摘要:电子器件中的半导体材料经过中子辐照后产生大量位移损伤, 进而影响器件性能, 氮化镓(GaN)材料是第三代宽禁带半导体, GaN基电子器件在国防、空间和航天等辐射服役环境中具有重要应用. 本文利用蒙特卡罗软件Geant4模拟了中子在GaN材料中的输运过程, 对在大气中子、压水堆、高温气冷堆和高通量同位素堆外围辐照区四种中子辐照环境下GaN中的初级反冲原子能谱及加权初级反冲原子能谱进行了分析. 研究发现: 在四种辐照环境下GaN中初级反冲原子能谱中, 均在0.58 MeV附近处出现不常见的“尖峰”, 经分析该峰为核反应产生的H原子峰, 由于低能中子$ ({\rm{n}},{\rm{p}})$反应截面较大, 该峰的强弱和低能中子占总能谱的比例有关; 通过对比四种中子辐照环境下GaN中初级反冲原子能谱分布可知, 大气中子能谱辐照产生的初级反冲原子能量更低、分布范围更广, 裂变堆能谱下较高能量的初级反冲原子的比例较大, 大气中子和高通量同位素堆辐照环境下的初级反冲原子能谱与加权初级反冲原子谱形状更相似, 结合核反应产物对电学性能的影响, 高通量同位素堆外围辐照区更适合用于模拟GaN在大气中子环境下的辐照实验. 该结果对GaN基电子器件在辐射环境下长期服役评估研究和GaN材料的反应堆模拟中子辐照环境实验研究具有参考价值.
关键词: Geant4/
氮化镓/
初级反冲原子能谱/
中子辐照效应

English Abstract

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半导体材料在辐射服役环境下的损伤和老化问题是材料辐射效应最重要的基础科学问题之一. 第三代半导体材料氮化镓(GaN)拥有宽带隙、击穿电场高、饱和电子速率大、热导率高、化学性能稳定和抗辐射能力强等优点, 是目前高温、高频、大功率微波器件的首选材料之一^[1-6], 因此GaN基器件在国防、空间和航天等含辐射的服役环境具有重要的应用价值.
近年来中子在GaN中的辐照损伤引起了很多科研工作者的兴趣. Kazukauskas等^[7]研究了0.1 MeV中子对GaN单晶材料的辐照损伤, 中子注量为5.0 × 10¹⁴—1.0 × 10¹⁵ cm^–2, 发现随着中子注量的增加, 热电流减小了几个数量级. 张明兰等^[8]通过对中子辐照前后的GaN基器件持续光电导和低温光致发光的测量, 发现中子辐照会增强GaN的持续光电导率. 张得玺等^[9]计算了中子在柵注入晶体管中p-AlGaN栅极、AlGaN沟道层和GaN外延层中的位移损伤情况, 结果显示随着中子注量的增加, 空位密度线性增大. 当中子注量为10¹⁴量级时, GaN沟道层空位密度为10¹⁶量级, 中子注量增加到10¹⁵量级时, 空位缺陷密度可达10¹⁷量级. 吕玲等^[10]对AlGaN/GaN异质结进行平均中子能量1 MeV, 最高注量达1.0 × 10¹⁵ cm^–2辐照后, 观察到面密度和迁移率降低, 电阻率明显增大的现象. Wang等^[11-12]用中子辐照GaN外延层, 发现中子辐照导致载流子浓度减少, 并认为GaN外延层载流子浓度减少与中子辐照诱导结构缺陷产生载流子陷阱有关. 由国内外进展可知, 中子辐照下GaN材料中辐照诱生的结构缺陷会对GaN器件中载流子浓度、电导率以及电阻等参数造成一定的影响.
当宇宙射线进入大气层, 带有极高能量的粒子与大气中的原子核发生剧烈碰撞, 产生散裂反应, 由大气散裂反应产生的大气中子, 不带电且具有极强的穿透性, 广泛分布于地面和整个大气空间, 大气中子是导致GaN器件性能退化的主要粒子之一. 为了评价半导体器件在大气中子环境下长时间服役的可靠性, 可以借助反应堆的中子辐照环境进行辐照实验, 也可以通过计算模拟的方法模拟中子在材料中的辐照缺陷演化行为. 由于在不同的中子能谱辐照环境下, GaN中产生的位移损伤存在一定的差异, 有必要研究氮化镓在不同中子辐照环境下的位移损伤. 本文对不同中子辐照环境下氮化镓产生的初级反冲原子能谱和以离位原子数为权重的加权初级反冲原子谱进行了分析, 该工作对GaN基器件在大气中子环境以及不同裂变堆辐照环境下的辐照效应研究具有重要意义.

