李彦旻^1,2,3, 高兵^1,3, 汤剑雄^1,2,3, 黄葳^1,3, 崔胜辉^1,3
1. 中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室, 厦门 361021;
2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
3. 厦门市城市代谢重点实验室, 厦门 361021
收稿日期: 2018-04-20; 修回日期: 2018-06-15; 录用日期: 2018-06-15
基金项目: 国家重大科学研究计划项目（No.2014CB953801）；中国科学院城市环境研究所青年人才领域前沿项目（No.IUEMS201402）；国家自然科学基金青年科学基金项目（No.71704171）
作者简介: 李彦旻(1990-), 女, E-mail:ymli@iue.ac.cn
通讯作者（责任作者）: 崔胜辉, E-mail:shcui@iue.ac.cn

摘要: 人类活动造成大量氮素在城市生态系统中聚集，从而对水环境质量造成不利影响.作为一个复合生态系统，城市各系统对水环境的影响呈现不同的变化特征及趋势.本研究以厦门市为例，构建了城市氮流动模型，计算了水环境氮负荷，并通过情景分析的方法探讨了减缓城市水环境氮污染的策略.结果表明，1995-2015年厦门市水环境总氮负荷呈现上升-下降-上升式波动变化，总量介于8800~11100 t之间，主要受地表水氮负荷影响显著，而地下水变化相对稳定.在城市化进程中，城市各系统对水环境产生了不同程度的影响，农作物生产系统、污水处理系统及大气氮沉降是水环境氮污染的主要排放源，年均贡献率达69.0%.农作物生产系统和污水处理系统变化较显著，前者对水环境氮负荷的贡献率从1995年的22.3%下降到2015年的7.0%，后者由1995年的9.7%逐渐上升到2015年的40.7%.情景分析可知，提高城市废物、废水的资源化和综合化利用效率是减少城市水环境氮污染的重要途径.
关键词:氮流动水氮负荷水环境城市化减排措施厦门市
The evolution characteristics of nitrogen flow and water environment load in Xiamen
LI Yanmin^1,2,3, GAO Bing^1,3, TANG Jianxiong^1,2,3, HUANG Wei^1,3, CUI Shenghui^1,3
1. Key Laboratory of Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021;
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Science, Beijing 100049;
3. Key Laboratory of Urban Metabolism, Xiamen 361021
Received 20 April 2018; received in revised from 15 June 2018; accepted 15 June 2018
Abstract: Large amount of reactive nitrogen generated by human activities accumulates in urban ecosystem, causing negative effects on water environment quality. As a complex system, different subsystems of the city have different impacts on urban water environment, and these impacts have taken on different characteristics and trends. This study constructed an urban nitrogen flow model, which is applied to calculate its water nitrogen load in Xiamen City. Further, we explored the strategies for mitigating nitrogen pollution in urban water environment through scenario analysis. The results show that:during 1995-2015, the total nitrogen load in water environment of Xiamen ranged from 8800 to 11100 t, which shows a fluctuation of rising, decreasing and then rising. It mainly affected by nitrogen load of surface water, and the groundwater change is relatively stable. In the process of urbanization, different subsystems have caused different effects on urban water environment. Crop production, sewage treatment and atmospheric deposition were the main sources of nitrogen pollution in water environment, with annual average contribution of 69% to the total water nitrogen load. The contribution of crop production dropped from 22.3% in 1995 to 7.0% in 2015, while that of sewage treatment increased from 9.7% in 1995 to 40.7% in 2015. According to scenario analysis, improving the recycling of municipal solid waste and sewage and optimizing the industrial structure could be an important way to reduce the nitrogen pollution in the urban water environment.
Keywords: nitrogen flowwater nitrogen loadwater environmenturbanizationmitigation strategiesXiamen
1 引言(Introduction)氮素是构成蛋白质、核酸等重要生命物质的基础(Galloway et al., 2004), 然而, 化肥和化石燃料的过量使用, 使大量的活性氮流失到环境中, 从而引起水体富营养化、灰霾和酸雨等环境污染问题(Liu et al., 2005; Schlesinger et al., 2008).大量活性氮进入水体后, 会加速地表水微生物生长, 使溶解氧减少、水质恶化, 进而导致水生态环境受到破坏(Gu, 2007; Funkey et al., 2014; Glibert et al., 2014).城市陆地面积仅占全球面积的3%, 但容纳了全球1/2以上的人口, 成为全球氮热点区域(Grimm et al., 2008).认识城市化进程中城市系统氮素流动过程, 揭示水环境氮负荷的演变特征和污染源, 对保护城市水环境和居民健康具有重要意义(Zhao et al., 2015).
目前国内外****已开展了许多有关氮循环的工作, 在研究尺度上, 主要集中在国家和省级尺度(Cui et al., 2013；Gu et al., 2015); 在研究内容上, 主要集中在农业生态系统、自然生态系统及食物链消费等方面(Reay et al., 2012; Ma et al., 2014; Gao et al., 2018).在城市尺度上主要针对典型城市氮流动的估算及环境影响, 如美国的凤凰城、中国北京、杭州和上海等地(Baker et al., 2001; Gu et al., 2009; 韩玉国等, 2011; Gu et al., 2012).城市发展与水环境质量之间存在紧密联系, 早期研究发现, 土地利用会影响地表水水质(Fisher et al., 2000)；也有研究明确指出, 城市扩张是造成非点源污染增加的主要驱动因素(Tang et al., 2005).活性氮作为水体中的重要营养盐之一, 深刻影响着水环境质量.随着城市化进程的加快, 城市地表水受城市污水的影响越来越大(岳甫均等, 2010).目前, 国内外****主要通过实地的氮浓度监测、稳定氮同位素溯源及物质平衡等方法对城市水体氮污染进行定性和定量研究(Duh et al., 2008; Svirejeva et al., 2011; Hale et al., 2014).然而, 上述研究多集中在区域内的主要河流, 或将城市看作点源污染, 缺少针对城市水环境氮污染负荷来源的系统分析；此外, 城市水体氮污染源会随着城市化进程而发生改变, 有关城市水环境氮污染负荷演变特征及其影响因素的研究仍有待深入.
基于前人研究, 本文拟在充分考虑城市与国家、省级尺度在估算方法、参数及边界方面区别的基础上, 进一步全面探讨具有城市特色的生态系统及相应氮流动过程；除此之外, 也更加重视实现城市参数的本地化.城市生态系统中对水环境有影响的系统主要包括：农作物生产、畜禽养殖、水产养殖、污水处理、垃圾处理、园林绿地、工业及大气氮沉降等系统.本研究基于物质平衡原理初步构建城市氮流动模型并耦合自然和人类系统, 利用城市水环境氮负荷估算方法, 研究1995—2015年厦门市水环境氮负荷变化特征及趋势, 探讨城市水环境主要氮污染源, 以明确城市化进程中水体氮负荷的变化特征和趋势, 揭示影响城市水环境氮污染的主要影响因素, 并提出相应减排策略, 为城市水环境氮污染调控提供科学依据.
2 研究区概况(Study area)厦门位于福建省东南端(24°26′46″ N, 118°04′04″ E), 九龙江入海处, 全市行政区总面积1699.39 km², 海域面积390 km², 包括思明区、湖里区、集美区、海沧区、同安区、翔安区6个市辖区.境内河溪众多, 季节变化明显, 其中最大的河流是东溪和西溪, 全长34 km, 流域面积494 km².厦门是快速城市化城市, 城市化率由1995年的43.5%增加到2015年的81.0%.城市化进程中常住人口快速增长, 过去10年年均增加3.6%, 2015年达到386万.同期GDP从250.5亿元快速增长到3466.1亿元, 增长近13倍.城市人均可支配收入由1995年的7135元增加到2015年的42606元(厦门市统计局, 2016).城市建设用地扩张和园林绿地面积增加使农业用地面积不断缩减.厦门市已成为城市化快速发展、经济快速增长和农业面积不断缩减的典型沿海城市代表.
3 研究数据与方法(Materials and methods)3.1 数据来源本研究数据主要来自于1996—2016年的《厦门经济特区年鉴》, 以及厦门市环境保护局调研获取的《厦门市环境统计及城考资料汇编》(厦门市环保局, 1995—2015a)、《厦门市环境质量公报》(厦门市环保局, 1995—2015b)等资料.其中, 地表水氮浓度数据来自厦门市环境监测站, 仅收集到2004—2016年数据.其中, 东溪采样点主要设置在后田洋村旁小桥、店仔桥、五显桥和南门桥；西溪采样点主要设置在螯峰埔桥、新西桥、营前桥、策槽和大龄西桥；后溪采样点主要分布在后溪水闸和许溪上庄鱼鲮闸；而九溪采样点主要分布在西林桥、溪边后、朱坑水闸、内田溪、赵岗栏水坝、赵岗界头桥和桂林滚水闸.采样频率为每2个月1次.为提高分析结果的准确性和可信度, 在计算中尽可能地使用本地化参数, 缺失参数则通过大量文献资料汇总分析方式获取.
3.2 水环境氮负荷估算方法为量化评估人类活动对城市水环境的影响程度, 本研究利用物质流分析方法, 构建城市系统内部各系统之间的氮流动模型, 估算城市水环境氮负荷.重点考虑了对城市水环境具有显著影响的农作物生产、畜禽养殖、水产养殖、绿地园林、工业、污水处理、垃圾处理等系统及大气氮沉降.居民消费系统起着连接的作用, 其污水排放主要进入污水处理系统, 故将其纳入污水处理系统考虑(图 1).此外, 工业系统废水氮排放数据直接来源于《厦门市环境统计资料汇编1995—2015》.
图 1(Fig. 1)

