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长三角PM2.5时空格局演变与特征——基于2013-2016年实时监测数据

本站小编 Free考研考试/2021-12-29
宓科娜1,, 庄汝龙2, 梁龙武3, 段艳平1, 高峻1,
1. 上海师范大学城市发展研究院,上海 200234
2. 华东师范大学中国现代城市研究中心,上海 200062
3. 中国科学院地理科学与资源研究所,北京 100101

Spatio-temporal evolution and characteristics of PM2.5 in the Yangtze River Delta based on real-time monitoring data during 2013-2016

MIKena1,, ZHUANGRulong2, LIANGLongwu3, DUANYanping1, GAOJun1,
1. Institute of Urban Studis, Shanghai Normal University, Shanghai 200234, China
2.The Center for Modern Chinese City Studies, East China Normal University, Shanghai 200062, China
3. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101, China
通讯作者:通讯作者：高峻（1962- ）,男,上海人,教授,博士生导师,研究方向为城市生态和可持续发展。E-mail: gaojun@shnu.edu.cn
收稿日期:2018-02-10
修回日期:2018-05-9
网络出版日期:2018-08-20
版权声明:2018《地理研究》编辑部《地理研究》编辑部 所有
基金资助:国家自然科学基金重点项目（41730642）国家“十三五”重点研发计划专项（2016YFC0502706）
作者简介:
-->作者简介：宓科娜（1989- ）,女,浙江慈溪人,博士研究生,研究方向为可持续发展与环境管理。E-mail: mknzrl@163.com



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摘要
长三角是中国空气污染较为严重的区域。基于地统计、探索性空间数据分析等方法,使用实时监测数据,探讨该区域41个地级以上城市PM2.5在2013-2016年的时空格局演变与污染特征。结果显示：① PM2.5表现出不同的年度、月度以及逐日特征。年均值逐年下降,月均值则体现出鲜明季节性,呈现冬高、夏低的“U型”特征,日均值有“脉冲型”波动特点。② 2013-2016年,长三角PM2.5污染情况已经得到显著改善,但超过三分之二的地区仍存在不同程度超标现象,呈现“西北高、东南低”的污染格局。③ PM2.5高值区从以合肥、扬州为中心向江苏、安徽北部边界地区转移,低值区逐步扩展形成东至舟山、西至黄山、北至上海、南至温州的低值集聚带。④ 趋势分析来看,PM2.5年均值东西差异和南北差异均逐步减小,但东西向差异略大于南北向。同时,两个方向中部隆起现象得到改善,城市投影点趋于线性拟合。

关键词：PM2.5;时空格局;联防联控;长三角
Abstract
With rapid economic growth and urbanization process of China, and energy consumption becoming huge, it has created a great impact on air pollution. PM2.5 is one of the major pollutants contributing to air quality. In recent years, there are more and more research on PM2.5 in the world. The Yangtze River Delta is a region with serious air pollution in China. It is located in the lower Yangtze River of eastern China, which occupies a crucial regional strategic location. This study employed the real-time monitoring data from 2013 to 2016 to explore the spatio-temporal evolution and pollution characteristics of PM2.5 of 41 cities in the Yangtze River Delta by using the method of geo-statistics and exploratory spatial data analysis. The results showed that: (1) PM2.5 concentration demonstrated varied annual, monthly and daily characteristics. In detail, the annual average concentrations decreased year by year, and monthly average showed obvious seasonal variations which were higher in winter and lower in summer like a “U-shaped” pattern. Daily average presented a pulse type fluctuation. (2) PM2.5 pollution in the study area significantly improved from 2013 to 2016. But the PM2.5 concentrations were still above the limited value in more than two-thirds of the total area, with a pollution pattern of higher in the northwest and lower in the southeast. (3) The PM2.5 concentrations high value center area moved from Hefei, Yangzhou to northern border area of Jiangsu and Anhui. The low value area gradually expanded to form a low value agglomeration belt within Zhoushan in the east, Huangshan in the west, Shanghai in the north, and Wenzhou in the south. (4) The trend analysis indicated that the differences of PM2.5 annual averages decreased gradually both in the east-west and the north- south, while the difference in the east- west was slightly larger than that in the north-south. Meanwhile, the central ridges in both directions became lower and the urban projection points tended to be linearly fitted. Based on the above conclusions, some policy implications are provided. The government should strengthen the emergency response cooperation of air pollution control, then improve the coordination and joint action of air pollution monitoring, early warning, information sharing, and emergency plans. Lastly, the emergency response system of multi-level linkages at the national, provincial, municipal, and county levels can be well implemented.

Keywords：PM2.5;spatio-temporal pattern;joint prevention and control;Yangtze River Delta

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宓科娜, 庄汝龙, 梁龙武, 段艳平, 高峻. 长三角PM2.5时空格局演变与特征——基于2013-2016年实时监测数据[J]. 地理研究, 2018, 37(8): 1641-1654 https://doi.org/10.11821/dlyj201808013
MI Kena, ZHUANG Rulong, LIANG Longwu, DUAN Yanping, GAO Jun. Spatio-temporal evolution and characteristics of PM2.5 in the Yangtze River Delta based on real-time monitoring data during 2013-2016[J]. Geographical Research, 2018, 37(8): 1641-1654 https://doi.org/10.11821/dlyj201808013

