Fund Project:Project supported by the Basic Research Project Fund of Jilin Province, China (Grant No. 20170101046JC).
Received Date:30 May 2019
Accepted Date:20 August 2019
Available Online:21 October 2019
Published Online:05 November 2019
Abstract:Isolated attosecond pulses make it possible to study and control the ultrafast electron processes in atoms and molecules. High order harmonic generation (HHG) is the most promising way to generate such pulses, benefiting from the broad plateau structure of the typical HHG spectrum. In previous HHG studies on the polarization gating scheme, atomic ionization caused by the laser cycles before the polarization gate not only places a limit on the pulse width and intensity of the driving laser, but also affects the phase matching of harmonics generated in a polarization gate. According to these, in this paper we propose a new double optical gating scheme, in which the polarization of the laser pulse changes from linear to elliptical and back to linear again. Thus, only the linearly polarized field in the leading of the pulse contributes to high harmonic generation. By using a strong field approximation theory, we first simulate high order harmonic and attosecond pulse generation from helium atom irradiated by a double optical gating pulse based on the orthogonal polarization field. Here the orthogonal polarization field consists of two linearly polarized pulses with a certain time delay, orthogonal polarization directions and equal amplitudes. And for the double optical gating pulse, the second harmonic of the driving field is added to an orthogonal polarization field with an appropriate phase and energy. It is found that the high harmonic spectrum with higher efficiency and supercontinuum plateau is obtained by reasonably adjusting the parameters of the combined pulse. After inverse Fourier transform, an isolated 143-as pulse with higher intensity can be realized by superposing supercontinuum harmonics from the 50th to the 150th order. Compared with the double optical gating scheme proposed by Chang et al. (Zhao K, Zhang Q, Chini M, Wu Y, Wang X, Chang Z 2012 Opt. Lett.37 3891), our scheme not only overcomes the limit on the pulse duration and intensity of the incident pulse laser, but also avoids the harmonic phase mismatching in the process of the propagation due to unwanted ionization of the gas target caused by the laser cycles before the polarization gate. Keywords:high order harmonic generation/ attosecond pulse/ orthogonal polarization gating field/ double optical gating scheme
3.结果与讨论在本文数值模拟计算中, 组合脉冲电场由具有一定时间延迟的正交线偏振电场叠加其二次谐波场构成. 椭偏率随时间变化的组合脉冲电场形式为${{E}}\left( t \right) = {E_{{\rm{drive}}}}\left( t \right){{x}} + {E_{{\rm{gate}}}}\left( t \right){{y}}$, 其中控制脉冲和驱动脉冲电场的具体形式分别为
${E_{{\rm{gate}}}}\left( t \right) = {E_0}{f_y}\left( t \right)\cos \left( {{\omega _0}t + {\phi _{{\rm{CEP}}}}} \right),$
