删除或更新信息，请邮件至freekaoyan#163.com(#换成@)

三能级钾原子气体三维傅里叶变换频谱的解析解

本站小编 Free考研考试/2021-12-29
摘要:利用投影切片定理、傅里叶位移定理和误差函数给出三能级钾原子气体三维傅里叶变换频谱在T = 0界面的解析解. 固定均匀线宽, 非均匀展宽和对角线相关系数可以定量地识别, 通过在适当方向上拟合三维傅里叶变换频谱谱峰的切片来确定. 结果表明, 非均匀展宽增大, 频谱图沿着对角线方向延伸, 对角线相关系数增大, 频谱图逐渐变圆, 振幅也逐渐变小.
关键词: 傅里叶变换谱/
四波混频/
原子气体

English Abstract


全文HTML

--> --> -->
1.引　言
基于三脉冲瞬态四波混频技术[1]的多维傅里叶变换光谱学的诞生是超快光谱学的一个重要进展. 多维光谱学的概念最初是从20世纪核磁共振发展起来的[1], 最常见的是二维相干谱[2], 2010年, Siemens等[3]应用投影切片定理首次解析求解了二维傅里叶变换光谱中任意非均匀的对角线和交叉对角线切片共振线型, 其结果可用于实验数据中多个共振的均匀和非均匀展宽的定量测量. 二维光谱具有的特点也使它成为了研究各种结构和动态的重要工具, 例如, 水中的氢键动力学[4]、半导体量子阱[5-8]的多体动力学等. 2013年, Li等[9]首次在实验上实现了钾原子气体的三维傅里叶变换谱, 该变换谱能清晰地揭示每条路径的跃迁能、弛豫速率和偶极矩. 2015年, Bell等[10]应用投影切片定理首次解析求解了二维傅里叶变换谱. 其结果可用于任意非均匀共振的二维相干谱实验. 二维光谱具有分解不同的量子激发路径的能力, 所以用二维光谱研究碱金属原子体系. 2017年, Titze和Li[11]计算了激发脉冲序列在特定相位匹配方向上的三阶非线性光学响应, 其结果与文献[9]在$T = {\rm{0}}$截面的实验结果一致. 国内, 清华大学戴星灿课题组[12-14]使用多维傅里叶光谱的方法对碱金属分子量子系统中的动力学过程进行了详细的研究. 南京大学肖敏课题组[15,16]采用超短脉冲, 并在其基础上发展了对抽运的相关探测、时间分辨荧光等超快光谱学方法. 近几年, 陕西师范大学的李晓辉课题组[17-20]开展了石墨烯等二维材料的非线性光学和超快光子学的研究工作. 考虑到文献[12]只给出了钾原子气体三维傅里叶变换谱的数值解, 没有给出频域谱的解析解, 因此, 本文给出了钾原子气体三维傅里叶变换谱在$T = {\rm{0}}$截面的解析解, 其结果与文献[9,11]的数值解一致.
2.三维傅里叶变换谱
早期的三维相干光谱的实验[21,22]是基于样品对5个激发场的五阶非线性响应的, 但是为了获得更完整的电子跃迁信息, 研究三维光谱时对电子跃迁主要集中在了三阶非线性响应上. 本文选用能级系统简单的碱金属原子蒸气研究三维傅里叶变换谱[12-14], 如图1所示.
图 1 四波混频原理图
Figure1. Four wave mixing schematic.