图 1 基于城市氮流动的水环境氮负荷模型框架图(实线箭头代表城市内的氮流动；虚线箭头代表进入水环境的氮) Fig. 1The frame of water environment nitrogen load based on city nitrogen flowing

3.2.1 农作物生产系统水环境氮负荷估算在农作物种植过程中, 氮输入主要包括氮肥、生物固氮、大气沉降、秸秆还田、粪尿回田、种子及灌溉水氮, 输出端主要包括作物收获、气态氮挥发、液态氮径流和淋洗, 其中, 径流和淋洗的氮对水环境造成一定影响.计算公式如下所示：

(1)

(2)

式中, C_runoff和C_leach分别为农作物生产过程中水平径流和淋洗氮损失；C_surplus为氮盈余(施肥量扣除作物吸收部分后剩余的部分)；C_input为农作物生产系统氮输入；R_runoff为氮水平径流系数；R_retention为水平径流的滞留系数；R_leach为氮淋失系数.详细计算公式和参数如附录(附表 1、2、3)所示.
3.2.2 畜禽养殖系统水环境氮负荷估算在畜禽养殖过程中, 氮输入主要来源于各类饲料, 输出主要包括气态活性氮、动物粪尿、动物活体等, 其中, 粪尿的直接排泄会影响周围水环境.计算公式如下所示：

(3)

式中, L_discharge为畜禽养殖粪尿直接排放氮量；L_excreta为畜禽粪尿排泄氮量；L_NH3为粪尿氨挥发量；L_re-cropland为畜禽粪尿还田氮量.详细计算公式和参数见附录(附表 4、5、6).
3.2.3 水产养殖系统水环境氮负荷估算水产养殖过程中, 氮输入主要来自饵料、用于饵料配比的氮肥、生物固氮及大气氮沉降, 输出包括水产品氮、反硝化氮损失、水平径流氮流失及淤泥沉积, 其中, 水平径流氮流失会对水环境产生一定影响.计算公式如下所示：