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2.1.物理模型

Geant4能模拟多种粒子在具有复杂结构探测器中的输运过程, 定义入射粒子类型和能量分布, 追踪粒子输运过程和感兴趣的物理量, 添加自定义函数来实现额外的功能(如离位原子数的计算和不同中子能谱的读取), 已在核技术领域得到广泛应用^[13-17].
中子与物质相互作用主要包括弹性散射和一系列去弹过程(非弹性散射, 俘获效应和裂变反应). 弹性散射中, 靶材料原子被撞出晶格位置, 产生初级反冲原子^[18]; 去弹过程会生成高能量反应产物, 这些高能产物会通过与原子核的屏蔽库仑散射在材料中慢化, 屏蔽库仑散射会传递足够高的能量使晶格原子离位, 导致位移损伤. 本文中材料经过中子辐照产生的初级反冲原子包含中子碰撞材料原子产生的初级反冲原子和去弹过程中产生的反应产物两个部分^[19]. 中子与物质的相互作用采用高精度中子弹性散射、非弹性散射、俘获和裂变物理模型来模拟. 利用G4 hIonisation、G4 LElastic、G4 CascadeInterface模型模拟$ ({\rm{n}}, {\rm{p}})$反应产生的质子电离、核弹性散射、核非弹性散射过程; 对于质子以外的初级反冲原子, 利用G4 ionIonisation、G4 BinaryLightIonReaction模型描述其电离过程和核相互作用过程; 采用屏蔽库仑散射物理过程考虑所有初级反冲原子与靶原子之间的库仑散射^[20].
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2.2.入射中子能谱的选取

本文选取了四种典型的中子辐照环境(详见图1), 分别为大气中子谱^[21]、压水堆能谱^[22]、高温气冷堆^[22]、高通量同位素堆外围辐照区域的能谱(简称同位素堆)^[23].
图 1 四种典型的归一化中子能谱
Figure1. Four typical normalized neutron spectrum

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2.3.几何结构

本文模拟的中子能谱范围主要在10^–3—10⁷ eV之间, 图2给出了不同能量的中子在氮化镓材料中的平均自由程, 为了确保统计的大多数中子与靶材料只发生一次相互作用, 靶材料厚度设为0.5 cm, 本文中Geant4建模的几何结构如图3所示, 大小为1 cm × 1 cm × 0.5 cm.
图 2 中子在GaN中的平均自由程
Figure2. The mean free path of neutrons in GaN.

图 3 Geant4中模拟的几何模型
Figure3. Simulated geometric model in Geant4.

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2.4.位移损伤计算

初级反冲原子产生的离位原子数N_d可通过NRT模型计算得出^[24]:

${N_{\rm{d}}}(E) = \left\{ \begin{aligned}& 0,\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;E < {E_{\rm{d}}}, \\ & 1,\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{E_{\rm{d}}} \leqslant E < 2.5{E_{\rm{d}}}, \\& 0.4{E_{\rm{D}}}(E)/{E_{\rm{d}}},E \geqslant 2.5{E_{\rm{d}}},\end{aligned} \right.$

式中, E为初级反冲原子能量; E_d为离位阈值, 对氮化镓进行计算时, 以26.5 eV作为平均离位阈值^[18]; E_D(E)为初级反冲原子的损伤能, 利用Robinson修正的Lindhard分离函数^[20], 可近似表达为

${E_{\rm{D}}}(E) = \frac{E}{{1 + {k_{\rm{d}}}g({\varepsilon _{\rm{d}}})}},$

${\varepsilon _{\rm{d}}} = \frac{E}{{30.724{Z_1}{Z_2}\sqrt {{Z_1}^{2/3} + {Z_2}^{2/3}} \left( {1 + \dfrac{{{A_1}}}{{{A_2}}}} \right)}},$

