葛宝珠^1,3, 陆芊芊^1,2, 陈学舜¹, 王自发^1,3,4
1. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
2. 广西壮族自治区气候中心, 南宁 530022;
3. 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021;
4. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2020-06-22; 修回日期: 2020-07-28; 录用日期: 2020-07-28
基金项目: 中科院重点部署项目（No.ZDRW-CN-2018-1-03）；国家重点研发计划项目（No.2018YFC0830802）；国家重大科技基础设施项目"地球系统数值模拟装置"
作者简介: 葛宝珠(1984-), 男, 副研究员, E-mail: gebz@mail.iap.ac.cn
通讯作者（责任作者）: 葛宝珠

摘要：放射性核素大气扩散模式可以模拟放射性核素在不同尺度下的大气输送与扩散，为核电站选址、核事故应急提供科学依据.本文总结了目前广泛用于模拟核素扩散的多种模式，详细比较了各模式对放射性核素的衰变、输送和扩散、干/湿沉降和重力沉降以及辐射剂量等处理方法，总结归纳各个模式模拟的差异性.最后，对放射性核素大气扩散模式发展前景做了展望.对有针对性地提高模式模拟能力以及明确模式的发展方向具有重要的意义.
关键词：放射性核素放射性衰变输送和扩散沉降辐射剂量
A review of the numerical simulations of the atmospheric dispersion of radionuclides
GE Baozhu^1,3, LU Qianqian^1,2, CHEN Xueshun¹, WANG Zifa^1,3,4
1. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
2. Guangxi Climate Center, Nanning 530022;
3. CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Xiamen 361021;
4. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049
Received 22 June 2020; received in revised from 28 July 2020; accepted 28 July 2020
Abstract: The radionuclide numerical models are applied to predict the advection and diffusion of radionuclides in the atmosphere at different scales, based on which decisions are made on site selection for nuclear power plants as well as emergency response to a nuclear accident. This paper summarizes the various numerical models used to predict and simulate the atmospheric dispersion of radionuclides with a thorough comparison of decay processes, the advection and diffusion, dry/wet deposition process and the radiation exposure in different models. Three different types of the radionuclide numerical models are studied, e.g., Gaussian, Lagrangian and Eulerian, and their limitations and advantages are categorized. Finally, prospect for future development of the models is concluded. This review is informative in improving the numerical models for various applications.
Keywords: radionuclidesdecaytransport and dispersiondepositionradiation dose
1 引言(Introduction)核能是当今乃至未来重要的能源, 它蕴含巨大能量的同时也存在巨大的风险(陈达等, 2012).原子弹的爆炸、核事故中核反应堆的泄露, 甚至是正常工作的核设施, 都会释放放射性核素(姬文超, 2008).放射性核素在大气中主要经过输运、扩散、迁移和转化4个过程(刘爱华, 2012), 在短时间内产生大范围的影响, 对自然环境、人类身体健康和公共安全造成极大的破坏(潘自强, 2000; 黄越承, 2006).数值模式是研究放射性核素迁移扩散的一种有效手段, 应用数值模式模拟能快速有效地评估放射性物质泄漏的污染范围和区域.我国有众多用于国防、科研以及能源发电的核设施, 模拟放射性核素的扩散, 一方面能够提前假设事故情景, 模拟放射性核素的扩散路径和范围, 对保护人民和国家财产安全免受或少受放射性辐射危害具有非常重要的意义.另一方面, 可以为核电站选址提供科学依据, 尽可能地将核设施放置于对人民和国家损害最小的地方.
20世纪80年代切尔诺贝利事故之后, 核扩散模式研究兴起(崔慧玲, 2012), 核事故应急软件的开发也得到了快速发展(杨晔, 2015).近年来, 越来越多的模式应用于放射性核素迁移扩散, 刘爱华等(2011)根据模式描述方法的不同将放射性核素扩散模式分为高斯烟羽模型、拉格朗日模型以及欧拉模型, 以此为基点开展综述研究, 在介绍各类模式的原理及优缺点的同时展示了近20年模式的发展.崔慧玲等(2012)总结了近20年核扩散模式的进展, 并对目前放射性核素长距离迁移模式的应用及今后的发展方向进行了综述.Leel?ssy等(2018)对模拟放射性核素扩散的模式从物理机制、数值方法到应用做了一个综述, 认为虽然扩散模式发展迅速, 但是模型精度仍存在严重的瓶颈, 误差的主要来源是时间演化的不确定性.
一个完整的放射性核素扩散模式, 包括放射性核素的衰变模块、放射性核素的输送和扩散模块、放射性核素的干、湿沉降模块和重力沉降模块以及辐射剂量的诊断等.已有的综述研究已经将核扩散模式的原理以及各类模式的优缺点, 都进行了系统的总结(刘爱华等, 2011; 崔慧玲等, 2012; Leel?ssy et al., 2018).然而, 这些研究, 在模式的主要模块、模块的影响因素以及该模块在各模式中模拟能力的差异性等方面的讨论仍比较欠缺.因此, 本文在之前综述研究的基础上, 对模式主流的4个模块：放射性核素的衰变、输送和扩散、大气沉降以及辐射剂量诊断的物理机制和各个模式对这些模块的模拟能力进行系统性的收集、归纳和总结.文章首先对目前核扩散模式的发展做一个系统性的总结, 形成放射性核素扩散模式选择的参考列表, 然后重点对模式组成的4个模块的物理机制、模式应用的差异进行归纳总结, 为有针对性地提高模式模拟能力以及明确模式的发展方向提供科学依据.
2 模式模拟原理(Principle of model simulation)放射性核素释放之后在大气中主要经过输运、扩散、迁移和转化4个过程, 这些过程由大气传输方程描述：