(4)

式中, A_runoff为水产养殖系统水平径流氮流失；A_loss为水产养殖系统损失氮量；R_runoff为水平径流氮流失系数.详细计算公式和参数见附录(附表 7、8、9).
3.2.4 污水处理系统水环境氮负荷估算以污水处理厂作为研究边界, 输入端主要指进入污水处理厂的城市污水, 不包括农村地区直排污水；输出端主要包括：污水收集过程中的管道渗漏、处理过程中的气态氮排放(N₂和N₂O)、氨挥发、污泥、中水回用及处理后的尾水氮排放, 其中, 尾水和管道渗透会对水环境产生一定影响.计算公式如下所示：

(5)

(6)

式中, S_tail-water和S_leach分别为尾水氮排放和污水管道渗透氮；S_input为污水处理系统氮输入；S_sludge为污泥氮；S_reuse为回用的中水氮量；S_gas为污水处理过程中排放的气态氮；R_permeate为污水管道渗透率.详细计算公式和参数见附录(附表 10、11、12).
3.2.5 园林绿地系统水环境氮负荷估算城市园林绿地系统氮输入主要包括大气氮沉降、生物固氮、氮肥及宠物粪便, 输出包括地表径流、淋洗、气态氮及园林垃圾, 其中, 地表径流和淋洗会对周围水环境产生一定影响.计算公式如下所示：

(7)

(8)

式中, GR_runoff和GR_leach分别为城市园林绿地系统水平径流氮流失和氮淋失；GR_fertilizer为城市园林系统氮肥投入；GR_pet为园林绿地上宠物排泄的粪便；R_petr为有机肥氮水平流失率；R_ferr为氮肥水平流失率；R_petl为有机肥淋失率；R_ferl为氮肥淋失率.详细的计算公式和参数见附录(附表 16、17、18).
3.2.6 垃圾处理系统氮流动厦门市垃圾处理主要有填埋和焚烧两种形式, 其中, 填埋过程中的渗滤液经过集中处理后, 尾水排入水体, 会对城市水环境产生一定影响.计算公式如下所示：

(9)

式中, G_leach表示在垃圾填埋过程中的渗滤液排放量；G_landfill为填埋垃圾氮量；R_leach为填埋垃圾渗透率；G_discharge为渗滤液集中处理后排放比例.详细的计算公式和参数见附录(附表 13、14、15).
3.2.7 大气氮沉降厦门市大气沉降有一部分进入其他系统, 如农作物生产系统、水产养殖系统及园林绿地系统等, 再经过一系列地球化学循环最终进入水体；另一部分直接进入水体.计算公式如下所示：

(10)

式中, D_deposition为大气氮沉降量；A_area为区域面积；R_deposition为大气沉降速率.上述公式中涉及参数详细见附录(附表 2).
4 结果与讨论(Results and discussion)4.1 厦门市水环境氮负荷变化特征城市生态系统是由自然、人类活动组成的复合有机体, 内部各系统的氮循环存在不同特征, 且相互之间存在着极其复杂的动态过程(高群等, 2015).研究期间, 城市内部不同系统的水环境氮负荷具有显著差别, 且随着时间呈现不同的变化特征及趋势(图 2).首先, 农作物生产系统造成的水环境氮负荷从1995年的3900 t下降到2015年的1800 t, 降低了53.2%(图 2a), 其原因是过去20年间, 厦门正处在快速城市化进程中, 城市化率由1995年的43.5%增加到2015年的81.0%, 城市化建设用地面积不断扩张, 1995—2015年间增加了5.5倍, 导致农田面积大幅缩减, 农田比例由1995年的37.5%下降到2015年的15.3%, 年均下降4.5%(厦门市统计局, 1996—2016).其次, 工业系统的水环境氮负荷显著下降, 年均下降16.0%, 该变化与厦门产业结构的演变密不可分, 随着城市化程度的提高, 厦门产业不断转化升级, 工业产值比例从1995年的42.5%下降到2015年的37.1%, 年均下降0.7%；同期第三产业产值总体呈稳步上升趋势, 产值比例从1995年42.6%上升至2015年的55.7%, 年均上升1.3%, 其上升幅度显著高于工业.此外, 工业污水处理技术的提高和适量中水回用也在很大程度上减少了工业污水氮排放.第三, 畜禽养殖系统的水环境氮负荷在研究时段内也呈逐渐下降趋势, 年均下降9.9%, 其原因主要是近年来厦门市为保护地表水资源和改善水环境质量, 在部分地区对畜禽养殖规模进行了管控, 特别在重要的水源保护区关停并拆除了部分畜禽养殖场.最后, 水产养殖系统造成的水环境氮负荷较小, 也呈逐年下降趋势, 从200 t下降至100 t.政策因素是这一变化的主要原因, 厦门市水产养殖业经历了快速发展到全面缩减的过程, 由于高密度的养殖在获取短期经济效益的同时也给水生态环境带来了负面影响, 尤其是有机物污染和水体富营养化(主要是有机氮和磷)问题突出(Aubin et al., 2006; David et al., 2009), 也使城市景观遭到破坏, 与城市的定位产生矛盾, 因此, 期间决策者对传统的水产养殖产业进行了一定程度的限制.
图 2(Fig. 2)

图 2 1995—2015年各子系统水环境氮负荷变化特征及趋势 Fig. 2Characteristics and historical trends of nitrogen load in water environment of different subsystems during 1995—2015

