摘要:2020年6月22日, 位于瑞典的全面禁止核试验条约国际监测系统放射性核素台站监测到大气中微量的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等放射性核素, 芬兰和爱沙尼亚在6月14至22日期间还监测到¹⁴¹Ce, ⁹⁵Zr和⁹⁵Nb等放射性核素, 国际上对这些核素的来源进行了各种猜测. 本文在确证这些核素及其活度浓度基础上, 结合国际监测系统放射性核素台站监测数据的统计分析, 对核事件性质进行了判断, 推算了放射性核素的释放时间, 并利用大气输运模拟程序对这些放射性核素来源进行了初步判断. 结果表明, ¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度浓度比值约为1.1, 可排除来自核试验或核爆炸; 位于俄罗斯境内的RN61核素台站探测到¹³¹I和¹³³I与位于挪威境内的RN49核素台站探测到的¹³³Xe相关, 可能来自反应堆运行过程中的泄漏; 初步判断¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等核素可能来自北欧地区反应堆事故停堆换料或新鲜乏燃料转移过程中的意外释放; 探测到的放射性核素活度浓度为μBq/m³量级, 不会对公众健康产生影响.
关键词: 全面禁止核试验条约/
¹³⁴Cs和¹³⁷Cs/
¹⁰³Ru/
活度浓度/
大气输运模拟

English Abstract

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2020年6月22日, 位于瑞典的全面禁止核试验条约(CTBT)国际监测系统(IMS)放射性核素台站(RN63)监测到大气中μBq/m³量级的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru^[1], 芬兰^[2]和爱沙尼亚^[3]声称在6月14至22日期间还监测到⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb和¹⁴¹Ce等放射性核素. 一名荷兰官员称这些放射性核素可能来自俄罗斯核电站事故^[4], 俄罗斯对此进行了否认, 称其核电站周边辐射水平正常, 无事故报告^[5]; 也有猜测这些放射性核素来自俄罗斯秘密核武器试验的泄漏^[6,7]. 6月26日, CTBTO筹备委员会临时技术秘书处(PTS)执行秘书Lassina Zerbo在推特上发文表示, RN63台站监测到微量铯和钌放射性同位素, 这些核素可能来自民用核设施, 但源项调查工作超出CTBTO筹备委员会的职权范围^[1].
本文对RN63台站监测数据进行了确认, 并对其他IMS放射性核素台站监测数据进行了细致分析, 对事件性质进行了判断, 推算了这些核素释放的时间窗口, 并利用大气输运模拟程序研究了这些放射性核素的可能来源.

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2.1.RN63台站监测数据分析

IMS放射性核素监测网络由80个放射性核素台站和16个放射性核素实验室组成, 80个台站均具备大气颗粒物监测能力, 其中40个台站在条约生效后还同时具备惰性气体监测能力^[8]. 目前, 建设完成并纳入PTS国际数据中心(IDC)临时试运行的核素台站共74个. 分析了这74个IMS核素台站2020年6月1日至28日的监测数据, 发现仅RN63台站(位于瑞典斯德哥尔摩) 6月22日样品中(取样时间约24 h)分析出¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru. 图1给出了RN63台站从建成以来监测到¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的情况, 除2011年福岛核事故后一段时间外, 2020年6月22日是该台站首次同时监测到¹³⁴Cs和¹³⁷Cs.
图 1 RN63台站¹³⁴Cs和¹³⁷Cs历史监测数据(原始数据取自CTBTO/PTS/IDC)
Figure1. Historical monitoring data of ¹³⁴Cs and ¹³⁷Cs at RN63 (the original data from CTBTO/PTS/IDC).

RN63台站6月22日样品的γ能谱示于图2, 图中标绘了¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru的主γ射线全能峰. 通过计算得到¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru的活度浓度分别为8.76, 7.93和3.68 μBq/m³, ¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度比^[9]约为1.1.
图 2 RN63台站6月22日大气颗粒物样品的γ能谱(400—700 keV)
Figure2. Atmospheric particulate gamma spectrum of RN63 station on 22 June 2020 (400? 700 keV)

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2.2.芬兰和爱沙尼亚监测数据可靠性分析

芬兰辐射与核安全管理局(STUK)在Helsinki (赫尔辛基)和Kotka(科特卡)设有大气放射性核素监测站, 6月16至17日(取样时间约24 h)在Helsinki监测到了活度浓度是RN63台站约两倍的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru, ¹³⁴Cs与¹³⁷Cs的活度比约为1.3; 6月15至22日(取样时间约1周)在Kotka除监测到微量的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru外, 还监测到了活度浓度约为0.2—0.4 μBq/m³的⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb和¹⁴¹Ce. 爱沙尼亚环境部门于6月14至21日(取样时间约1周)在Harku (哈库)监测到了微量的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru.
因没有上述三个监测点位的γ能谱数据, 利用RN63台站本底γ能谱计算了其对⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb, ¹⁰³Ru和¹⁴¹Ce的最小可探测浓度(MDC)^[10]分别约为6.5 μBq/m³, 3.2 μBq/m³, 2.6 μBq/m³和4.8 μBq/m³, 为方便后续讨论, 同时计算出¹⁰⁶Ru的MDC约为30 μBq/m³. 通过上述分析可知, 假设Kotka监测点与RN63台站具备相同的监测系统和技术指标, 则其在6月15至22日监测到0.2—0.4 μBq/m³的⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb和¹⁴¹Ce的可靠性较低. 但考虑到在Kotka的取样时间长, 取样体积也会较大(具体未知), 不排除探测到⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb和¹⁴¹Ce的可能.
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2.3.RN61台站监测数据分析

