, 徐大海1
, 朱蓉3, 王宗爽41. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 国家气候中心, 中国气象局气候研究开放实验室, 北京 100081;
4. 中国环境科学研究院, 生态环境部环境标准研究所, 北京 100012
收稿日期: 2020-09-23; 修回日期: 2020-11-17; 录用日期: 2020-11-17
基金项目: 国家重点研发计划(No.2018YFC1509002)
作者简介: 梅梅(1985-), 女, 高级工程师, E-mail: meimei@cma.gov.cn
通讯作者（责任作者）: 徐大海, E-mail: xudh2013@qq.com
摘要：利用地面气象观测站数据计算的大气自净能力指数（Atmospheric Self-cleaning ability Index，简称ASI）和环境监测站PM2.5实测数据，评估了中国大陆地区2014—2019年相对于2013年（"大气国十条"实施初期）污染物总体排放率的相对变化，给出了PM2.5浓度削减量中气象条件和减排措施的相对贡献.研究结果显示，2014年全国排放率总体已下降，2017年各地区全面实现减排，较2013年全国平均减排36.11%，2019年减排幅度进一步加大，至48.50%，其中中东部地区整体减排力度大于西部和东北部地区.2015和2016年秋冬，重点区域持续性重污染频发现象的出现是不利气象条件背景与减排略有放松共同作用的结果，但持续的减排措施对于遏制空气质量的恶化起到了积极作用.2019年，京津冀、汾渭平原、长三角等9个重点区域PM2.5浓度相较2013年明显降低，高空气质量至少一半以上的原因来源于人为减排，气象因子的贡献相对较小，仅为3%~18%，一些区域气象因子对PM2.5的改善甚至起到负作用.2013年"大气国十条"实施以来，全国各重点区域有效的污染排放控制确实对空气质量改善起到了决定性作用.本文研发的分离气象和减排措施对PM2.5浓度变化中相对贡献的方法，使用的定量关系简单、明确，所使用的数据客观、可靠，有利于快速估算和决策.
关键词：减排措施贡献气象因子贡献大气环境荷载指数大气自净能力指数
Contributions of emission reduction measures and meteorological factors to the changes in PM2.5 concentration over mainland China from 2013 to 2019
MEI Mei1,2,3
, XU Dahai1, ZHU Rong3, WANG Zongshuang41. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. National Climate Center, Laboratory for Climate Studies of China Meteorological Administration, Beijing 100081;
4. Enviromental Standard Institute, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Enviromental Standard Institute, Beijing 100012
Received 23 September 2020; received in revised from 17 November 2020; accepted 17 November 2020
Abstract: Based on the observed PM2.5 concentration data and the calculated atmospheric self-cleaning ability index (ASI) from meteorological data, The change of pollutant emission rate during 2014—2019, relative to 2013 (i.e., the initial period of the implementation of the Air Pollution Prevention and Control Action Plan by the State Council of China), by applying the urban atmospheric load index was established. Meanwhile, the individual contributions of meteorological conditions and emission reduction measures to the reduction of PM2.5 concentration were investigated. The results are as follows: The reduction effects initially appeared in 2014 in most parts of China. Emission reduced substantially in 2017 and 2019 across the whole country, with the averaged emission reduction rate being 36.11% and 48.50% respectively relative to 2013. The overall emission reduction in the central and eastern China was greater than that in the western and northeast regions. In the autumn and winter of 2015, the adverse meteorological conditions and eased emission reduction mutually caused the high frequency of severe pollutions in key areas. However, the persistent emission control definitely contributed to prevent the further deterioration of air quality. In 2019, the PM2.5 concentration apparently declined in 9 regions including Beijing-Tianjin-Hebei region, Fenwei Plain and Yantze River Delta. At least half of the contributions for clean air came from the emission reduction. The contribution of meteorological factors was relatively small, only between 3% and 18%, and even negative in some regions. Since the Air Pollution Prevention and Control Action Plan was promulgated by the State Council of China in 2013, substantial pollution emissions in key regions have indeed played a decisive role in improving air quality. Reliable and objective data and explicit mathematical relationship were the main two advantages of the method for separating the individual contributions of meteorological factors and emission reductions to PM2.5 concentration changes developed in this study, which was conducive to fast decision-making.
