白召乐 ^1,2 , 周琦 ³ , 杨楠 ⁴ , 刘锋 ³ , 杨中建 ⁴ , 陈宝维 ⁴ , 王建龙 ¹
1. 清华大学 核能与新能源技术研究院, 先进核能技术协同创新中心, 北京 100084;
2. 西藏自治区环境保护厅, 拉萨 850000;
3. 中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部, 北京 102413;
4. 中国辐射防护研究院 保健物理研究所, 太原 030006

收稿日期：2018-01-07
基金项目：国家自然科学基金资助项目（11775193）
作者简介：白召乐(1978—), 男, 博士研究生
通信作者：王建龙, 教授, E-mail:wangjl@tsinghua.edu.cn

摘要：闪烁体光纤探测器是近年来发展起来的一种可用于中子测量的新型探测器，为了提高闪烁体光纤探测器的中子探测效率，该文以²³²Th+ZnS（Ag）为探测器材料，利用波长位移光纤代替普通光纤收集和传输信号，并对改进的探测器的探测效率进行了理论分析和实验验证。研究结果表明：波长位移光纤探测器的计数率约为普通光纤的1.7倍。该探测器应用于加速器驱动次临界系统的中子探测，获得了次临界反应堆实验装置中子的分布变化规律，与计算结果较为一致。
关键词：波长位移光纤闪烁体中子探测器探测效率
Scintillation neutron detectors based on a wavelength-shifting optical fiber using ²³²Th+ZnS(Ag)
BAI Zhaole^1,2, ZHOU Qi³, YANG Nan⁴, LIU Feng³, YANG Zhongjian⁴, CHEN Baowei⁴, WANG Jianlong¹
1.Collaborative Innovation Center of Advanced Nuclear Energy Technology, Institute of Nuclear and New Energy Technology, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2.Environmental Protection Department of Tibet Autonomous Region, Lasa 850000, China;
3.Division of Reactor Engineering Technology Research, China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China;
4.Department of Health Physics, China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030006, China


Abstract: Optical fiber scintillator neutron detectors have developed rapidly in recent years because these detectors are small (so that they can be extended into narrow spaces) and give real-time measurements. However, the probe detection efficiency is low due to the small size of the probe's effective detection material. This study presents a theoretical and experimental study of a ²³²Th+ ZnS(Ag) neutron detector with a wavelength-shifting fiber was used to improve the detection efficiency. This detector was used to measure the neutron distribution of the ADS sub-critical experimental assembly with the measurement results being consistent with the theoretical model which indicates that the high detection efficiency is very good and the wavelength-shifting fiber neutron detector is accurate.
Key words: wavelength-shifting fiberscintillator neutron detectordetection efficiency
用于中子测量的闪烁体光纤探测器是近年来发展起来的一种新型探测器。该探测器通过光纤将中子与中子反应物反应产生的光信号传输到光探测器上进行探测。由于光纤本身的结构特点以及良好的抗辐照性能，特别适用于反应堆内、燃料元件内等狭小空间处的高通量的中子测量^[1-6]。
基于光纤的快中子探测器采用ZnS(Ag)混合快中子反应物质制作成探头。以ZnS(Ag)+²³²ThO₂为例，其工作原理是²³²Th与快中子发生裂变反应，生成不同的重核裂变碎片并释放大量的能量。裂变碎片再与闪烁体中的ZnS(Ag)发生作用，将裂变产能沉积在ZnS(Ag)中产生闪烁光。闪烁光进入光纤，并通过光纤传输进入光电倍增管，转换为电信号后被信号分析系统采得。通过上述设备得到的光子信息，可转换为探测器所在处的快中子通量密度信息。
目前的闪烁体光纤探测器，由于探测器的有效体积有限(仅为光纤顶端的一小部分物质)，使得探测效率较低。当该系统用于快中子测量时，快中子反应物的中子反应截面通常较低，这导致系统的探测效率更低。因此，当系统用于快中子测量时，如何提高探测器的探测效率尤为重要。
要提高探测器的探测效率，首先考虑的是增大探测物质的体积。但由于探测物质(ZnS(Ag)粉末+中子反应物)的透明度有限，在光纤端面涂覆的探测物质中，接近光纤端面的物质中生成的光容易进入光纤，而距端面较远位置处生成的光子，到达光纤端面的几率很低，因而在光纤端面进一步增加涂覆的探测物质作用很有限。在光纤侧面涂覆探测物质，这些物质中生成的闪烁光，可由光纤侧面进入光纤，可大大增加进入光纤的光子数^[7-9]。为此，本研究开发了基于波长位移光纤的闪烁体中子探测器，并对该探测器的原理进行理论分析及实验验证。
1 理论分析1.1 光的全反射条件光在光纤中进行传播时必须满足全反射条件^[10]。当光线从折射率为n₁的介质入射到折射率为n₂的介质的分界面上时(n₁＞n₂)，将产生反射和折射现象，如图 1所示。