收集分析了其他IMS放射性核素台站数据, 发现RN61台站(位于俄罗斯的杜布纳)从6月5日至7日连续3天监测到较高浓度的¹³¹I和¹³³I(图3), ¹³¹I和¹³³I最高浓度分别为237 μBq/m³和194 μBq/m³.
图 3 RN61台站¹³¹I和¹³³I监测结果(原始数据取自CTBTO/PTS/IDC)
Figure3. Monitoring data of ¹³¹I and ¹³³I at RN61 (the original data from CTBTO/PTS/IDC).

碘的主要同位素包括¹³¹I, ¹³²I, ¹³³I, ¹³⁴I和¹³⁵I等, 半衰期分别为8.02070 d, 2.295 h, 20.8 h, 52.5 min和6.57 h^[11], 因易挥发、产额较大, 这些核素及其活度比在确认反应堆燃料组件是否有破损及其破口大小方面都有重要应用. ¹³¹I可作为燃料棒或燃料组件破损程度的重要指示^[12], ¹³¹I与¹³³I活度比可用于确认燃料棒铀沾污与燃料组件因破口产生泄漏的程度等.
以热中子诱发²³⁵U裂变为例, ¹³¹I和¹³³I累积裂变产额分别为2.89069 × 10^–2和6.69654 × 10^{–2 [13]}, 反应堆运行期间¹³³I与¹³¹I的活度比约为2.3, 以此计算出6月5至7日¹³¹I和 ¹³³I释放时间结果列于表1. 可以看出, 利用3天监测数据推算的释放时间基本一致, 说明6月5至7日监测到的¹³³I和¹³¹I来自于同一事件, 且该事件由单次瞬时释放引起. 即RN61台站监测到的¹³¹I和¹³³I可能来自反应堆运行期间乏燃料组件的泄漏.

Sampling time	Concentration of 131I/μBq·m–3	Concentration of 133I/μBq·m–3	133I/131I	Release time
2020-06-05 5:38	236.9	194.0	0.819	2020-06-03 18:40
2020-06-06 5:57	91.0	34.3	0.377	2020-06-03 16:53
2020-06-07 5:46	27.4	5.3	0.193	2020-06-03 18:07

表1RN61台站监测的¹³¹I和¹³³I活度浓度及推算的释放时间
Table1.¹³³I and ¹³¹I activity concentration of RN61 and release time calculated through ¹³³I/¹³¹I.

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2.4.RN63和RN49台站¹³³Xe监测结果

RN49台站位于挪威的斯匹次卑尔根, 与RN63台站一样同时具备大气颗粒物和惰性气体氙监测能力. RN49和RN63台站2020年上半年大气中¹³³Xe监测结果示于图4. RN49台站2020年6月7日15时监测到明显高于历史平均监测水平的¹³³Xe, 活度浓度最大值约10.2 mBq/m³; 尽管RN63台站经常监测到高于系统MDC的¹³³Xe, 但通过对比发现, RN63台站在6月8日15时也监测到活度浓度约为3.5 mBq/m³的¹³³Xe, 在时间上与RN49台站监测到的¹³³Xe可能存在一定的关联.
图 4 2020年上半年RN63和RN49台站¹³³Xe监测结果(原始数据取自CTBTO/PTS/IDC)
Figure4. Monitoring data of ¹³³Xe at RN63 and RN49 in first half of 2020 (the original data from CTBTO/PTS/IDC).

基于上述分析可知, 2020年6月5日RN61台站监测到大气中较高浓度的¹³¹I和¹³³I, 6月7日RN49台站监测到较高浓度的¹³³Xe, 6月22日RN63台站监测到了¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru. 此外, 6月14至22日期间, 在Helsinki, Kotka和Harku监测到了¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等.
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3.1.事件性质初步判断

