摘要:利用自旋噪声谱技术研究了无缓冲气体¹³³Cs原子气室的自旋动力学和展宽机制. 在宏观原子气室中, 自旋弛豫速率失谐频率谱的线型为高斯分布; 在空间局域较强的微米气室中, 自旋弛豫速率失谐频率谱的线型为洛伦兹分布. 实验测量得到的自旋弛豫速率失谐频率谱的展宽约4 GHz, 明显大于宏观原子气室中约500 MHz的多普勒非均匀展宽. 同时, 研究了两种气室的总噪声的失谐频率谱. 在宏观原子气室中, 总噪声强度强烈依赖于激光相对于原子共振跃迁的频率失谐; 在微米气室中, 由于较强的均匀展宽, 总噪声的失谐频率谱中心处出现明显的凹陷. 通过建立简化的物理模型来计算微米气室的展宽机制, 在实验与理论中解释了原子的均匀展宽特性.
关键词: 自旋噪声谱/
自旋动力学/
自旋弛豫速率/
均匀展宽

English Abstract

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涨落耗散定理指出系统对外界扰动的响应可以用热平衡时所表现出的频谱来描述^[1]. 在近乎没有微扰的情形下, 通过收集介质特定物理量的自发随机涨落, 可在频域上获知介质的内禀属性, 这种频谱技术被称为噪声谱技术. 基于法拉第效应或者磁光克尔效应, 在介质自旋随机涨落过程中可以通过偏振态光场实现自旋的信息识别和提取, 即自旋噪声谱技术^[2-5]. 自旋噪声谱这种非扰动本征测量的优势被广泛应用于热原子系综^[4,6-9]、块体半导体^[5,10-12]、半导体量子阱^[13,14]、纳米线^[15]、量子点^[6,16,17]等自旋系统研究中. 基于自旋噪声谱技术, 已实现朗德g因子、核自旋、同位素丰度比、超细分裂、核力矩和自旋相干寿命等物理量的测量^[4].
自旋噪声谱理论和实验工作在过去十几年间发展迅速. 探测方案的优化、数据采集和处理能力的提高, 不断提升自旋噪声谱的测量极限灵敏度. 在光学探测方面, 通过引入零拍探测实现测量过程的相位控制, 实现低功率高信噪比探测, 获得更好的测量灵敏度^[6,10,11]; 考虑光场的散粒噪声极限, 偏振压缩光提供超越量子噪声极限的线偏振光, 获得了优于相干光探测2 dB的信噪比, 该方案同时也演示了高灵敏度原子磁力计的原型方案^[7]. 在数据处理方面, 在早期热原子气室中, 10⁹个原子的自旋起伏才能提供可观测的光学偏振噪声谱^[4]. 近年来, 具有实时处理能力的快速傅里叶变换数据采集卡或可编程逻辑门阵列取代传统频谱分析仪, 将数据利用率由不足0.1%提升至90%以上^[8,12,13,18]. 这些技术的综合利用, 在半导体量子阱和量子点中实现了10⁴量级粒子数的自旋涨落探测. 在样品结构方面, 通过在有源层上下表面生长布拉格反射镜形成高品质光学共振微腔的技术方案, 提高了光与物质的耦合强度, 在量子点中获得了单个空穴的自旋噪声信息^[16]; 同时, 强耦合也降低了探测光功率要求, 由通常的mW量级减弱到nW量级^[14], 进一步消除了激光的加热等自旋弛豫效应.
近年来, 自旋噪声谱的噪声关联理论快速发展, 并通过一系列实验验证进一步拓展了自旋噪声的应用领域^{[9,15,17,19,20]}. 噪声谱技术的频率分辨率以及空间分辨率是非常重要的一个研究方向. 双色自旋噪声光谱技术利用两束能量不同的探测光, 揭示了自旋系统的噪声频率关联. (In, Ga)As量子点系综的非均匀展宽十分强烈, 在常规噪声谱下淹没其中的均匀线宽通过关联噪声得到了实验验证^[17]; 在异质原子混合气体中, 通过噪声间的关联测量可以实现不同原子间自旋交换作用的测量^[9]. 改变探测光束的空间分布, 自旋噪声谱可以实现自旋的空间关联信息测量. 作为自旋的重要属性, 自旋输运的扩散漂移参数可通过分析不同空间位置处自旋进动的附加频率探测^[15].
基于纳米线的双光束自旋噪声关联频谱理论^[15]到目前为止还没有被实验实现, 其中一个重要限制因素是自旋的相干时间, 自旋弛豫速率的展宽会把自旋输运引起的进动频移淹没. 碱金属原子气在室温下具有较长的自旋寿命, 通常在微秒量级, 基态的平均自由程l是原子的平均速度与基态寿命的乘积^[21], 通常是百微米量级, 如果降低束缚原子的气室厚度d, 使l大于d, 则可被近似为一个准二维自旋系统进行探测. 微米尺度碱金属原子系综是构建这种准二维自旋系统的方案之一. 本文利用100 μm厚¹³³Cs原子气室构建准二维的自旋系统, 基于自旋噪声谱技术研究在强空间约束条件下的自旋演化.