图 1 光在一个介质分界面上的反射与折射

图选项

根据Snell定律，光线的入射角θ₁、反射角θ₁′和折射角θ₂之间满足如下关系式：

$\left\{ \begin{array}{l}{\theta _1} = {{\theta '}_1}, \\{n_1}{\rm{sin}}{\theta _1} = {n_2}{\rm{sin}}{\theta _2}.\end{array} \right.$

(1)

由于n₁＞n₂，因此，折射角θ₂大于入射角θ₁。当入射角增大到θ₁=θ_C=arcsin(n₂/n₁)时，θ₂=90°，此时不再有光线进入介质n₂，所有的光能量将全部发生反射，这种现象称为光的全反射，θ_C称为全反射的临界角。事实上，由于光的波动性，即使是在全反射的情况下，光波也会进入介质n₂表面一定的深度，称为穿透深度，其大小取决于二种介质的折射率、入射角以及入射光的偏振态和频率。
图 2为光从n₂物质进入n₁物质，再传入n₂物质的情况。为了便于与图 1比较，相同位置处的角度用相同的符号表示。图中θ₁=θ₃=θ₃′, θ₄=θ₂。因此，只要θ₂＜90°，即θ₄＜90°，由侧面入射的光，在光纤内不会满足全反射条件。

图 2 光在一个介质分界面上的反射与折射

图选项

1.2 波长位移光纤的工作原理使用波长位移光纤(wavelength-shifting fibers，WSF)，则光从侧面入射时，转换后的部分光也可满足全反射条件，如图 3所示。

图 3 光在一个介质分界面上的反射与折射

图选项

波长为λ₀的光子进入波长位移光纤后，与光纤内的物质发生作用，以新的方向、新的波长(λ₁，λ₁＞λ₀)重新发射，且向各个方向发射的可能性相同(图 3中的虚线表示新的波长向各个方向发射均有可能)。当新的发射方向满足全反射条件时，即可在光纤中传输。
2 实验研究2.1 光纤探头性能实验为验证波长位移光纤是否具有更高的探测效率，设计了专门的实验。首先设计加工波长位移光纤和普通光纤2种类型的闪烁体光纤中子探测器，探测器物质均使用²³²Th+ZnS(Ag)。²³²Th属不稳定核素，会衰变为²²⁸Ra，并释放出高能α粒子，具体衰变方程如下：

$_{{\rm{90}}}^{{\rm{232}}}{\rm{Th}} \to _{{\rm{88}}}^{{\rm{228}}}{\rm{Ra }+ α }\left( {{\rm{4}}{\rm{.01 MeV, 3}}{\rm{.95 MeV}}} \right).$

(2)

²³²Th衰变释放的α粒子，可与ZnS(Ag)反应产生闪烁光。通过测量²³²Th自身衰变产生闪烁光子数，可以对2种探测器的探测效率进行初步分析。
对于波长位移探测器，又分为2种：一种是与普通光纤一样，仅在顶端涂覆探测物质且涂覆的物质的量与几何形状均与普通光纤相同；另一种是在顶端及侧面均涂覆探测物质。实验采用的普通光纤与波长位移光纤探测器，其直径均为1 mm。波长位移光纤探测器的长度为35 mm，每次测量时间为200 s，3种探测器的具体测量数据如表 1所示。
表 1 不同探测器的计数率

序号	普通光纤探测器测量计数率(s-1)	波长位移光纤探测器测量计数率(s-1)
		仅顶端涂覆探测材料	顶端及侧面涂覆探测材料
1	480.5	99.02	838.5
2	492.7	108.38	845.0
3	489.5	97.81	828.4
4	495.8	91.82	847.0
均值与方差	489.6±6.6	99.3±6.8	839.7±8.4

