, 李景1, 苏筱倩2, 左瑞亭2,3
1. 西宁市生态环境局, 西宁 810000;
2. 江苏及象生态环境研究院有限公司, 南京 210013;
3. 南京雨后地软环境技术有限公司, 南京 210013
收稿日期: 2020-08-17; 修回日期: 2020-11-18; 录用日期: 2020-11-12
基金项目: 西宁市网格化决策辅助系统二期拓展项目
作者简介: 刘得守(1981-), 男, E-mail:2934976981@qq.com
通讯作者（责任作者）: 左瑞亭, E-mail:ratinzuo@126.com
摘要：利用青海省西宁市2018—2019年O3浓度高值时期监测数据，结合CAMx-OSAT方法从控制型、分类排放源、区域贡献3个方面定量剖析西宁的O3污染来源.结果表明：西宁O3浓度整体为VOCs控制，主城四区（城东区、城西区、城北区、城中区）尤其突出，且夏季较为显著；2018年和2019年VOCs的贡献占比分别为9.76%和8.91%；而周边区县由NOx和VOCs共同控制.除背景场外，工业源对西宁O3生成的贡献最高，其在2018年和2019年模拟期的贡献占比分别为52.22%和47.24%，其次为交通源.模拟期内，本地源和外地传输的贡献比值约为2：1，西宁的O3以本地生成为主.本地源中，主城四区是O3生成的主要区域来源，占比约为32.26%；外地传输中，海东是主要贡献区.因此，为降低西宁本地O3污染浓度，应在夏季日间时段控制主城区工业源及交通源的VOCs排放，并加强与海东的联防联控.
关键词：空气质量模型OSAT源解析臭氧西宁
Source apportionment of ozone in Xining using CAMx-OSAT method
LIU Deshou1
, LI Jing1, SU Xiaoqian2, ZUO Ruiting2,31. Xining Ecological Environment Bureau, Xining 810000;
2. Jiangsu Sky-ferry Eco-Environmental Co. Ltd., Nanjing 210013;
3. Nanjing Star-jelly Environmental Consultants Co. Ltd., Nanjing 210013
Received 17 August 2020; received in revised from 18 November 2020; accepted 12 November 2020
Abstract: The contribution of Xining ozone (O3) pollution sources from three aspects, i.e., O3 control types, source categories and source regions, was quantitatively analyzed by using a comprehensive air quality model with extensions and O3 source apportionment technology (CAMx-OSAT). This model is driven by the monitoring data of high ozone value period in Xining, Qinghai Province from 2018 to 2019. The results indicated that the O3 concentration in Xining was mainly controlled by volatile organic compounds (VOCs), especially in the main urban area, and was more significantly in summer. The contribution of VOCs in 2018 and 2019 was 9.76% and 8.91%, respectively. In the surrounding areas, O3 was jointly controlled by nitrogen oxide (NOx) and VOCs. In addition to the background, industrial sources contributed the most to the generation of Xining O3, accounting for 52.22% and 47.24% in 2018 and 2019 respectively, followed by transportation sources. During the simulation period, O3 in Xining was mainly generated locally, with the contribution ratio of local sources to external transmission to be about 2:1. The four main urban areas were the main local source regions of O3 generation, accounting for about 32.26% (excluding the background field). On the other hand, Haidong was the main contribution area for external transmission. In summary, controlling the emissions of VOCs from industry and transportation in the main urban area would be effective for reducing O3 pollution in Xining during the summer daytime.