(1)

式中, c为浓度, v为风矢量, K为湍流扩散系数的矩阵, -v▽c和▽K▽c分别为平流扩散和湍流扩散, E、R和D分别为因排放、化学反应和沉积而产生的源和汇.
将数值天气预报模式(NWP)和大气扩散模式集于一体, 利用NWP模式模拟气象场由此驱动大气扩散模式, 数值模式通过求解大气传输方程, 输出放射性核素的浓度、沉积量及辐射剂量等结果.
2.1 放射性核素迁移扩散气象预报模式放射性核素的大气运输过程受天气控制, 因此扩散模式需要气象场的驱动.对于简单的局地尺度模拟, 可使用固定监测点的气象观测数据.然而, 单个度量的空间代表性是非常有限的, 三维空间的结构气象参数只能用数值天气预报(NWP)模式来描述.因此模式模拟时将大气扩散模型与NWP模式耦合, 利用NWP模式模拟出大气扩散模式的气象驱动场.扩散模拟的精度很大程度上取决于耦合的NWP模型的精度, 例如进行轨迹计算时, 任何风场数据的不准确, 都是轨迹模式误差的最大来源(Brandt et al., 1998).常见的一些NWP模式有(Pielke, 1984; Pielke et al., 1992; Pielke et al., 1998; Stohl et al., 2002)：ALADIN、COAMPS、ECMWF、ETA、GFS、MASS、MM5/WRF和RAMS等.
2.2 放射性核素迁移扩散模式近年来放射性核素迁移扩散模式的基本理论发展得较为成熟, 虽然没有取得突破性的进展, 但是各种模式的应用发展却十分活跃.表 1在Leel?ssy等(2018)的基础上, 补充总结了近年来应用于放射性核素扩散模拟的大气扩散模式, 将各个模式分成高斯模式、拉格朗日模式、欧拉模式、CFD模式以及拉格朗日-欧拉嵌套模式5类, 从模式名称、模式类型、研发机构、模式关注点以及适用范围5个方面, 直观展现近年来相关研究****在核扩散模拟领域的成果.
表 1(Table 1)

表 1 一组非详尽的应用于放射性核素扩散模拟的大气扩散模式 Table 1 A non-exhaustive collection of atmospheric dispersion models for dispersion of radionuclides

