, 叶辉1, 林旭1, 何曦1, 陈超1, 沈建东1, 许凯儿1, 郑仙珏1, 王丽吉21. 杭州市环境监测中心站, 杭州 310007;
2. 浙江省气象信息网络中心, 杭州 310017
收稿日期: 2017-07-06; 修回日期: 2017-10-09; 录用日期: 2017-10-28
基金项目: 杭州市农业科研自主申报项目（No.20170533B15，20160533B83）；2017年农业与社会发展主动设计项目（No.20172016A107）
通讯作者（责任作者）: 严仁嫦(1985—), 女, E-mail:yrc_zju@163.com
摘要: 为研究杭州市夏季臭氧（O3）污染特征及其影响因素，统计分析了2013—2016年杭州市O3监测数据与杭州市气象数据，并结合AIRS卫星O3数据探讨了台风天气系统对杭州市近地面O3浓度的影响.结果表明：2013—2016年，杭州市O3污染逐年加重，O3浓度高值持续时间延长.O3浓度与太阳辐射、温度相关，每年5月和8月太阳辐射强、温度高，O3污染最严重；全天O3浓度呈单峰日变化，峰值出现在午后（~14：00）太阳辐射较强、温度最高时.杭州市在日降水为0且12：00—15：00太阳辐射通量均值高于200 W·m-2天气条件下，风向为东、东北或东南风且风速低于3 m·s-1时，O3浓度相对较高，易出现超标情况.台风天气系统对杭州市近地面O3浓度有明显影响，以2014年10号台风"麦德姆"为例，台风外围系统影响到杭州时，偏东气流可将杭州以东地区高浓度O3输送到杭州，同时下沉气流导致污染物在近地层积聚不易扩散，造成近地层O3浓度升高.
关键词:O3污染特征气象要素台风天气系统
Characteristics and influence factors of ozone pollution in Hangzhou
YAN Renchang1
, YE Hui1, LIN Xu1, HE Xi1, CHEN Chao1, SHEN Jiandong1, XU Kaier1, ZHENG Xianjue1, WANG Liji2 1. Hangzhou Environmental Monitoring Central Station, Hangzhou 310007;
2. Zhejiang Meteorological Information and Network Center, Hangzhou 310017
Received 6 July 2017; received in revised from 9 October 2017; accepted 28 October 2017
Supported by the Independent Declaration Project of Agricultural Scientific Research in Hangzhou(No.20170533B15, 20160533B83) and the Initiative Design Project for Agricultural and Social Development in 2017(No.20172016A107)
*Corresponding author: YAN Renchang(1985—), female, E-mail:yrc_zju@163.com
Abstract: To investigate the characteristics and essential influence factors of near-surface layer ozone (O3) pollution in Hangzhou, this article analyzed the national environmental monitoring O3 data and meteorological data of Hangzhou during 2013-2016. The O3 data derived from the Aqua Atmospheric Infrared Sounder (AIRS) were used to analyze the impact of typhoon system on surface O3 concentration in Hangzhou. The observational analysis shows that the O3 pollution became increasingly serious from 2013 to 2016 with extended duration of high-level O3. The O3 concentration showed obvious positive correlation with solar radiation and temperature. Severe high O3 episodes usually occurred in May and August because of strong solar radiation and high temperature. The diurnal variation of O3 concentration showed a unimodal distribution with a maximum in the afternoon (~14:00), corresponding to the strongest solar radiation and maximum temperature. The abnormally high O3 concentration was prone to occur when the following three conditions apply simultaneously:daily precipitation amounts is zero; the average solar radiation from 12:00 to 15:00 is higher than 200 W·m-2; easterly, northeast or southeast with wind speed lower than 3 m·s-1. In addition, the typhoon system has a significant effect on near-surface O3 concentration in Hangzhou. Taking typhoon Matmo in 2014 as an example, the surface O3 concentration in Hangzhou has remarkably increased due to the airflow of the typhoon periphery:the east airflow can transport the comparatively high concentration O3 from east region to Hangzhou, while the downward airflows lead to the accumulation of pollutants in the boundary layer.