与农业作物生产、工业、畜禽养殖和水产养殖系统水环境氮负荷相比, 污水处理、园林绿地、大气氮沉降及垃圾处理系统呈现不断上升趋势(图 2b).污水处理系统的水氮负荷从1995年的600 t上升到2015年的3800 t.这是由于城市化的快速发展, 使厦门污水排放总量急剧增加, 与此同时污水处理率也在不断提高, 2015年达到93.4%(厦门市统计局, 2016), 使得进入污水厂的污水处理量大增, 而污水处理工艺的改进相对有限, 导致处理后的相应尾水氮排放量大幅增加, 近20年厦门污水处理系统产生的水环境氮负荷年均增加9%.2003年之后, 污水处理系统逐渐成为厦门市最大的城市水环境氮污染源.
此外, 来自大气系统的氮沉降也是厦门市水体环境氮污染的一个主要来源, 由1995年的900 t增加到2015年的3400 t, 增加了近3倍.大气氮沉降的增加与本地区经济发展过程中能源消费量大幅上升和周边地区社会经济发展导致的污染加剧有着密切关系.受大气环流和气象条件的影响, 区域污染物会发生迁移和扩散, 从而对周围区域大气沉降造成一定影响(Liu et al., 2015).统计数据显示, 近10年厦门综合能源消费量增加2.5倍.相关研究表明, 能源燃烧过程中产生的温室气体占人为氮化物输入较大份额(Butler et al., 2005; Elliott et al., 2007), 城市产生的氮氧化物和氨排放量的1/2以上又沉降回城市生态系统的陆地和水体(Russell et al., 1993).大气沉降中的硝态氮和氨氮日益成为水体富营养物质的重要来源, 使水体氮含量增加, 富营养化加重, 进而打破整个水生生态系统的物质循环和能量流动, 严重影了水生态系统的稳定性(刘文竹等, 2014).
园林绿地系统主要通过水平径流和下渗影响周边水环境, 随着厦门大力发展绿色园林城市, 园林绿地面积年均增加12.1%.为了增加城市绿地美观度等原因, 存在城市绿地施肥和宠物粪便还绿地等现象(Gu et al., 2015), 也会促进城市绿地水体环境氮排放负荷增加.园林绿地面积增加和施肥导致进入水环境氮的负荷从1995年的100 t上升至2015年的1100 t, 年均增长11.4%.而垃圾处理系统一般采用防渗膜保护措施, 渗滤液集中处理后再排放(Wang et al., 2014), 从而减少了水环境氮污染, 厦门市垃圾处理系统年均向水环境排放30 t氮污染物, 远小于农作物生产系统、污水处理系统、大气沉降和园林绿地系统的水环境氮负荷.
1995—2015年厦门内部各系统对水环境氮污染的贡献比呈现不同的变化特征和趋势(图 3).相关研究表明, 2005年杭州地区农业系统对水环境影响最大, 大气沉降和污水处理系统的贡献率次之(Gu et al., 2009).上海地区随着城市的发展, 生活污水已成为地表水最大的点源污染(Gu et al., 2012).北京、山西等地的河流氮污染严重, 农业和居民生活产生的污水是其主要的污染来源(Yu et al., 2017).但在国家尺度上, 畜禽养殖系统和农田系统是水环境氮污染的主要贡献者(Cui et al., 2013).综上所述, 水环境氮负荷来源因研究尺度和地区存在一定的差异, 这主要与研究区域内的农业生产水平、社会经济发展和生活污水处理等密切相关.本研究结果表明, 农作物生产系统、污水处理系统及大气氮沉降是厦门城市系统水环境氮污染主要贡献者, 近20年平均贡献了69.2%的总水环境氮负荷排放总量.
图 3(Fig. 3)

图 3 1995—2015年各系统水体氮污染负荷趋势(a)及水环境氮污染贡献率(b)变化特征 Fig. 3The variation characteristics of the trend of nitrogen load in water (a) and contribution ratio of nitrogen pollution (b) in different subsystems from1995—2015