Keywords: air quality modelOSATsource apportionmentozoneXining
1 引言(Introduction)随着工业的发展和燃油汽车保有量的增加, 近地面大气中人为排放的氮氧化物(NOx)(Duncan et al., 2016; Krotkov et al., 2016)及挥发性有机物(VOCs)(Lu et al., 2013; Smedt et al., 2015)日趋增多, 光化学烟雾(Hamer et al., 2015)等复合型大气污染问题正严重影响着人体健康(Goodman et al., 2015)和生态环境(Wang et al., 2012; Feng et al., 2015).近年来, 各级政府逐步加强大气污染的治理力度, 很多地区细颗粒物(PM2.5)浓度已显著下降, 但臭氧(O3)浓度却仍呈不断上升的趋势(Xue et al., 2014b; Sun et al., 2016; Wang et al., 2017).青海省西宁市作为西北地区重要的中心城市, 具有日照时间长、紫外辐射强、干燥少雨等利于O3生成的高原大陆性气候特征.谈昌蓉等(2019)对西宁市2015—2017年环境空气质量指数AQI的统计分析指出：6—8月污染天气中, O3在首要污染物总天数中的占比已达到72%, O3污染对西宁空气质量的影响不容忽视.在此背景下, 掌握O3的污染来源并定量评估各来源的贡献, 对改善城市空气质量、制定O3污染控制策略有重大的应用价值.
O3作为典型的二次污染物, 与前体物并不是简单的线性关系, 其对温度、湿度及辐射等气象因素的依赖关系表现出一定的时空差异性.因此, 背景点测量法(Wang et al., 2010)、TCEQ区域背景臭氧估算法(Xue et al., 2014a)、光化学指示剂比值法(Trainer et al., 1993; 奇奕轩等, 2017; Wang et al., 2017)和盒子化学模型(Cardelino et al., 1995; Xue et al., 2014b)等基于观测的O3污染成因分析方法暴露出阙值选择不确定、难以应对空气质量监测网络不完善及气象条件扰动大的情形等问题.
空气质量模型是研究O3的重要技术手段, 能够用于O3敏感性分析、主控因素判断及来源解析等.其中, 基于三维欧拉化学传输模型的CAMx-OSAT(Comprehensive Air Quality Model with Extensions-Ozone Source Apportionment Technology)通过对O3及其前体物在大气中的排放、沉降、传输、扩散和化学变化等过程进行示踪, 可获得有关O3及其前体物生成、排放和消耗的信息, 实现对大气污染物在城市及区域等多种尺度的综合模拟和评估.目前, 国内关于O3来源解析的研究主要集中在京津冀(王雪松等, 2009; 潘本锋等, 2016)、长三角(Li et al., 2011; 王杨君等, 2014; 李浩等, 2015; 王俏丽等, 2019)和珠三角(梁永贤等, 2014; 林楚雄等, 2017; 沈劲等, 2017)等污染严重的经济发达地区.然而, 有关西宁对流层O3污染来源解析的研究工作开展得较少, 鲜有采用CAMx-OSAT方法研究西宁O3来源的相关报道.
基于此, 本研究采用WRF-CAMx-OSAT空气质量模型方法对西宁市2018—2019年春、夏季O3污染进行来源解析, 从控制型、类别来源及区域贡献3个方面深入剖析它们对西宁市O3污染形成的影响, 阐明O3污染的控制型, 找出对O3贡献影响较大的重点行业及区域, 以期为西宁市O3污染的精准防治提供科学支撑及管控建议.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 WRF-CAMx-OSAT模拟方法介绍本研究采用中尺度气象(WRF)模型作为CAMx模型气象场驱动场.WRF模拟区域采用4层嵌套, 网格分辨率分别为45、15、5、1 km, 模式投影中心点取为(90°E, 37.5°N).网格最外层区域为中亚主体地区, 第二层区域为中国西北部地区, 第三层区域覆盖青海省及周边地区, 第四层区域为西宁市及周边地区.针对西宁的气候背景对WRF模式主要参数进行本地化设置.
本研究使用CAMx 6.4版本进行综合模拟.CAMx基于“一个大气”的框架, 在城市和区域等多种尺度上, 通过求解每个网格中每种污染物的物理化学变化方程来模拟污染物排放、扩散、化学反应及在大气中的清除过程(薛文博等, 2014; Dunker et al., 2017).OSAT技术是一种耦合在CAMx数值模型中的源分担或源解析技术(Yarwood et al., 1996；Li et al., 2012).OSAT以示踪的方法计算O3及其前体物生成(或排放)和消耗的信息, 对选定的时间及受体点, 它均能给出清晰的O3及其前体物的区域源和分类排放源的贡献.