${k_{\rm{d}}} = \frac{{0.793{Z_1}^{2/3}{Z_2}^{1/2}{{({A_1} + {A_2})}^{3/2}}}}{{{{\left( {{Z_1}^{2/3} + {Z_2}^{2/3}} \right)}^{3/4}}{A_1}^{3/2}{A_2}^{1/2}}},$

$g({\varepsilon _{\rm{d}}}) = {\varepsilon _{\rm{d}}} + 0.40244{\varepsilon _{\rm{d}}}^{3/4} + 3.4008{\varepsilon _{\rm{d}}}^{1/6},$

式中, Z₁、Z₂及A₁、A₂分别为初级反冲原子与靶原子的原子序数及质量数.
依据Akkerman^[25]等研究, 当初级反冲原子能量低于200 keV时, (5)式修正为^[12]

$g({\varepsilon _{\rm{d}}}) = 0.742{\varepsilon _{\rm{d}}} + 1.6812{\varepsilon _{\rm{d}}}^{3/4} + 0.90565\varepsilon _{\rm{d}}^{1/6},$

(2)式—(6)式为计算初级反冲原子在单质中的损伤能, 对氮化镓这样的化合物, 文献[26]指出将化合物各元素的质量数A_2,i、电荷数Z_2,i 进行原子密度加权平均得到平均质量数A_2,average、平均电荷数Z_2,average, 有:

${A_{2,{\rm{average}}}} = \sum\limits_i {{n_i}{A_{2,i}}\bigg/\sum\limits_i {{n_i}} } $

${Z_{2,{\rm{average}}}} = \sum\limits_i {{n_i}{Z_{2,i}}\bigg/\sum\limits_i {{n_i}} } $

式中, n_i为元素i在化合物中的原子密度, 将A_2,average、Z_2,average代入(3)式和(4)式可得初级反冲原子在化合物中的损伤能. 并通过(1)式计算离位原子数.

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3.1.不同中子能谱辐照下产生的初级反冲原子份额

模拟的四种中子辐照环境下产生的初级反冲原子份额见表1. 从表1可知初级反冲原子中Ga、N占据主导, 但是伴随着核反应的发生, 也产生了C、B、H、He等元素, 其它元素包括Cu、Zn、Li等, 由于其份额过少, 这里没有一一列出. 通过表1可知, 不同中子能谱下, 核反应产生的元素存在微小的差别, 其中压水堆和高温气冷堆环境下, 核反应产物所占比例较为接近. 大气中子能谱环境下GaN中产生的C和H元素高于在压水堆和高温气冷堆环境下, 低于在同位素堆辐照环境下; 大气中子能谱环境下GaN中产生的B元素均低于其他三种中子辐照环境. 经估算, 当中子注量为10¹⁵量级时, 大气中子能谱下, GaN中由于核反应产生的C、B和H的浓度分别为6.33 × 10^–13、1.62 × 10^–14和6.38 × 10^–13, 新生成的核反应产物有可能导致GaN基电子器件中半导体的能带结构发生改变, 进而影响其电学性能.

能谱	初级反冲原子比例/%
	Ga	N	C	B	H	He	other
大气中子	52.34	45.08	1.25	0.032	1.26	0.034	0.004
压水堆	54.26	43.39	0.92	0.25	0.92	0.25	0.01
高温气冷堆	54.87	43.62	0.52	0.23	0.52	0.23	0.01
同位素堆	48.27	44.94	3.28	0.11	3.28	0.11	0.01

表1不同能谱下初级反冲原子占比
Table1.Primary recoils proportion of different spectrum.