1995年农作物生产系统水环境氮污染相对贡献率占42.6%, 是最大的污染源, 随着城市化扩张对农业生产的影响, 农作物系统水环境氮负荷逐年减少, 但2015年仍贡献了总水环境氮负荷的17.1%.厦门市农作物系统水环境氮负荷主要来自氮肥的水平流失和淋洗, 因此，合理施肥、提高氮肥利用率仍是减少厦门市水环境氮负荷排放的关键措施.2015年, 污水处理系统仍和大气氮沉降分别贡献了35.8%和31.8%的总水环境氮负荷, 且呈快速增长趋势.即便如此, 相比生活污水直接排放对水环境氮负荷的影响, 污水处理系统大大削减了水体环境氮污染风险.厦门的污水处理率虽然逐年提高, 年均增长率为6.4%, 但污水排放量的增长速度(年均增加12.7%)显著高于处理率的增速.因此, 日渐增加的城市污水使污水处理厂经常处于高负荷运行状态, 且污水处理过程中并不能完全除去水体中的氮污染物, 部分氮污染物仍然会流失到城市环境中(李彦旻等, 2017).因此，在考虑提高污水处理率的同时应积极改进处理工艺, 提高污水脱氮率及中水回用率, 从而更加有效地削弱污水处理过程中的氮污染风险.2015年, 农村生活污水直接排放占生活污水排放水氮负荷的17%, 今后也应关注和解决农村地区的生活污水直接排放问题.大气氮沉降引起的水环境氮负荷增加主要是由于当地农业施肥、畜禽养殖粪便、化石能源消费所产生的气态氮排放导致大气污染加剧, 进而引起氮沉降速率增加(Grimm et al., 2008).在厦门地区农业种植和畜禽养殖正逐步削减, 因此, 快速城市化进程中, 提高能源使用效率, 调整能源消费结构, 加强能源消费后的尾气处理技术, 减少能源消费含氮污染物的排放将成为控制厦门城市系统水氮负荷的关键措施.
在城市化发展过程中人为源活性氮排放已超过天然源排放, 对水环境质量造成了严重影响.本研究表明, 1995—2015年厦门市地下水与地表水氮负荷、总水环境氮负荷呈现不同的变化趋势(图 3).地下水氮负荷相对稳定, 基本维持在3000 t·a^-1.与地下水氮负荷相比, 地表水氮负荷变化较大.1995—2003期间, 氮负荷从6200 t缓慢增加到7200 t, 主要受污水排放及大气氮沉降迅速增加的影响；至2009年逐渐降低到6200 t, 主要原因是粮食种植面积、畜禽养殖及水产养殖规模不断减少导致废水排放量降低；其后迅速上升到2012年的8100 t, 并维持在该水平, 期间绿地园林面积、建成区面积不断扩张, 居民消费日益增长, 城市废物、废水排放量逐年增加, 对地表水的污染越来越严重.受地表水氮负荷影响, 城市总水环境氮负荷也呈先增后减再增加的波动趋势, 总体由1995年的8700 t增加到2012的11100 t.
城市各污染源氮污染物的排放造成周围地表水体氮污染越来越严重(Liu et al., 2015).根据厦门市环保局监测站提供的2004—2016年地表水氮浓度监测结果, 境内主要溪流及地表水亚硝酸盐和氨氮超标严重, 厦门主要地表河流平均总氮浓度总体呈增长趋势(图 4), 同时城市系统水环境氮负荷也相应呈整体上升趋势, 在氮污染物负荷总体增加的情况下, 地表水氮浓度个别年份出现小幅度波动不仅受到人为源的影响, 还受到不可控制的自然因素(如降雨)的影响；相关研究发现, 降雨与河流的可溶解氮存在密切联系(Packett, 2017), 此外, 雨水也是地表水氮污染物的主要来源(岳甫均等, 2010).城市各系统氮污染物的排放对城市水质产生直接影响, 为了更好地减缓城市地表水体氮污染, 改善水环境质量, 亟需减少城市系统水体氮排放负荷.目前, 本研究的水环境氮污染物负荷仅是基于宏观统计数据计算得到的总排放量, 未能体现污染物负荷与不同河流水环境氮负荷的空间匹配.加强城市水环境氮负荷与河流实际氮污染物之间的空间可视化研究, 将是今后城市水环境氮污染治理政策落地的关键.
图 4(Fig. 4)

图 4 2004—2016厦门地表水氮浓度化趋势 Fig. 4The trend of nitrogen concentration in surface water from 2004 to 2016

4.2 厦门污水处理系统水环境氮负荷未来情景分析城市系统内部的氮循环过程主要受资源利用、土地利用方式、废物排放等人类活动影响(Svirejeva et al., 2011).通过以上分析发现, 目前污水处理系统成为厦门城市系统水环境氮负荷最大贡献者.随着城市化进程的加快及人民生活消费水平的提高, 城市污水排放量及污水处理后的尾水氮排放量仍会急剧上升, 如不加控制将会引起更加严重的水环境氮污染.综上所述, 本研究仅针对城市污水处理系统, 主要指人粪尿氮排泄引起的水氮负荷进行不同情景分析(表 1和表 2), 并将未来情景与2020年基准情景比较以评估水环境氮减排方面的技术和政策效应.
表 1(Table 1)

表 1 情景分析参数 Table 1 Scenario analysis parameters

表 1 情景分析参数 Table 1 Scenario analysis parameters 情景 城市粪尿回田率 (ER) 城市污水处理率 (WT) 污水脱氮率 (WD) 中水回用率 (WR) 2015年水平 10% 93.40% 60% 10% 2020基准情景 10% 93.40% 60% 10% 2020年优化情景 20% 95.00% 70% 35%

表 2(Table 2)

表 2 减少城市污水系统水环境氮负荷的情景分析 Table 2 Scenario analysis for reducing nitrogen load to the water environ

表 2 减少城市污水系统水环境氮负荷的情景分析 Table 2 Scenario analysis for reducing nitrogen load to the water environ 不同情景 城市居民粪尿氮排放/ (Gg·a-1) 减少比例 2015年 4.62 2020年基准情景 5.99 WT95% 5.88 1.81% ER20% 5.32 11.11% WR35% 4.84 19.21% WD70% 4.95 17.29% ER20%+WT95% 5.22 12.72% ER20%+WD70% 4.40 26.48% ER20%+WR35% 4.30 28.18% WT95%+WD70% 4.82 19.39% WT95%+WR35% 4.71 21.34% WD70%+WR35% 4.09 31.69% ER20%+WR35%+WD70% 3.63 39.28% WT95%+ER20%+WD70%+WR35% 3.51 41.37% 注：情景编号见表 1.

