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新闻标题具有13.3%热-电转换效率的无铅热电材料开发成功

发表时间2018-02-10


方钴矿(Skutterudites)是最有前途的热电材料之一。然而强烈的双极性扩散效应和缺乏高频声子散射使得p型方钴矿的热电性能远低于n型方钴矿。我们最新的研究发现在p型方钴矿中阳离子的空间非均匀分布导致较大的导带边缘波动、小的价带偏移、多尺度应变场波动和纳米结构的形成，显着抑制了双极扩散效应并导致较宽频谱上的声子散射。功率因数提高38％，晶格热导率降低到接近理论最小值。723K时热-电转换效率13.3％，达到p型无铅热电材料的最高记录。我们的研究结果为实现多元热电材料的高性能提供了新思路。相关结果在最新出版的发表。https://authors.elsevier.com/a/1WXVF7soS7qBOP




新闻标题材料学院耿慧远研究组在热电材料热传导机制方面研究取得重要突破

发表时间2017-06-16

6月14日，哈工大材料学院耿慧远副教授带领的研究团队在国际物理学顶级期刊《物理评论快报》（《Physical Review Letters》）上在线发表了题为“填充率波动导致笼式方钴矿的玻璃样超低热导率”（Filling-Fraction Fluctuation Leading to Glasslike Ultralow Thermal Conductivity in Caged Skutterudites）的研究成果。该研究被选为当期封面文章。这是我校研究生首次作为第一作者在该期刊上发表论文。该研究成果为提升热电材料的热电性能提供了一个有效而通用的机制。

笼式化合物具有许多优异的物理特性以及用途，比如热电、超导和拓扑绝缘体等。其中，笼式方钴矿作为一种“声子玻璃-电子晶体”材料，具有极其优异的热电性能，在航天深空探测、太阳热能发电、工业废热和汽车尾气废热回收等领域有着巨大的应用潜力。但是，其晶格热导率距离无序化极限还很远，这说明笼式方钴矿的热电性能仍有很大的提升空间。

该成果基于第一性原理计算和试验研究第一次发现并直接观察到笼式方钴矿中填充原子分布的不均匀性，即填充率波动现象。该成果发现扰动效应和纳米化均只对低频声子形成有效散射，笼式方钴矿缺乏有效的中高频声子散射机制。而填充率波动导致晶格中产生了不同尺度的应变场。定量的声子输运计算表明，该应变场对中高频声子形成了有效的散射。通过利用填充率波动，将笼式方钴矿的晶格热导率降低到了无序化极限。这一机制的发现和利用，为释放笼式化合物的“声子玻璃-电子晶体”潜力提供了理论基础和试验基础，将极大的刺激笼式化合物热电材料的发展。

哈工大材料学院耿慧远副教授和张丽霞教授为文章的共同通讯作者，其中耿慧远副教授负责了该项目理论模型以及试验设计的主要部分，张丽霞教授负责了本文的微观结构表征分析部分，2016级博士生任伟为第一作者。该课题是在哈工大百人计划、先进焊接与连接国家重点实验室经费支持下完成。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.118.245901


基本信息


耿慧远，男，汉族，1978年生。哈尔滨工业大学材料学院焊接技术与工程系特任副研究员，硕士生导师，先进焊接与连接国家重点实验室主任助理。



荣誉称号
2016年 哈尔滨工业大学优秀硕士生导师

2012年 入选哈尔滨工业大学“百人计划”
2009年 日本矿业学会奖：“高性能Sb系热电材料的开发”

2005年 中国机械工程学会优秀论文银奖

工作经历
时间工作经历
2012.6-哈尔滨工业大学 焊接技术与工程系 特任副研究员 研究方向：先进热电材料及其连接
2008.4-2012.5日本 金泽工业大学 电气电子工程系 客员研究员 GaN晶体生长及评测
2005.8-2012.5日本 古河机械金属株式会社研究开发本部 高级研究员 先进热电材料及器件



教育经历
2000年-2005年, 清华大学机械工程系, 工学博士，材料科学与工程1996年-2000年, 清华大学机械工程系, 学士，机械工程


主要任职
中国材料研究学会青年工作委员会 理事

国际热电学会 会员

日本热电学会 会员

日本应用物理学会 会员

奖项成果

奖项名称锡基粉体材料性能优化、制备及应用

获奖时间2017年

完成人耿慧远

所获奖项河南省科学技术进步二等奖



奖项名称优秀硕士生导师

获奖时间2016

完成人耿慧远

所获奖项哈尔滨工业大学优秀硕士生导师



奖项名称创业计划竞赛铜奖

获奖时间2016

完成人耿慧远

所获奖项挑战杯黑龙江省大学生创业大赛 指导教师



奖项名称高性能Sb系热电材料

获奖时间2009

完成人耿慧远

所获奖项日本矿业学会奖

简单介绍所开发的多元填充放钴矿系热电材料ZT值在550摄氏度达到1.0。利用P型及N型多元填充方钴矿材料制作的发电器件在高温端600度，低温端50度条件下，最大转换效率8%。