¹³⁷Cs是典型的人工放射性核素^[14], 由于其前驱母体¹³⁷Xe为气体, 使之更易从破损的核燃料组件中泄漏出来. 同时, 核材料裂变直接产生¹³⁴Cs量极少, 而反应堆运行过程中通过中子与¹³³Cs的活化反应生成的¹³⁴Cs量较大, 并逐步累积^[15]. 通过监测反应堆一回路中¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度比, 可计算燃耗并确定破损的燃料组件位置和数量. RN63台站监测到大气中¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度浓度比值约为1.1, 表明监测异常来自核试验或核爆炸的可能性极小, 较大可能来自反应堆(核电站和同位素生产厂等)的运行释放或事故泄漏. 当然, ¹³⁴Cs与¹³⁷Cs还可通过¹³⁴Ba和¹³⁷Ba的(n, p)反应产生, 但同时监测到¹⁰³Ru可进一步说明这些放射性核素应该是来自核裂变反应.
钌是一种极易挥发的过渡金属, 当酸度和温度不同时, 可以以液态亚硝基络合物(RuNO(NO₃)₃)或气态形式(RuO₄)存在, 温度超过120 ℃则RuO₄的比例会增加^[16]. 大气层核试验或严重的反应堆事故也会导致¹⁰³Ru和¹⁰⁶Ru的释放与全球沉降^[17,18], 这也解释了为什么会在大气颗粒物中监测到钌放射性同位素. 因此, 结合¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度浓度比值判断, 大气颗粒物中监测到的¹⁰³Ru来自反应堆运行或换料过程的意外释放的可能性较大. 此外, ¹⁰³Ru和¹⁰⁶Ru半衰期分别为39.26 d和373.59 d, 二者的活度比是核燃料冷却时间的良好指示. 反应堆运行过程中, 核燃料中¹⁰³Ru的活度通常是¹⁰⁶Ru活度的数倍或数十倍^[17,18], 由2.2节的估算可知, ¹⁰⁶Ru的MDC又比¹⁰³Ru的MDC高十余倍, 这也是RN63台站、芬兰和爱沙尼亚监测站等只监测到¹⁰³Ru却未监测到¹⁰⁶Ru的原因.
综上, RN63台站, Helsinki, Kotka和Harku监测到的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等放射性核素可能来自反应堆运行或换料过程的意外释放, 包括新鲜乏燃料转移过程中的意外排放; RN61台站监测到的¹³¹I和¹³³I可能来自反应堆运行期间小破口泄漏. 由于RN61台站只监测到了¹³¹I和¹³³I、而未监测到铯和钌同位素, 初步推断与RN63台站的监测为两次独立事件.
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3.2.可能源项区域分析

利用挪威大气研究所(Norwegian institute for air research, NILU)开发的拉格朗日粒子扩散模式FLEXPART^[19,20]对监测到的放射性核素可能源项区域进行了反演. 图5 给出了RN63台站和Helsinki监测到¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru反演到2020年6月16日可能的源项区域, 因反演时间上的差别, 源项区域差别很大, 但共同覆盖的区域主要为俄罗斯西部和北欧地区. 该区域范围内存在多处运行和退役中的核电站, 包括位于俄罗斯列宁格勒核电站、科拉核电站以及瑞典的阿格斯塔核电站(计划今年拆除)和巴舍拜克核电站(正在拆除)等. 综合判断, RN63台站和Helsinki监测到的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru来自上述区域反应堆意外排放的可能性较大. 此外, RN63台站监测到¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru在时间上与Helsinki的探测相差达6 d之久, 不排除分别来自同一源项的两次释放的可能.
图 5 RN63和Helsinki监测到放射性核素的可能源项区域
Figure5. Possible source region of radionuclides detected at RN63 (left) and Helsinki (right).

根据RN61台站监测到的¹³¹I和¹³³I及推算的释放时间, 反演得到可能的源项区域示于图6. 以RN61为源项进行大气输运正演的结果表明, RN49台站6月8日3时可监测到较高浓度的¹³³Xe, 与RN49台站6月7日15时监测到较高浓度¹³³Xe的实际情况在不确定度内符合较好. 为进一步考察RN61台站监测到的碘同位素与RN49和RN63台站监测到的¹³³Xe间的关联性, 分别对RN49和RN63监测到的¹³³Xe可能源项区域进行了反演(图7), 结果表明RN49探测到的¹³³Xe与RN61台站监测到的碘同位素有较好相关性, 而RN63台站监测到的¹³³Xe与RN61台站监测到的碘同位素相关性较弱.
图 6 RN61台站¹³¹I和¹³³I的可能源项区域
Figure6. Possible source region of ¹³¹I and ¹³³I detected at RN61 station.

图 7 RN49和RN63台站¹³³Xe的可能源项区域
Figure7. Possible source region of ¹³³Xe detected at RN49 (left) and RN63 (right) station.

对2020年6月北欧大气中监测到的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等放射性核素进行了技术分析. 结果表明, IMS RN63台站监测到的¹³⁴Cs与¹³⁷Cs活度浓度比值约为1.1, 可排除这些放射性核素来自核试验或核爆炸; 利用大气输运模拟反演大气中监测到的¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs和¹⁰³Ru等放射性核素的可能源项区域为芬兰、瑞典和俄罗斯西部等地区, 较大可能来自该区域反应堆停堆换料或新鲜乏燃料转移过程中的意外排放; 位于俄罗斯境内的RN61台站连续3天探测到较高浓度的¹³¹I和¹³³I, 推算释放时间为2020年6月3日18时左右, 且与RN49台站探测到的¹³³Xe有一定相关性; 各核素活度浓度非常低, 不会对公众健康产生影响.