表 1 一组非详尽的应用于放射性核素扩散模拟的大气扩散模式 Table 1 A non-exhaustive collection of atmospheric dispersion models for dispersion of radionuclides 扩散模式 模式类型 研发机构 模式关注点 适用 参考文献 ADMS 高斯模式 CERC, 英国 放射性核素浓度 距离源20 km以内 Connan et al., 2013 AERMOD 高斯-烟羽模式 AMS & EPA, 美国 放射性核素浓度 近距离区域模拟 Jeong et al., 2014 pX 高斯模式 IRSN, 法国 γ剂量率 距离源80 km内 Korsakissok et al., 2013 ALOHA 高斯-烟羽模式 NOAA & EPA, 美国 放射性核素烟羽的结构和方向 距离源1 h和10 km范围内 Leel?ssy et al., 2011 ATSTEP(RODOS系统) 高斯-烟团模式 KIT, 德国 放射性核素浓度 短距离区域 Mikkelsen et al., 1998; 余琦等, 2001; 郝燕波等, 2002; 姚仁太等, 2003 RAPTAD(RPDOSE系统) 拉格朗日-烟团模式 INER, 中国台湾 放射性核素浓度分布 区域模拟 Wu et al., 2006 RIMPUFF(RODOS系统) 拉格朗日-烟团模式 Ris? Nat.Lab., 丹麦 放射性核素浓度、剂量分布 距离源50 km范围内 余琦等, 2000; 2001; 姚仁太等, 2003; Connan et al., 2013; Liu et al., 2017 CALFUFF 拉格朗日-烟团模式 Exponent Inc. 放射性核素浓度 区域模拟 崔慧玲, 2012; 李航等, 2013 FLEXPART 拉格朗日-粒子模式 NILU, 挪威 粒子运动轨迹和分布, 估算源项 长距离中尺度 Stohl et al., 2012; 梁志超等, 2013; 王鹏飞等, 2013; Draxler et al., 2015 ParModel 拉格朗日-粒子模式 中国辐射防护研究院 放射性核素大尺度的迁移扩散 姚仁太等, 2005 PRWDA21(SPEEDI系统) 拉格朗日-粒子模式 JAEA, 日本 放射性核素浓度和剂量率 区域模拟 Chino et al., 2011 GEARN(WSPEED-Ⅱ系统) 拉格朗日-粒子模式 JAEA, 日本 放射性核素干湿沉降和空气剂量率的空间分布 区域模拟 Katata et al., 2012a; 2012b;Terada et al., 2012 LODI(NARAC系统) 拉格朗日模式 NARAC, 美国 放射性核素放射性衰变, 干、湿沉降, 重力沉降 区域到全球尺度皆可 Bradley, 2007 MLDP0 拉格朗日-粒子模式 CMC, 加拿大 放射性核素浓度及沉积分布 区域到全球尺度 Stocki et al., 2012; Draxler et al., 2015 HYSPLIT 拉格朗日模式 NOAA, 美国 放射性核素的传输、扩散、沉积, 剂量率 区域到全球尺度皆可 Mcginnity et al., 2012; Connan et al., 2013; Rolph et al., 2014; Draxler et al., 2015; Leel?ssy et al., 2017 IMS 拉格朗日模式 MicroStep-MIS 放射性核素扩散轨迹、浓度 全球模拟 Povinec et al., 2013 RATM 拉格朗日-粒子模式 JMA, 日本 放射性核素扩散和沉积 区域模拟 Draxler et al., 2015; Saito et al., 2015 RAPTOR 拉格朗日模式 ELU, 匈牙利 放射性核素活性浓度和轨迹 全球模拟 Mészáros et al., 2016; Leel?ssy et al., 2017 NAME 拉格朗日-粒子模式 Met Office, 英国 放射性核素浓度和地面沉积, 长距离输送 全球-区域-中尺度 Nelson et al., 2006; Draxler et al., 2015; Leadbetter et al., 2015 STADIUM 拉格朗日模式 FEERC, 俄罗斯 区域到全球皆可 Becker et al., 2007 SNAP 拉格朗日模式 NMI, 挪威 放射性核素扩散路径和沉积量 区域模拟 Saltbones et al., 2000 RePLaT 拉格朗日模式 ELU, 匈牙利 放射性核素粒子轨迹 全球模拟 Haszpra, 2016 ldX 欧拉模式 IRSN, 法国 放射性核素活性浓度和剂量率 全球模拟 Saunier et al., 2013 Polair3D(Polyphemus系统) 欧拉模式 CEREA, 法国 放射性核素浓度或γ剂量率的时空分布 区域模拟 Estournel et al., 2012; Girard et al., 2014; 2016 CMAQ 欧拉模式 EPA, 美国 放射性核素的迁移和沉积 区域模拟 Morino et al., 2011; 2013; 聂新旺等, 2012; 费建芳等, 2014 SPRINTARS 欧拉模式 Kyushu Univ., 日本 放射性核素长期输送 全球模拟 Takemura et al., 2011 WRF-Chem 欧拉模式 NOAA, 美国 放射性核素的传输、扩散、沉积 区域模拟 Huh et al., 2013; Hu et al., 2014; Draxler et al., 2015 EMAC 欧拉模式 MPI, 德国 放射性核素全球扩散和沉积以及区域剂量分布 Christoudias et al., 2013 EMAP 欧拉模式 BERS, 欧洲 早期意外放射性释放的远距离扩散, 辐射剂量 区域模拟 Syrakov et al., 2009 CFORS Ⅱ 欧拉模式 Kyushu Univ., 日本 放射性核素衰变及干湿沉积 区域模拟 张彦, 2008; 张彦等, 2008 EURAD 欧拉模式 Univ. of Cologne, 德国 放射性核素的衰变、干湿沉降 全球模拟 Lujaniene et al., 2013 GATOR-GCMOM 欧拉模式 Stanford Univ., 美国 放射性核素排放、沉积, 及其对健康的影响 全球模拟 Ten Hoeve et al., 2012 MATCH 欧拉模式 SMHI, 瑞典 放射性核素浓度和沉积量 区域模拟 Langner et al., 1998; Mikkelsen et al., 1998 SILAM 欧拉模式 FMI, 芬兰 放射性核素活性浓度 全球模拟 Paatero et al., 2012 TREX 欧拉模式 ELU, 匈牙利 放射性核素的迁移、转化和沉积过程 Mészáros et al., 2010 FLUENT/CFX CFD ANSYS Inc. 局地模拟 Vach et al., 2011 OpenFOAM CFD CFD Direct Ltd. 局地模拟 Vervecken et al., 2015 DREAM 拉格朗日烟团/欧拉模式 Ris? Nat. Lab., 丹麦 拉格朗日模式用于短距离模拟, 欧拉模式为长距离模拟 Brandt et al., 2000