在${t_1}$, ${t_2}$, ${t_3}$时刻分别发射第一个、第二个、第三个脉冲信号, 其中$\tau $为第一个脉冲和第二个脉冲之间的时间延迟, T为第二个脉冲和第三个脉冲之间的时间延迟, t为发射时间. 四波混频起因于非线性光学中的三阶非线性极化[23], 满足动量守恒${k_4} = {k_1} - {k_2} - {k_3}$和能量守恒${\omega _4} \!=\! {\omega _1} \!+\! {\omega _2}+ {\omega _3}$. 频率为${\omega _4}$的光波产生的三阶非线性极化强度为
$\begin{split} & {P^{(3)}}(\tau,T,t) \\= \, &\int\nolimits_0^\infty {\int\nolimits_0^\infty {\int\nolimits_0^\infty {{\rm{d}}t_A'{\rm{d}}t_B'{\rm{d}}} } } {R^{(3)}}(t_A',t_B',t_C')\\ & \times E_A^*(t_A' - {t_1}){E_B}(t_B' - {t_2}){E_C}(t_C' - {t_3}), \end{split}$
其中${R^{(3)}}(t_A', t_B', t_C')$为三阶非线性响应函数.
基于密度矩阵公式, 光与物质相互作用的Bloch方程为
$\dot \rho = - \frac{{\rm{i}}}{\hbar }(H\rho - \rho H) - \frac{{\rm{1}}}{{\rm{2}}}(\varGamma \rho + \rho \varGamma ),$
其中, 矩阵元${H_{ij}} = \hbar {\omega _i}{{\text{δ}} _{ij}} - {\mu _{ij}}E(t)$, $\hbar {\omega _i}$为i态的能量, ${\mu _{ij}}$为i, j两能级跃迁电偶极矩; 弛豫算符$\varGamma $的矩阵元${\varGamma _{ij}} = {{\rm{1}} / {\rm{2}}}({\gamma _i} + {\gamma _j})$, ${\gamma _i}$, ${\gamma _j}$为i, j能级能级的布居数衰减率.
跃迁频率有一个二维高斯函数的非均匀分布[11]:
$\begin{split} g({\omega _{10}},{\omega _{20}}) =\, & \frac{{\sqrt {{a_{11}}{a_{22}} - a_{12}^2} }}{{\text{π}}}\\ & \times{{\rm{e}}^{ - ({a_{11}}{\omega _{10}^2} - 2{a_{12}}{\omega _{10}}{\omega _{20}} + {a_{22}}{\omega _{20}^2})}}, \end{split}$
非均匀线宽和关联函数是
$\begin{split} & {\text{δ}} {\omega _{10}} = \sqrt {\frac{{\ln 2}}{{{a_{11}}(1 - {R^2})}}},\\& {\text{δ}} {\omega _{20}} = \sqrt {\frac{{\ln 2}}{{{a_{1{\rm{2}}}}(1 - {R^2})}}}, \\ & R = \frac{{{a_{12}}}}{{\sqrt {{a_{11}}{a_{22}}} }},\end{split}$
利用费曼图, 可以得到图谱中6个峰对应的量子路径. 例如, $T = {\rm{0}}$时, A路径为[11]
$\begin{split} \rho _A^{{\rm{(3)}}}(\tau,{\rm{0}},t) \propto\, & \rho _{A{\rm{0}}}^{{\rm{(3)}}}\varTheta (t)\varTheta (\tau ){{\rm{e}}^{ - {\varGamma _{{\rm{10}}}}(t + \tau )}}{{\rm{e}}^{ - \frac{{{\text{δ}} \omega _{{\rm{10}}}^2}}{{{\rm{4ln2}}}}{{(t - \tau )}^2}}}\\ & \times{{\rm{e}}^{ - {\rm{i}}(\omega - \omega _{{\rm{10}}}^c)(t - \tau )}}, \end{split}$
为了分析三维傅里叶频谱的线形, 重新定义新变量$t' = t + \tau $为时域中的对角线方向, $\tau ' = t - \tau $为时域中的交叉对角线方向[3]. 通过时域中对交叉对角线上的投影进行傅里叶变换来计算频域中交叉对角线的切片, 称之为投影切片定理[10]. 也就是说, 切片沿着${\omega _{{t'}}}$, 位移沿着${\omega _{{\tau '}}}$; 切片沿着${\omega _{{\tau '}}}$, 位移沿着${\omega _{{t'}}}$. 二维频域沿${\omega _x}$方向上的位移$\Delta {\omega _x}$相当于在二维时域中乘以${{\rm{e}}^{ - {\rm{i}}\Delta {\omega _x}t}}$, 如图2所示.
图 2 (a) 二维时域; (b) 光子回波信号的频率坐标; (c) 二维时域投影在对应于沿${\hat \omega _{{t'}}}$的切片的对角线上; (d)沿${\hat \omega _{{\tau '}}}$的切片对应的交叉对角线上的二维时域投影
Figure2. (a) 2D time; (b) frequency coordinates for photon echo signals; (c) 2D time projection onto the diagonal corresponding to a slice along ${\hat \omega _{{t'}}}$; (d) 2D time projection onto the cross diagonal corresponding to a slice along ${\hat \omega _{{\tau '}}}$.