Key words: O3pollution characteristicsmeteorological factorstyphoon system
1 引言(Introduction)自20世纪40年代洛杉矶光化学烟雾事件以来, 臭氧(O3)污染问题在世界各地不断出现, 目前已成为全世界很多城市所面临的主要环境问题.作为光化学烟雾的主要组成部分, 近地面O3主要是天然和人为排放的氮氧化合物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在紫外线照射作用下, 经一系列光化学反应生成的二次污染物(Fishman et al., 1978).高空O3可以阻挡对人体有害的紫外辐射, 但近地面O3浓度过高, 则会损害人体健康(wang et al., 2003; 陈仁杰等, 2010; Kheirbek et al., 2013; Wang et al., 2014).
近年来, 随着经济和城市化的迅速发展, 我国城市光化学污染频发, O3污染问题严重.对于日益严重的城市光化学污染, 国内外开展了大量的光化学污染研究工作, 研究内容包括O3反应生成机理、污染变化规律、相关气象及排放条件、对生物体的影响及光化学污染控制对策等(Dickerson et al., 1997; 张远航等, 1998；Tu et al., 2007; Schuttlefield et al., 2008).长三角地区是我国制造业最集中的地区, 工业高速发展和汽车保有量的迅速增加, 致使该区域空气污染特征由传统煤烟型污染转向煤烟和光化学混合型污染, 其主要污染特征表现为秋、冬季高浓度颗粒物和夏季高浓度O3.在长三角地区, 5—8月O3污染最严重, 沿海城市O3浓度要高于内陆城市, 且城市O3浓度与城市民用汽车保有量显著相关(易睿等, 2015；刘芷君等, 2016).由于O3浓度水平与其前体物排放变化具有非线性变化响应特征, 且各地区污染排放状况不同, 因此, O3光化学反应具有局地性特征, 不同地区O3污染特征也不尽相同.上海市O3污染多发生在日照强、温度高、风速低的气象条件下(谈建国等, 2007), 前体物VOCs中芳香烃和烯烃类对上海O3生成贡献最大(王红丽, 2015).长三角区域在副热带高压控制下, 晴热高温、静稳天气易引发O3污染, 5—6月O3污染频率最高, 其中, 江苏省O3污染最严重, 且南部城市(南京、无锡、常州、苏州)污染更严重(陆维青等, 2015).南京市区夏季臭氧生成对VOCs较敏感, 属于VOCs控制区, VOCs各组分中烷烃的O3生成潜势最大(杨笑笑等, 2016).
杭州作为长三角中心城市, 旅游业和高技术产业发达, 能耗量持续增长, 市区机动车保有量持续上涨, 2016年汽车保有量超过200万辆, 随着机动车、化工企业等排放到大气中的O3前体物NOx和挥发性有机物VOCs不断增加, 其夏季O3污染日益凸显.本文拟利用2013—2016年杭州市O3监测资料和气象观测数据, 分析杭州市O3污染特征及影响因素, 结合卫星资料分析典型天气系统对O3浓度的影响, 以期为认识当地O3污染特征及防控O3污染提供科学依据.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 地面监测数据杭州市区共有和睦小学、朝晖五区、浙江农大、卧龙桥、下沙、云栖、城厢镇、临平镇、滨江、西溪10个环境空气质量国家监测点, 监测指标主要有二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入颗粒物(PM10)、臭氧(O3)、一氧化碳(CO)、细颗粒物(PM2.5).O3监测采用美国热电公司生产的紫外光度校准仪, 其原理是将O3分子吸收的波长254 nm紫外光(UV)强度与O3浓度建立一种计算关系以获得O3浓度.本文使用了杭州市2013—2016年4年的O3连续监测数据, O3日污染水平按《环境空气质量标准》进行判定, 臭氧8 h滑动平均最大值(O3-8 h)大于二级标准(160 μg·m-3)即超标(轻度污染：160 μg·m-3＜O3-8 h≤215 μg·m-3, 中度污染：215 μg·m-3＜O3-8 h≤265 μg·m-3).