Keywords: contribution of emission reductioncontribution of meteorological factorsurban atmospheric load indexatmospheric self-cleaning ability index
1 引言(Introduction)为有效应对大气污染问题, 2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》(简称为“大气国十条”)(国务院, 2013), 实施了一系列重大污染防治举措, 包括工业行业提标改造、燃煤锅炉整治、淘汰落后产能、民用燃料清洁化和移动源排放管控等, 其中有长期措施也有短期应急机制(张强等, 2020).自“大气国十条”实施以来, 全国空气质量总体得到改善, 其中2017年京津冀、长三角、珠三角3个重点区域的PM2.5浓度相对2013年下降28%~40%, 超额完成“大气国十条”目标(环保部, 2013; 生态环境部, 2017).现有研究表明多种污染源与不利气象条件共同作用导致污染天气, 其中排放源是内因, 气象条件是外因, 污染治理最主要的方法就是调控排放源(黄顺祥, 2018).因此, 量化空气质量改善过程中气象条件和减排措施的相对贡献是客观评价“大气国十条”实施效果、指导区域协同污染排放控制的重要内容, 目前用于评估的方法有如下几类：①直接对排放源的排放率进行检测或调查.如使用污染源在线监测、排污申报、污染源调查等方式直接获取的排放源变化数据, 并按相应规范来评估减排措施在污染物浓度变化中的贡献.②天气分型和气象因子相关分析.如将天气背景分型, 评估相似天气背景的两个时段污染物浓度变化比例从而分离气象条件和减排措施的相对贡献(许建明, 2017；熊亚军等, 2019；尹晓梅, 2019)；或者将某时段大气扩散条件发生(不发生)的频率或其他污染相关气象因子与对应污染物浓度建立关系式, 从而评估气象条件对污染物浓度变化的影响(Wang et al., 2016; 2018；王碧菡等, 2019；李颖等, 2019).③使用固定排放清单和不同气象情景通过模拟来实现评估(刘俊等, 2014；王凌慧等, 2015；曹天慧等, 2017；Zhang et al., 2019a), ④气象与排放因子分离法.该方法试图将产生大气污染物浓度的排放和气象因子的作用分开, 以更清晰而明确的方式进行评估, 如以空气质量和湿相当位温变率为因子的PLAM指数(Wang et al., 2012), 使用污染物连续方程在大气边界层内模拟积分而建立的环境气象评估指数EMI(刘洪利等, 2018), 均用以表达气象因子对大气中污染物浓度作用的贡献.类似的还有静稳天气综合指数(张恒德等, 2017)、以及大气环境容量系数(徐大海等，1989；1990；2016)和大气自净能力指数(朱蓉等，2018).
以上评估方法中以排放量核查最直接可靠, 但由于排放源的类型复杂、数量浩瀚、分布广泛, 需要耗费较大的时间、人力、物力等成本, 当前情况下不可能频繁进行.天气分型和气象情景的设定则需要进一步的图形智能定量化处理才能使评估结论更为明晰可信.而因子分离方法中要求分离出的气象因子应尽可能的是可观测的气象要素的显函数.因此, 本文利用大气自净能力指数(Atmospheric Self-cleaning ability Index, 简称ASI)(朱蓉, 2018)和PM2.5浓度监测数据, 基于城市大气环境荷载指数法, 建立了简化的排放率估算方法, 分离出了“大气国十条”执行后PM2.5浓度变化中气象条件和减排措施的相对贡献, 方法在全国具有较高的普适性和易操作性.由于直接使用气象站和环境监测站的数据进行评估, 增加了评估的客观性、可行性和可信度.其中, 大气自净能力指数作为气象因子指标, 由直接观测的气象数据得到, 不依赖污染物监测或排放数据.已有研究利用大气自净能力指数分析了大气对污染物清除能力的全国分布特征, 并对北京APEC会议期间大气污染防控效果开展评估(朱蓉等, 2018)；梅梅等(2019；2020)根据该指数重建了重污染气象条件的判别条件, 分析了京津冀及周边“2+26”城市重污染过程的气象条件长年代变化特征, 并提出基于该指数的排放率变化估算方法, 对京津冀及周边主要城市2014—2018年相对2013年基准期的排放率变化.该指数已于2018年1月起纳入国家气候中心延伸期-月尺度大气污染潜势业务预测系统.基于国家气候中心月动力延伸气候预测模式(DERF2.0)的预报产品和中尺度模式(WRF), 可预测全国未来40 d逐日大气自净能力指数, 对大气重污染过程预报时效可达15 d(朱蓉等, 2018).