利用误差函数:
${\rm{Erf}}\,[x] = \frac{2}{{\sqrt {\text{π}} }}\int_{\rm{0}}^x {{{\rm{e}}^{ - {\eta ^2}}}{\rm{d}}\eta } .$
在时域中, 将A路径[11]下对应的三阶非线性极化方程形式简化如下:
$\begin{split} &\rho _A^{\left( 3 \right)}\left( {t',{\omega _0} + {\Delta}\omega } \right) \\ =\,& \frac{{\sqrt {{\rm{\text{π} ln}}2} }}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}\varTheta \left( {t'} \right){{\rm{e}}^{ - \left( {{\varGamma _{10}}t' + \ln 2\tfrac{{{\Delta}{\omega ^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}} \right)}}\\& \times {\rm{Erf}}\left[ {\frac{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}{{2\sqrt {\ln 2} }}t' - {\rm{i}}\frac{{\sqrt {\ln 2} }}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}{\Delta}\omega } \right]\\ & +{\rm{ Erf}}\left[ {\frac{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}{{2\sqrt {\ln 2} }}t' + {\rm{i}}\frac{{\sqrt {\ln 2} }}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}{\Delta}\omega } \right],\end{split}$
其中, 均匀线宽为${\varGamma _{10}}$和${\varGamma _{{\rm{2}}0}}$, 非均匀线宽为${\text{δ}} {\omega _{10}}$变为${\text{δ}} {\omega _{20}}$.
对其进行傅里叶变换, 将图像从空间域转换到频率域. A路径[10]下对应的频域形式为
$\begin{split} & \rho _A^{\left( 3 \right)}\left( {{\omega _{t'}},{\omega _0} + {\Delta}\omega } \right)\\ =\, & \sqrt {\ln 2} \frac{{{{\rm{e}}^{\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} + {\rm{i}}\left( {{\omega _{t'}} - {\Delta}\omega } \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}\left( {2{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\sqrt 2 {\omega _{t'}}} \right)}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {2\sqrt {\ln 2} \frac{{{\varGamma _{10}} + {\rm{i}}\left( {{\omega _{t'}} - {\Delta}\omega } \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right]\\ &+ {{\rm{e}}^{16\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _{t'}} + {\Delta}\omega } \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {2\sqrt {\ln 2} \frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _{t'}} + {\Delta}\omega } \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right],\end{split}$
根据投影切片定理, 通过如下坐标变换[10]:
$\sqrt 2 {\Delta}\omega = {\omega _\tau } - {\omega _t} + 2{\omega _0},\; \sqrt 2 {\omega _{t'}} = {\omega _\tau } + {\omega _t},$
A路径下对应的频域谱的解析解为