2.2 卫星数据地面监测数据主要集中在陆地近地层, 覆盖范围有限, 而卫星数据水平、垂直覆盖范围广.为认识大型天气系统及周边区域传输对杭州市O3浓度的影响, 本文结合使用了大气红外探测仪AIRS (Atmospheric Infrared Sounder) O3资料.AIRS是搭载在NASA地球观测系统之一的Aqua卫星上的新型红外遥感仪, 2002年5月4日发射.AIRS拥有2378个连续红外光谱通道, 谱覆盖范围为3.74~4.61、6.2~8.2、8.8~15.4 μm.AIRS红外通道视场为直径1.1°的圆形视场, 水平分辨率约13.5 km×13.5 km, 其标准反演产品有云表面信息、长波辐射、温度和水汽廓线, 以及化学成分O3、CH4、CO柱总量及垂直分布等.本文中主要使用AIRS Level 2(AIRX2SUP)O3产品, 垂直覆盖范围从1000~0.1 hPa共100层(AIRS/AMSU/HSB Version 6 Data Release User Guide, 2013).
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 O3污染特征杭州位于中国东南沿海北部, 东部近海, 西部连山, 地势西高东低, 地形地貌较为复杂多样.杭州夏季光照强、气温高、湿度低、近地面风速小, 当大气中机动车及其他各类污染源排放的NOx和VOCs充足时, 易发生光化学反应生成高浓度O3, 在不利于扩散条件下极易出现O3污染.近4年杭州实时O3监测资料显示(表 1), 2013年杭州市O3超标天数为29 d, 2014年O3超标天数增加到47 d, 2015年和2016年O3超标天数分别为50和49 d, 对应的O3-8 h年超标率分别为7.9%、13.1%、13.7%和13.4%, 对应的O3-8 h年90百分位浓度分别为155、170、167和171 μg·m-3.从近4年杭州市O3-8 h年超标率和O3-8 h年90百分位浓度对比看, 相比2013年, 2014—2016年杭州市O3浓度及超标率上升明显；2016年超标天数比2015年少1 d, 但O3-8 h年90百分位浓度比2015年上升了4 μg·m-3.由此可见, 近4年杭州市O3污染问题逐渐加重.
表 1(Table 1)
| 表 1 2013—2016年杭州市O3浓度水平及超标情况 Table 1 O3 non-attainment from 2013 to 2016 in Hangzhou | ||||||||||||||||||||
表 1 2013—2016年杭州市O3浓度水平及超标情况 Table 1 O3 non-attainment from 2013 to 2016 in Hangzhou
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图 1为2013—2016年杭州市O3-8 h月90百分位浓度分布, 每年4—10月杭州市O3浓度较高, 易出现超标情况, 5月杭州进入初夏, 温度逐渐升高, 降水相对较少, 高温低湿天气利于O3光化学生成, O3浓度相对较高；6—7月杭州进入梅雨期, 多雨天气不利于O3生成, O3浓度相对较低；8—9月杭州处于副热带高压控制, 太阳辐射强, 温度高, O3光化学反应最强, 尤其是8月, O3污染最严重.从年变化趋势看, 2013—2016年杭州市夏季O3浓度显著上升, 2015年和2016年8—9月O3浓度要明显高于前两年同期.此外, O3高值范围也是在逐年扩大, 2015年和2016年2月份O3-8 h月90百分位浓度分别为102和105 μg·m-3, 相比2013年的79 μg·m-3和2014年的80 μg·m-3上升明显.每年11月至次年3月O3浓度相对较低, 这段时期杭州市主要以西北风和静稳天气为主, 受北方输入和自身累积影响, 空气质量主要以颗粒物污染为主.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 2013—2016年O3-8 h第90百分位浓度月分布 Fig. 1Annual variations in O3-8 h monthly 90th percentile values in 2013—2016 |