高斯模型(Mikkelsen et al., 1998; 姚仁太等, 2003; Leel?ssy et al., 2011; Connan et al., 2013; Korsakissok et al., 2013; Jeong et al., 2014)以K理论为基础, 基于稳定状态下, 羽流在x方向上随风速呈非随机变化, 在y方向和垂直z方向呈高斯分布.高斯模型概念清晰, 有较多的假定条件故而模型简单, 运算快速, 在核应急情况下, 能迅速给出模拟结果, 但是模型是基于理想情况简化而来的, 因此与其他模型相比计算结果精度不高(Connan et al., 2013), 该类模型一般适用于核事故早期较短时间且近距离范围内的模拟, 能够迅速地确定放射性核素扩散的大致方向, 采取应急措施.
拉格朗日模型是一组描述许多粒子运动的一阶随机模态, 它是目前放射性核素扩散模拟应用最多且较为成熟的模式, 尤其是在日本福岛核事故中, 应用十分广泛(Chino et al., 2011; Katata et al., 2012a; 2012b; Mcginnity et al., 2012; Stohl et al., 2012; Terada et al., 2012; 李航等, 2013; 梁志超等, 2013; Povinec et al., 2013; 王鹏飞等, 2013; Draxler et al., 2015; Leadbetter et al., 2015; Saito et al., 2015; Mészáros et al., 2016), 该模型侧重于放射性核素扩散轨迹的模拟.对于RAPTAD、LODI和STADIUM模式(Wu et al., 2006; Becker et al., 2007; Bradley, 2007)笔者主要介绍模式的原理.GEARN、FLEXPART、HYSPLIT和NAME等模式用于模拟福岛核事故的放射性核素浓度、干湿沉积量以及剂量率的水平空间分布(Chino et al., 2011; Stohl et al., 2012; Katata et al., 2012a; 2012b; Mcginnity et al., 2012; 李航等, 2013; 梁志超等, 2013; 王鹏飞等, 2013; Leadbetter et al., 2015; Saito et al., 2015; Draxler et al., 2015).核事故往往影响范围很大, 其半衰期通常为几天至几十年, 甚至百年以上, 因此有必要针对其全球扩散影响进行评估.Povinec等(2013)和Mészáros等(2016)分别应用IMS模式和RAPTOR模式, 对福岛事故的全球扩散进行模拟, 结果表明日本福岛事故可在10 d至一个月内显著影响欧洲、北美、亚洲等地区放射性核物质的大气浓度.其它拉格朗日类型的模式包括RIMPUFF、ParModel、MLDP0、SNAP和RePLaT等(余琦, 2000；Saltbones et al., 2000；姚仁太等, 2005；Nelson et al., 2006；Barescut et al., 2012；Rolph et al., 2014；Haszpra, 2016；Leel?ssy et al., 2017；Liu et al., 2017), 这些模式均被应用于相应的事故模拟中, 验证了该类模式在放射性核素长距离扩散模拟中的能力.
欧拉模式基于大气传输方程的数学解, 可以很好地模拟放射性核素的大尺度长距离迁移扩散, 还可以模拟其在垂直方向上的空间分布, 不足之处在于近源模拟和原始方程的闭合问题上存在困难.CMAQ模式(Morino et al., 2011; 聂新旺等, 2012; Morino et al., 2013; 费建芳等, 2014)、WRF-Chem模式(Huh et al., 2013; Hu et al., 2014)用于模拟福岛核事故中放射性核素的浓度以及干湿沉积量的水平空间分布, 另外, 聂新旺等(2014)和费建芳等(2012)还发现, 放射性核素的浓度随高度向东倾斜, 而这一结果是拉格朗日模型无法得到的.此外, 包括法国的ldX模式(Saunier et al., 2013)、日本的SPRINTARS模式(Takemura et al., 2011)、德国的EMAC模式(Christoudias et al., 2013)和EURAD模式(Lujaniene et al., 2013)、美国的GATOR-GCMOM模式(Ten Hoeve et al., 2012)以及芬兰的SILAM模式(Langner et al., 1998)对福岛核事故中放射性核素的全球扩散模拟, 得到的扩散影响范围, 及浓度和沉积的水平空间分布与观测值都较吻合.而在放射性物质的沉降模拟方面, Syrakov等(2009)、张彦等(2008)、Langner等(1998)分别利用欧洲的EMAP模式、日本的CFORS Ⅱ模式以及的瑞典的MATCH模式在放射性核素的衰变及沉积量模拟中的可行性.