CAMx-OSAT采用CB05化学机制(Yarwood et al., 2015), 气溶胶方案采用AEROS/CF, 干沉降采用Wesely阻力模式(Wesely, 1989), 湿沉降采用SeinfeldandPandis方案(Seinfeld et al., 1998), 边界条件和初始条件采用MOZART-4全球模式实时结果.CAMx为2层网格双向嵌套, 其网格区域设置和分辨率与WRF模式的内两层匹配, 网格分辨率分别为5、1 km, 垂直方向设置为25层.模式计算大气光解率参数所需的大气O3柱数据从NASA逐日O3观测网下载(https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/anonftp/toms/omi/data/Level3e/ozone).
格点化的污染源清单输入数据来自清华大学中国多尺度排放清单模型(MEIC)0.25°分辨率的排放清单(http://www.meicmodel.org/), 基准年为2016年, 其涵盖10种主要大气污染物、温室气体和700多种人为排放源.本研究依照总量守恒的原则, 用双线性插值法将MEIC清单数据插值为与CAMx匹配的分辨率, 同时结合2018年西宁本地清单调查结果对时空分配系数、物种分配系数进行细化微调.
在使用CAMx模式分析各区域的污染贡献前, 需对模拟区域进行划分及标识.西宁市属典型河谷地形, 省内海北藏族自治州、海南藏族自治州的污染物较难传输到西宁, 并且这些地区的空气质量本身较好, 对西宁市污染的影响较小, 因此, 把除海东外的西宁市周边地区记为外地.而海东地区距离西宁较近, 并且在秋、冬季偏东风时始终位于西宁市的上风向, 易对西宁市的空气质量产生不利影响, 因此, 将海东市单独分区评估.据此, CAMx模式最内层的网格(西宁及周边)共划分为15个区域, 即西宁城东区、城西区、城北区、城中区、湟中区、大通县和湟源县7个区县, 此外, 还包含北川工业园区、甘河工业园区、南川工业园区、东川工业园区、湟源大华工业园区和高新技术产业园区这6个园区, 另含海东的部分管辖区域, 而剩下的范围统一划为外地.具体的边界划分如图 1所示, 编码1~15分别代表以上15个区域, 图中黑色斜框为CAMx模式最内层网格范围.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 CAMx-OSAT源地图分区示意图 Fig. 1Schematic diagram of CAMX-OSAT source map partitioning |
2.2 评价方法为检验CAMx模式对O3的模拟性能, 引入标准化平均偏差(NMB)、均方根误差(RMSE)和相关系数(r)3种统计参量来验证CAMx模式对污染物的模拟效果.各统计参量的计算公式如下：
 | (1) |
 | (2) |
 | (3) |
2.3 WRF-CAMx模式模拟检验抽取西宁城北区政府站一次轻度污染过程(2019年6月12日8：00—6月16日23：00), 对气象模型WRF和空气质量模式CAMx分别进行模拟检验.图 2给出了该过程城北区政府站的小时气象监测值与同期WRF模式模拟小时值的对比, 包括地面气压、气温、相对湿度和风速.由图 2可见, WRF模式对各气象要素的变化趋势均能准确地模拟.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 WRF模拟结果与观测数据对比 Fig. 2Comparison of observed values and WRF simulation values |
具体看WRF模拟值与监测值间的评价指标(表 1), WRF模式对地面气压、气温和相对湿度的模拟较为准确, 相关系数r分别达到0.83、0.82和0.76, 而对地面风速的模拟相对较差.西宁地处青藏高原地区, 地形复杂, WRF模式对该地区的地面模拟相对较难, 其对地面气温和地面风速分别存在低估和高估, 但总体看均在合理范围内.