自旋噪声谱的基本思想是收集和分析偏振光场通过样品后的偏振随机波动^[22]. 对于顺磁性的自旋系统, 施加与光束方向垂直的横向磁场可以使随机自旋绕磁场方向拉莫尔进动, 噪声谱的中心频率反映了自旋的进动频率${\nu _{\rm{L}}} = g{\mu _{\rm{B}}}B/h$^[23], 其中g是朗德因子, ${\mu _{\rm{B}}}$是玻尔磁子, B是外磁场, h为普朗克常数. 自旋噪声谱呈现洛伦兹分布, 其谱线的半高全宽δν表示为自旋寿命${\tau _{{\rm{spin}}}} = 1/{\text{π}} {\rm{\delta }}\nu $^[23]. 图1(a)是基于法拉第磁光效应的自旋噪声谱测量装置. 本实验由半导体激光器产生852 nm激光, 功率为100 mW, 线宽为1 MHz左右, 激光频率利用¹³³Cs原子D2跃迁线(6²S_1/2(F = 3) → 6²P_3/2, 如图1(c)所示)校准, 频率调谐范围为–22—20 GHz. 输入光束经过竖直方向偏振片获得线偏振光, 经透镜聚焦到施加横向磁场的¹³³Cs原子气, 并准直后经过半波片和沃拉斯顿棱镜分出s态和p态偏振光, 输入平衡零拍探测器中进行探测. 由于法拉第效应, 碱金属原子价电子自旋的随机涨落对应透射光的偏振态随机涨落, 从而造成光场s态和p态分量的幅值涨落, 自旋噪声信号也就通过平衡零拍探测器实现灵敏测量. 探测器中的光电信号经过电压放大进入多参数可调的自旋噪声谱仪, 然后利用FFT实时运算, 再多次累加后传输至计算机, 从而得到自旋噪声谱^[12] (图1(b)).
图 1 (a)自旋噪声谱的实验原理图(P是偏振片, B是外加磁场, Wollaston prism是沃拉斯顿棱镜, BP是平衡零拍探测器, FFT是快速傅里叶变换); (b)气室1中经典的¹³³Cs自旋噪声谱(激光失谐频率Ω_D2 = + 600 MHz于D2线(6²S_1/2 (F = 4) → 6²P_3/2), 原子气室温度T = 296 K, 激光功率P = 500 μW, 外加磁场B = 5 G); (c) ¹³³Cs的D2跃迁线和基态超精细结构
Figure1. (a) Schematic of the experimental apparatus (P-polarizer, B-magnetic fields, BP-balanced homodyne detector, FFT-fast Fourier transform); (b) typical spin noise spectrum of ¹³³Cs in cell 1 (the laser is detuned Ω_D2 = + 600 MHz from the D2 transition (6²S_1/2 (F = 4) → 6²P_3/2). The temperature of atomic cell is 296 K. The laser power P = 500 μW. Magnetic field B = 5 G); (c) D2 line transition and ground-state hyperfine structure of ¹³³Cs.

本文采用了两种未添加缓冲气体的¹³³Cs原子气样品, 室温下的原子数密度为$4 \times {10^{10}}/{\rm{c}}{{\rm{m}}^3}$. 气室1厚度d₁ = 2 cm, 样品中光束是聚焦的; 气室2厚度d₂ ≈ 100 μm, 由于激光的瑞利长度${z_{\rm{R}}} = $1500 μm, 远大于气室2的厚度, 即${z_{\rm{R}}} > {d_2}$, 则在样品中光束是平行的. 气室2的温度通过自制的控温炉精确控制. 控温炉的紫铜内层紧贴气室, 在紫铜的上表面固定帕尔贴元件用于加热和制冷, 帕尔贴的另一面连接一块紫铜便于散热. 控温炉的外层为聚四氟乙烯材料制作的保温层. 控温炉内外层间放置热敏电阻(NTC, MF52-103)用于实时反馈气室温度.