本研究仅针对污水处理系统, 主要指人粪尿氮排泄引起的水环境氮污染进行2020年不同情景分析, 分别从技术水平及循环利用方面对未来减排效应进行分析.根据厦门“十三五”规划, 2020年厦门规划人口总数达500万, 预期进入高度城市化, 城市化率将达到90%.在此基础上, 以2020年城市粪尿回田率、污水处理率、污水脱氮和中水回用率均维持2015年水平为基准情景, 同时进行以下参数调整：预期城市污水处理率提高至95%, 粪尿回田利用率提高至20%(厦门市政园林局, 2015)；目前厦门污水脱氮率约60%, 而现阶段较先进的脱氮技术可达到70%~80%(任艳, 2015), 因此, 厦门污水脱氮率提升空间有限, 预期2020年达到70%.2015年厦门市中水回用率仅为10%, 显著低于全国水平(23%~61%)(中国统计局, 2000—2013), 预期提高至35%.对调整后的不同参数进行组合视作2020年不同优化情景(表 1), 进而分析不同情景模式下的水环境氮负荷削减效应.
与基准情景相比, 通过增加粪尿回田比例, 减少粪尿直接排放, 提高处理率、污水脱氮率及中水回用率均可减少城市系统水环境氮污染物的排放负荷.但不同政策和技术水平对城市居民粪尿氮排泄对城市水环境影响的削减程度不同.与2020年基准情景相比, 单独提高城市污水处理率、粪尿回田率、污水脱氮率和中水回用率, 可削减1.8%~19.2%的污水系统水环境氮负荷.采用污水处理率、粪尿回田率、污水脱氮率和中水回用率两两组合的方式, 可削减12.7%~31.2%的污水系统水环境氮负荷.采用3种指标及以上的优化组合, 可削减约40%左右的污水系统水环境氮负荷.进一步分析也可看出，提高污水处理率对削减厦门城市污水系统水环境氮负荷潜力较小.为更好地促进城市化进程中城市水资源可持续发展, 今后应着力提升粪尿回田率、改进污水脱氮技术水平和增加中水回用等方面, 既可以用较少的淡水资源满足更大的需求, 又减少了氮污染物的排放, 减轻了生产和生活对水环境的影响, 大大降低城市水体氮污染的风险.
5 不确定性分析(Analysis of uncertainties)本研究中城市氮流动模型涉及8个系统, 各系统内部存在较复杂的生物地球过程, 涉及到相关的活动数据及参数主要来自统计年鉴数据, 有限的实地调研数据及大量中外文献汇总使得本文的估算存在一定的不确定性.各子系统涉及到的活动数据, 如农田面积、施肥量、作物收获量、动物饲养量、动物产品产量及园林绿地面积等, 主要来源于厦门市统计年鉴, 这些数据可以反映出厦门城市经济发展的基本趋势及量化在城市各系统中的人为氮流, 这些数据的不确定性在~5%范围内(厦门市厦门市统计局, 1996—2016).相关氮参数用于氮负荷的计算, 如农作物氮浓度、氮沉降速率、种子氮含量、动物氮排泄率、生物固氮率、下渗及径流损失系数等.不同时期各系统的参数主要从文献和实地调研中获得, 其中, 大多数来自测量数据或调查.文中的系数可能会在城市尺度上有微小变化, 但整体上的不确定性范围在10%~30%, 这与相关国家及城市氮循环的研究结果一致(Ma et al., 2014; Cui et al., 2013; Gu et al., 2012).今后减少和控制城市氮流动模型的不确定性, 主要从增加活动水平数据和相关计算参数的准确性入手.活动水平数据优先选择官方统计的数据, 在统计数据无法获取的情况下, 通过部门咨询和实地调研的方式来补充数据.计算参数方面尽量实现本地化.
6 结论(Conclusions)1) 随着厦门城市化进程的加快, 地表水氮负荷变化较显著, 总体呈上升-下降-上升式波动变化, 从1995年的6200 t缓慢增加到2013年的7200 t, 再到2009年的6200 t, 其后迅速增加到2012年的8100 t.城市总水环境氮负荷受地表水影响显著, 同样呈波动递增趋势, 最大值为11100 t.而地下水氮负荷相对稳定, 基本维持在3000 t·a^-1.通过相关分析可知, 地表水氮负荷对其氮浓度影响显著.因此, 加强地表水氮污染的治理是改善厦门市水环境质量的关键.需要从城市生态系统各组分出发, 采取积极有效的方法来减少城市水环境氮负荷, 从而减缓其城市水体氮污染风险.
2) 城市化进程中, 其内部各系统的水氮负荷呈现不同的变化特征, 并对城市水环境产生不同程度的影响.其中, 污水处理系统、园林绿地系统、大气氮沉降及垃圾处理系统随着城市化进程的加快, 对水环境的影响越来越显著, 其水氮负荷呈逐年递增趋势.而农作物生产、畜禽养殖、水产养殖及工业系统在城市化进程中对城市水环境的影响逐渐降低.其中, 污水处理系统逐渐超过农作物生产系统成为城市水环境的最主要污染源.因此, 在污水处理厂大幅削减污水氮排放的情景下, 也应提高污水处理厂仍是城市潜在氮污染源的意识, 且随城市化进程呈快速增长趋势.决策者应积极从源头上对污水进行资源化、循环化利用, 从而减少对水环境的污染.
3) 通过情景分析, 不同政策下城市居民粪尿氮排泄对城市水环境的影响程度不同.为更好促进城市化进程中水资源可持续发展, 着力提高城市粪尿及污水循环利用效率是今后厦门城市水环境治理的重点发展方向.
附录该附录的主要目的是详细解释和描述估算各个子系统氮流动时的数据及来源, 主要包括计算公式、氮参数和活动数据.各个子系统详细的计算公式如下.
附表 1(TableS1)

附表 1 农作物生产过程中氮流动计算公式

附表 1 农作物生产过程中氮流动计算公式 指标 计算公式 氮肥 Cfertilizer=F1×R1+F2 生物固氮 CBNF=F4×R2+(F3－F4)×R3 大气氮沉降 Cdeposition=F5×R4 种子投入 Cseed=F6×R5×R6 灌溉水 Cirrigation=F5×R7 粪尿还田 Canimal manure=F7×R8×R9/365×R10 Chuman manure=F8×R11×R12 秸秆还田 Ccrop residue=F9×(1/R13－1)×R14×R15 反硝化(N2+N2O) Cdenitrification=Csurplus×R16+(Cmanure+Ccrop residue)×R17+Cfertilizer×R18 氨挥发 CNH3=(Cmanure+Ccrop residue)×R22+Cfertilizer×R23 作物收获 Ccrop harvest=F9/R13×R24 水平径流 Crunoff=Csurplus×R21×R25 淋失 Cleach=Cinput×R20

