等离子体谐振腔对二硫化钼的荧光增强效应

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1.引　言

作为层状过渡金属硫化物的典型代表, 二硫化钼(MoS₂)具有非常优异的电学和光学特性, 近年来一直得到人们的重点关注^[1-7]. MoS₂材料的能带结构会随着其层数的变化而改变, 当层数从多层减少到单层时, MoS₂将由间接带隙半导体变成禁带宽度为1.8 eV的直接带隙半导体^[8]. 与块状MoS₂晶体材料相比, 单层MoS₂的光致发光(PL)效率提升了10⁴倍^[9,10], 这为二维材料在光子器件和光电子器件应用方面开辟了新的天地. 截至目前, 已有不少关于MoS₂的开拓性研究报道, 如基于MoS₂的光电探测器可实现880 A/W的超高光电响应度^[11], 利用单层MoS₂直接跃迁的电致发光器件^[12]以及MoS₂纳米薄片中超快非线性饱和吸收效应^[13]等. 虽然单层MoS₂的量子产量已有较大提升, 但由于其PL效率由非辐射复合速率1/τ_nr(远大于自发辐射速率, τ_nr ≈ 100 ps)所主导, 使得整体效率仅为10^–2量级^[9]. 在光与微纳结构谐振腔相互作用的研究中, 后者能够克服光衍射带来的探测极限, 通过其谐振效应对光场进行高效限制并控制其中多项参数^[14], 从增强光场密度角度来看极大地增强了光与物质的相互作用. 甘雪涛等^[15]通过将单层MoS₂与高品质因数(Q～320)的光子晶体谐振腔(PPC)耦合, 利用珀塞尔效应得到了峰值为5.3倍的PL增强结果, 但增益带宽仅为2—3 nm. 吴三丰等^[16]将单层二硒化钨与PPC进行耦合, 除了得到珀塞尔因数为60的窄带PL增强效果外, 还通过PPC结构参数的设计实现了对发射光子极性和方位角的重新分配. 在PL宽谱增强方面, Moerner研究组^[17]利用溶于聚甲基丙烯酸甲酯中的发光具有光致漂白效应的荧光分子(TPQDI)覆盖在蝴蝶结型等离子体谐振腔上, 得到了高达1340倍的PL增强效果.
本文将化学气相沉积(CVD)生长的单层MoS₂与基于银薄膜的蝴蝶结型纳米谐振腔相互集成, 前者的辐射荧光通过倏逝波效应与后者谐振模式进行耦合, 光场以超过衍射极限的程度被压缩时其局部态密度也会随之改变^[18,19]. 通过对单层MoS₂中激子自发辐射速率的有效控制, 该珀塞尔效应能够实现峰值为9.5倍的PL增强效果. 随着激发光(探测光)的偏振方向与谐振腔长轴方向夹角的变化, 各点PL强度值具有清晰而强烈的偏振依赖性, 场强的空间分布与不同激发条件下的谐振腔模式分别对应, 证明了该增强结果来源于谐振腔中电场偶极子发射效应.

2.光与物质耦合系统模型

2.1.理论模型

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2.1.理论模型

为了定量分析单层MoS₂自发辐射速率的增强效果, 我们建立了MoS₂与谐振腔耦合的荧光增强系统(PES)模型. 假设MoS₂是大量激射偶极子发射体的集合, 且激子复合速率为辐射复合速率与非辐射复合速率之和, 即$\varGamma = {\varGamma _{{\rm{nr}}}} + {\varGamma _{\rm{r}}}$

. 在实验测量中, 由于谐振模式的PL强度与激发光功率呈线性关系, 说明自发辐射速率还未达到MoS₂的饱和程度. MoS₂的辐射功率P与$P{}_{{\rm{in}}}A{\varGamma _{\rm{r}}}/\left( {{\varGamma _{{\rm{nr}}}} + {\varGamma _{\rm{r}}}} \right)$

成正比, 这里P_in为激发光功率, A为MoS₂在激发光波长处的吸收率. 由于${\varGamma _{{\rm{nr}}}} \gg {\varGamma _{\rm{r}}}$

且光学探测角度有限, 在PES中可近似有$P \propto \eta {\varGamma _{\rm{r}}}/{\varGamma _{{\rm{nr}}}}$

, $\eta $

为PL辐射的探测效率. 将激子视为衬底上MoS₂中的大量发射体, 本征自发辐射速率${\varGamma _0}\left( \lambda \right){\rm{d}}\lambda $

对应到光谱$\lambda $

到$\lambda + {\rm{d}}\lambda $

后, 修正的自发辐射分布$\varGamma \left( \lambda \right){\rm{d}}\lambda $

为

$\varGamma \left( \lambda \right){\rm{d}}\lambda = {\varGamma _0}\left( \lambda \right){\rm{d}}\lambda \left[ {{F_{{\rm{re}}}}L\left( \lambda \right){{\left| \psi \right|}^2} + {F_n}} \right],$

其中, $L\left( \lambda \right) = 1\bigg/\left[ {1 + 4{Q^2}{{\left( {\dfrac{\lambda }{{{\lambda _{{\rm{re}}}}}} - 1} \right)}^2}} \right]$