CFD是计算流体力学模型(Vach et al., 2011; Vervecken et al., 2015), 通过求解Navier-Stokes方程, 得到复杂的微尺度风场和湍流场.其适用于核电站2 km范围以内, 它可以模拟主流模式的模拟盲区, 对小尺度的扩散模拟有较好的效果.
各种类型的模式都存在本身的固有缺陷, 即使进行了修正优化, 其模拟效果和应用范围仍然受限, 若将两种以上模式嵌套使用, 模式之间取长补短, 会产生较好的效果.Brandt等(2000)将拉格朗日模型与欧拉模型耦合起来, 利用拉格朗日模型计算近源区的初始输运和扩散, 欧拉模型计算远距离的输运和扩散, 得到了很好的模拟效果.
表 1中, 可以用来进行全球尺度模拟的模式有：ParModel(姚仁太等, 2005)、LODI(Bradley, 2007)、MLDP0(Stocki et al., 2012)、IMS(Povinec et al., 2013)、RAPTOR(Mészáros et al., 2016)、STADIUM(Becker et al., 2007)、ldX(Saunier et al., 2013)、SPRINTARS(Takemura et al., 2011)、EMAC(Christoudias et al., 2013)、EURAD(Lujaniene et al., 2013)、GATOR-GCMOM(Ten Hoeve et al., 2012)和SILAM(Paatero et al., 2012)模式, 这些模式都属于拉格朗日粒子模型和欧拉模型, 说明这两种类型的模式在长距离输送和扩散方面较为擅长.
2.3 模式性能评估以2011年3月日本福岛核事故为例, 本研究对比分析了各模式在此次事故中的模拟性能.高斯模式类型中以Px模式为例(Korsakissok et al., 2013), 在事故点周边20 km范围内, Px模式表现较好, 模拟结果中52%的辐射计量率在观测值的2倍之内(FAC2), 而85%的数据在观测值的5倍之内(FAC5).但是在离事故点较远的站点(Iwaki)仅有约9%的数据在FAC2中和16%的数据在FAC5中.同时模拟和观测的分数偏差为0.44, 这表示高估趋势, 相关系数为0.72, 时间价值因数(FMT)为0.43.模拟的峰值到达时间比观测晚6~18 h.相比于高斯模式, 拉格朗日模式模拟的范围更大, 如世界气象组织(WMO)开展的“大气传输-扩散-沉降模式比较”(ATDM)中, 详细比较包括MLDP0、HYSPLIT、NAME、RATM以及FLEXPART在内的18个不同拉格朗日模式和不同参数化方案的模拟结果, 选用的观测数据选择距离事故点110 km的Tokai-mura站点.从对比结果上看, 对¹³⁷Cs浓度模拟的相关系数为0.1~0.45, 平均百分比偏差FB为-128%~12%, 与《环境空气质量模型遴选工作指南》(下称《指南》)中-67%~67%的要求相比偏差较大, 但多模式集合平均结果为满足《指南》中的要求, 为-50%.¹³⁷Cs沉降的结果较好, 相关系数在0.7以上, 集合平均FB为-4%.欧拉模式以ldX模式(Saunier et al., 2013)和在环境大气中更为流行的CMAQ模式为例(Morino et al., 2011), ldX模式模拟的3月15—16日期间日本全境内¹³⁶Cs的活性浓度稍微高估了2~3倍, ¹³⁷Cs的模拟结果与测量结果较为一致.而¹³¹I浓度被高估, 但仍在观测值的2倍之内.从辐射剂量率看, 约80%的模拟结果处在FAC2以内.CMAQ模式结果则表明, 沉降模拟高估约20%的¹³¹I和80%¹³⁷Cs.尽管不同模式模拟结果和观测数据之间存在一些差异, 这很可能是由于排放、运输处理的不确定性以及模型中的沉积过程造成的.当可以获得更准确的排放数据时, 模拟的准确性将会提高.
3 放射性核素扩散迁移模式主要模块(The modules of the radionuclide dispersion models)3.1 放射性衰变绝大多数的核素是不稳定的, 它们会自发的锐变, 变成另一种核素, 同时放出各种射线, 这就叫做放射性衰变.核事故中放射性核素扩散的同时会伴随核素衰变现象, 因此在模拟扩散时需要考虑因核素衰变造成的核素浓度值的降低, 如果模式忽略放射性核素的衰变, 可能会导致模式输出的放射性核素浓度偏高.几乎所有的模式都会考虑核素的放射性衰变, 计算核衰变带来的核素浓度降低, 需要考虑放射性核素本身的性质, 如半衰期等.放射性核素种类众多, 目前大部分模式在应用的时候关注最多的放射性核素是¹³¹I和¹³⁷Cs.在核素的衰变过程中, 关键参量是衰变系数, 与半衰期有关.如果考虑到扩散迁移等过程, 除了衰变系数以外, 直接的浓度也是关键的影响因子, 这就与大气扩散过程直接相关.因此放射性核素在大气中的衰变过程不仅需要考虑不同物质的衰变系数, 同时也需要考虑因大气扩散、沉降等因素引起的浓度变化, 是一个复杂的物理过程.
不同的模式对于放射性衰变会有不同的处理, 这里对几种常用的处理方法进行介绍：①直接独立地计算出因核素衰变造成的核素变化.Nelson等(2006)在文章中给出了NAME模式(拉格朗日粒子)的放射性衰变质量控制方程：