$\begin{split} & {S_A}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\ = \, &\sqrt {\ln 2} \frac{{{{\rm{e}}^{2\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}\left[ {2{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\sqrt {2\ln 2} \frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right]\\&+ {{\rm{e}}^{2\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\sqrt {2\ln 2} \frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right],\end{split}$
同理可得, 将${\text{δ}} {\omega _{10}}$变为${\text{δ}} {\omega _{20}}$, 将${\varGamma _{10}}$变为${\varGamma _{{\rm{2}}0}}$, 就是B路径的解析结果[11].
$\begin{split}& {S_B}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\=\, & \sqrt {\ln 2} \frac{{{{\rm{e}}^{2\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}\left[ {2{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\sqrt {2\ln 2} \frac{{{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{2\ln 2\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\sqrt {2\ln 2} \frac{{{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right],\end{split}$
根据参考文献[11], C-F路径中含有$t\tau $交叉项, 时域的解析解可简写为
$\begin{split} & \rho _C^{\left( 3 \right)}(\tau ',t') \\ =\, & \varTheta (t' - \tau ')\varTheta (t' + \tau '){{\rm{e}}^{ - {\varGamma _{{\rm{10}}}}t'}}{{\rm{e}}^{ - \frac{{(xt{'^2} + 2z\tau 't' + y\tau {'^2})}}{{{\rm{4ln2}}}}}}, \end{split}$
这里$x = {\text{δ}} \omega _{10}^2 - 2 R{\text{δ}} {\omega _{{\rm{10}}}}{\text{δ}} {\omega _{{\rm{20}}}} + {\text{δ}} \omega _{20}^2$, $y = {\text{δ}} \omega _{10}^2 + $$ 2 R{\text{δ}} {\omega _{{\rm{10}}}}{\text{δ}} {\omega _{{\rm{20}}}} + {\text{δ}} \omega _{20}^2$, $z = {\text{δ}} \omega _{20}^2 - {\text{δ}} \omega _{10}^2$. $\varTheta $是Heaviside阶跃函数. 考虑到C-F路径含有$t\tau $这一交叉项, 在化简时无法将其分离, 同时系数R存在, 使得计算过程相较A, B两路径更为复杂, 因此, 将${\text{δ}} {\omega _{10}}$与${\text{δ}} {\omega _{20}}$的比值定义为m, 如表1所示.
xyz
${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R = {\rm{1}}$0${\rm{4}}{\text{δ}} \omega _{10}^2$0
${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R \ne {\rm{1}}$$2\left( {1 - R} \right){\text{δ}} \omega _{10}^2$$2\left( {{\rm{1}} + R} \right){\text{δ}} \omega _{10}^2$0
${\text{δ} } {\omega _{10} } = m{\text{δ} } {\omega _{20} },$$R = {\rm{1}}$${\left(1 - \dfrac{1}{m}\right)^2}{\text{δ}} \omega _{10}^2$${\left(1 + \dfrac{1}{m}\right)^2}{\text{δ}} \omega _{10}^2$$\left(1- \dfrac{1}{{{m^2}}}\right){\text{δ}} \omega _{10}^2$
${\text{δ} } {\omega _{10} } = m{\text{δ} } {\omega _{20} },$$R \ne {\rm{1}}$$\dfrac{{({m^2} - 2 Rm + 1)}}{{{m^2}}}{\text{δ}} \omega _{10}^2$$\dfrac{{({m^2} + 2 Rm + 1)}}{{{m^2}}}{\text{δ}} \omega _{10}^2$$\left(1 - \dfrac{1}{{{m^2}}}\right){\text{δ}} \omega _{10}^2$