首先在气室1中基于法拉第旋转效应测量了¹³³Cs原子的自旋噪声谱. 测量时将激光失谐频率调至距¹³³Cs原子D2跃迁线(6²S_1/2 (F = 4) → 6²P_3/2)中心频率+600 MHz, 原子气室温度T = 296 K, 激光功率P = 500 μW, 外加磁场B = 5 G (1 G = 10^–4 T), 得到典型的¹³³Cs原子的自旋噪声谱(图1(b)). 通过洛伦兹拟合得到半高全宽${\text{δ}}\nu \approx$514 kHz, 其对应的自旋寿命^[23] ${\tau _{{\rm{spin}}}} \approx {619}\;{\rm{ns}}$. 改变外加磁场B (从5 G增大至30 G), 测量得到自旋噪声谱, 其拉莫尔进动频率与磁场关系如图2(b)所示, 随着磁场的增加拉莫尔进动频率向高频移动. 基于拉莫尔进动与外场的依赖关系可以得到朗德因子g = 0.25364, 与理论值0.25000有1.5%的偏差, 误差原因主要来自于磁场线圈的非均匀性带来的系统误差.
图 2 气室1中磁场相关的自旋噪声谱　(a)不同磁场下的自旋噪声谱(黑线)和拟合曲线(红线); (b)自旋噪声谱中心频率(蓝圆圈)与外场关系图, 以及拟合曲线(红线); 激光失谐频率Ω_D2 = + 600 MHz于D2线(6²S_1/2 (F = 4) → 6²P_3/2), 激光功率为P = 500 μW, 原子气室温度T = 296 K
Figure2. Magnetic-field dependent spin noise spectrum in cell 1: (a) Spin noise spectrum (black lines) and fitting curve (red lines) versus the magnetic fields; (b) dependence of center frequency of spin noise spectrum on magnetic fields. The blue circles are the experimental data. The red line is the fitting curve. The laser is detuned Ω_D2 = + 600 MHz from the D2 transition (6²S_1/2 (F = 4) → 6²P_3/2). The laser power P = 500 μW. The temperature of atomic cell is 296 K.

自旋噪声谱的强度依赖测量激光的频率失谐. 在气室1中, 原子气室温度T = 296 K, 激光功率P = 500 μW, 外加磁场B = 15 G. 测量不同激光失谐频率下的自旋噪声谱. 对自旋噪声谱经洛伦兹拟合得到自旋弛豫速率和总噪声的结果, 如图3蓝圆圈所示. 其谱线在两个基态超精细结构(F = 3和F = 4)的D2跃迁线处有极值, 两侧迅速减小. 气室1没有缓冲气体, 展宽主要来自于多普勒效应引起的非均匀展宽. 由于系统的非均匀展宽特性, 自旋弛豫速率和总噪声均为激光失谐频率的函数, 以高斯公式线性拟合:
图 3 气室1中自旋噪声谱的失谐频率依赖关系　(a)自旋弛豫速率与失谐频率的对应关系图; (b)总噪声与失谐频率的对应关系图; 激光失谐频率在D2线(6²S_1/2 (F = 3) → 6²P_3/2)附近, 激光功率P = 500 μW, 外磁场B = 15 G, 实验数据为(蓝圆圈)和拟合曲线(红线), 原子气室温度T = 296 K
Figure3. Detuning frequency dependent spin noise spectrum in cell 1: (a) Spin relaxation rate versus the detuning frequency; (b) total noise versus the detuning frequency. The laser is detuned from the D2 transition (6²S_1/2 (F = 3) → 6²P_3/2). The laser power P = 500 μW. Magnetic field B = 15 G. The blue circles are the experimental data. The red line is the fitting curve. The temperature of atomic cell is 296 K.

$I(\varOmega ) = {I_0} + A\exp \left[ { - {\frac{{(\varOmega - {\varOmega _0})}}{{2{C^2}}}^2}} \right],$

其中, A, Ω₀, C为失谐频率谱的振幅、中心频率以及标准方差. 根据高斯公式(1)对测量得到的实验数据(蓝圆圈)进行拟合, 得到其线宽约500 MHz, 与吸收谱线相对应(图3红线). 自旋噪声谱的线宽依赖原子吸收光谱, 激光导致的原子跃迁对自旋噪声谱有明显的展宽效应, 其对失谐频率较为敏感^[24], 因此, 实验结果所表现的自旋弛豫速率的频率依赖关系与吸收光谱的频率依赖关系相似. 在两个基态超精细结构(F = 3和F = 4)共振跃迁处光与原子相互作用会增强, 共振光抽运使总噪声增大, 线宽也变大; 随失谐频率增加, 总噪声减弱, 线宽减小. 其非均匀展宽下总噪声的失谐频率谱与吸收光谱相似^[25].
以气室1作为参考, 对100 μm厚¹³³Cs原子气室进行自旋噪声谱的测量. 玻璃内壁和原子的碰撞通常会使电子自旋退极化^[26], 随着气室厚度的降低, 原子运动受到更强的纵向约束, 原子-气室内壁的碰撞加剧, 因此自旋弛豫速率增加. 同时, 测量区域原子数也会减少, 导致自旋噪声信号显著降低. 为了提升自旋噪声的强度, 实验时增加探测光功率, 同时对气室2加热以增加原子数密度. 首先理论分析原子气室的展宽情况. 百微米尺度原子气室的展宽来自于自然线宽、多普勒展宽、碰撞展宽和功率展宽的共同作用. ¹³³Cs原子的自然线宽${\text{δ}}{\nu _n} \approx 5.2\;{\rm{MHz}}$, ¹³³Cs原子多普勒展宽以及原子间的碰撞展宽表达式为^[27]