(2)

式中, m为核素的质量, q为半衰期, a为常数(a=-1/ln0.5)
② 将放射性衰变引起的浓度减少作为大气传输方程中的一项.Girard等(2014)在Polair3D模型中的平流扩散方程表示为：

(3)

式中, -Fc代表的就是放射性衰变引起的浓度减少, 其中F是衰变系数矩阵.
Ten Hoeve等(2012)在GATOR-GCMOM模式中将¹³¹I的地表浓度表示为：

(4)

式中, -k_I-131[I-131]_{i, j, t-1}就是放射性衰变引起的浓度减少, k是衰变率.
该种方法在各个模式中应用较广, 且多为欧拉模式, 譬如WRF-Chem模式(Hu et al., 2014).
③ 将放射性衰变表示成衰变修正因子考虑到源强的损耗里, 与由干湿沉积引起的损耗一起, 修正源强.CALFUFF模式用的就是这种方法(崔慧玲, 2012), 另外, 高斯烟羽模式(姬文超, 2008; 刘爱华, 2012)也常这样处理核素的放射性衰变：

(5)

(6)

式中, Q_e和Q₀分别为有效源强和实际源强, f_VF是衰变修正因子, λ为放射性核素的衰变常数, 与半衰期有关.
从模式分类上来说, 欧拉模式的放射性衰变多采用第二种方法, 高斯模式和拉格朗日模式多采用第一、三种方法, 但并不绝对.欧拉模式是基于大气传输方程的数学解, 第二种方法将放射性衰变作为大气传输方程的其中一项更贴合欧拉模式的原理, 各个模块相互影响使数值解更精确；第三种方法考虑放射性衰变对源强的损耗, 对源强进行修正, 使输入的源项信息更符合真实情况, 进而提高模式输出的准确性.第二种方法将放射性衰变考虑在模式的物理化学过程, 第三种方法则着眼于模式输入, 二者从不同的角度实现模式模拟结果的优化.从操作难度上看, 第三种方法较简单, 它与放射性核素在大气中的平流输送与扩散是分开的, 因此在放射性核素迁移扩散研究的初期, ****多采用该种方法.模式计算放射性衰变损耗的方法是多样的, 即使各类模式使用的方法都有偏向, 但是选择是自由的, 也可以根据模式的需求进行设计.
3.2 放射性核素的输送与扩散进入大气中的放射性核素, 受大气水平运动、湍流扩散运动, 以及各种不同尺度的扰动运动而被输送、混合和稀释, 称为核素的扩散, 大气的水平运动对核素具有输送作用.由于影响扩散过程的气象条件、地形、下垫面状况及核素本身的复杂性, 放射性核素在大气中的输送与扩散的过程十分复杂.放射性核素的扩散模拟基于大气传输方程(式(1)), 而模式中的大气传输方程多表示为浓度的表达式, 核素的输送与扩散在模式中主要由大气传输方程的平流扩散项和湍流扩散项表征.与放射性衰变一样, 不同的模式, 放射性核素浓度的表达式不同, 笔者以高斯、拉格朗日和欧拉3种不同模式, 对比放射性核素迁移扩散方法.
高斯模式的浓度表达式是在大气传输方程的基础上, 经过各种假设条件, 简化大气传输方程并求解方程的解析式得到的.高斯模式通常假设核素在风场方向的平流输送项远大于湍流扩散项, 湍流扩散项对整个污染物的扩散可忽略(杨晔, 2015).Leel?ssy等(2011)在ALOHA模式中, 将浓度分布表达为：

(7)

式中, Q为源强, u为均匀风速, σ_y为扩散参数, g_z是烟羽的垂直分布.由式(7)可以看出放射性核素的浓度与源强大小成正比, 与均匀风速和扩散系数成反比.源强越大, 浓度值也越大；均匀风速越大, 扩散越强, 浓度值越小.
拉格朗日粒子模型主要基于Weil模型, 用大量标记粒子的释放来表征污染物的连续排放, 使它们在流场的平均风中输送, 同时又用一系列的随机位移来模拟湍流扩散, 并跟踪它们的运动轨迹, 最后统计粒子在时间和空间上的总体分布, 从而得出放射性核素的扩散规律(池兵等, 2006).拉格朗日模式采用的坐标随气流一起移动, 因此其输送-扩散方程中不再出现平流项：

(8)

式中, ▽K▽c为湍流扩散项, 由于方程中无平流项, 故拉格朗日模式不存在数值扩散现象(刘爱华等, 2011).
欧拉模式对大气传输方程保留得最为完整, 把实际大气中平流扩散、湍流扩散、放射性衰变、大气沉降及源等因素都考虑到了.Hu等(2014)给出了WRF-Chem模式中欧拉平流-扩散-反应方程：

(9)

式中, A为空气浓度(Bq·m^--3), K为湍流扩散率张量, 式中▽·(uA) 为平流扩散项, 为湍流扩散项, -∧^sA为湿沉积项, -λA为放射性衰变项, E为源项.说明核素的空气浓度变化与平流、湍流扩散, 大气沉积, 放射性衰变以及源排放都有关.
3.3 干、湿沉降和重力沉降在放射性核素的输送和扩散过程中, 沉降是主要机制之一, 沉降的作用是使放射性核素在空气中的浓度降低.在没有降水的条件下, 核素通过碰撞、静电作用、化学反应或气体通过与表面成分或潮湿的溶质发生化学反应而沉积到地面、牧草、作物的叶面上或表面上, 从而使烟羽中的核素浓度降低, 这种效应即为干沉降.依靠地球引力场的作用, 利用核素颗粒与流体的密度差异, 使之发生相对运动而沉降, 即重力沉降, 只有颗粒较大, 气速较小时, 重力沉降的作用才较明显.有降水的条件下, 会造成烟羽中放射性核素的湿沉降, 导致大气中的放射性核素向地面沉积.在放射性核素的全球扩散模拟中, 干沉降作用比湿沉降的影响更为重要, 与局地范围的模拟结果相比, 全球范围的沉降模拟结果与真实情况更接近(Christoudias et al., 2013).对于局地尺度的扩散模拟, 沉降量占放射性核素收支的40%左右(Morino et al., 2011), 对于不同种类的放射性核素干、湿沉降的比例也有所不同.因此, 大气沉降在放射性核素扩散模式中具有重要的作用, 并且不同的模拟尺度对模式沉降模块的要求也不同.
核事故释放的气载放射性核素通常都是较小的粒子(如半径小于μm)或气体, 对于小粒子核素, 随着粒径变小, 重力沉降的作用逐渐可以忽略, 目前的模式大多只考虑干、湿沉降.与放射性衰变类似, 模式对大气沉降过程的处理有两种主流方法：①将其作为模式物理化学过程的重要一项, 与其他项共同作用影响放射性核素浓度, 采用这种方法的多为欧拉模式(Ten Hoeve et al., 2012; Girard et al., 2014; Hu et al., 2014).②将其造成的损耗作为修正因子对源强进行修正, 采用这种方法的多为高斯模式和拉格朗日模式(姬文超, 2008; 崔慧玲, 2012).模式的差异不仅体现在处理方法上, 还体现在不同沉降方案的选择上.
RATM模式(Saito et al., 2015)对于放射性气溶胶粒子, 湿沉降只考虑云下清除过程, 云下湿清除率：