${E_{{\rm{drive}}}}\left( t \right) = {E_0}{f_x}\left( t \right)\cos \left( {{\omega _0}t \!+ {\phi _{{\rm{CEP}}}} \!+ {\phi _{{\rm{td}}}}} \right) + {E_{{\rm{second}}}}\left( t \right),$
${E_{{\rm{second}}}}\left( t \right) = a{E_0}{f_x}\left( t \right){\rm{cos}}\left( {2{\omega _0}t + {\phi _{{\rm{CEP}}}} + {\phi _{{\rm{td}}}} + \varphi } \right),$
式中E0和ω0分别表示钛宝石脉冲激光通过石英晶体后的两束等振幅正交线偏振电场的峰值强度和频率, 初始载波包络相位${\phi _{{\rm{CEP}}}} = 0$. 正交线偏 振场的脉冲包络函数${f_x}\left( t \right) = {{\rm{e}}^{ - 2{\rm{ln}}2{{\left( {t + td/2} \right)}^2}/\tau _x^2}}$和${f_y}\left( t \right) = {{\rm{e}}^{ - 2{\rm{ln}}2{{\left( {t - td/2} \right)}^2}/\tau _y^2}}$, 其中τx和τy分别是正交线偏振场x和y方向电场的脉冲宽度(半高全宽), td是x和y方向电场峰值之间的时间延迟, 由此导致两束脉冲之间的相位差${\phi _{{\rm{td}}}} = td \times {\omega _0}$. 附加二次谐波场公式(10)中的a为比例系数, 表示与x方向钛宝石脉冲电场峰值强度的比值, φ为x方向两束线偏振脉冲之间的相位差. 图1(a)展示了入射线偏振脉冲激光传播通过石英晶体后得到的具有一定时间延迟、正交偏振方向且振幅相等的两束线偏振脉冲随时间的变化. 这里两束线偏振脉冲电场峰值之间的时间延迟取为1.9T0 (T0是钛宝石脉冲的光学周期), 两束脉冲的峰值振幅E0取为0.2 a.u., 入射脉冲的脉宽取为4 fs. 图中的红色实线、蓝色实线和绿色实线依此给出了总电场、x方向和y方向线偏振电场随时间的变化. 从图1(a)可以看出, x方向电场的前沿和y方向电场的后沿是线性偏振的, 而中间部分电场是椭球性随时间变化的椭圆偏振场. 很显然, 在该电场作用下, 只有脉冲前沿的光脉冲能够产生有效高次谐波发射. 考虑到脉冲激光两个相邻半个光学周期峰值振幅差异对高次谐波超连续谱的影响, 在图1(a)的基础上附加了二次谐波脉冲, 如图1(b)所示. 这里二次谐波脉冲与基频脉冲之间的相位差取为0.5π, 二次谐波脉冲的峰值强度取为0.3E0, 脉宽同样取为4 fs. 为了细致地分析附加二次谐波脉冲后电场的变化情况, 图1(c)和图1(d)分别给出了附加二次谐波场前后x方向驱动脉冲光强随时间的变化. 由于y方向线偏振脉冲与x方向线偏振脉冲之间的时间延迟取为1.9T0, 图1(c)和图1(d)中只有A, B, C, D四个峰值区域是处于线偏振区域. 对比图1(c)和图1(d)可以发现, 附加二次谐波场后, A的峰值强度不变, B的强度明显变小, 而C的峰值强度大幅增加, D的强度基本不变. 此时, 从A和B附近电离的电子概率很小, 对谐波谱有很小的影响. 谐波产生主要来源于从C附近电离电子在随后电场D作用下加速而得到的, 因此有望得到效率较高且呈现宽带超连续特点的谐波谱. 相比较而言, 在图1(c)中电场作用下, 由于峰值B和C电离的电子在随后半个光学周期电场作用下对谐波谱皆有重要贡献, 因此将会得到具有干涉特征的不规则结构谐波谱. 图 1 (a)驱动脉冲电场中未加二次谐波场、(b)加入二次谐波场情况下, 偏振控制脉冲总电场(红色曲线)、控制(绿色曲线)及驱动脉冲电场(黑色曲线)随时间变化三维图; (c)未加入二次谐波场、(d)加入二次谐波场情况下, 驱动脉冲电场光强随时间变化曲线图 Figure1. Three-dimensional diagrams for the total electric field (red line), gating field (black line) and driving field (green line) in polarization gating pulse as a function of time: (a) Orthogonal polarization field; (b) double optical gating field. The change of laser intensity in x-polarized direction with time: (c) Orthogonal polarization field; (d) double optical gating field.
图2中红色实线给出了双光学控制脉冲电场辐照氦原子得到的高次谐波发射谱. 从图2可以看出, 谐波频谱的截止频率接近160次谐波, 且整个平台区及截止位置都呈现规则分布的超连续特点. 作为比较, 也给出了未叠加二次谐波场的正交偏振控制脉冲与氦原子相互作用得到的高次谐波发射谱, 如图2中黑色实线所示. 数值模拟过程中除驱动脉冲电场中未加入二次谐波电场外, 其余脉冲电场参数不变. 从图2可以明显的看出, 谐波频谱的截止频率虽达到了185次, 但具有规则结构的平台宽度约为35次, 特别需要注意的是整个谐波平台效率低了2个数量级. 可见, 二次谐波电场的加入, 不仅拓宽了平台区超连续谱的带宽, 且大幅提高了谐波谱平台的效率, 与上述通过电场分析预测的结果是一致的. 图 2 脉宽为4 fs的偏振控制脉冲激光与氦原子相互作用得到的高次谐波发射谱, 其中红线对应于双光学控制方案, 黑线对应于正交偏振控制方案 Figure2. High order harmonic generation from helium atom irradiated by the polarization gating pulse with 4 fs pulse width. Red line corresponds to the double optical gating scheme; black line corresponds to the orthogonal polarization gating scheme.