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3.2.不同中子能谱辐照下的初级反冲原子能谱

从图4中可看出, 四种辐照环境下的初级反冲原子能谱总体上呈现一致的趋势, 且基本上随着反冲原子能量逐渐升高, 反冲原子所占比例越少, 即低能反冲原子占据优势. 大气中子辐照环境下初级反冲原子能量分布更广, 其他三种裂变堆能谱初级反冲原子能量范围基本一致, 由图1可知, 大气中子能谱能量分布范围比其他三种裂变堆能谱宽, 因此产生的初级反冲原子能谱更宽. 由图1中数据计算可知, 大气中子和同位素堆的平均中子能量分别为0.38 MeV和0.42 MeV, 压水堆和高温气冷堆的平均中子能量0.74 MeV 和0.76 MeV. 图4中大气中子和同位素堆下GaN的初级反冲原子能谱更为接近, 压水堆和高温气冷堆下GaN的初级反冲原子能谱更为接近, 这一现象可能和平均中子能量有关. 四种中子能谱的辐照环境下GaN中初级反冲原子能谱中, 均在0.58 MeV附近出现反冲原子能谱中不常见的固定位置的“尖峰”, 该尖峰的强度排序为: 同位素堆 > 大气中子 > 高温气冷堆 > 压水堆.
图 4 四种中子能谱在氮化镓中对应的初级反冲原子能谱
Figure4. Primary recoil spectrum of four neutron spectra in GaN.

图5给出了同位素堆辐照环境下初级反冲原子能谱的解谱分析, 发现0.58 MeV 左右的尖峰主要由氢元素产生. 中子和GaN发生的产氢核反应主要是(9)式的反应过程, 图6给出了(9)式中核反应的$ ({\rm{n}}, {\rm{p}})$反应截面, 并且统计了Geant4模拟整个辐照过程中所有的该核反应发生的事件, 图7给出了产氢反应比例随中子能量变化的统计结果, 发现该反应主要发生在低能段. 通过能量守恒(10)式和反应能(11)式, 该反应能和入射中子能量无关, 计算得到该反应的反应能Q = 0.624 MeV.
图 5 高通量同位素堆外围辐照区环境下的初级反冲原子能谱分析
Figure5. Analysis of primary recoil spectrum over peripheral irradiation area in high flux isotope reactor.

图 6 中子辐照氮化镓的$ ({\rm{n}}, {\rm{p}})$反应截面
Figure6. （n,p）reaction cross section for GaN.

图 7 产氢反应比例随中子能量变化
Figure7. Proportion of hydrogen production reaction varies with neutron energy.

${}_{7}^{14}{\rm{N}}+ {}_{0}^{1}{\rm{n}}\to {}_{6}^{14}{\rm{C}}+{}_{1}^{1}{\rm{H}},$

${M_{\rm{a}}}{c^2} \!+\! {E_{\rm{a}}} \!+\! {M_{\rm{A}}}{c^2} \!+\! {E_{\rm{A}}} \!=\! {M_{\rm{b}}}{c^2} \!+\! {E_{\bf{b}}} \!+\! {M_{\rm{B}}}{c^2} \!+\! {E_{\rm{B}}},$

$Q = \left[ {M\left( {^{14}{\rm{N}}} \right) + {M_{\rm{n}}} - M\left( {^{14}{\rm{C}}} \right) - M\left( {^1{\rm{H}}} \right)} \right]{c^2},$

式中, Ma、M_A、M_b、M_B、E_a、E_A、E_b、E_B分别为入射粒子中子, 靶核N原子, 出射粒子H原子和剩余核C原子的静止质量和动能. 通过Q方程的变形^[27], 可知出射粒子H原子的能量$ {E}_{\rm{b}} $可由(12)式计算得到, ω和u是过程参数, 见(13)式和(14)式, $ \cos{\theta }_{\rm{L}} $表示反冲原子出射夹角余弦值.

${E}_{\rm{b}}\left({\theta }_{\rm{L}}\right)=2{u}^{2}+\omega \pm 2u\sqrt{{u}^{2}+\omega },$

$ \omega = \frac{\left({M}_{\rm{B}}-{M}_{\rm{b}}\right){E}_{\rm{a}}+{M}_{\rm{B}}Q}{{M}_{\rm{B}}+{M}_{\rm{b}}}, $

$ u=\frac{\sqrt{{M}_{\rm{a}}{M}_{\rm{b}}{E}_{\rm{a}}}}{{M}_{\rm{B}}+{M}_{\rm{b}}}\cos{\theta }_{\rm{L}}. $