表1非均匀展宽和对角线相关系数之间的关系
Table1.The relation between in-homogeneous line-width and the diagonal correlation coefficient.

第1种情况, 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R = {\rm{1}}$时, 频域谱${S_{C{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$, ${S_{D{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$, ${S_{E{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$, ${S_{F{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$能够得到和A路径(7)式一致的解析解.
第2种情况, 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R \ne {\rm{1}}$时, 频域谱的解析解变为
$\begin{split}& {S_{C{\rm{2}}}}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\=\, & \frac{{\sqrt {2{\rm{ln}}2} }}{{\sqrt {1 + R} }}\frac{{{{\rm{e}}^{\tfrac{{4{\rm{ln}}2}}{{{\rm{1}} + R}}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}\left[ {2{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {{\rm{ln}}2} }}{{{\rm{1}} + R}}\frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{\tfrac{{4\ln 2}}{{{\rm{1 + }}R}}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {\ln 2} }}{{1 + R}}\frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right],\end{split}$
由于${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}}$, 所以频域谱${S_{D{\rm{2}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$, ${S_{E{\rm{2}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$, ${S_{F{\rm{2}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$能够得到和C路径一致的解析解.
第3种情况, 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = m{\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R = {\rm{1}}$时, 频域谱的解析解为
$\begin{split}& {S_{C3,E{\rm{3}}}}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\= \, & \frac{{2\sqrt {\ln 2} }}{{m + {\rm{1}}}}\frac{{{{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{m + 1}}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{{\rm{1}}0}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}\left[ {2{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{m + 1}}\frac{{{\varGamma _{{\rm{1}}0}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{{\rm{1}}0}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{m + 1}}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{{\rm{1}}0}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{m + 1}}\frac{{m{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right],\end{split}$
$\begin{split}& {S_{D3,F3}}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\= \, & \frac{{2\sqrt {\ln 2} }}{{m + 1}}\frac{{{{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{m + 1}}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}\left[ {2{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{m + 1}}\frac{{{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{m + 1}}\tfrac{{{{\left( {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right)}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{m + {\rm{1}}}}\frac{{m{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _\tau } + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right].\end{split}$
第4种情况, 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = m{\text{δ}} {\omega _{20}}$, $R \ne {\rm{1}}$时, 频域谱的解析解为
$\begin{split}& {S_{C4,E4}}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\ =\, & \frac{{2\sqrt {\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\frac{{{{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}\left[ {2{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\frac{{{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{10}^2}}}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\frac{{m{\varGamma _{10}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{10}}}}} \right].\end{split}$
同理可得, 将${\text{δ}} {\omega _{10}}$变为${\text{δ}} {\omega _{20}}$, E, F分别与C, D路径的解析解一致.
$\begin{split}& {S_{D4,F4}}\left( {{\omega _t},{\omega _\tau }} \right) \\= \, &\frac{{2\sqrt {\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2Rm + 1} }}\frac{{{{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}\left[ {2{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _\tau }} \right)} \right]}}\\& \times {\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2Rm + 1} }}\frac{{{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} - {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right]\\& + {{\rm{e}}^{\tfrac{{8\ln 2}}{{\sqrt {{m^2} + 2mR + 1} }}\tfrac{{{{\left[ {{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)} \right]}^2}}}{{{\text{δ}} \omega _{20}^2}}}}\\& \times{\rm{Erfc}}\left[ {\frac{{2\sqrt {2\ln 2} }}{{\sqrt {{m^2} + 2Rm + 1} }}\frac{{m{\varGamma _{20}} - {\rm{i}}\left( {{\omega _t} + {\omega _0}} \right)}}{{{\text{δ}} {\omega _{20}}}}} \right].\end{split}$
从(10)—(17)式中可以看出, 路径差别仅仅与$\varGamma $和${\text{δ}} \omega $有关. 接下来, 通过数值模拟观察$\varGamma $和${\text{δ}} \omega $分别对光谱的影响.
3.数值模拟
数值模拟中, 取如下参数: ${\omega _{10}} = 386 \;{\rm{THz}}$, ${\omega _{20}} = 388\;{\rm{THz}}$. 根据(9), (10)式, 路径A不含对角线相关系数R的交叉项, B路径所得三维傅里叶变换频谱图与A路径的图是一样的. 根据(11), (12)式, 路径C-F含对角线相关系数R的交叉项. 比较图3和图4, 固定$m = {\rm{1}}.{\rm{5}}$, 改变R, 随着R的减小, ${S_{C2}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$谱形逐渐变圆, 振幅逐渐变小. 比较图3和图5, 当$R = 1$时, 即对角线相关系数相同, m的变化可以看作是非均匀线宽的变化, 随着m的减小, ${S_{C3, E{\rm{3}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$谱线范围向两边延长, 频谱图变细长. 比较图4和图6, 改变非均匀线宽, 随着m的减小, ${S_{C4, E4}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$谱线范围向两边延长, 频谱图变细长. 比较图5和图6, 改变对角线相关系数, ${S_{C4, E4}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$图像变得更圆.
图 3 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{ THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, $R = 1$时${S_{C{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$频谱图　(a)实部; (b)虚部; (c)模
Figure3. The three-dimensional Fourier transform spectrum ${S_{C{\rm{1}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$ with ${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{ THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, $R = 1$: (a) Real part; (b) imaginary part; (c) module.