附表 2(TableS2)

附表 2 农作物生产系统参数指标

附表 2 农作物生产系统参数指标 参数 含义 单位 取值 参考文献 R1 复合肥氮含量 33.3% Ti et al., 2012 R2 豆科类固氮速率 kg·hm-2 豆类：105；花生：112 Yan et al., 1999 R3 非豆科类固氮速率 kg·hm-2 18.75 Yan et al., 1999 R4 氮沉降速率 kg·hm-2 6.45(1995—1999年)、26.3(2000—2010年)、30.15(2010—2015年) Chen et al., 2011 R5 种子播种率 kg·hm-2 谷物：37.5；大豆：76.05;薯类：225；花生：285；油菜籽：1；芝麻：5；蔬菜：15.38 周涛等, 2014 R6 种子含氮量 谷物：1.3%；薯类：0.3%；大豆：4.2%；花生：4.4%；油菜籽：4%；芝麻：3.49%；甘蔗：0.13%；蔬菜：0.2%；水果：0.21% 周涛等, 2014 R7 灌溉率 kg·hm-2 26.3 高利伟等, 2009 R8 动物氮排泄率 kg·cap-1 猪：8；牛：40；羊：5；兔子：0.4；家禽：0.3 施亚岚, 2014 R9 畜禽养殖周期 d 猪：199；牛：36 5；羊：365；兔子：120；家禽：55 施亚岚, 2014 R10 动物粪尿还田率 猪：60%；牛：77.7%；羊：70%；兔子：35%；家禽：39% 施亚岚, 2014 R11 人体粪便还田氮比例 5% 施亚岚, 2014 R12 人体粪便还田率 城市：10%；农村：30% 施亚岚, 2014 R13 作物收获指数 谷物：0.53；薯类：0.66；大豆：0.5；花生：0.55；油菜籽：0.28；芝麻：0.37；甘蔗：0.67； 施亚岚, 2014 R14 秸秆氮含量 谷物：0.91%；薯类：2.51%；大豆：2.1%；花生：1.82%；油菜籽：0.87%；芝麻：1.31%；甘蔗：1.1%； 施亚岚, 2014 R15 秸秆还田率 谷类：41.7%；薯类：50%；大豆：16.8%；花生：26%；油菜籽：47.6%；芝麻：0；甘蔗：10%； 施亚岚, 2014 R16 反硝化率(N2) 72.5% Ma et al., 2012 R17 化学氮肥N2O排放因子 0.86% Zheng et al., 2014 R18 有机氮肥N2O排放因子 0.01 IPCC, 2014 R19 反硝化过程中N2O排放率 kg/N2 0.039 Schlesinger et al., 2009 R20 施用氮淋失率 12.5% Chen et al., 2009 R21 施用氮水平径流损失率 16.7% Ma et al., 2012 R22 有机肥氨挥发系数 猪：19%；牛：17%；羊：25%；兔子：54%；家禽：22%；人类：25% Moller et al., 1989 R23 化肥氨挥发系数 20% 蔡博峰, 2009 R24 作物氮含量 谷物：1.12%；薯类：1.04%；大豆：3.15%；花生：3.25%；油菜籽：1.75%；芝麻：2.12%；甘蔗：0.37%；蔬菜：0.3%；水果：0.19% Ma et al., 2010 R25 农田水平径流滞纳系数 42.5% Min et al., 2018

附表 3(TableS3)

附表 3 农作物生产系统活动数据表

附表 3 农作物生产系统活动数据表 参数 含义 单位 参考文献 F1 复合肥消费量 t 厦门市统计局, 1996—2006 F2 氮肥消费量 t F3 播种面积 hm2 F4 豆科作物播种面积 hm2 F5 农作物作物种植面积 hm2 F6 不同农作物种植面积 hm2 F7 畜禽养殖数量 头(只) F8 人口数量 万人 F9 作物收获产量 t

附表 4(TableS4)

附表 4 畜禽养殖系统氮流动计算公式

附表 4 畜禽养殖系统氮流动计算公式 指标 公式 饲料 Lseeds=(Lanimal-excreta+Lanimal-production)×R26 动物粪便 Lanimal-excreta=Canimal-manur 畜禽产品 Lanimal-production=F10×R27 反硝化(N2+N2O) Ldenitrification=Lfeeds×R28 氨挥发 LNH3=CNH3 粪便水平径流 Ldischarge=Lexcreta－LNH3－Lre-cropland

附表 5(TableS5)

附表 5 畜禽养殖系统参数指标

附表 5 畜禽养殖系统参数指标 参数 含义 取值 参考文献 R26 饲料比例 98% Zhou et al., 2014 R27 动物产品氮含量 猪肉：1.77%；牛肉：2.19%；羊肉：2.22%；禽肉：1.90%；兔肉：3.4%；乳制品：0.55%；蛋类：1.83% Zhou et al., 2014 R28 反硝化率 7% 王新谋, 1999

附表6(TableS6)

附表6 畜禽养殖系统活动数据表

附表6 畜禽养殖系统活动数据表 参数 含义 单位 参考文献 F10 动物性产品 t 厦门市统计局, 1996—2006

附表 7(TableS7)

附表 7 水产养殖系统氮流动计算公式

附表 7 水产养殖系统氮流动计算公式 指标 计算公式 氮肥 Afertilizer=Abaits×R29 饵料 Abait=F11×R30×R31 大气氮沉降 Adeposition=F12×R4 藻类生物固氮 ABNF=F13×R32 水产品 Afish-biomass=F11×R33 水平径流 Arunoff=Aloss×R34 损失氮 Aloss=Ainput-Afish-biomass