由图6可知, 当中子能量低于1 MeV, 反应截面随着中子能量的增大而降低, 由图7可知, 95%的核反应是由低于200 eV的中子造成的. 对于小于200 eV的低能中子来说, 入射粒子中子的能量远小于反应能Q, 可以对(12)式—(14)式进行近似简化, 出射粒子H原子的能量${E_{\rm{b}}} \approx \omega \approx \dfrac{{14 Q}}{{15}} = 0.5824\;{\rm{MeV}}$. 因此所有的低能中子产生出射粒子H的能量非常接近, 在低能核反应占主导的情况下, GaN在四种中子能谱辐照下在0.58 MeV附近均形成由氢占据主导的“尖峰”. 图8给出了四种不同中子能谱的累积积分中子能谱, 由图8可知, 同位素堆和大气中子的低能中子比例远高于压水堆和高温气冷堆, 低能中子反应占据了总产氢反应的绝大部分, 因此同位素堆和大气中子的H原子峰的强度高于压水堆和高温气冷堆, 吻合图4中计算结果.
图 8 四种中子能谱的累积积分中子能谱
Figure8. Cumulative integral neutron spectra of four neutron spectra.

图9给出了不同中子能谱在GaN中选取Ga、N、B、C四种初级反冲原子分别做初级反冲原子能谱. 由图9可知, 不同的初级反冲原子的初级反冲原子能谱也显示出大气中子能谱范围较宽; 几种主要的初级反冲原子能谱存在一定的差异, 其中压水堆能谱和高温气冷堆能谱下, GaN中的初级反冲能谱比较接近: 图9(d)中显示, 核反应产物C元素的初级反冲能谱中, 大气中子能谱和同位素堆能谱下比较接近.
图 9 不同中子能谱在氮化镓中对应的初级反冲原子的能谱分布　(a)Ga初级反冲原子能谱; (b)N初级反冲原子的能谱; (c)B初级反冲原子的能谱; (d) C初级反冲原子的能谱
Figure9. Primary recoils spectrum distribution for different neutron spectra for the primary recoil particle type of (a) Ga, (b) N, (c) B, (d) C.

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3.3.加权初级反冲原子谱(W_p(T))

进一步将初级反冲原子能谱以反冲原子产生的离位原子数目作为权重, 进行累积积分, 得到加权初级反冲原子谱^[28], 或损伤产生函数^[29], 这里统一称为加权初级反冲原子谱(W_p(T)), 定义如下:

$\begin{split} {W_{\rm{p}}}(T) \,&= \frac{{\displaystyle\sum\limits_k {\int_{{E_{\rm{d}}}}^T {{N_{k,{\rm{d}}}}(T')\frac{{{\rm{d}}{\sigma _k}(T')}}{{{\rm{d}}T'}}{\rm{d}}T'} } }}{{\displaystyle\sum\limits_k {\int_{{E_{\rm{d}}}}^{{T_{\max,k}}} {{N_{k,d}}(T')\frac{{{\rm{d}}{\sigma _k}(T')}}{{{\rm{d}}T'}}{\rm{d}}T'} } }}\\& = \frac{{D(T)}}{D} = \frac{{\displaystyle\sum\limits_{T' < T} {{N_{\rm{d}}}(T')} }}{{\displaystyle\sum\limits_{T' < {T_{\max }}} {{N_{\rm{d}}}(T')} }},\end{split}$

式中, $\dfrac{{{\rm{d}}{\sigma _k}(T')}}{{{\rm{d}}T'}}$为初级反冲原子k(对于氮化镓, k可能为为Ga、N、B、C等)的微分能谱, eV^–1; E_d为离位阈值, 对于氮化镓取平均值26.5 eV^[19]; T_{max, k}为 初级反冲原子k的最大能量; ${N_{k, {\rm{d}}}}(T')$为能量为$T'$的初级反冲原子k所产生的离位原子数. 由定义可得, 加权初级反冲原子谱W_p(T)表征能量低于T的初级反冲原子产生的离位原子数占总损伤的份额. 由此得到四种中子能谱辐照下的加权初级反冲原子谱W_p(T), 见图10.
图 10 四种中子能谱在氮化镓中对应的加权初级初级反冲原子谱W_p(T)
Figure10. Weighted primary recoil spectra of four neutron spectra in GaN.