在评估重点地区的选择方面, 考虑到京津冀、长三角、珠三角三大区以及汾渭平原、成渝、武汉周边、长株潭、辽宁中部和新疆乌鲁木齐城市群一直以来都是大气污染的重点防控区域(环保部, 2012；国务院, 2013), 且上述区域普遍具有大中型城市密集、人口集中的特点, 较高的人均排放率是高强度污染的重要因素.此外成渝地区、京津冀中南部、汾渭平原分别受到青藏高原、太行山脉、燕山山脉等大地形的背风坡“避风港”效应(徐祥德, 2015；蒋伊蓉, 2015), 小风、静风日数偏多不利于污染物的清除, 加之超出大气环境容量限值的污染物累积更易导致大气重污染事件.因此, 本文将对上述地区作重点评估.
这里还要强调的是, 本文探讨的排放率变化实际上反映了大气污染防控措施最终体现在空气中PM2.5监测浓度变化上的总体效果, 可为决策者作出总体部署和快速决策提供支撑.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 大气自净能力指数计算方法城市大气污染数值预报系统(CAPPS)使用的平均浓度预报方程是通过有限体积法求解大气平流扩散方程得到.当暂不考虑化学转化作用时, 大气对污染物的清除能力包括平流扩散、湍流扩散、干沉降和湿沉降.其中, 因干沉降与大气湍流状况、污染物化学性质和下垫面特性有关, 而常规气象观测中还没有湍流特性测量, 因此暂时不考虑大气湍流扩散和干沉降作用.假设城市是一个底面积为S的箱体, 其水平尺度即
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2.2 大气污染物排放率相对变化计算方法城市大气环境荷载指数(徐大海等, 2018)定义为研究区域内某目标城市的污染物浓度与参照城市的浓度比：
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由于2013—2019年评估时段较短, 城市面积和人口的变化可以忽略.最后得到：
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需要说明的是, 文中提到排放率变化或减排率(ΔE)定义为一个地区在一个时段相对该地区基准时段的总体PM2.5减排比例, 既包含了直接排放的PM2.5也包含了排放的SO2、NOx、VOC等通过化学反应产生的二次气溶胶颗粒物.用于评价排除气象条件的影响后, 人为总体减排措施对空气中最终存留的PM2.5污染物浓度变化的影响.
2.3 PM2.5浓度变化中气象与减排相对贡献的计算方法由式(7)可得：
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2.4 数据资料研究所用气象资料涵盖全国1553个国家级地面气象观测站2013年1月1日—2020年2月29日的14:00平均风速、总云量、低云量以及24 h降水量(8:00—次日8:00).城市污染物浓度数据来源于生态环境部共享数据, 为相同时段全国337个城市1584个环境监测站的PM2.5小时浓度监测数据.文中提到的全年指自然年(1—12月), 春季指当年3—5月, 夏季指当年6—8月, 秋季指当年9—11月, 冬季指当年12月—次年2月.气象观测数据参照气象行业标准《地面气候资料30年整编常规项目及其统计方法》(中国气象局, 2004)进行缺测处理.因不同年份气象站和环境监测站缺测情况不同, 评估前后两个时段相对变化时均采用两个时段共有的气象站和环境监测站数据进行区域平均.
在气象观测数据选取方面, 考虑到本研究的目标对数据的客观性和确定性的需求, 宜采用局地气象站的直接观测数据.由于夜间的云量观测无普遍性, 而14:00的观测数据对计算ASI而言较为完整.为了检验14:00气象数据计算的ASI月均值对24 h平均所计算的月均值的代表性, 本文使用文献中尺度气象模式WRF(45 km和15 km两重嵌套网格, 网格数为180×160180×160和361×301, 15 km网格覆盖了全部中国大陆, 模式垂直分层36层) (朱蓉, 2018)对1995年1月—2018年12月的全国天气的模拟结果(该预报模式已在2018年起应用于国家气候中心大气污染潜势预报业务), 计算了15 km×15 km每个网格点上的逐时ASI, 并由此数据给出了京津冀、长三角、珠三角地区在上述期间ASI的14:00的月均值和24 h平均的月均值, 以上二者之间有很好的无截距线性相关, 其相关系数均在0.98以上.因此, 在式(7)中前后2个时刻ASI的月均比值用14:00观测结果替代, 所计算的比值产生的误差是可接受的.