表选项






由表 1可知，当普通光纤探测器与仅顶端涂覆探测材料的波长位移光纤探测器比较时，普通光纤探测器的计数率约为波长位移光纤的4.9倍；当普通光纤探测器与顶端及侧面涂覆探测材料的波长位移光纤探测器比较时，波长位移光纤探测器的计数约为普通光纤的1.7倍；在顶端及侧面均涂覆探测材料的波长位移光纤探测器，与仅顶端涂覆探测材料的波长位移光纤探测器比较时，顶端及侧面均涂覆探测材料的波长位移光纤探测器的计数率，约为仅顶端涂覆探测材料的8.5倍。按单位反应物对探测计数的贡献计算，波长位移光纤显著低于普通光纤，原因是：对于普通光纤，进入光纤且满足全反射条件的闪烁光，能够被光纤全部传输走；而对于波长位移光纤，满足全反射条件进入光纤的初始闪烁光不可能被直接传输走，初始闪烁光还会与波长位移纤芯物质发生作用，其过程如图 3所示，产生的新的波长的光，只有再次满足全反射条件才可能被传输走。当然，也有初始入射时入射方向不能满足全反射条件，但经波长位移后新的光子发射方向满足全反射条件的情况。波长位移光纤探测器的单位物质对计数的贡献低于普通光纤，是两种作用综合的结果。
以上初步实验表明，虽然波长位移光纤探测器的单位物质对计数的贡献低于普通光纤，但由于顶端及侧面均涂覆有²³²Th+ZnS(Ag)物质的波长位移光纤探测器，其反应物质远远多于普通光纤，因此探测器的总计数率，仍然明显高于普通光纤探测器，波长位移光纤探测器的探测效率(周围空间中每单位中子注量引起的探测计数)，仍可高于普通光纤。
2.2 启明星一号快中子测量实验将波长位移光纤探测器与普通光纤探测器一起，用于中国加速器驱动次临界系统(启明星一号)的中子探测，获得次临界反应堆实验装置中子的分布变化规律，具体可见参考文[11]。
启明星一号是中国为开展加速器驱动次临界系统研究而建立的，是具有快-热耦合结构的次临界反应堆实验装置。堆芯部分主要分为：快中子区、热中子区、反射层和屏蔽层。快中子区长度约为100 cm，热中子区的长度约为70 cm，中子源位于中心点附近。快区共有10层燃料组件，堆芯的装载并不满，参考k_eff约为0.98，各区的具体参数见文[12-13]。
利用本文研发的探测器对启明星一号内快区第五层进行了测量。首先，利用Monte Carlo方法计算出启明星一号内快区第五层的中子能谱，如图 4所示。

图 4 启明星一号快中子区第五层中子能谱图

图选项

如图 4所示，在快中子区第五层中子能量主要集中在1 MeV左右，²³²Th的裂变反应阈值为1.3 MeV，因此，可以利用²³²Th+ZnS(Ag)制作的探头进行该层的快中子测量。再次利用Monte Carlo方法对快中子区第五层的快中子的分布进行了计算，沿轴向由底部至顶部快中子相对分布计算结果如图 5所示。

图 5 启明星一号快中子区第五层快中子分布图

图选项

从计算所得的最高值位置处开始，将探头沿轴向启明星一号顶部移动，依次选择4个点进行中子计数率的测量(测量时间为200 s)。扣除本底后的测量结果如表 2和图 6所示。
表 2 启明星一号内快中子区第五层不同位置处探测器测量的计数率(s^-1)

探测器种类	探头所在位置/cm
	0	10	20	40
普通光纤探测器	24.56	12.71	12.38	13.13
波长位移光纤探测器	185.56	155.92	135.91	34.90