3.2 O3污染与气象因子的相关性气象条件在O3化学生成和消耗过程中起着非常重要的作用, 它可通过影响大气环流、光化学环境和O3前体物扩散等影响大气中O3浓度变化.不同地区, 太阳辐射、相对湿度、温度、降水和风速对臭氧生成影响的结论基本一致, O3作为光化学反应的二次污染物, 其化学生成依赖于太阳辐射中的紫外辐射, 浓度与紫外辐射正相关；而研究表明, 气温与紫外辐射变化基本一致, 呈正相关(刘晶淼等, 2003).此外, 水汽可削减大气紫外辐射, 风速主要是影响污染物的扩散, 低风速条件下污染物易累积, 因此, O3高浓度主要出现在太阳辐射强、温度高、相对湿度低、风速小的天气.降水天气太阳辐射较弱, 不利于O3光化学反应, 此外, 降水过程对O3及其前体物浓度有湿清除作用.杭州市O3浓度变化也存在此特征, 根据已有研究, 杭州市O3超标主要出现在紫外辐射大于0.06 MJ·m-2、温度高于25 ℃且相对湿度低于60%的天气(洪盛茂等, 2009；齐冰等, 2017).2013—2016年4—10月杭州市O3小时平均浓度与太阳辐射、温度变化如图 2所示, 三者均呈明显单峰日变化特征, 且O3峰值出现时间滞后于太阳辐射峰值.上午9：00开始随着光照加强, 近地面温度升高, O3光化学生成加强, 浓度升高；12：00左右太阳辐射最强, 此时O3光化学生成浓度处于累积阶段, 14：00左右O3化学生成和消耗达到平衡, O3浓度达到峰值；之后消耗作用大于生成作用, O3浓度下降, 至次日6：00左右浓度达到最低值.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2013—2016年4—10月温度、太阳辐射及O3浓度平均日变化 Fig. 2Diurnal variation of temperature, solar radiation and O3 concentration from April to October in 2013—2016 |
太阳紫外辐射影响O3化学生成, 而风向风速则会影响O3及其前体物的扩散和传输.为排除如降水、阴天等不利于O3光化学生成的天气, 选择2013—2016年4—10月期间, 日降水量为0且12：00—15：00太阳辐射通量均值高于200 W·m-2的天气, 统计杭州市O3浓度与风速风向变化的关系及对应时间风玫瑰图(图 3).杭州市4—10月东北风和西南风出现频率均为22%左右, 其次是东南风, 频率约为15%；从风速看, 以小风为主, 2 m·s-1以下风速占55%左右, 其次是2~4 m·s-1风速, 约占40%.对比风向风速与O3浓度变化, 杭州市在东北、东及东南风且风速低于3 m·s-1天气条件下, O3浓度相对较高, 易出现超标情况, 这说明东北、东及东南方向的污染物输送对杭州O3污染有一定的贡献.杭州东北方向的苏南及上海地区属于工业比较发达地区, 杭州市东部的下沙和东南部的萧山等城区工业产业也比较多, 在偏东、东北及东南风向且风速较低情况下, 这些地区的O3及其前体物会向下游输送且不易扩散, 导致杭州市O3浓度升高.杭州市4—10月西南风出现概率也不低, 但由于杭州西南方向地区工业产业较少, 污染物浓度较低, 同时西南风多伴随西南暖湿气流北抬, 此时杭州市湿度相对较大, 不利于O3化学生成, 因此, 在此风向下杭州市O3浓度相对较低, 不易出现超标.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2013—2014年4—10月风向、风速与O3-8 h浓度的变化关系及对应时间的风玫瑰图(日降水量为0且12：00—15：00太阳辐射通量均值高于200 W·m-2) Fig. 3Mean daily surface wind speed, wind direction, maximum 8-hour average O3 and wind rose from April to October in 2013—2016(The daily precipitation amounts is zero, and the average solar radiation from 12:00 to 15:00 was higher than 200 W·m-2) |