3 结果分析(Results and analysis)3.1 中国大陆各省(区、市)排放率变化评估图 1给出了中国大陆地区ASI和PM2.5的季节分布特征.中东部地区以及新疆是ASI的两个低值区, 同时也是PM2.5的高值区；秋冬相较春夏半年的PM2.5浓度普遍偏高, 且ASI偏低.秋冬季平均PM2.5浓度水平在全国排位靠前的是：京津冀及周边“2+26”城市和汾渭平原所含地区, 以及湖北和新疆, 其中京津冀和河南春夏季的平均PM2.5浓度水平也位列全国前4位；从各地区平均情况来看(表略), 秋冬季大气对污染物清除能力较差的地区有北京、新疆和福建, ASI普遍在2.6 t·d-1·km-2以下, 在同样较差的大气清除能力水平下, 前二者的PM2.5浓度较福建高, 说明当地人均污染物排放率水平较福建明显偏大.图 2给出了中国大陆地区各省(市、区)2013年1月—2020年2月月均PM2.5浓度和ASI之间的相关系数.其中上海市因云量观测资料缺测, 在此时间段ASI仅由宝山站一个气象站计算得出, 与上海市全市平均PM2.5浓度的相关系数较小.除此之外, 其余地区二者相关系数为-0.33~-0.79, 且均通过了置信水平0.99的显著性检验, 呈显著负相关关系, 说明ASI能够较好地表征区域的大气对PM2.5污染物的清除能力.从2019年PM2.5平均浓度相较2013年的变化率可以看出, 31个省(区、市)平均PM2.5浓度降幅多数达到40%以上(图 2), 其中74%在秋冬季的降幅维持在40%以上, 2017年“大气国十条”收官后的2年全国空气质量仍在持续改善.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 2013—2019年全国季节平均ASI(t·d-1·km-2)(a)和PM2.5(μg·m-3)浓度分布图(b) Fig. 1Seasonal mean ASI (t·d-1·km-2) (a) and PM2.5 (μg·m-3) concentration(b) in China from 2013 to 2019 |
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2013—2019年各省(区、市)平均ASI和PM2.5浓度相关系数(a)及2019年相对2013年各省(区、市)平均PM2.5浓度变化率(b) Fig. 2Correlation coefficients of ASI and PM2.5concentration in China provinces from 2013 to 2019 (a) and the change rate of PM2.5 relative to 2013 in China provinces in 2019 (b) |
利用城市大气环境荷载指数法可以分别计算得到中国大陆地区31个省(区、市)全年、春夏和秋冬季节排放率相对2013年同期的变化, 结果如图 3所示, 2014—2019年秋冬全国排放率总体持续下降, 春夏亦然.同年春夏与秋冬相比, 2014、2018年秋冬的减排率整体大于春夏, 2015年和2016年相反；与东部地区相反, 2019年西部地区春夏减排率大于秋冬.相较2013年, 除个别地区以外, 2014年全国已初步实现减排；2015和2016年新疆、西藏、宁夏、河南、山西排放率有所增加；2017年春夏和秋冬全国各省(区、市)均已实现全面减排；2018—2019年全国整体持续减排, 其中东部地区2018年春夏的减排力度较2017年同期有所减缓, 但秋冬的减排力度仍持续加强, 至2019年春夏和秋冬中国大陆31个省(市、区)中已分别有57%和63%的地区减排率达到40%以上, 其中秋冬季中东部地区的减排率明显大于西北和东北地区.从全年平均排放率变化来看(图 4), 2017年开始全国整体减排, 2019年减排率高于40%的地区明显多于2017年, 其中贵州2017—2019年减排率连续3年位列全国第一位；北京在2017年减排40.66%(排位14), 2019年减排率上升至57.94%(排位3).