表选项

图 6 波长位移光纤与普通光纤探测器在启明星一号内的测量结果

图选项

从图 6可以看出，波长位移光纤探测器的测量结果，与计算结果较为一致，可以较准确地反映启明星一号内快区第五层快中子由高处向低处下降的规律；而普通光纤探测器的测量结果，与计算结果偏差较大，不能准确反映相应规律。
2.3 讨论按照表 1所列的测量数据，仅从计数率的角度分析，顶端及侧面均涂敷有探测材料的波长位移光纤探测器，其计数率约为普通光纤探测器的1.7倍。
从表 2及图 6结果来看，普通光纤探测器测量的计数率，甚至不能定性反映出反应堆内的中子变化规律；而波长位移光纤的测量结果，不仅能定性反映反应堆内中子注量率由高到低的变化过程，而且在定量上也能与Monte Carlo计算结果较好地相符。
在辐射条件相同的情况下，如不考虑其他因素，则探测计数越高，测量结果的精确度越高，因而使得单次测量结果的准确度也越高。普通探测器在启明星一号内对快中子测量的精确度，差到不能定性反应测量的程度。一方面，波长位移光纤探测器涂覆的物质成分与普通光纤相同，波长位移光纤探测器，由于探测物质自身衰变引起的探测计数为普通光纤的1.7倍。在相同的辐射场下，由于外界中子与探测物质发生反应引起的探测计数，也应为普通光纤的1.7倍。从这个角度讲，波长位移光纤探测器的测量精确度有所提高，进而使得单次测量结果的数据更准确；另一方面，探测计数仅仅提高了1.7倍，并不能充分解释测量结果精确度如此明显的变化。为此，需要进行进一步的分析。
探测结果的计数N，由探测物质内发生的中子反应数n、每次中子反应生成的光子数k、生成的光子数进入光纤并能被传输的几率p、光纤的传输效率e(含两段光纤连接处光的损耗)、测量装置的计数效率f等5个因素决定, 表示如下：

$N=n\cdot k\cdot p\cdot e\cdot f.$

(3)

将普通光纤探测器与波长位移光纤探测器中的上述几个变量用N₁、n₁、k₁、p₁、e₁、f₁与N₂、n₂、k₂、p₂、e₂、f₂表示。5个变量，每个变量均有不确定度，最终计数N的不确定度是5个变量的合成不确定度。由于两套探测器使用了同一套测量装置，因而测量装置的计数效率f₁与f₂及其不确定度Δf₁与Δf₂均是相同的，该因数对两套探测器测量结果的不确定度的影响可以忽略。光纤的传输效率虽有e₁＜e₂，但这两个值是恒定的，其不确定度对测量结果的影响可以忽略。由于2种探测器的中子反应物完全相同，探测物质内部发生的中子反应也相同，每次中子反应生成大量的光子(根据反应物内生成的荧光光子数与射线粒子在该物质内沉积的能量成正比，且根据热中子与(⁶Li+ZnS)发生一次反应可生成8.01×10³个荧光光子^[14]推断，快中子与(²³²Th+ZnS)发生一次反应生成的光子数应在10⁵以上)，这些光子数的统计涨落可忽略不计，且核反应不受外界温度、压力、化学因素的影响，因而k₁与k₂对测量结果的不确定度的影响也可忽略不计。对测量结果不确定度影响较大的是探测物质内发生的中子反应数n与生成的光子数进入光纤并能被传输的几率p。很明显，n₁＜n₂(波长位移光纤涂覆的反应物质的量远高于普通光纤)，p₁＞p₂(由表 1数据中，不同光纤探测器计数率的实验结果可知)。p₁与p₂是2个概率参数，在粒子数较少的情况下，该数值也有较大的起伏；在粒子数较多的情况下，该值的波动范围减小。由于n₁＜n₂，因而由统计涨落引起的n₁的不确定度Δn₁大于n₂的不确定度Δn₂。同时，p₁的不确定度Δp₁亦大于p₂的不确定度Δp₂。因此，测量结果的不确定度实质上是由n₁与n₂决定的，而不是测量到的计数N₁或N₂。由于p₁＞p₂，有可能出现n₁＜n₂但n₁p₁＞n₂p₂的结果，进而也有可能有N₁＞N₂，但实际上N₁的不确定度大于N₂。在无外界照射的条件下，波长位移光纤探测器的计数率为普通光纤探测器的1.7倍，但探测结果的精确度的提高程度远高于1.7倍。
该类探测器进一步提高探测效率的余地仍然很大。例如，延长探测器的长度、加大探测器的直径，均可提高探测效率，也可采用多束波长位移光纤中间夹杂探测物质的方案。这些均是下一步研制具有更高快中子探测效率光纤探测器的思路。
3 结论与普通光纤探测器相比，波移光纤探测器涂覆的中子反应物质的有效区域可在很大程度上增加，因而在相同的辐射环境下，探测效率可以明显提高。波长位移光纤探测器测量结果精确度的提高程度远高于计数率的提高程度。在波长位移光纤探测器计数率低于普通光纤的情况下，也可能有更高的精确度。该波长位移光纤探测器的测量结果，与计算结果较为一致，反映了启明星一号反应堆内中子的分布变化规律。

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