附表 8(TableS8)

附表 8 水产养殖系统参数指标

附表 8 水产养殖系统参数指标 参数 含义 取值 参考文献 R29 复合肥与饵料的比例 20% Crab et al., 2007；Shu et al., 2002 R30 水产养殖饵料比 鱼：2%；虾：1.5%；蟹：2% Cui et al., 2013 R31 水产养殖饵料氮含量 鱼：6.4%；虾：4.96%；蟹：5.76% Cui et al., 2013 R32 藻类氮含量 2.7% 谷保静, 2011 R33 水产品氮含量 鱼：3%；虾：2.9%；蟹：2.9%；贝类2.1% Crab et al., 2007 R34 水产养殖水平径流参数 10% 谷保静, 2011

附表 9(TableS9)

附表 9 水产养殖系统活动数据表

附表 9 水产养殖系统活动数据表 参数 含义 单位 参考文献 F11 水产品产量 t 厦门市统计局, 1996—2006 F12 水产养殖面积 hm2 厦门市统计局, 1996—2006 F13 藻类数量 t 厦门市统计局, 1996—2006

附表 10(TableS10)

附表 10 污水处理系统氮流动计算公式

附表 10 污水处理系统氮流动计算公式 指标 公式 污水进水 Sinput=F14×R35 污泥 Ssludge=F14×R36×(1-R37)×R38 渗透 Spermeate=Sinput×R39 中水回用 Sreuse-water=Sinput×R40 氨挥发 Sammonia-emission=F15×R41 N2O排放 SN2O=Sinput×R42 反硝化(N2) SN2=Sinput×R43-SN2O 尾水 Stail-water=Sinput-Ssludge-Sreuse-water-SN2O-SN2

附表 11(TableS11)

附表 11 污水处理系统参数指标

附表 11 污水处理系统参数指标 参数 含义 单位 取值 参考文献 R35 每吨污水氮输入量 kg·t-1 0.0468 任艳, 2015 R36 污泥产生率 0.05% 调研 R37 污泥含水率 80% 调研 R38 污泥氮含量 2.9% 调研 R39 管道渗透率 9% Baker et al., 2001 R40 中水回用率 10% 调研 R41 每立方米污水氨挥发系数 g·m3 3.2 Baker et al., 2001 R42 N2O排放率 1.25% IPCC, 2014 R43 氮移除率 40%(1995—1999年) 调研

附表 12(TableS12)

附表 12 污水处理系统活动数据表

附表 12 污水处理系统活动数据表 参数 含义 单位 参考文献 F14 进入污水处理厂的污水量 t 厦门市环保局, 1995—2015 F15 进水污水体积 m3 厦门市环保局, 1995—2015

附表 13(TableS13)

附表 13 垃圾处理系统氮流动计算公式

附表 13 垃圾处理系统氮流动计算公式 指标 公式 处理垃圾量 Ginput=(1-R44)×F16×R45×R46 填埋 Glandfill=Ginput×R47 渗透渗滤液排放 Gleach=Glandfill×R48×R49

附表 14(TableS14)

附表 14 垃圾处理系统参数指标

附表 14 垃圾处理系统参数指标 参数 含义 取值 参考文献 R43 垃圾处理率 96.92% 厦门市环保局, 1995—2015 R44 各类垃圾百分比 食物垃圾：51.5%；废纸：9.3%；塑料：15%；纺织：5.1%;木材：2%；玻璃：2.9%；金属：0.7%；灰尘：13.5% Xian et al., 2016 R45 各类垃圾氮含量 食物垃圾：2.6%；废纸：0.3%；塑料：0.5%；纺织：10%;木材：0.3%；玻璃：0.1%；金属：0.1%；灰尘：0.98% Xian et al., 2016 R46 垃圾填埋率 56.8% 调研 R48 渗漏率 16.6% Xian et al., 2016 R49 渗滤液处理后排放率 2% Wang et al., 2014

附表 15(TableS15)

附表 15 垃圾处理系统活动数据表

附表 15 垃圾处理系统活动数据表 指标 含义 单位 参考文献 F16 垃圾总量 t 厦门市统计局, 1996—2006

附表 16(TableS16)

附表 16 园林绿地系统计算公式

附表 16 园林绿地系统计算公式 指标 计算公式 氮肥 GRfertilizer=F18×R50 宠物粪尿 GRpet-excreta=GRexcreta-cat/2+GRexcreta-dog GRexcreta-dog=F8×R51×R52×R53 GRexcreta-cat=F8×R54×R55×R56 水平径流 GRrunoff=GRfertilizer×R57+GRpet-excreta×R58

附表 17(TableS17)

附表 17 绿地园林系统参数指标

附表 17 绿地园林系统参数指标 参数 含义 单位 取值 参考文献 R50 绿地园林氮肥施用率 kg·hm-2 300 Zhang et al., 2002 R51 居民拥有宠物狗的比例 69.2% 调研 R52 每只狗的平均体重 kg 20 Gu et al., 2009 R53 每千克狗需要的氮量 g·kg-1 0.88 Gu et al., 2009 R54 居民拥有宠物猫的比例 30.8% 调研 R55 每只猫的平均体重 kg 3.6 Gu et al., 2009 R56 每千克猫需要的氮量 g·kg-1 0.56 Gu et al., 2009 R57 氮肥流失率 5.2% Gu et al., 2009 R58 有机肥流失率 4% Gu et al., 2009

附表 18(TableS18)

附表 18 绿地园林系统活动数据表

附表 18 绿地园林系统活动数据表 参数 含义 单位 参考文献 F17 绿地园林面积 hm2 厦门市统计局, 1996—2006

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