需要说明的是, 以上各省的减排效果分析和各省的排名, 仅作为研究方法的一个佐证, 不能视为实际减排情况和行政执法的依据, 在实际应用中可作为辅助方法, 与污染源在线监测数据、排污申报数据等进行相互验证, 以期得到更为准确客观的减排效果评估结论.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2014—2019年各省(区、市)季节排放率相对2013年同期变化 Fig. 3The change of seasonal emission rate relative to 2013 in China provinces during 2014—2019 |
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2017年和2019年各省(区、市)年均排放率相对2013年同期变化 Fig. 4The change of annual emission rate relative to 2013 in China provinces in 2017 and 2019 |
3.2 大气污染重点防控区域排放率变化评估如图 5所示, 2014—2019年相对2013年的排放率变化来看, 除长株潭和乌鲁木齐以外, 其他7个区域在2014—2019年减排效果显著.2014—2019年各区域全年减排率整体递增, 其中京津冀、长三角实现逐年递增, 而武汉周边在2018年, 汾渭平原、珠三角和川渝在2016年, 辽宁中部在2019年, 乌鲁木齐在2017年减排率有所回落, 其中乌鲁木齐在2017年减排幅度较2016年大幅下降了16.10%；长株潭排放率在2014—2017年相对2013年同期增加, 但增加的幅度逐年减小, 2017年排放率增幅仅为1.56%, 2018年后实现减排, 但减排幅度仍不足10%.京津冀、长三角、珠三角、武汉周边、长株潭5个区域秋冬的减排率整体高于春夏, 汾渭平原、乌鲁木齐和辽宁中部3个区域则呈相反的季节对比特征, 川渝两季的减排水平较为接近.2013年开展减排行动后, 各区域空气质量明显转好, 但2015年、2016年秋冬季持续性重污染事件仍较为频发.从气象背景来看, 2015年秋冬季受赤道中东部太平洋发生超强厄尔尼诺现象影响西北太平洋异常反气旋导致中东部地区异常南风和水汽辐合, 使得东亚地区冬季风减弱, 大气低层扩散条件较差, 地面湿度加大(Hu et al., 2019)；2016年冬季, 东亚冬季风强度较常年同期异常偏弱, 西伯利亚高压偏弱, 冬季北半球500 hPa高度距平场上, 亚洲中高纬地区以纬向环流为主, 我国为异常正高度距平控制(丁婷, 2017), 冷空气的强度和频次较少不利于污染物的扩散.从人为减排来看, 2015或2016年秋冬, 京津冀、汾渭平原、乌鲁木齐较前一年持续减排, 但减排幅度环比减小.说明2015和2016年秋冬季持续性重污染频发是不利的气象条件背景与减排略有放松共同作用的结果, 但可以肯定的是, 持续的减排措施对于遏制空气质量的恶化起到了积极作用.总体来说, 2014—2019年全国大气污染重点防控区域空气质量逐年改善, 其中减排措施起到了明显作用, 在2017年以后减排幅度稳定增加, 在一定程度上说明大气污染防治措施已基本实现常态化.秋冬季, 汾渭平原、乌鲁木齐和辽宁中部大气污染物的减排力度仍有进一步加强的空间.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2014—2019年大气污染重点防治区域排放率相对2013年同期变化 Fig. 5The change of emission rate relative to 2013 in key areas for air pollution prevention and control during 2014—2019 |