${\text{δ}}{\nu _{\rm{D}}} = 2\frac{{{\nu _0}}}{c}\sqrt {\frac{{2{k_{\rm{B}}}T}}{m}\ln 2}, $

${\nu _{{\rm{col}}}} = {\upsilon _{{\rm{th}}}}{n_{{\rm{atoms}}}}{\sigma _{{\rm{col}}}},$

其中, ${\upsilon _{{\rm{th}}}} = \sqrt {2{k_{\rm{B}}}T/m} $是原子热速度, ${\nu _0}$是跃迁共振频率, ${k_{\rm{B}}}$是玻尔兹曼常数, m是¹³³Cs原子质量, T是原子的开尔温度, ${n_{{\rm{atoms}}}}$是原子数密度, ${\sigma _{{\rm{col}}}}$是碰撞截面. 以T = 431 K为例, 利用(2)式计算得到多普勒展宽约500 MHz, 利用(3)式计算得到原子间的碰撞展宽约30 MHz. 功率展宽的计算式为^[27]

${{\nu }_{\rm{power}}}={\text{δ}}{{\nu }_{\rm{n}}}\sqrt{1+\dfrac{I}{I_{\rm{sat}}}},$

其中, 激光强度$I = P/{\text{π}}{\omega ^2}$(P = 5 mW为激光功率, ω = 20 μm为高斯光束的束腰), 饱和强度$ {I_{{\rm{sat}}}} \!= $ $ \displaystyle\frac{{\text{π}}}{{\rm{3}}}\frac{{hc}}{{{\lambda ^3}\tau }}$^[28], λ是激光的波长, 激发态能级(6²P_3/2)的寿命τ $ \approx $ 30 ns. 计算得到¹³³Cs原子的饱和强度为1.1 mW/cm², 代入(4)式得到的功率展宽为约3.125 GHz, 大于多普勒展宽. 系统的展宽为所有展宽之和, 约4 GHz, 其中功率展宽在均匀展宽中占主导作用, 简便起见, 在百微米气室2中只考虑均匀展宽对自旋噪声谱的影响.
在百微米尺度原子气室中, 探测光功率P = 5 mW, 测量不同温度和失谐频率条件下的自旋噪声谱, 其自旋弛豫速率和总噪声的实验结果(圆圈)以及拟合曲线(红线)如图4所示. 图4(a)和图4(b)为温度T = 387和431 K时自旋弛豫速率-频率依赖关系. 图4中有两个明显的峰, 分别处于两个基态超精细结构(F = 3和F = 4)的共振跃迁线上.
图 4 气室2中自旋噪声谱的失谐频率依赖关系　(a) T = 387 K时自旋弛豫速率与失谐频率的关系; (b) T = 431 K时自旋弛豫速率与失谐频率的关系; (c) T = 387 K时总噪声与失谐频率的关系; (d) T = 431 K时总噪声与失谐频率的关系; 激光失谐频率在D2线(6²S_1/2 (F = 3) → ²P_3/2)附近, 激光功率为P = 5 mW, 蓝圆圈表示实验数据, 红线为拟合曲线
Figure4. The detuning frequency dependent spin noise spectrum in cell 2: (a) Spin relaxation rate versus the detuning frequency at T = 387 K; (b) spin relaxation rate versus the detuning frequency at T = 431 K; (c) total noise versus the detuning frequency at T = 387 K; (d) total noise versus the detuning frequency at T = 431 K. The laser is detuned from the D2 transition (6²S_1/2 (F = 3) → 6²P_3/2). The laser power P = 5 mW. The blue circles are the experimental data, and the red line is the fitting curve.