(10)

其中湿清除系数A是影响湿沉降量的关键, 主要与粒子大小、雨滴谱、碰并效率以及雨滴下落速度有关, 目前对于气溶胶粒子云下湿清除系数的差异可达1~2个数量级(Xu et al., 2019), 是各模式在模拟放射性核素湿沉降量不确定性的主要来源.部分模式为了计算简便, 通常采用常数, 如在RATM模式中A=2.98×10^-5s^-1, B=0.75, P为降水强度(mm·h^-1), 对于沉积气体, 只考虑云内清除, 清除率为：

(11)

式中, LWC为液态含水量, 亨利常数H=0.08 M·Pa^-1, R=0.082 Pa·M^-1·K^-1, T_a是开氏温度, Z_r是云内清除的高度, P为降水强度(mm·h^-1).干清除率：

(12)

对于气溶胶粒子V_d=0.001m·s^-1, 对于沉积气体V_d=0.01m·s^-1.重力沉降只考虑放射性气溶胶粒子, 遵循Cunningham修正的Stokes定律.
3.4 辐射剂量诊断辐射剂量可以表征放射性核素通过照射对人体产生的危害大小, 是衡量核事故对环境和人体健康的危害性的一个重要指标, 放射性核素主要通过以下几种方式对人体造成辐射损伤, ①烟羽直接造成空气浸没外照射和皮肤外照射；②因干、湿沉积累积在土壤表面对人体造成的地面沉积外照射；③吸入烟羽中的放射性核素对人体产生的吸入内照射；④食入受照植物、动物产品或饮水对人体产生的食入内照射.辐射剂量诊断根据扩散模型输出的各个途径的浓度值, 经过辐射剂量诊断模块估算出相应的辐射剂量对核事故影响进行评估.剂量的估算需要考虑事故的不同阶段, 在事故早期辐射剂量主要由空气浸没外照射、地面沉积外照射和吸入内照射引起的, 事故中后期则主要关注地面沉积外照射、吸入内照射和食入内照射.
根据国际原子能机构(IAEA) (IAEA, 2001)的报告, 各个途径的年有效剂量可通过以下公式计算：

(13)

(14)

(15)

(16)

(17)

式中, E_im、E_{im, s}、E_gr、E_inh和E_{ing, p}分别为空气浸没外照射、皮肤β照射、地表沉积外照射、吸入内照射及食入内照射的年有效剂量(Sv·a^-1)；C_A为空气中放射性核素的浓度(Bq·m^-3)；C_gr为地表沉积的放射性核素浓度(Bq·m^-2)；C_{p, i}为食品p中放射性核素的浓度(Bq·kg^-1)；DF_im和DF_s分别为空气浸没外照射和皮肤β照射的有效剂量转换因子(Sv·a^-1·Bq^-1·m³)；DF_gr为地表沉积外照射有效剂量转换因子(Sv·a^-1·Bq^-1·m²)；DF_inh为吸入内照射有效剂量转换因子(Sv·Bq^-1)；O_f为考虑公众在含有放射性物质的空气中暴露的时间份额及建筑物屏蔽作用导致的剂量降低因子；R_inh为人的呼吸率(m³·a^-1)；H_p为食品的消耗率kg·a^-1；DF_ing为食入内照射有效剂量转换因子(Sv·Bq^-1).
总有效剂量为所有核素的所有照射途径的有效剂量之和, 即

(18)

式中, m为核素的种类数；n为照射途径的总数.以上公式, 除了浓度需要由模式模拟, 其他均可按需查表获取, 具体见表 2和表 3 (IAEA, 2001).因此, 各模式在辐射剂量率的计算差异主要由有放射性核素的浓度C_A决定, 模式模拟的精度越高, 对辐射剂量的评价越精确.
表 2(Table 2)

表 2 131I和137Cs有效剂量转换因子 Table 2 The effective dose coefficient of 131I and 137Cs

表 2 131I和137Cs有效剂量转换因子 Table 2 The effective dose coefficient of 131I and 137Cs DFim DFs DFgr DFinh成人 DFinh婴幼儿 /(Sv·a-1·Bq-1·m3) /(Sv·a-1·Bq-1·m2) /(Sv·Bq-1) 131I 5.8×10-7 9.4×10-7 1.2×10-8 7.4×10-9 7.2×10-8 137Cs 8.7×10-7 1.4×10-6 1.8×10-8 4.6×10-9 5.4×10-9 ????注: 其他元素可详查参考文献(IAEA, 2001).