3.3 大气污染重点防控区域PM2.5浓度变化中气象条件与减排措施的相对贡献大气污染重点防控区域2014—2019年春夏和秋冬PM2.5浓度相对2013年同期变幅(图 6)显示, PM2.5浓度逐年削减幅度增加, 整体为秋冬降幅大于春夏.在PM2.5减少时, 减排措施贡献较气象条件贡献占主要作用, 且多数呈正向作用, 如京津冀在2019年秋冬PM2.5浓度下降了72.30%, 其中减排措施有助于PM2.5浓度下降了82.26%, 相当于气象条件使其升高了9.96%；汾渭平原在2019年秋冬PM2.5浓度下降了59.07%, 其中减排措施和气象条件分别贡献了39.59%和19.48%；长三角在2019年秋冬PM2.5浓度下降了75.1%, 其中减排措施贡献了70.73%, 气象条件贡献了4.37%；珠三角在2019年PM2.5浓度下降61.29%, 其中减排措施贡献了71.80%, 气象条件贡献了-10.51%.在PM2.5浓度增加的时段减排措施的贡献表现各异：长三角和长株潭在2014年春夏、乌鲁木齐在2015—2017年秋冬, 排放增加产生的负面贡献均超过了有利扩散条件的积极贡献, 是PM2.5浓度升高的主要因素；2014年春夏不利于扩散的气象条件使武汉及周边地区PM2.5浓度升高了30.23%, 而有力的减排措施又使其回落了21.18%, 最终PM2.5浓度仅增加了9.05%.长株潭在2015—2018年春夏季有利于扩散的气象条件在很大程度上抵消了排放率增加的贡献, 使得PM2.5浓度持续降低.由上可知, 同2013年相比, 2014—2019年京津冀、汾渭平原、长三角和珠三角等区域PM2.5逐年改善的主导因素是人为减排, 气象条件作用在其中影响较小.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2014—2019年相对2013年同期大气污染重点防治区域气象条件和减排措施对PM2.5浓度变化的贡献 Fig. 6The respective contributions of meteorological factors and emission reduction measures to PM2.5 concentration change relative to 2013 in key areas for air pollution prevention and control during 2014—2019 |
4 讨论(Discussion)为验证城市大气环境荷载指数法对PM2.5浓度变化中气象条件和减排措施相对贡献的评估效果, 选取近年来文献中3种不同评估方法进行对比验证.其中方法一(Zhang et al., 2019b)是利用WRF-CMAQ模拟得到基准情景下2013和2017年PM2.5浓度的相对变化, 再假设以2017年排放源为固定排放因素, 分别得到2013年和2017年不同气象条件下PM2.5浓度的相对变化, 即PM2.5浓度变化中气象条件的作用；方法二(刘洪利等, 2018；中国气象局, 2019)是以EMI表征气象条件, EMI被设定为地面至1500 m高度气柱内PM2.5平均浓度与参考浓度的比值, 根据PM2.5浓度连续方程可以得到t时刻的浓度, 该浓度与气象条件的排放沉降、传输和扩散有关, 在假定不同年度同期PM2.5排放率不变的前提下, EMI的差异就是气象条件所导致的PM2.5浓度变化.方法三(Zhang et al., 2009；2019b)利用PLAM指数表征气象条件, 该指数是考虑了污染物浓度的气象条件判别指数, 前后两时段该指数的相对变化代表了气象条件变化导致的PM2.5浓度变化.如表 1所示, 2017年全年相对于2013年全国、京津冀、长三角和珠三角PM2.5浓度明显下降, 其中减排措施起主要的正向贡献, 4种方法得到了较为一致的结论.而评估结果的差异主要体现为2点：一是本文认为京津冀地区2017年的气象条件不利于PM2.5浓度下降, 与其他3种方法评估的气象条件作用方向相反, 但所有方法得到的气象条件的贡献均低于±10%, 作用微弱；二是4种方法得到的PM2.5浓度变化幅度的量级接近但并不同, 这可能由于方法一考虑了不同区域的人口加权, 而其他3种方法在选用区域代表环境监测站上存在差别, 另外使用PM2.5日值和小时值两套数据进行平均时也可能导致结果的差异.