研究领域
热电材料与器件，包括以下具体方向：
原子，声子及载流子的近平衡输运理论金属及半导体中缺陷热力学与动力学的密度泛函理论研究极端非平衡材料制备方法金属与半导体的先进连接方法


团队成员
任伟 博士生

张嘉伦 博士生

张子豪 博士生

岳清爽 硕士生

冯杭彬 本科生

何明琦 本科生

讲授课程
热电材料及器件简介:本课程为面向本科生开设的选修课。当两端存在温度差时，热电材料可以直接将热能转化为电能；反之当电流通过热电材料时，就在其两端形成温度差。热电制冷或发电器件具有结构简单，坚固耐用，无运动部件，无噪声等特点，使其在深空探索，医用物理，军事等领域具有重要的应用。近年来，随着世界范围内的环境污染和能源危机的日益加重，热电材料及器件再次成为材料科学研究的热点，而先进的连接技术是制作高效率的热电器件的关键技术之一。本课程旨在拓宽学生的专业知识面，使学生能够适应社会发展的需求，在走向新的工作岗位时能尽快地掌握相关的知识。共九讲：

第一讲 热电转换概述

第二讲 热电转换基本理论

第三讲 热电参数测量技术

第四讲 典型热电材料及其制备

第五讲 热电器件中的连接技术

第六讲 热电制冷器件及其应用

第七讲 热电发电器结构与设计

第八讲 热电发电器的应用

第九讲 热电材料的优化策略



招生信息
硕士招生:
每年招收硕士研究生1名


热电材料的过去、现在和将来
今天，热电材料及器件的研究正在风靡世界。但是热电现象已经有200年的历史了，他的前世今生又是如何？未来如何发展？



图1. 热电现象 & 连接技术 & 应用。热电发电器件是目前火星探测器和其他深空探测装置唯一可用的能源方式，未来在汽车尾气废热发电等领域潜力巨大。热电发电器件的制造涉及高性能的热电材料和极为复杂的连接技术。

1820年12月14日，德国高富帅托马斯.约翰.塞贝克(Thomas Johann Seebeck) 先生在柏林科学院宣读了一篇自己的论文。塞贝克发现， 当用火加热铜和铋组成的回路时，回路里面放置的磁针发生了偏转，这一发现宣告了热电现象和热电学(Thermoelectricity)的诞生。



图2. Thomas Johann Seebeck （1770-1831）



图3. Seebeck的论文 图4. 塞贝克矩形。当用火焰加热铜和铋的接头时，磁针就会偏转

塞贝克出生于一个富裕的商人家庭，于1802年获得了哥廷根大学的医学博士学位，但是他的兴趣很快就转到了物理学研究上。为了专心从事物理学的研究，塞贝克将自己的遗产继承权全部转给了他的哥哥，唯一的条件就是哥哥必须支持他的物理学研究。

1820年4月，丹麦人奥斯特发现了电流可以产生磁场，于是塞贝克开始研究与磁学相关的实验现象，并很快发现了加热也可以使磁针偏转。塞贝克最初认为，磁针的偏转是因为温度的不均匀造成的，把他发现的现象称为"Thermomagnetism"。 并以赤道温度高于南北极温度解释地球磁场的产生。

但是很快，奥斯特就指出，磁针的偏转是因为铜和铋的回路中产生了电流，磁针偏转是因为电流的磁场造成的，并为这种现象命名为Thermoelectricity。我们今天就把由热产生电的这种现象称为塞贝克效应，科学总是把荣誉归于第一个发现它的人。

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塞贝克效应的发现，迅速激发了广泛的兴趣，科学家们首先想到将塞贝克效应作为稳定的电源和热辐射的探测器。意大利科学家Nobili 将Bi和Sb钎焊在一起，构成了一个大的阵列，从而可以非常灵敏的测量温度的差异。Nobili的学生Molloni则进一步将Bi-Sb阵列做的的更大、更精细，从而可以灵敏的检测到光照所产生的温升，从而从实验上证明了热辐射和光本质上是相同的。
图5. Molloni和他的光及热辐射检测装置

塞贝克发现了热电效应后，人们很快就发现塞贝克效应所产生的电压只与两端的温度有关系。如果想办法获得两个恒定的温度，那么就可以获得一个恒定的电压输出，没错，就是恒压电源！

大科学家 Georg Simon Ohm 正在研究电压、电流与电阻的关系。最初，他用的是伏打电池，在实验过程中电池电压一直下降，使得他苦恼不堪。而当他听到塞贝克的发现后，立即意识到塞贝克效应可以作为一个恒压电源的潜力。

1826年，欧姆发表了他著名的关于欧姆定律的论文，实验就是这么做的：
图6. 欧姆的实验装置。铜和铋的接头一段放在冰水混合物中，一段放在沸水中，从而获得了一个恒压源。通过改变铜线的长度，他获得了一系列的电流值，使得他发现了电压、电阻与电流的欧姆定律。

