1.Fert Beijing Institute, School of Microelectronics, Beihang University, Beijing 100191, China 2.Qingdao Research Institute, Beihang University, Qingdao 266000, China 3.School of Electronic and Information Engineering, Beihang University, Beijing 100191, China
Fund Project:Project supported by the National Key Research and Development Program of China (Grant No. 2018YFB0407602), the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 61774013, 11644004), and the National Key Technology Program of China (Grant No. 2017ZX01032101)
Received Date:08 May 2020
Accepted Date:04 June 2020
Available Online:15 June 2020
Published Online:20 October 2020
Abstract:Ferromagnet/nonmagnet (FM/NM) heterostructure under the excitation of femtosecond laser has proved to be a potential candidate for high-efficiency terahertz (THz) emission. Topological insulator (TI) is a novel two-dimensional (2D) material with a strong spin-orbital coupling, which endows this material with an extremely large spin-Hall angle. Thus, TI appears to be an attractive alternative to achieving higher-performance spintronic THz emitter when integrated with ferromagnetic material. In this paper, we discuss the ultrafast photocurrent response mechanism in TI film on the basis of the analysis of its crystal and band structures. The discussion of the mechanism reveals a relationship between THz radiation and external conditions, such as crystal orientation, polarized direction and chirality of the laser. Furthermore, we review the spintronic THz emission and manipulation in FM/NM heterostructure. The disclosed relationship between THz radiation and magnetization directions enables an effective control of the THz polarization by optimizing the system, such as by applying twisted magnetic field or fabricating cascade emitters. After integration, the FM/TI heterostructure presents a high efficiency and easy operation in THz radiation. This high-performance topological spintronic THz emitter presents a potential for the achievement of arbitrary polarization-shaping terahertz radiation. Keywords:terahertz source/ topological insulator/ ultrafast photocurrent/ spintronic terahertz
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2.1.拓扑绝缘体的基本结构
拓扑绝缘体是一种V-VI族半导体, 常见的辉碲铋矿单晶拓扑绝缘体(Bi2Se3族, 例如Bi2Te3, Sb2Te3)呈六方晶系, 空间点群为$ {D}_{3 d}^{5}\left(R\bar{3}m\right) $. 图1以Bi2Se3为例描述了拓扑绝缘体的晶格结构[38]. 拓扑绝缘体可描述为由五层原子周期性排列而成的超晶格结构, 每五层原子为一个QL(quintuple layer)层, 厚度为0.955 nm. 相邻两QL层之间由弱范德瓦耳斯力相连, 并不存在任何化学键, 因此使用机械剥离[39]或湿法转移[40]等方法可以从块材中轻易剥离出纳米级厚度的薄膜, 所以拓扑绝缘体也被认为是一种经典的二维材料. 除了从块材中剥离之外, 目前常用的制备拓扑绝缘体薄膜的方法是使用分子束外延技术(molecular beam epitaxy), 通过对生长动力学的控制, 实现原子级别精度的薄膜生长, 并且可大幅减少材料的缺陷. 由于范德瓦耳斯作用可以一定程度上释放在生长过程中因薄膜-衬底晶格不匹配产生的应力, 所以拓扑绝缘体可以在失配度较高的衬底材料上生长[41]. 在太赫兹发射实验中, 为了保证样品对飞秒激光的透射率, 常常使用蓝宝石(Al2O3 0001)作为生长拓扑绝缘体的衬底材料[42]. 图 1 Bi2Se3的晶体结构 (a) 三维晶体结构, $ {{t}}_{{1, 2}, 3} $代表晶胞的基矢, 红色框标注的是Bi2Se3的QL层; (b) Bi2Se3的布里渊区; (c) 在xy平面内, 三角形的晶格结构有A, B, C三种可能的结构[38] Figure1. The crystal structure of Bi2Se3: (a) 3D schematic of the structure, where $ {{t}}_{{1, 2}, 3} $ present the primitive lattice vector; (b) Brillioun zone of Bi2Se3; (c) the xy-plane triangle lattice has three possible positions A, B and C[38].