表 1(Table 1)
| 表 1 不同方法对PM2.5浓度变化中气象条件和减排措施相对贡献评估的差异(2017年相对2013年) Table 1 The differences of contributions of meteorological factors and emission reduction measures in 2017 relative to 2013 estimated by different methods | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 不同方法对PM2.5浓度变化中气象条件和减排措施相对贡献评估的差异(2017年相对2013年) Table 1 The differences of contributions of meteorological factors and emission reduction measures in 2017 relative to 2013 estimated by different methods
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本文利用城市大气环境荷载指数法, 以气象站和空气质量监测数据作为依据, 能够定量反映出给定减排时段的排放率变化方向和幅度, 定量分离出污染物浓度变化中气象条件和减排措施的相对贡献, 对于中国大陆地区月尺度以上的评估效果较好.但是该方法也存在以下4点不足.①目前使用的ASI仅包括了大气通风扩散和湿沉降两项, 而未考虑干沉降, 可能会造成对南方减排贡献估算的误差.②本文使用地面气象观测资料计算ASI日值, 受云量观测资料限制, 该日值是以14:00的ASI替代, 虽然对于月以上尺度气候平均状况评估效果较好, 但因日值仅由个别样本得到, 在评估逐日或较短时段时可能由于14:00的ASI的较大波动而影响评估结果.为检验本文对重点区域对评估结果是否受到ASI时次样本较少的影响, 用WRF模拟数据计算得到逐小时的ASI, 将两套数据计算的排放率变化进行对比, 均得到2014—2018年逐年相对2013年减排的结论, 如表 2所示, 京津冀平均偏差5.24%, 模拟数据得到的减排幅度较观测数据偏小, 两套数据在2017年基本无差异；长三角和珠三角平均偏差较小, 两套数据评估结果较为接近.③由于本文评估时段仅为近6年, 时间跨度较小, 因此忽略了人口和城市建成区面积的变化, 在做实际评估时, 特别在各城市应用此方法评估较长时段时, 可根据式(2)将人口和城市建成区面积的变化考虑进去.④由于本文是以省(区、市)为基本评估单位, ASI和PM2.5浓度分别由范围内包含气象站和环境监测站数据平均得到, 在进行城市尺度评估时还要注意结合本地城市建成区位置和气候分布特征合理选取代表性的站点, 注意本地PM2.5浓度监测高度的代表性, 可采用遥感数据得到边界层内整层的PM2.5浓度进行计算.下一步, 需利用其他气象变量对云量缺测资料进行订正补全, 或采用其他计算稳定度的方法, 计算得到更为准确的ASI日值；本文中PM2.5浓度的相对变化是利用空气质量监测数据计算得出, 因此既包含了污染源直接排放的PM2.5浓度变化, 还包含了前体物化学反应速率变化导致的PM2.5浓度变化(徐大海, 2019), 应根据大气环境监测站观测的气象和污染物浓度数据, 推算PM2.5前体物氧化反应速率, 进而从目前得到的减排措施贡献中分离出气象条件对PM2.5中二次气溶胶生成量变化的贡献使得评估结果更加准确和客观.
表 2(Table 2)
| 表 2 气象模拟数据与观测数据对关键区域减排效果评估结果的差值 Table 2 The differentials of emission reduction effect estimated by meteorological simulation data and observation data in key areas | ||||||||||||||||||||||||||||
表 2 气象模拟数据与观测数据对关键区域减排效果评估结果的差值 Table 2 The differentials of emission reduction effect estimated by meteorological simulation data and observation data in key areas
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5 结论(Conclusions)利用地面气象观测站数据计算的ASI和环境监测站PM2.5实测数据, 根据城市大气环境荷载指数方法, 定量评估了中国大陆地区省(市、区)以上尺度2014—2019年相对于“大气国十条”实施初期的2013年排放率的相对变化, 并给出了PM2.5浓度变化量中气象条件和减排措施的相对贡献.本研究使用的气象观测数据与空气污染监测数据客观、规范，计算方法也有清晰明确的理论支撑, 计算过程简便, 可定量给出总体减排效果, 利于快速决策.
1)“大气国十条”实施后第一年(2014年)全国排放率总体已实现下降, 2015和2016年一些地区排放率有所增加, 2017年全国各地区全面实现减排, 相较2013年全国平均减排36.11%.2018和2019年“大气国十条”措施进一步延续并实现常态化, 减排效果较2017年继续加强, 2019年减排幅度超过40%的地区数量明显大于2017年, 全国平均减排48.50%, 中东部地区整体减排幅度大于西部和东北地区.
2) 2014—2019年京津冀、长三角的减排幅度实现逐年递增.秋冬较春夏区域的减排措施力度整体有所加强, 但汾渭平原、乌鲁木齐和辽宁中部除外, 以上3个区域面临秋冬季大气扩散条件转差和采暖季污染物排放量增加的双重压力, 为达到稳定的空气质量改善目标, 还需加强在秋冬季的减排部署.
3) 同2013年相比, 2014—2019年京津冀、汾渭平原、长三角和珠三角等区域PM2.5逐年改善.京津冀地区2017年和2019年秋冬PM2.5浓度分别下降了63.15%和72.30%, 其中有53.10%和82.26%归因于减排措施的贡献, 而气象条件在2019年秋冬对PM2.5浓度下降为负贡献.“大气国十条”实施以来, 全国各重点区域有效的污染排放控制确实对空气质量改善起到了决定性作用, 而气象条件的贡献相对较小, 这与前人研究结果基本一致.
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