, the sequential two-photon double ionization of the 3p shell in atomic argon is studied theoretically. The cross section, magnetic cross section, alignment of residual ions and the asymmetry parameter of the photoelectron angular distribution, each as a function of photon energy, for the first and the second step of sequential two-photon double ionization of argon are presented. The calculations predict that the alignment has a maximum value and the asymmetry parameter has a minimum value in the region of the cooper minimum. The angular distribution of the first step ionization for Ar atom and the second step ionization for Ar+ ion are given at 33.94 eV and 55.34 eV photon energy, respectively. In addition, the difference in property between the angular distributions of the first photoelectron in sequential two-photon double ionization and in conventional one-photon single ionization is discussed. The present calculated results are compared with other available results, showing that they are in good agreement with each other. The results of this paper will be helpful in studying nonlinear processes in the XUV range. Keywords:sequential two-photon double ionization/ angular distribution of photoelectron/ argon atom
取向是指具有相同总角动量不同磁量子数的能级粒子数布局不同, 在光电离过程中表现为磁截面不同. 离子的取向将进一步影响到第二次光电离和退激辐射X射线或者非辐射Auger电子的性质. 为了研究第一次光电离之后剩余离子的取向, 图2给出了Ar原子3p3/2壳层光电离的磁截面随着光电子能量的变化关系. ${\sigma _{3/2}}({\sigma _{1/2}})$表示磁量子数${M_J} = 3/2({M_J} = 1/2)$的光电离截面. 从图2中可以看出, 对于同一个总角动量J, 不同${M_{\rm{J}}}$的光电离截面不同. 图2(b)给出了${\sigma _{3/2}}/{\sigma _{1/2}}$比值随光电子能量的变化关系. 可以看出, ${\sigma _{3/2}}$和${\sigma _{1/2}}$不满足统计平均的分布规律, 随着光电子能量的增加, ${\sigma _{3/2}}/{\sigma _{1/2}}$的数值从阈值附近的1开始先增加后减小, 最后趋于一个定值1.2, 最大值出现在光电离截面的Cooper位置处, 其比值约为3. 图 2 Ar原子3p3/2光电离磁截面 Figure2. The magnetic cross section of the 3p3/2 photoionization in argon atom.
图3给出了Ar原子3p3/2光电离剩余离子取向参数, 其中B/C分别表示B/C规范下的结果, 两种规范下的结果具有较好的一致性, 尤其是在高能部分一致性更好. 这是因为在低能部分, 光电子能量较低, 与靶离子中束缚态电子之间具有较强的相互作用. 高能部分, 光电子快速逃离靶离子, 接近自由电子状态, 与靶态相互作用较弱. 作为比较, 图3中还给出了文献[15]的计算结果(文献没有说明是哪种规范下的结果). 可以看出, 本文计算的结果与文献的结果整体上符合得很好. 取向参数随着光电子能量的变化关系与磁截面具有类似的性质. 从电离域附近开始随着光电子能量的增加其数值先增加到1, 再逐渐减小, 最后趋于0.18稳定. 图 3 Ar原子3p3/2光电离后剩余离子取向参数 Figure3. The alignment of the residual ions of 3p3/2 photoioni-zation in argon atom.
23.3.光电子各向异性参数 -->
3.3.光电子各向异性参数
由光电子角分布的表达式(11)式和(14)式可知, 角各向异性参数决定了光电子角分布的形状. 为了验证本文所开发的计算代码, 图4分别给出了Ar原子3p壳层Ar+离子3p壳层光电离后末态为3P态的光电子角各向异性参数. 作为比较, 图4同时给出了文献[13,28]的实验和计算结果. 可以看出, 计算结果与文献的结果符合得很好, 这说明本文的计算方法和计算代码是可靠的. 图 4 Ar原子3p壳层序列双光双电离中第一个(a)和第二个(b)光电子的角各向异性参数 Figure4. The asymmetry parameter of the first (a) and second (b) photoelectron angular distribution in sequential two-photon double ionization of the Ar 3p shell.