由图10中可知, 大气中子能谱环境下比其余三种裂变堆能谱环境下, GaN中产生的初级反冲原子的能量分布整体处于较低的能量, 表明三种裂变谱下产生的反冲原子中较高能量初级反冲原子的份额高于大气中子能谱. 高温气冷堆和压水堆的加权初级反冲原子谱近似, 高通量同位素堆外围辐照区环境下, 高能初级反冲原子的份额比高温气冷堆和压水堆的低一些.
为了进一步对不同中子能谱产生的初态缺陷的形态分布进行分析, 分别考虑了中子在氮化镓中产生的不同类型的初级反冲原子(Ga、N、B、C). 它们对应的加权初级反冲原子谱如图11所示.
图 11 所研究中子能谱在氮化镓中对应的加权初级反冲原子谱W_p(T)　(a) Ga加权初级反冲原子谱; (b) N加权初级反冲原子谱; (c) B加权初级反冲原子谱; (d) C加权初级反冲原子谱
Figure11. Weighted primary recoil spectra of studied neutron spectra in GaN: (a) Ga; (b) N; (c) B; (d) C.

从图11整体来看, 对于Ga、N和B三种反冲原子, 三种裂变堆环境下的加权初级反冲原子谱基本一致. 图11(a)显示, 和其他三种压水堆能谱相比, 大气中子能谱下GaN中高能的Ga初级反冲原子和低能的Ga初级反冲原子所占份额都较大, 这是由于大气中子能谱较宽, 既产生更多的能量高的初级反冲原子, 也产生更多的能量低的初级反冲原子, 由于反冲原子的能量越大, 其产生离位级联损伤区越大, 因此大气中子辐照下, 有较大尺寸的离位损伤区产生. 图11(b)显示, 大气中子能谱下N初级反冲原子在低能区域占据更多份额, 图11(c)显示, 大气中子能谱下B初级反冲原子在高能区域占据更多份额. 图11(c)显示, 大气中子能谱和同位素堆能谱下C初级反冲原子的能量分布较为接近, 压水堆和高温气冷堆辐照下, C初级反冲原子在高能区域占据更多份额, 此外, 根据(9)式的产氢反应, 同时产生了大量相近能量的C初级反冲原子, 因此加权初级反冲原子谱图11(d)中观察到谱线急剧上升的现象.
GaN基器件经过中子辐照后, GaN材料中会生成许多具有一定能量的Ga、N、B和C等初级反冲原子, 这些带有一定能量的初级反冲原子会继续在GaN中通过离位级联进一步损失能量, 最后形成缺陷. 由于初级反冲原子的能量大小会影响到其在材料中的射程和形成缺陷的种类, 通过初级反冲原子能谱以及加权初级反冲原子的分析能够评价不同中子辐照环境下缺陷的形成变化. 由图4、图9—图11中四种中子能谱下GaN中的初级反冲能谱分布和加权初级反冲原子能谱分布可知, 大气中子能谱下GaN中初级反冲原子的能量分布较广, 大气中子和同位素堆下GaN的初级反冲原子能谱及加权初级反冲能谱更为接近. 对于GaN基器件的性能来说, 除了辐照缺陷能够影响材料的电学性能之外, 随着中子注量的增大, 核反应生成的B和C元素也越来越多, 有可能对半导体器件的能带结构造成一定影响, 结合表1中四种能谱下核反应产物的比例, 可知同位素堆更适于用于模拟大气中子能谱辐照实验.

利用Geant4模拟了四种典型中子辐照环境下中子在氮化镓中输运及位移损伤产生过程, 统计了不同能谱下初级反冲原子占比和一定注量下核反应产物的浓度大小, 得到了在四种能谱辐照下的初级反冲原子能谱及以离位原子数为权重的加权初级反冲原子谱. 得到如下结论: (1)和三种裂变反应堆能谱相比, 大气中子谱辐照下GaN中初级反冲原子的能量分布在高能和低能区都宽, 产生的高能量反冲原子会产生更大的级联损伤区; (2)不同中子能谱下GaN的初级反冲原子能谱中均形成了明显的氢峰, 与此相对应在 C加权初级反冲原子谱中观察到谱线骤升的现象, 氢峰的强度与不同能谱的低能中子占总中子数的份额相对应; (3)高温气冷堆、压水堆能谱在辐照氮化镓过程中的初级反冲原子能谱与加权初级反冲原子谱非常相似, 大气中子和同位素堆下GaN的初级反冲原子能谱及加权初级反冲能谱更为接近, 结合核反应产物的生成比例, 同位素堆更适于用于模拟大气中子能谱辐照实验.