表 1(Table 1)
| 表 1 WRF模拟值与监测值的统计分析 Table 1 Statistical analysis of the WRF simulation performance | |||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 WRF模拟值与监测值的统计分析 Table 1 Statistical analysis of the WRF simulation performance
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CAMx模式的O3小时浓度模拟值与监测值对比见图 3.由图可见, CAMx模式对O3高值的模拟效果良好, 在部分时段略偏低, 但总体而言, 模拟值的变化趋势、高值出现的时间与观测结果基本一致.具体看评价指标, 该过程中站点监测的O3小时浓度平均为89.18 μg·m-3, 同期CAMx模式模拟的小时浓度平均为87.32 μg·m-3.O3小时浓度模拟值与观测值之间的相关系数r达到0.76, NMB为-2.08%, RMSE为19.82 μg·m-3.综上, 本研究使用的WRF-CAMx模式系统整体可靠.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 O3小时浓度CAMx模拟值与监测值的对比 Fig. 3Comparison of O3 hourly simulation values and monitoring values |
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 CAMx-OSAT模式污染解析时段根据西宁的O3浓度数据, 选取2018年与2019年O3浓度高值时段进行O3的模拟解析.模拟天数共计55 d, 其中, 2018年主要选取5—8月, 共计23 d, O3 8 h浓度超过环境空气质量标准规定的一级浓度限值的有20 d；2019年主要选取在4—6月, 共计32 d, O3 8 h浓度超过一级浓度限值的有24 d.通过分析这些时段可掌握西宁市O3重污染过程的特征及成因.
3.2 O3主要前体物贡献分析利用CAMx-OSAT模型模拟VOCs和NOx这两种前体物对污染解析时段O3日最大1 h浓度生成的贡献量, 两者贡献量在西宁市的空间分布如图 4所示.不考虑背景影响, 在以城西区、城北区、北川园区、生物园区、城东区、东川园区和城中区北部(南川工业园区)等为主体的西宁市主城区(图中黑色框范围), NOx和VOCs两年的平均贡献占比约为5:9, 表明该区域O3日最大浓度基本以VOCs贡献为主；而在以城中区南部、湟中县、湟源县和大通县等为主体的周边区县及工业园区, NOx和VOCs两年的平均贡献占比为6:5, 两者对O3生成的贡献基本相当, NOx控制相对较强.一般研究表明, 在城市的城区及其附近较小的范围内, 存在很强的NOx排放和较高的NOx浓度, OH自由基和NOx的反应占主导地位, 因此, 多为VOCs控制下O3生成的高值区域；而在农村地区和城市的远郊区县, VOCs与NOx的浓度比值较大, OH自由基以与VOCs反应为主, O3主要是在NOx控制下生成(王雪松等, 2009).本研究中西宁O3前体物控制型的分布与其相似.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 西宁市及周边区县2018年(a, b)和2019年(c, d)模拟期前体物对O3日最大1 h的贡献 Fig. 4Contribution of precursors to O3 in Xining City and surrounding counties of 2018(a, b) and 2019(c, d) |
图 5a为西宁市2018年模拟期前体物对O3日最大1 h浓度的贡献量.从图中可以明显地看出, 背景场是O3生成的主要贡献源, 同时在不同模拟日(Day1~Day4：5月6—9日；Day5~Day9：6月20—24日；Day10~Day14：7月10—14日；Day15~Day19：7月21—25日；Day20~Day23：8月21—24日), O3背景浓度不同.在每个污染过程持续期间, O3背景浓度贡献占比呈减小的趋势, 特别是在Day4、Day6等轻度污染以上天气的日期, 表明此时人为源的影响逐渐增强.除背景场贡献外, 2018年模拟期西宁市O3生成以VOCs控制型为主.VOCs对O3生成的绝对贡献平均为11.55 μg·m-3, 占9.76%；而NOx对O3生成的绝对贡献平均为6.24 μg·m-3, 占5.28%.控制VOCs的排放量是控制西宁O3浓度的有效手段.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2018年模拟期前体物对O3日最大1 h浓度的贡献(a)及小时浓度贡献的日内变化(b) Fig. 5Contribution of precursors to the maximum 1 h O3 concentration per day(a) and daily changes of precursors′ contribution to O3 hourly concentration in the simulated periods of 2018(b) |
2019年模拟期间(Day1~Day5：1月7—11日；Day6~Day10：3月31日—4月4日；Day11~Day13：4月17—19日；Day14~Day18：5月18—22日；Day19~Day22：6月2—6日；Day24~Day28：6月11—15日；Day29~Day32：6月21—24日), 背景场对O3日最大1 h浓度的贡献最大, 占比为85.96%；VOCs对O3生成的绝对贡献为9.90 μg·m-3, 占8.91%；NOx对O3生成的绝对贡献为5.70 μg·m-3, 占5.13%.与2018年类似, 西宁市2019年春、夏季O3生成仍以VOCs控制型为主, 而在冬季(Day1~Day5模拟日)表现为VOCs和NOx共同控制.