图 4 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, $R = 0.5$时${S_{C2}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$频谱图　(a)实部; (b)虚部; (c)模
Figure4. The three-dimensional Fourier transform spectrum ${S_{C2}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$ with ${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{ THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, $R = 0.5$: (a) Real part; (b) imaginary part; (c) module.

图 5 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05 \;{\rm{THz}}$, $R = 1$时${S_{C3, E{\rm{3}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$频谱图　(a)实部; (b)虚部; (c)模
Figure5. The three-dimensional Fourier transform spectrum ${S_{C3, E{\rm{3}}}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$ with ${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = $ 0.05 THz, $R = 1$: (a) Real part; (b) imaginary part; (c) module.

图 6 当${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, $R = 0.5$时${S_{C4, E4}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$频谱图　(a)实部; (b)虚部; (c)模
Figure6. The three-dimensional Fourier transform spectrum ${S_{C4, E4}}\left( {{\omega _t}, {\omega _\tau }} \right)$ with ${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = $ 0.05 THz, $R = 0.5$ (a) Real part; (b) imaginary part; (c) module.

固定均匀线宽${\varGamma _{10}}$, ${\varGamma _{20}}$, 与非均匀展宽相关的参数R, m, ${\text{δ}} {\omega _{10}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}}$可以定量地识别, 通过在适当方向上拟合三维谱峰的切片来确定[3]. 为了能更清楚地观察到对角峰和非对角峰随着参数的变化而发生的变化, 将A-F路径的频谱图画在一张图中, 进一步得到$T = {\rm{0}}$界面完整的三维傅里叶变换频谱图. 如图7、图8所示, 左上角为A路径模的图谱, 右下角为B路径模的图谱, 右上角为C路径模的图谱, 左下角为D路径模的图谱, 根据(13)式和(15)式, E路径所得三维傅里叶变换频谱图与C路径的图是一样的. 根据(14)式和(16)式, F路径所得三维傅里叶变换频谱图与D路径的图是一样的. 这样就得到了$T = {\rm{0}}$界面各个路径完整的截面图. 但是对于A, B两条路径来说, 改变对角线相关系数并不会影响它们的图谱, 由于A, B两路径的频谱图位于整体图的对角峰位置, 对角峰不受R的影响, 因为它们是由单一的跃迁分别决定的. C, D两路径的频谱图位于整体图的非对角峰位置, 非对角峰会受到R的影响, 因为非对角峰与两个跃迁都有关系, 因此受到它们之间相关性的影响. 比较图7(a)和图(b), 得到的结果与参考文献[11]里的图5(a)完全一致.
图 7 三维傅里叶转换频谱图　(a) 参考文献[11]中的图5(a), ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05 \;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$, (b)$R = 1$; (c)$R = 0.5$
Figure7. Three-dimensional Fourier transform spectrum: (a) Fig. 5(a) in Ref. [11], ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05 \;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{10}} = {\text{δ}} {\omega _{20}} = $ 0.2 THz; (b)$R = 1$; (c)$R = 0.5$.