图5进一步给出了Ar原子3p3/2壳层光电离和Ar+离子3p壳层光电离光电子角各向异性参数. Ar+离子3p壳层有5个光电离末态, 分别是$^{\rm{3}}{\rm P_{{\rm{2, 1, 0}}}}$, $^{\rm{1}}{\rm D_{\rm{2}}}$和$^{\rm{1}}{\rm S_0}$. 由(14)式和(15)式可知, 在序列双光双电离过程中, 第一个和第二个光电子角各向异性参数均有5种情况, 分别对应Ar+离子3p的5个光电离末态. 图5(a)和图5(b)是Ar原子3p3/2壳层光电子的角各项异性参数, 其中${\beta ^{(1)}}$是单光单电离光电子各向异性参数, 其数值与2阶各项异性参数${\beta _{\rm{2}}}$差别不大. ${\beta _{\rm{4}}}$是序列双光双电离过程中Ar原子3p3/2壳层光电子的4阶各向异性参数. ${\beta _{\rm{2}}}{\rm{(}}{\beta _{\rm{4}}}{\rm{)}}$不仅与第一次光电离有关, 还与第二次光电离有关, 即${\beta _{\rm{2}}}{\rm{(}}{\beta _{\rm{4}}}{\rm{)}}$的5条曲线分别对应第二次光电离的5个电离末态. ${\beta ^{(1)}}$和5个末态对应的${\beta _{\rm{2}}}$区别不大, 且随着光子能量增加变化规律一致, 即先增加后减小, 最后再增加. 与${\beta _{\rm{2}}}$不同, 5个末态对应的${\beta _{\rm{4}}}$参数随着光子能量的变化趋势是不同的. 如$^{\rm{3}}{\rm P_{\rm{0}}}$和$^{\rm{1}}{\rm S_{\rm{0}}}$, 随着光子能量的增加, 先增加, 再减小, 在Cooper极小位置附近达到极小值, 然后再增加, 最后趋于一个定值; $^{\rm{3}}{\rm P_{\rm{1}}}$和$^{\rm{1}}{\rm D_{\rm{2}}}$末态对应的${\beta _{\rm{4}}}$参数的值相对于其他电离末态而言可以忽略不计. 图5(c)和图5(d)给出的是序列双光双电离的第二个光电子各向异性参数${\bar \beta _{\rm{2}}}$和${\bar \beta _{\rm{4}}}$随着光子能量的变化关系. 可以看出, 随着光子能量的增加${\bar \beta _{\rm{2}}}$和${\bar \beta _{\rm{4}}}$的变化与第一个光电子的规律类似, 该结论与文献[19]给出的结论一致. 从(12)式和(13)式中可以看出, 这两个参数不仅与Ar+离子光电离过程有关, 而且与Ar原子第一次光电离后剩余离子的取向有关. 此外, 我们发现无论是第一个光电子还是第二个光电子, 角各向异性参数在Cooper极小位置附近的数值均接近于零. 这说明在电偶极近似下, Cooper极小位置附近的光电子角分布呈现各项同性的特点. 图 5 Ar原子3p壳层序列双光双电离第一个(a), (b)和第二个(c), (d)光电子角各向异性参数 Figure5. The asymmetry parameter of the angular distribution of the first (a), (b) and second (c), (d) photoelectrons emitted in sequential two-photon double ionization of the Ar 3p shell.
23.4.光电子角分布 -->
3.4.光电子角分布
为了更加清晰的展示序列双光双电离中两个的光电子角分布情况, 图6分别给出了Ar原子和Ar+离子序列双光双电离光电子的角分布. 其中图6(a)和图6(c)是Ar原子3p3/2壳层光电离产生光电子的角分布, 图6(b)和图6(d)是Ar+离子3p壳层光电离产生光电子的角分布. 0°表示入射光极化方向, 90°表示入射光方向. 从图5中光电子的角各向异性参数的变化情况可以看出, 在33.94和55.34 eV这两个光子能量点处序列双光双电离与单次光电离的光电子角分布区别较为明显. 因此, 重点关注这两个能量点处的光电子角分布. 从图6中可以看出, 在电偶极近似下, 光电子角分布关于入射光极化方向和入射光方向呈现对称分布. 对于单光单电离过程, Ar原子3p3/2壳层的光电子只有一种角分布情况. 但序列双光双电离不同, 如图6(a)和图6(b)中Ar原子3p3/2壳层光电离的光电子有5种角分布情况, 分别对应Ar+离子3p壳层的5个光电离末态, 且不同末态对应的光电子角分布情况具有较大的差异, 这表明在序列双光双电离中第二步的光电离过程对第一步的光电子角分布影响是不可忽略的. 图 6 Ar原子3p壳层序列双光双电离光电离角分布 Figure6. Photoelectron angular distributions for the sequential two-photon double ionization of Ar 3p shell.