本文进一步分析了模拟期西宁市O3前体物对O3小时平均浓度贡献的日内变化.如图 5b所示, 2018年和2019年模拟期O3控制型表现出相同的日内特征, 8：00—12：00, O3生成主要是VOCs和NOx共同控制；随着光化学反应的增强, 12：00之后NOx的贡献逐小时减少, VOCs的贡献逐渐增加；到夜晚, O3生成表现出显著的VOCs控制型.将一天具体划分为白天(8：00—20：00)和夜间(21：00—次日7：00)两个时段讨论.与夜晚相比, 背景场在白天的贡献占比更小, 这主要是因为白天活跃的人类活动导致人为源的影响更加突出.2018年模拟期, VOCs在白天和夜晚的占比分别为10.44%和7.12%, 均高于NOx的贡献占比.2019年模拟期的情况与之类似, VOCs在白天和夜晚的贡献均高于NOx.
3.3 O3的分类排放源贡献分析2018年模拟期内, 背景场仍是O3日最大1 h浓度的主要贡献来源, 绝对贡献为100.50 μg·m-3, 占各来源总贡献的84.96%.去掉背景场贡献后, 西宁市4类主要大气污染源对O3日最大1 h浓度的贡献如图 6a所示.可以看到, 工业源和交通源是O3生成的主要来源, 贡献分别为9.29 μg·m-3和6.28 μg·m-3, 在4类源的占比分别为52.22%和35.30%.西宁市主城区被甘河工业园区、南川工业园区、东川工业园区和生物科技产业园区四大工业园区包围, 园区中大多是材料制造、制药、皮毛制造和新能源制造企业, 这些企业在生产、运输过程中易排放O3前体物VOCs, 从而引发O3污染.在5月模拟期(Day1~Day4模拟日), 工业源和交通源的贡献占比基本相当.随着夏季的来临, 工业源的贡献占比逐渐超过了交通源.这可能是因为夏季气温升高、太阳辐射增强, 工业排放的VOCs的反应活性也相应增强, 有利于生成O3的光化学反应的进行(Li et al., 2016; 关玉春等, 2017).
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2018年模拟期分类排放源对O3日最大1 h浓度的贡献(a)及小时浓度贡献的日内变化(b) Fig. 6Contribution of source categories to the maximum 1 h O3 concentration per day(a) and daily changes of source categories' contribution of O3 hourly concentration in the simulated period of 2018(b) |
2019年模拟期间, 除背景场之外, 工业源和交通源是O3日最大1 h浓度的主要来源.工业源对O3生成的绝对贡献为7.71 μg·m-3, 占47.24%；交通源对O3生成的绝对贡献为6.11 μg·m-3, 占37.44%.在冬季和初春, 工业源与交通源的贡献基本相当, 而除工业源和交通源外, 火电源也易出现较大占比.与2018年类似, 随着夏季的来临, 工业源的贡献逐渐超过交通源, 成为O3生成的主要来源.
进一步分析西宁市O3分类排放源对O3小时浓度贡献的日内变化, 结果如图 6b所示.由图可知, 早上7：00, 工业源、交通源和火电源的贡献差距较小；7：00—17：00, 火电源的贡献逐渐减少, 交通源的贡献呈缓慢增加趋势并在10：00之后明显超过火电源, 仅次于工业源, 其升高时段与西宁市早、晚高峰时间基本对应；18：00之后的夜晚, 工业源和交通源的贡献又体现为基本相当的特征.具体看白天和夜间两个时段, 背景场在白天时段的贡献明显低于夜间.2018年模拟期白天时段, 工业源、交通源和火电源在4类源中的贡献占比分别为48.54%、35.85%和14.26%；夜晚, 三者的贡献占比分别为41.88%、31.26%和25.05%.总的来说, 工业源是日内大部分时段O3的主要贡献来源, 而居民源基本没有贡献, 夜晚大多数人为源的贡献有所减少.2019年模拟期的情况与之基本相同.