3.3 台风对杭州市O3浓度的影响根据前文分析, 与天气系统有关的太阳辐射、风速风向、降水等气象因子对近地面O3浓度有显著影响, 而对于典型的天气系统如小尺度对流系统和中尺度的台风系统也能影响近地面O3浓度.对流系统中的下沉运动可将对流层上层高浓度O3带到边界层, 从而增加边界层O3浓度(Hu et al., 2008).台风天气系统则会对沿海城市O3浓度产生影响(Shu et al., 2016), 如香港东南部东北太平洋或中国南海出现热带气旋时, 台风外围输送作用易导致香港出现O3高浓度(Huang et al., 2005), 还有研究提到2005年5号台风“海棠”造成了当时香港及邻近地区O3高污染事件(魏晓琳等, 2011)；台风外围在20°N以北且能影响福建省时, 偏北或偏东风将来自海上或高层臭氧及前体物输送到当地, 同时下沉气流强, 污染物在近地层堆积, 造成该天气系统影响下O3浓度高于其他天气系统(王宏等, 2011).基于杭州夏季也常受到台风天气系统的影响, 本文选择了对杭州影响较大的2014年10号台风“麦德姆”(7月18—25日), 探究台风天气系统对杭州市O3浓度的影响.
2014年7月14日在帕劳东北部海面上生成低压区, 18日加强为热带风暴, 并被日本气象厅命名为“麦德姆”, 23日0：00左右在台湾台东县登陆, 23日15：00左右在福建省福清市登陆, 随后经江西、安徽、江苏等北上东移, 26日进入黄海北部并减弱为温带气旋, 具体路径见图 4.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 2014年10号台风“麦德姆”路径图(图中数据表示日期，如0726为7月26日) Fig. 4Track of Typhoon Matmo (July 2014) |
2014年7月18—25日杭州市PM2.5浓度均达到《环境空气质量标准》二级标准(75 μg·m-3)(表 2).20—22日杭州市风速较小, 扩散条件一般, PM2.5浓度相对较高；23—24日受台风天气系统影响, 杭州市风速加大, 利于污染物扩散, PM2.5浓度较低.18—25日杭州市O3-8 h浓度变化与PM2.5浓度变化趋势相同, 18—19日浓度相对较低；20日、21日出现了O3中度污染, 22日为O3轻度污染；23—25日O3浓度降低.
表 2(Table 2)
| 表 2 2014年7月18—25日杭州市PM2.5、O3和气象因素 Table 2 PM2.5、O3concentration and meteorological conditions during 18—25 July 2014 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 2014年7月18—25日杭州市PM2.5、O3和气象因素 Table 2 PM2.5、O3concentration and meteorological conditions during 18—25 July 2014
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为分析“麦德姆”台风对杭州近地面O3浓度的影响, 结合水平和垂直范围覆盖均较广的AIRS卫星数据, 考虑到台风低压中心影响, 选取7月18—25日925 hPa高度上的O3分布, 并叠加NCEP 925 hPa风场, 如图 5所示, 红五星标记为杭州地区, 由于云遮挡作用, AIRS数据存在部分缺失.7月18日和19日杭州市以东南风为主, 杭州及杭州以南地区O3浓度比较低；32°N以北的地区O3浓度均较高, 尤其朝鲜、韩国及日本和黄海等地区存在一个O3浓度高值区.20—22日杭州由东南风逐渐转为东风, 此时杭州市及以西的内陆地区O3浓度均有上升, 且杭州以东的海上O3浓度高于陆地.随着台风系统北上, 23—25日杭州逐渐转为偏南风, 风速加大, 扩散条件好转, 且出现了降雨天气, O3浓度下降明显, 而中部地区受输送影响O3浓度明显升高.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 2014年7月18—25日925 hPa高度上AIRS O3浓度及NCEP风场 Fig. 5The O3 concentration of AIRS and NECP wind field at 925 hPa during 18—25 July 2014 |