飞秒激光是指时域脉冲宽度在飞秒量级的激光脉冲, 常用的飞秒激光中心波长为800 nm, 激光能量为1.5 eV. 拓扑绝缘体在受到飞秒激光脉冲激发时, 激光能量远大于其体带隙宽度(约为400 meV), 使得低能电子吸收能量向上跃迁[47,448], 激发超快光电流J, 产生太赫兹辐射, 其强度正比于$ \partial J/\partial t $. Fang等[49]使用线偏振飞秒激光脉冲激发Bi2Te3, 并使用太赫兹时域光谱系统测量其出射的太赫兹信号, 进而得到拓扑绝缘体的超快光电响应. 他们将线偏振激光激发超快光电流的物理机理分为线性和非线性效应, 其中线性效应包括载流子的漂移和扩散运动[50], 而非线性效应包括光生伏打效应(photogalvanic effect, PGE)、光子牵引效应(photo-drag effect, PDE)以及光整流效应(optical rectification, OR)等二阶效应[51-54]. 如图3所示, Fang等通过对出射太赫兹的时域分解, 证明了拓扑绝缘体的非线性效应在超快光电流响应中占主导地位. 这种非线性效应引入的太赫兹辐射被称为非线性太赫兹辐射. 图 3 线偏振激光激发下拓扑绝缘体中的超快光电流效应 (a) 分离出的非线性效应产生的太赫兹电场随方位角的变化; (b) 不同效应产生的太赫兹分量在合成太赫兹辐射中的占比[49] Figure3. Separation of the photo-currents in topological insulator excited by linear femtosecond laser pulse: (a) The derived terahertz signals due to nonlinear currents as a function of azimuthal angle; (b) the extracted terahertz electric field generated by different effects[49].
为了研究圆偏振光对拓扑绝缘体的激发作用, Hamh等[48]在飞秒激光器后面添加一个1/4波片, 并转动波片的角度产生不同偏振态的激光激发 Bi2Se3样品, 通过对出射太赫兹信号的分析得到光电流随激光偏振态的变化关系. 实验结果显示拓扑绝缘体中产生的超快光电流与入射光的手性有关(图4). 随后, Braun等[55]证明了在圆偏振光的激发下, 拓扑绝缘体中存在一个与抽运光手性无关的转移电流和手性依赖的注入电流, 且左旋和右旋圆极化光激发的注入电流极性相反. 这两种电流都来自于拓扑绝缘体表面的PGE效应[56]. 图 4 (a), (b) 样品方位角$ \phi =30^ \circ $, 在左旋和右旋圆极化光激发下, 时域和频域下Bi2Se3产生的太赫兹信号; (c) 太赫兹幅值随激光偏振态的变化关系, 其中蓝色曲线代表时域信号, 黄色曲线代表频域信号[48] Figure4. (a), (b) THz signals emitted from Bi2Se3 in time and frequency domains under illumination of left- and right- handed circularly polarized light where the azimuth $ \phi =30^ \circ $; (c) THz-wave amplitudes as a function of the polarity of pump laser in time (blue curves) and frequency domains (yellow curves)[48].
表1拓扑绝缘体中的超快光电流与晶体取向?, 入射角θ, 激光偏振态的依赖关系[56] Table1.The details of the dependences of CPGE, LPGE, PDE, and OR on $ \phi $, $ \theta $, and $ \alpha $[56].
由公式(5)可知, 异质结中发射的自旋太赫兹偏振方向垂直于磁化方向, 然而与拓扑绝缘体中发射的太赫兹不同, 自旋太赫兹不依赖于入射光的偏振状态. 也即, 自旋太赫兹源的抗干扰能力极强, 改变铁磁层磁化方向, 可以任意调控其偏振方向. 然而, 在均匀磁性的异质结中, 发射的自旋太赫兹一定是线偏振的, 这大大限制了自旋太赫兹源的应用途径. 为了突破性这一局限, Hibberd等[84]通过改变外磁场的方向, 控制铁磁层磁矩分布, 实现了对出射太赫兹偏振态的调控. 他们使用两个极性相反的永磁铁作为磁场源, NiFe/Pt异质结作为太赫兹发射源, 在调换永磁体极性时, 异质结中出射的太赫兹极性反转. Kong等[85]则从理论上证明了异质结中不均匀的磁性分布可以产生椭圆偏振的自旋太赫兹辐射. 特别地, 在不同磁性区域的有效面积相等且磁矩方向相互垂直时, 还可以产生圆偏振极化的太赫兹辐射. 他们讨论了出射太赫兹椭圆率与磁场极化状态的依赖关系并用实验加以证实. 如图6(a),(b)所示, 将样品置于螺旋的磁场中, 在磁场的手性变化时, 太赫兹波的极化方式由左旋变为右旋. 然而, 由于很难精准控制单级铁磁薄膜中的磁性分布, 所以通过改变外磁场获得偏振可调谐的太赫辐射难度很大. Chen等[22]报道了使用级联发射的方法可以产生可控椭圆偏振太赫兹波. 他们在第一级样品上施加了水平方向的磁场, 使其产生竖直偏振的太赫兹辐射, 在第二级上施加了竖直方向上的磁场产生水平偏振的太赫兹辐射; 通过改变两级薄膜之间的距离控制出射太赫兹波的相位差, 实现了椭圆偏振太赫兹波的合成(图6(c)). 进一步, 当抽运光经过第一级的发射损耗与第二级铁磁薄膜本身对第一级辐射的太赫兹波的损耗相等时, 可以实现圆偏振太赫兹波辐射(图6(d)). 图 6 (a) 在异质结上施加手性相反的螺旋外磁场可以改变出射太赫兹波的手性; (b) 图(a)的利萨如曲线, 其中$ {\sigma }^{+} $与$ {\sigma }^{-} $分别代表左旋与右旋极化的太赫兹信号[85]; (c), (d) Chen等[22]设计的级联太赫兹发射器, 两级发射器铁磁层的磁化方向与入射光方向两两正交, 通过控制出射太赫兹的相位差和振幅, 可以在时域获得合成的圆偏振信号; (e), (f) Wang等[21]使用的双抽运自旋太赫兹发射器, 通过改变脉冲时延可以调控出射太赫兹的时域信号 Figure6. (a) Manipulation of the terahertz chirality by changing the twisted magnetic field distribution; (b) the Lissajous curves of the THz signals of (a), where $ {\sigma }^{+} $ and $ {\sigma }^{-} $ present the signals with left-hand and right-hand polarity[85]; (c), (d) the cascade spintronic terahertz emitter designed by Chen et al.[22], a circularly polarized terahertz waves could be obtained by controlling the phase difference between two stage terahertz and their amplitude; (e), (f) dual-pulses induced terahertz emitter reported by Wang et al.[21], the frequency could be manipulated by changing the delay time between two pump laser pulses.