表 3(Table 3)

表 3 剂量降低因子Of和呼吸率Rinh Table 3 The fraction of the year for which the hypothetical critical group member is exposed to this particular pathway Of and the inhalation rate Rinh

表 3 剂量降低因子Of和呼吸率Rinh Table 3 The fraction of the year for which the hypothetical critical group member is exposed to this particular pathway Of and the inhalation rate Rinh 项目 成人 婴幼儿(1岁) 表面沉积的剂量降低因子Of 1 1 空气浸没的剂量降低因子Of 1 1 呼吸率/(m3·a-1) 8400 1400

造成辐射损伤的途径多种多样, 上文也只是列举出最主要的几种方式, 辐射剂量的计算具有一定的复杂性, 很多模式在模拟时没有加入辐射剂量的计算模块.目前考虑了辐射剂量计算的模式主要有：pX模式(Korsakissok et al., 2013)、PRWDA21模式、GEARN模式(Katata et al., 2012)、HYSPLIT模式(Rolph et al., 2014)、ldX模式(Saunier et al., 2013)、Polair3D模式(Girard et al., 2014)、RIMPUFF模式(余琦等, 2000)、CALLPUFF模式(崔慧玲, 2012)、EMAC模式(Christoudias et al., 2013)、WRF-chem模式(胡啸峰等, 2016)、EMAP模式(Syrakov et al., 2009).其中, 前5种模式在目前的研究中只计算了空气浸没外照射的剂量.EMAC模式(Christoudias et al., 2013)可以计算吸入内照射剂量和沉积外照射剂量.WRF-Chem模式(胡啸峰等, 2016)可以估算核电站周边¹³¹I和¹³⁷Cs的空气浸没外照射年有效剂量、地表沉积外照射年有效剂量、吸入内照射年有效剂量和总有效剂量, EMAP模式(Syrakov et al., 2009)能在核事故应用模拟中计算37种不同放射性核素在核事故早期的有效剂量、空气淹没和地面照射的有效剂量、吸入的有效剂量和甲状腺的吸收剂量.由于计算的复杂性和数据的缺乏, 目前这些模式都是针对核事故早期进行辐射剂量评价, 缺少食入内照射有效剂量的估算.
4 问题与展望(Question and prospects)数值模式是模拟放射性核素扩散迁移的有效工具, 越来越多的数值天气预报模式和大气扩散模式被尝试用于放射性核素的扩散模拟, 虽然实现了方法多样化, 但是模式精度的瓶颈依旧无法突破(Leel?ssy et al., 2018).从模拟准确度较差的高斯模式发展到精度更高的拉格朗日模型和欧拉模型, 在模式应用上取得了较大的进步.然而, 放射性核素的扩散模拟不仅与扩散模式有关, 输入源强的准确度、与大气扩散模式耦合的NWP模式的预报效果等, 都与放射性核素扩散模拟精度密切相关.提高模式的模拟结果, 不仅要从扩散模式着手, 还要注重源项的反演以提高输入源强的准确性.目前, 应用于放射性核素扩散模拟的模式众多, 仍有研究者陆续引进新的模式, 若在不断尝试新的大气扩散模式的同时, 兼以考虑源项的反演以及提高气象场精度, 对放射性核素模拟的发展更有价值和意义.另一方面, 提升NWP模式的预报准确性和模式精度, 多次尝试选择最佳的NWP模式与大气扩散模式的耦合方案.将提高模式精度作为另一个目标, 将几百米级别高精度的微尺度扩散模式和中小尺度大气扩散模式耦合, 形成兼顾核应急评估和区域及全球预测为一体的核事故评估系统.同时自适应网格数值模式的发展在核事故的模拟方面也可以起到十分重要的作用.
在模式应用方面, 考虑辐射剂量诊断的模式较少且已有的考虑辐射剂量诊断的模式对辐射剂量的考虑不够全面, 影响辐射剂量的途径是复杂而多样的, 考虑得越全面对辐射剂量的估算更准确, 更能说明核事故或放射性核素释放对人产生的影响情况.若能深入研究辐射剂量诊断的模块, 形成一套对人体健康影响的模型系统, 将非常具有实用性.
5 结论(Conclusions)大气扩散模式被广泛地应用于放射性核素的扩散模拟中, 放射性核素经历放射性衰变、输送和扩散、干湿沉降和重力沉降过程由本地释放到全球.大多数模式都具有区域模拟能力, ParMode、LOD、MLDP0、IMS、RAPTOR、STADIUM、ldX、SPRINTARS、EMAC、EURAD、GATOR-GCMOM和SILAM模式具有模拟全球尺度放射性核素扩散的能力.对于放射性衰变和大气沉降过程, 欧拉模式多将其作为模式物理化学过程的重要一项, 与源项、平流项、湍流项共同作用影响放射性核素浓度；高斯模式和拉格朗日模式通常将其造成的损耗作为修正因子对源强进行修正.辐射剂量是衡量核事故对环境和人体健康的危害性的一个重要指标, 目前pX、PRWDA21、GEARN、HYSPLIT、ldX、Polair3D、RIMPUFF、CALLPUFF、EMAC、WRF-chem、EMAP模式均可应用辐射剂量的估算.

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