接下来我们从电场、原子电离速率以及半经典三步模型理论详细分析上述谐波谱所呈现出来的特点. 图3(a)和图3(b)分别展示了附加二次谐波场前后x和y方向线偏振电场及原子电离速率随时间的变化. 图中黑色曲线是x方向驱动脉冲电场, 红色曲线是y方向控制脉冲电场, 蓝色填充区域是由ADK模型计算得到的氦原子电离速率(填充区域面积物理意义为电子的电离量). 可以看到, 电场峰值位置D以后的脉冲激光具有椭球性质, 不能用来产生有效高次谐波发射. 图3(c)和图3(d)分别给出了利用半经典三步模型理论计算得到的附加二次谐波场前后不同时刻电离电子的复合时刻及该时刻电子具有的动能. 其中黑色点线表示的是电子的电离时刻, 红色点线表示的是复合时刻. 从图3(b)和图3(d)可以看出, 未叠加二次谐波场时, 在电场峰值位置A, B和C附近电离的电子与母离子复合时能够产生最大截止位置时的谐波次数分别为75次、150次和185次. 由于峰值A附近电子电离量几乎为0, 故对谐波形成贡献不大, 而另外两个峰值B, C位置电离的电子产生谐波相互干涉仅能得到约35次超连续谱的谐波谱. 相反, 图3(a)和图3(c)给出了附加二次谐波场的双光学控制方案下的结果, 从图3(c)可以看出, 电场峰值对应的电离时刻有A, B和C, 而在图3(a)可以明显看到, 峰值A和B附近电子的电离量几乎为0, 所以它们对谐波谱基本没有贡献, 高次谐波的产生主要来源于从峰值位置C附近电离电子在随后电场的加速下得到的. 由于二次谐波场的增加, C的峰值强度大幅增加, 从图3(a)可以看到, 峰值C附近电子的电离量明显高于没有附加二次谐波场的情形, 因此得到了图2中红色曲线所展示的超连续谱带宽大幅增加且谐波谱平台区效率提高2个数量级的结论. 图 3 (a)双光学控制方案、(b)正交偏振控制方案下, x方向驱动脉冲电场(黑色)、y方向控制脉冲电场(红色)及氦原子电离速率(蓝色填充区域)随时间的变化; (c)双光学控制方案、(d)正交偏振控制方案下, 高次谐波次数随电离(黑色点线)和复合时刻(红色点线)的变化 Figure3. Variations of the amplitude of x-polarized (black curve) and y-polarized field (red curve), and the ionization rate of the helium atom (filled blue region) with time: (a) Double optical gating scheme; (b) orthogonal polarization gating scheme. Evolution of the harmonics with ionization (black) and recombination (red) time in the x polarized field case: (c) Double optical gating scheme; (d) orthogonal polarization gating scheme.
需要强调指出的是, 两种方案下在峰值位置D附近电离电子对谐波谱的贡献. 这里谐波产生效率主要由电子电离产额以及电场椭偏率两个因素决定. 从图3(a)和图3(b)可以看到虽在峰值位置D附近原子电离有一定布居, 然而电子回核过程中受到椭圆偏振场作用, 很难回到核附近与核复合, 因此在三步模型图中没有得到峰值D附近电场对谐波谱的贡献. 为了证实电离电子不能回到母核附近的结论, 图4给出了双光学控制方案(两种方案下电场变化不大, 只说明一种情况)下电子电离后回核的最近距离图, 其中红线和黑线分别为驱动脉冲电场和原子的电离概率随时间的变化, 蓝色填充区域为电子电离速率随时间的变化, 绿色点线为电子回核最近距离. 可以看到, 在D峰附近电离电子, 由于受到弱椭偏率电场作用, 根据经典力学计算只能回到离核最近距离为20—25 a.u.的位置, 因此在该区域原子虽有电离, 电离电子却无法回到原子核附近与之复合. 另外, 从图4中黑色曲线可以看到, 在时间3 fs时原子的电离概率已经达到了60%, 此时x方向驱动脉冲电场已基本结束, y方向电场强度也已减弱, 原子基态布居衰退及y方向电场强度减弱引起的原子低电离概率共同作用使得y方向产生的谐波强度将明显低于x方向, 因此我们只需考虑x方向谐波的产生. 图 4 双光学控制方案中, 驱动脉冲电场(红色曲线)、氦原子的电离率(蓝色填充区域)、电离概率(黑色曲线)和电子回核最近距离(绿色曲线)随时间的变化 Figure4. In the case of double optical gating scheme, driving pulse field (red line), the ionization rate of helium atom (filled blue region) and the closest distance of electron to nucleus (green line) as a function of time.