表2拓扑绝缘体与几种重金属材料的自旋霍尔角[35] Table2.Spin Hall angles of several topological insulators and common heavy metals[35]
图 7 (a) ST-FMR测试示意图, 使用信号发生器(SG)给样品施加一个射频电流, 通过测试样品的电压信号计算拓扑绝缘体的自旋霍尔角; (b) 异质结中的磁矩进动过程[88] Figure7. (a) The schematic diagram of the ST-FMR measurement setup, an RF current from a signal generator (SG) is injected into the devices; (b) magnetization movements in the ST-FMR measurements[88].
24.2.绝缘体/铁磁异质结中的自旋太赫兹发射 -->
4.2.绝缘体/铁磁异质结中的自旋太赫兹发射
由于拓扑绝缘体极大的自旋-电荷转换率, 在铁磁/拓扑绝缘体异质结中可以实现高效的自旋太赫兹发射. 2018年, Wang等[68]首次利用Bi2Se3/Co异质结实现了自旋太赫兹发射. 如图8(a)所示, 他们使用波长为800 nm功率为60 mW的飞秒激光垂直入射异质结, 激光激发使Co层产生超快自旋流并注入相邻的Bi2Se3中, 再由ISHE将飞秒激光诱导的自旋流转换成亚皮秒尺度上的横向电荷流, 进而产生太赫兹辐射. 为了排除单层拓扑绝缘体中非线性电流和铁磁层的超快退磁对出射太赫兹的贡献, 分别测量了飞秒激光激发下Bi2Se3和Co的太赫兹辐射, 如图8(b)所示, 显然异质结中自旋-电荷转换引入的自旋太赫兹发射在总太赫兹辐射中占据主导地位. 当抽运光从前入射变为后入射时, 太赫兹信号的极性发生$ 180° $的反转, 改变面外磁场的方向后, 也能观察到同样的极性反转现象(图8(c)). 这是因为入射方向与样品磁化强度的方向分别对应ISHE中的自旋流$ { {J}}_{\mathrm{s} } $和自旋极化矢量$ {\sigma } $的方向, 由公式(5)可知, 当激光的入射方向或样品磁化方向改变时, ISHE产生的电荷流反向, 即异质结产生的太赫兹辐射反向. 图 8 (a) Bi2Se3/Co异质结构示意图; (b) 用飞秒激光分别激发Bi2Se3/Co, Co, Bi2Se3产生的太赫兹信号; (c) 改变入射方向与面内磁场方向后, 异质结发射的太赫兹极性反转[68] Figure8. (a) The schematic diagram of the Bi2Se3/Co heterostructure; (b) THz waveforms generated from Bi2Se3/Co, Co and Bi2Se3; (c) THz waveforms emitted from the heterostructure measured with front and back sample excitation and reversed magnetic field[68].
表3不同载流子浓度下Bi2Se3辐射的太赫兹峰值强度[99] Table3.Carrier concentration and THz peak amplitude for Bi2Se3 films[99]
图 9 (a) Pan等人制备的顶电极器件, 其中Al2O3作为介电层, ITO作为电极材料; (b) (BixSb1–x)2Se3薄膜的光电流与纵向电阻随电压的变化情况[98] Figure9. (a) The Schematic diagram of the top-gate device prepared by Pan et al, where the Al2O3 is dielectric layer while the ITO serves as top gate material; (b) the gate-dependent longitudinal resistance and nonlinear current in (BixSb1–x)2Se3 film[98].