为谐振模式的洛伦兹拟合谱线, Q为谐振模式的品质因数, λ_re为中心谐振波长, $\psi = E \cdot \mu /(\left| {{E_{\max }}} \right|\left| \mu \right|)$

为偶极子发射体μ与谐振光场E的空间角度重叠因子, F_n是除谐振模式以外其他因素导致的辐射抑制因数. 当偶极子发射体处于谐振态且与光场空间方向一致时, 可得${F_{{\rm{re}}}} = \dfrac{3}{{4{{\text{π}} ^2}}}\dfrac{Q}{{{V_{\, od \, }}}}{\left( {\dfrac{{{\lambda _{{\rm{re}}}}}}{n}} \right)^3}$

为最大自发辐射增强(珀塞尔)系数, V_mod为有效模式体积, n为银材料的折射率.
因此, 谐振腔增强辐射谱${I_{{\rm{re}}}}(\lambda )$

在不同偏振角度$\varPhi $

的变化规律, 可以由同时考虑修正的自发辐射速率、谐振模式探测效率以及泄露模式效率的PES进行分析. 通过将(1)式在空间上和平面内发射体分布密度$\rho (r, \lambda , \mu )$

进行积分可得到

$\begin{split} {I_\varPhi }(\lambda ) =\, & \varGamma_0(\lambda )\int{\rm{d}}\mu {{\rm{d}}^2}r[{\eta _{{\rm{re}}}}{F_{{\rm{re}}}}L(\lambda ){{\left| \psi \right|}^2}\sin (\phi ) \\ &+ {\eta _n}{F_n}]\rho (r,\lambda ,\mu ), \end{split}$

其中, ${\eta _{{\rm{re}}}}$

和${\eta _n}$

分别是谐振模式和非谐振模式的辐射PL与探测装置的耦合效率. 由于等离子体谐振腔的模式具有偏振依赖性, 不同激发角度下PL谱的增强倍数为

$\frac{{{I_\varPhi }(\lambda )}}{{{I_n}(\lambda )}} = \frac{{{\eta _{{\rm{re}}}}}}{{{\eta _n}}}\frac{{\displaystyle\int {{\rm{d}}\mu {{\rm{d}}^2}r{F_{{\rm{re}}}}L(\lambda ){{\left| \psi \right|}^2}\rho (r,\lambda ,\mu )} }}{{\displaystyle\int {{\rm{d}}\mu {{\rm{d}}^2}r{F_n}\rho (r,\lambda ,\mu )} }} + 1.$

2.2.实　验

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2.2.实　验

单层MoS₂与谐振腔耦合系统(图1(a)所示)采用CMOS工艺流程制作. 金属银层由电子束蒸镀过程沉积到石英衬底上表面, 通过聚焦离子束(FIB)技术刻蚀成蝴蝶结型等离子体谐振腔阵列即基于银层的刻蚀图案. 随后, 利用原子层沉积法在银层上表面生长一层3 nm厚度的二氧化硅隔离层, 用于防止单层MoS₂中光生载流子转移到下面的银层抵消荧光增强效果. MoS₂材料通过CVD法在隔离层上表面生长, 再经过拉曼光谱法和激射荧光光谱法验证为单层后转移到隔离层表面. 为得到最佳结构参数, 制备的谐振腔长度分别从L = 180, 220, 260, 300, 340, 380和420 nm等梯度变化, 如图1(b)所示为研究对象的扫描电子显微图像, 长宽比约为2∶1. 通过电子倍增电荷耦合器件(EMCCD)预实验扫描, 选取与单层MoS₂荧光峰重叠效果最好的进行实验测量, 谐振腔尺寸约为340 nm × 180 nm. MoS₂在制备过程中的不均匀性导致出现了一些裂纹(条形纹理), 如图1(c)所示.

图 1 MoS₂与谐振腔耦合系统(样品)的(a)结构示意图, (b)扫描电子显微镜(SEM)图像和(c)光学图像
Figure1. The MoS₂-cavity coupled system’s (a) structural diagram, (b) scanning electron microscope image, and (c) optical image.

5.结　论

证实了通过将单层MoS₂与等离子体谐振腔耦合, 谐振时可以较大程度地增强其内部量子跃迁效率. 实验测量和理论计算揭示了MoS₂自发辐射速率最大增强倍数为9.5、FWHM为100 nm的宽带增强谱线, 并实现了两者理想的吻合结果. 增强的PL强度还满足acos²θ + b规律的偏振特性, 证明了谐振模式来自谐振腔中的电场偶极子和理论假设的合理性. 如果进一步优化激发光波长和谐振腔结构参数, 预计可以达到更高倍数的增强效果. 单层MoS₂中谐振腔增强的光与物质耦合作用将固态腔体电动力学扩展到原子层厚度二维材料中, 对非线性基础研究和光子学器件应用都具有重要价值.

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English Abstract

Fluorescence enhancement of monolayer MoS₂ in plasmonic resonator

Corresponding author:Meng Fan, mengfan3426@126.com;Zhao Yue, daisyvivi111@sina.com

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2.1.理论模型

2.2.实　验

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