基于前面的理论分析, 百微米尺度原子气室均匀展宽占主导, 自旋弛豫速率的失谐频率依赖关系是洛伦兹线型:

$\varGamma (\varOmega ) = {\varGamma _0} + \frac{{{A_1}{\gamma _{\rm{1}}}}}{{{{(\varOmega - {\varOmega _1})}^2} + \gamma _{\rm{1}}^{\rm{2}}}} + \frac{{{A_2}{\gamma _{\rm{2}}}}}{{{{(\varOmega - {\varOmega _2})}^2} + \gamma _{\rm{2}}^{\rm{2}}}},$

其中A₁, Ω₁, γ₁与A₂, Ω₂, γ₂分别为两个精细能级弛豫速率的振幅、失谐频率和半高半宽. 根据(5)式的拟合曲线(红线), 会得到两个洛伦兹线型的叠加, 每个线型展宽约4 GHz, 与计算所得的吸收谱线的展宽一致; 体现了均匀展宽下自旋噪声谱的线宽对原子吸收光谱的依赖性^[24].
在均匀展宽系统中, 每个原子的自旋噪声贡献相同, 总噪声与法拉第旋转光谱平方成正比^[29]:

$S(\varOmega ) = {[{\text{δ}} {\theta _{\rm{F}}}(\varOmega )]^2},$

其中δθ_F(Ω)为法拉第旋转光谱. 顺磁法拉第旋转^[30]的形成可以简单地考虑两个磁偶极子之间的跃迁, 由于基态能级的重新分布, 穿过介质线偏振光的左旋/右旋圆偏振光分量的折射率出现差异, 显示为线偏振光偏振面的旋转^[31]. 因此, 用两个洛伦兹函数的差来近似表示法拉第旋转光谱δθ_F(Ω), 则总噪声为激光失谐频率的函数:

$S(\varOmega ) = {S_0} + {\left[ {\frac{{{B_1}{\gamma _1}}}{{{{(\varOmega - {\varOmega _1})}^2} + \gamma _1^2}} - \frac{{{B_2}{\gamma _2}}}{{{{(\varOmega - {\varOmega _2})}^2} + \gamma _2^2}}} \right]^2}.$

图4(c)和图4(d)是温度T = 387和431 K时的总噪声-频率依赖关系. 图4中实验结果(蓝圆圈)显示在基态(F = 4)共振跃迁附近总噪声有明显下降. 在百微米原子气室的均匀展宽系统中, 观察到谱线中心有明显凹陷, 这与以前的实验结果相似^[24,25]. 根据(7)式的拟合曲线(红线), 在387和431 K的温度下, 其谱线宽度约10 GHz, 远大于计算的吸收谱线宽度约4 GHz, 未在过去的工作中发现类似现象, 这可能与强光场对原子带来的扰动有关. 同时, 由于半导体激光器的频率限制, 在失谐频率为–22 GHz时达到极限, 所以观察到谱线在负失谐处并不完整, 也会有一定局限性.
在百微米原子气室中, 自旋噪声强度很弱, 可通过提高探测光功率来增强自旋噪声信号^[32,33], 但矛盾的是高功率又引入更强的外禀功率展宽. 如果想要在低功率下对自旋系统本征测量, 继续提高温度以增加原子密度是可行的办法^[4,33]. 另外研发更高增益和低噪声的探测器也可以降低电子学噪声背景^[34], 使用低于量子噪声极限10 dB以上的压缩光作为探测光有望将激光的散粒噪声减弱一个数量级^[35], 这些都为今后的高灵敏度测量提供了方向.

本文对未填加缓冲气体的两个不同尺寸的¹³³Cs原子气室进行自旋噪声谱的研究. 在d₁ = 2 cm的宏观原子气室的自旋噪声谱中得到¹³³Cs原子的自旋相干寿命和g因子等基本信息. 对于百微米原子气室, 因气室很薄, 自旋噪声谱测量时需要较高的温度和激光强度来增强自旋噪声信号, 理论上计算并说明了原子的均匀展宽特性, 其中功率展宽占主导作用. 其自旋弛豫速率失谐频率谱为洛伦兹线型, 同时与原子吸收光谱相符合. 其总噪声的失谐频率谱在跃迁中心会有明显凹陷, 表明微米气室中的原子系综在光学自旋噪声谱中是均匀展宽的. 因此, 微米气室中原子的均匀展宽特性在实验中也得到了验证.
在100 μm厚¹³³Cs原子气室的自旋噪声谱研究为未来纳米量级准二维原子气室的自旋动力学研究奠定了基础. 更重要的是, 可以将双光束自旋噪声谱应用到薄气室中, 通过分析不同空间位置的自旋关联特性来测试自旋输运^[15], 从而得到原子自旋扩散的信息.