近日，中科院低碳转化科学与工程重点实验室曾高峰研究员和徐庆副研究员团队在共价有机框架材料(COFs)应用于氧还原反应的研究取得新进展。研究成果以“Hierarchical confinement of PtZn alloy nanoparticles and single-dispersed Zn atoms on COF@MOF-derived carbon towards efficient oxygen reduction reaction”为题发表在英国皇家化学会《材料化学A》(Journal of Materials Chemistry A)上。
共价有机框架材料（COFs）是一类具有结晶性的有机多孔材料，具有结晶性好和比面积大等性质。经过热处理，COFs材料可转换成杂原子均匀参杂的多孔碳材料，是理想的电容器、锂硫电池电极、锂离子电池电极和电化学催化材料。然而直接碳化的COFs材料存在比表面积低，孔道结构容易塌陷的问题。电催化氧还原（ORR）是空气电池以及燃料电池组件中的重要半反应。性能最好的商用Pt/C催化剂的缺点是高成本以及较弱的稳定性。降低催化剂中的铂含量以及增加其稳定性具有十分重要的意义。
该团队在前期工作的基础上（Angew. Chem. Int. Ed.. 2021, 60, 9959 ; Small Methods, 2020, 4, 2000159; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 4557 ; Small 2019, 15, 1905363），首次将COFs材料与MOFs材料相结合，在MOFs材料表面可控生成COFs材料，并利用COFs材料中的联吡啶的结构单元吸附铂离子，制备出含有锌单原子和铂锌纳米颗粒协同作用的ORR催化剂。在材料的制备中，MOFs作为模板能够有效限制COFs在热解过程中的塌陷问题，而COFs能够增强材料的导电性能。所制备的催化剂具有丰富的活性位点，丰富的孔道结构，以及独特的核-壳结构，在酸性条件下表现出优于商用Pt/C的催化活性以及稳定性。

图1. 催化剂的形貌以及其在酸性条件下的电催化ORR性能图（0.1 M HClO₄）
论文的第一作者为上海大学联培研究生郭雨，该研究得到国家自然科学基金和上海市科委的等项目的支持。
全文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta03019a