<----------土鳖抗铁牛---------------2018.03.23-------->




授权国际专利



专利号专利项目名称 授权国 批准时间

**热电变换材料及热电变换模块 欧盟、日本、中国2015.05.22

**Thermoelectric conversion module 美国2016.05.10

**热电变换装置 日本2016.04.16

**热电变换材料的制备方法 日本2016.06.12

**热电变换模块 日本2014.09.26

**n-型方钴矿Yb-Co-Sb热电变换材料的制备方法日本2013.06.14

**热电变换模块 日本2014.12.26

**复相热电变换材料 日本2016.4.22

**热电变换模块及其连接材料 日本2013.11.8

**p-型热电变换材料 日本2012.09.21

**Yb-AE-Fe-Co-Sb(AE:Ca、Sr、Ba、Cu、Ag、Au)系热电变换材料日本2011.11.18

**n-型方钴矿系Yb-Co-Sb热电变换材料的制造方法日本2011.12.16

论文期刊
[1] 何鹏，耿慧远，先进热管理材料研究进展，材料工程，（2018）

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会议发表
耿慧远，非均质热电材料与器件(Inveited)，大连化物所， 2018
耿慧远，Thermoelectric materials and generators(Invited)， 哈尔滨工业大学第十二届研究生模拟国际学术会议， 2017
耿慧远，应变起伏对复合材料中声子、电子及空穴的选择性散射(Invited), 全国热电材料与物理研讨会，2017
任伟，耿慧远 方钴矿合金中的多尺度应变起伏及其对输运特性的影响， 中国材料大会， 2017
耿慧远，孟宪福， 非简谐性vs共振散射：对Skutterudite化合物晶格热传导机制的再研究，第6次全国热电材料及应用大会，2014H. Y. Geng, X.B Tian, Novel fabrication of skutterudite couples by the high power pulsed magnetron sputtering method, International conference on thermoelectric, 2013H. Y. Geng, T. Ochi, S. Suzuki, M. Kikuchi, Y. Yamaguchi, S. Ito, and J. Q. Guo, Thermoelectric Properties of Multifilled Skutterudites with La as the Main Filler, International conference on thermoelectric, 2012（Invited）A. USUI, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO, H.Y GENG and A. A YAMAGUCHI. Reduction of Dislocation Density and Strain by Three-dimensional Islands Growth on TiC Buffer Layer in HVPE-GaN Crystal. SPIE Photonics West, 2012H. Y. Geng, T. Ochi, S. Suzuki, M. Kikuchi, Y. Yamaguchi, S. Ito, and J. Q. Guo, Thermoelectric properties of multi-filled skutterudites, Annual Meeting of the Thermoelectrics Society of Japan, 2011（Invited）H.Y GENG, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO, A. A YAMAGUCHI AND A. USUI. Growth and strain characterization of high quality GaN crystal by HVPE. 7^th International workshop on bulk nitride semiconductors, 2011J. Q. Guo, H. Y. Geng, T. Ochi, S. Suzuki, M. Kikuchi, Y. Yamaguchi and S. Ito, Development of Skutterudite Thermoelectric Materials and Modules, International conference on thermoelectric, 2011T. Ochi, H.Y Geng, and J.Q Guo, High performance skutterudite thermoelectric generator, Annual Meeting of the Thermoelectrics Society of Japan, 2011（Invited）H.Y GENG, A. A YAMAGUHI, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO AND A. USUI. Residual strain evaluation by cross-sectional micro-reflectance spectroscopy of free-standing GaN grown by HVPE. 2^nd International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials, 2010H.Y GENG, A. A YAMAGUHI, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO AND A. USUI. Residual strain evaluation by cross-sectional micro-reflectance spectroscopy of free-standing GaN grown by HVPE. The 57th Japan Society of Applied Physics Spring Meeting, 2010（Invited）A. USUI, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO, H.Y GENG, and A. A YAMAGUHI. Preparation and properties of freestanding GaN crystal by HVPE. 10^th Akasaki Research Center Symposium, 2010A. A YAMAGUHI, H.Y GENG, H. SUNAKAWA, N. SUMI, K. YAMAMOTO AND A. USUI. Depth Profile of Residual Strain in Free-Standing GaN Substrates Measured by Cross-Sectional Micro-Reflectance Spectroscopy. The 3^rd International Symposium on Growth of III-Nitrides, 2010H.Y Geng, T. Ochi and J.Q Guo, High ZT in multi-filled p-type skutterudites, Annual Meeting of the Thermoelectrics Society of Japan, 2008T. Ochi, H.Y Geng, and J.Q Guo, Development of n-type multi-filled skutterudite materials and modules, Annual Meeting of the Thermoelectrics Society of Japan, 2008H.Y Geng, S. Ochi and J.Q Guo, Synthesis and thermoelectric properties of Yb0.15Co4Sb12 bulk materials, Annual Meeting of the Thermoelectrics Society of Japan, 2006


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