杭州位于120°E、30°N附近, 从AIRS O3浓度沿30°N的垂直分布看(图 6), 18日高层O3浓度分布比较均匀平滑, 19日125°~135°E区域250 hPa(~10 km)高度上O3存在明显下沉过程, 20日O3下层范围扩大, 且往西移动到120°E附近；21日高浓度O3下沉范围继续加大, 且向西移动, 整个下沉影响范围在500 hPa高度左右.22日O3下沉开始减弱, 下沉明显区域向西移到110°E, 23—25日高层O3下沉进一步减弱.对比图 5, 18—19日杭州还未受到台风天气系统的影响, 近地面高浓度的O3主要出现在杭州以北地区, 20—22日台风系统北上, 其外围系统对杭州影响逐步加大, 在此过程中, 高层O3浓度高的空气有一个明显下沉过程, 同时北边高浓度O3范围向南移到杭州及以南地区, 杭州市出现了持续3 d的O3中至轻度污染过程.23—25日随着台风登陆北上, 高层空气下沉位置西移动到110°E以西, 对应在杭州以西的中部地区，如湖北、湖南、江西等地区近地面O3浓度较高, 而杭州市风速加大, 同时出现阴雨天气, O3浓度降低.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2014年7月18—25日AIRS O3沿30°N的垂直剖面分布 Fig. 6Vertical cross-sections of AIRS O3 along 30°N during 18—25 July 2014 |
综上, 整个台风系统影响杭州过程中, 20—22日杭州市受台风外围系统影响以偏东风为主, 杭州以东地区高浓度O3被输送到杭州及以西内陆地区, 此时高层空气存在下沉过程, 下沉气流导致近地层污染物不易扩散, 二者共同造成了这3 d杭州市中至轻度O3污染过程.23—25日, 随着台风系统北上, 下沉气流西移, 杭州市风速加大, 扩散好转, O3浓度下降；而中部地区等受输送和下沉气流影响, O3浓度升高.
4 结论(Conclusions)1) 2013—2016年, 杭州市O3污染逐年加重, 且O3浓度高值持续时间延长.每年4—10月杭州市O3浓度较高, 5月杭州进入初夏, 温度逐渐升高, 降水相对较少, O3浓度相对较高；6—7月为梅雨期, O3浓度相对较低；8—9月杭州处于副热带高压控制, 太阳辐射强, 温度高, O3浓度高, 尤其是8月, O3污染最严重.
2) 气象条件在O3化学生成和消耗过程中起着非常重要的作用.杭州市O3浓度与太阳辐射、温度相关, 全天O3浓度呈单峰日变化, 峰值出现在午后(14：00前后)太阳辐射较强、温度最高时.日降水为0且12：00—15：00太阳辐射通量均值高于200 W·m-2天气条件下, 杭州市风向为东、东北或东南风且风速低于3 m·s-1时, O3浓度相对较高, 易出现超标情况, 这3个方向污染物输送对杭州市O3污染存在一定的贡献.
3) 台风天气系统对杭州市近地面O3浓度有明显影响.以2014年10号台风“麦德姆”为例, 20—21日台风外围系统影响到杭州时, 偏东气流可将杭州以东地区高浓度O3输送到杭州, 同时下沉气流使得污染物在近地层积聚不易扩散, 导致这3 d杭州出现O3中至轻度污染.
O3环境监测数据仅在陆地近地层, 而卫星资料由于受云层影响, 资料缺失较多且时间分辨率低, 为更好地了解台风天气系统对杭州市O3的影响, 以后还需统计更多的台风案例及结合数值模式进行分析.
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