图 8 R不同时, 三维傅里叶转换频谱, ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$　(a)$R = 1$; (b)$R = 0.5$
Figure8. The three-dimensional Fourier transform spectrum with ${\varGamma _{10}} = {\varGamma _{{\rm{2}}0}} = 0.05\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{10}} = 0.3\;{\rm{THz}}$, ${\text{δ}} {\omega _{20}} = 0.2\;{\rm{THz}}$ for different R: (a) $R = 1$; (b) $R = 0.5$.

通过比较图7(b)和图8(a), 频谱图会随着非均匀线宽的增大而沿对角线方向有一定的延伸, 对角峰的图谱也伸长了, 一般来说, A, B两路径对应跃迁的非均匀线宽不相等, 对角峰在对角方向上具有不同的线宽, C, D两路径图谱对应的延伸较为明显.
4.结　论
首先利用投影切片定理对三能级钾原子气体三维傅里叶变换谱进行降维; 其次利用误差函数将三阶非线性极化方程进行简化, 傅里叶位移理论将谱从时域转换到频域, 研究了三能级钾原子气体三维傅里叶变换谱与非均匀线宽、对角线相关系数R和m之间的关系. 改变R, 随着R的减小, 谱形逐渐变圆, 振幅逐渐变小. 改变m, 随着m的减小, 频谱图变细长. 最后, 将A-F路径的三维傅里叶变换频谱图画在一张图中, 得到$T = {\rm{0}}$界面的完整的三维傅里叶变换频谱图. 其解析解与文献[11]的图5(a)数值模拟图完全吻合. 三维光谱中光谱峰的线形显示了非均匀展宽的重要性信息, 通过对角峰的伸长表明存在非均匀展宽, 两个跃迁的相对非均匀线宽由对应的对角线峰值的对角线宽揭示. 此研究结果可进一步推广至任意截面的情况, 最终给出三维光谱的完整的三维图. 这有助于构建一套完整的体系来解释三维傅里叶频谱.
感谢美国佛罗里达国际大学物理系李鹤槟助理教授的讨论.
相关话题/光谱 实验 文献 计算 光学
  • 领限时大额优惠券,享本站正版考研考试资料!
    大额优惠券
    优惠券领取后72小时内有效，10万种最新考研考试考证类电子打印资料任你选。涵盖全国500余所院校考研专业课、200多种职业资格考试、1100多种经典教材，产品类型包含电子书、题库、全套资料以及视频，无论您是考研复习、考证刷题，还是考前冲刺等，不同类型的产品可满足您学习上的不同需求。 ...
    考试优惠券 本站小编 Free壹佰分学习网 2022-09-19
  • 经式8-羟基喹啉铝的光谱与激发性质密度泛函
    摘要:经式8-羟基喹啉铝(mer-Alq3)是一种光电性能优良的小分子有机半导体发光材料.本文采用密度泛函理论(DFT)B3LYP/6-31G*方法和基组对其进行结构优化,计算并研究了该分子的红外光谱、拉曼光谱和前线轨道.计算得到的红外光谱、拉曼光谱均与实验相符.前线轨道表明基态最高占据轨道(HOM ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 光学微腔中倍频光场演化和光谱特性
    摘要:在考虑光学微腔中二阶和三阶非线性效应的情况下,引入了可同时描述腔内基频和倍频光场的演化过程的Lugiato-Lefeve方程,分析了SiN微腔中二次谐波的产生,并讨论了各参数对腔内基频和倍频光场的影响.理论分析结果表明,失谐参量为0时,稳定后的基频光场为平顶脉冲的形式,而倍频光场呈正弦分布;失 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 单液滴正碰球面动态行为特性实验研究
    摘要:在考虑空气阻力影响,确定液滴撞击球面速度的基础上,对较高韦伯数液滴撞击干燥球面动态行为过程进行了实验研究,分析了球面曲率与韦伯数对液滴撞击行为和铺展因子的影响,并与前人撞击平面结果进行了对比.实验表明,靠近撞击球面时,液滴降落速度出现明显波动;球面曲率对液滴撞击后行为影响明显,曲率较大时,液滴 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 强激光间接驱动材料动态破碎过程的实验技术研究