3.4 O3的区域贡献分析西宁市的区域贡献分析包含西宁及周边划分的15个区域.图 7为2018年和2019年模拟期15个区域对西宁O3日最大1 h浓度的平均贡献占比.在2018年模拟期, 本地源对西宁O3生成的贡献占比为64.18%, 外地传输的贡献占比为35.82%；2019年模拟期, 本地源和外地传输对O3生成的贡献占比分别为64.32%和35.68%.两年本地源和外地传输的比值约为2:1, 表明西宁市的O3以本地生成为主.在西宁本地源中, 主城四区(城东区、城西区、城北区、城中区)是O3生成的主要区域来源, 扣除背景场的贡献后, 这四区两年的绝对贡献平均为4.96 μg·m-3, 占比约为31.91%；其次是位于西宁西部的湟中区, 其在两年的绝对贡献为2.70 μg·m-3, 贡献占比为17.25%.在外地传输中, 海东的贡献较多, 2018年模拟期海东对西宁O3的贡献为2.9 μg·m-3, 占比为20.29%；2019年模拟期海东的贡献为3.12 μg·m-3, 占比为18.46%, 因此, 海东是值得关注的地区.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2018年和2019年模拟期各区域对O3日最大1 h浓度的贡献 Fig. 7Contribution of each region to the maximum 1 h O3 concentration per day in the simulation period of 2018 and 2019 |
具体分白天和夜间时段进行讨论, 在光化学反应强烈的白天时段, 本地源和外地传输对该时段O3小时平均浓度贡献的比值约为2:1, 西宁市的局地光化学反应占主导；夜间, 2018年模拟期本地源与外地传输对O3生成的贡献分别为4.00 μg·m-3和3.75 μg·m-3, 比值约为1:1, 2019年夜间, 本地源和外地传输的贡献分别为2.91 μg·m-3和3.96 μg·m-3, 外地传输的贡献超过本地源.夜间, 生成O3的光化学反应基本停止, 消耗O3的滴定反应占主导, 使得本地源(特别是主城区)的贡献明显减少.
4 结论(Conclusions)1) 西宁O3前体物控制型模拟结果表明：2018年和2019年模拟期内, 西宁的O3整体受VOCs控制, 特别是市主城区；而周边区县NOx和VOCs平均贡献占比为6:5, 受NOx和VOCs共同控制, NOx控制稍强.日间除8：00—12：00时段O3受VOCs和NOx共同控制外, 其余时段VOCs的贡献更显著.控制VOCs是降低该地区O3浓度的有效手段.
2) 分类排放源解析结果显示：工业源对西宁O3生成的贡献最高, 其在2018年和2019年模拟期的贡献占比分别为52.22%和47.24%；其次为交通源, 两年贡献占比分别为35.30%和37.44%.工业源和交通源在冬季的贡献基本相当, 到夏季, 工业源的贡献逐渐超过交通源.工业源是日内大部分时段O3的主要贡献来源.因此, 工业源和交通源是应予以重点关注的排放源.
3) 西宁区域源解析结果显示：模拟期内, 本地源和外地传输的贡献比值约为2:1, 西宁市的O3以本地生成为主.排除背景场影响, 本地源中主城四区(城东区、城西区、城北区、城中区)是O3生成的主要区域来源, 其两年的绝对贡献平均为4.96 μg·m-3, 占比约为32.26%, 特别是城北区和城东区.湟中区的贡献位列第二, 占比为17.44%.外地传输中, 海东是主要贡献区.夜晚, 西宁O3外地传输的贡献与本地源基本持平甚至超过本地源.西宁应加强本地主城四区的管控及与海东的联防联控.
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