    摘要:强激光驱动加载已成为冲击波作用下材料动态破碎过程研究的一种有效手段.采用间接驱动方式,设计合适的腔型进行物理实验研究,可实现更大且更均匀的冲击加载一维区.采用数值模拟和物理实验方法,研究强激光间接驱动材料动态破碎过程的实验技术.首先,利用IRAD程序设计适用于开展动态破碎过程研究的半柱腔,其直 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 金属衬底上石墨烯的红外近场光学
    摘要:对石墨烯/铜体系开展了系统性的近场光学实验研究,成功观测到了区别于铜衬底的、来自石墨烯的近场光学响应信号,发现在表面台阶几何参数相同的铜衬底上的不同石墨烯样品表现出了截然不同的近场光学响应.关键词:石墨烯,金属衬底/近场光学EnglishAbstractNear-fieldinfraredmi ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 天线方向系数的一类计算逼近方法
    摘要:天线的方向系数是天线的核心性能指标之一,准确计算方向系数是高性能天线应用的核心要求.本文基于平面近场测试理论、实测数据和快速傅里叶变换算法,系统阐述基于近场测试来数值计算天线方向系数的原理,并进行深入的误差分析.本文选择一种方向图函数和方向系数已知的被测天线,来检验所讨论的误差评估方案.评估分 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 非线性光学中的暗孤子分子
    摘要:孤子分子是当前非线性光学中的重要课题.本文首先研究具有高阶色散和高阶非线性效应非线性光学模型中各种周期波(孤子晶格)的严格解,及各种可能的单孤子解.然后在一个可积的情况下,利用推广的双线性形式,给出多孤子解,并从多孤子解的速度共振条件给出暗孤子分子的严格解析表达式.对于本文给出模型的多暗孤子分 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 基于Pancharatnam-Berry相位超表面的二维光学边缘检测
    摘要:提出并设计一种基于Pancharatnam-Berry(P-B)相位超表面的二维光学微分器,并实现对光学图像的二维光学边缘检测.在环形光栅相位的作用下,该P-B相位超表面可将光束的左右旋分量在径向进行分离,在滤除中间重叠部分的线偏振光后,保留下来的光学信息即为二维光学微分结果.同时,通过调节该 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 准Λ型四能级系统选择反射光谱
    摘要:运用密度矩阵理论研究了气固界面准$\Lambda$型四能级原子系统的非线性选择反射光谱.基于刘维尔方程给出了一阶近似条件下探测光场的解析式.在探测场为弱场时,分析了信号场拉比频率、失谐量和耦合场失谐量对反射光谱线型的影响.数值模拟表明:信号场参与产生的选择反射峰线宽可以利用信号场拉比频率进行调 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29
  • 基于聚焦离子束纳米剪纸/折纸形变的三维微纳制造技术及其光学应用
    摘要:高精度的三维微纳制造技术是现代光电子学和微纳光子学发展的重要基础之一,是实现下一代微纳光子集成器件的重要前提.纳米尺度的剪纸和折纸技术由于能够实现丰富的三维形变,正发展成为一门新兴的研究领域.本文系统地介绍了一种新型的片上三维微纳加工方法—基于聚焦离子束的纳米剪纸/折纸技术.该技术利用聚焦离子 ...
    中科院物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-29

Free考研考试FreeKaoYan.Com
欢迎来到Free考研考试，"为实现人生的Free而奋斗"

© 2020 FreeKaoYan! . All rights reserved.