1 引言

随着经济社会的快速发展,城市化进程的不断加速,能源消耗巨大继而导致大气污染物排放总量不断增加,给中国空气质量带来严峻挑战。2010年中国名义GDP达到5.88万亿美元,超过日本成为仅次于美国的全球第二大经济体。经济迅速发展的背后却带 来严重的大气污染问题,引起国内外专家****对此展开了广泛而深入的研究,主要集中在污染特征[1,2,3,4]、来源解析[5,6,7]、排放清单[8]、区域传输[9]、化学组分与反应[10,11]以及区域 防控策略[12,13]等方面。数据来源和研究方法也日益多元化,包括实时监测数据、遥感影 像数据以及投影寻踪回归[14]、遥感估算模型[15,16,17]、BP神经网络、高斯扩散模型以及多 元统计分析与预测[18]等多种方法。研究尺度也涵盖国家、省市以及城区[19,20,21]等诸多层面。同时,在2012年试点监测并逐步发布有关数据以来,PM2.5研究的时间跨度也逐步拉长,一年、两年甚至更长研究时段的文献日渐增多,还包括对特定时段PM2.5污染特征的相关研究[22,23,24]。
近年来,长江三角洲地区（以下简称“长三角”）PM2.5污染形势日趋严峻。根据有关资料,2013年12月2日-14日中国中东部发生严重“雾霾”事件,安徽、江苏、浙江、河南、上海等诸多省份空气质量指数达到六级严重污染,长三角成为继京津冀之后雾霾较为严重的区域,并与京津冀形成“雾霾连绵带”[25,26]。2014年1月,为防止PM2.5进一步恶化,加强大气污染联防联控,长三角三省一市大气污染防治协作机制正式建立,标志着长三角区域大气污染“联防联控、协同治理”迈入新的历史阶段。鉴于此,以长三角41个地级以上城市为研究单元,采集2013-2016年实时监测数据,借助地统计、探索性空间数据分析等方法,从时间、空间两大维度深度剖析PM2.5时空格局演变与污染特征,一方面能够辅助验证长三角大气污染协作机制等政策措施的实施效果,另一方面也能够明确长三角PM2.5不同程度污染区的时空演变规律,进一步探寻PM2.5污染原因,为有针对性地深入推进区域联防联控提供科学依据和切实可行的政策建议。

2 研究方法与数据来源

2.1 研究区概况和数据处理

2012年以来,随着国家对大气污染问题的日益重视,长三角在区域层面的大气污染联防联控也在着力推进。2014年1月7日,长三角区域大气污染防治协作机制正式启动,将江苏、浙江、安徽以及上海三省一市全部纳入,并发布了《长三角区域落实大气污染防治行动计划实施细则》[27,28]。鉴于此,并借鉴毛婉柳等研究成果[29,30],将研究区域确定为长三角江浙皖沪三省一市,共41个地级以上城市。分别来看,浙江省包括杭州、宁波、绍兴、嘉兴、湖州、丽水、金华、台州、温州、衢州、舟山等11个研究单元;江苏省包括南京、苏州、无锡、常州、南通、扬州、镇江、淮安、徐州、泰州、连云港、盐城、宿迁等13个研究单元;安徽省包括合肥、芜湖、马鞍山、铜陵、淮南、淮北、蚌埠、宿州、池州、亳州、安庆、黄山、阜阳、六安、宣城、滁州等16个研究单元。
2012年2月29日,最新修订的《环境空气质量标准》（GB3095-2012）[31]（以下简称“质量标准”）正式发布,首次将PM2.5纳入环境空气质量监测并制定相应评价标准。之后,中华人民共和国环境保护部（以下简称“环保部”）又相继印发了空气质量新标准三个阶段监测实施方案,城市空气质量监测实施范围逐步扩大,空气质量监测站（点）的布设也逐年增多。从监测范围来看,2013年长三角共有26个地级以上城市纳入空气质量监测范围,包括上海、浙江和江苏的所有地市以及安徽的合肥,2014年,新增安徽的芜湖和马鞍山,监测城市达到28个;2015年,其余城市全部纳入监测。截至2016年底,长三角共有覆盖所有城市的230个监测站（点）,上海、浙江、江苏以及安徽分别有10个、55个、97个、68个（图1）。
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图1长三角地区空气质量监测站（点）空间分布
-->Fig. 1Spatial distribution of air quality monitoring sites of Yangtze River Delta
-->

PM2.5数据来源于全国城市空气质量实时发布平台（http://106.37.208.233:20035/）和中国空气质量在线监测分析平台（https://www.aqistudy.cn/historydata/index.php）,包括长三角230个站（点）的监测数据。由于环保部于2013年初才正式对外公布PM2.5实时监测数据,故将数据收集区间设定于2013-2016年。同时,借助环保部公布的《中国环境状况公报》（2013-2016年）和长三角三省一市《环境状况公报》以及中国统计出版社的《中国环境统计年鉴》（2014-2016年）对PM2.5数据的异常值和数据缺失等问题进行处理和完善。根据质量标准的要求,对数据的有效性进行说明：由于2013年1月和3月分别只有19天（13-31日）和18天（1-18日）的PM2.5日均浓度值有效。因此,2013-2016年,分别有340天、365天、365天、366天符合PM2.5日均浓度值有效性标准;分别有10个、12个、12个、12个月达到月均值计算要求;4年均达到年均值计算要求。同时,监测城市分别为26个、28个、41个、41个。

2.2 克里金插值方法

现有研究表明,在反距离权重插值（IDW）、样条函数插值（SM）、克里金插值（OKM）、自然邻域插值（NNM）以及趋势面插值（TM）等众多插值方法中,OKM方法得到的结果精度高、波动性小、连续性好,能够准确模拟PM2.5空间分布特征,故在借鉴王振波[4]、潘竟虎等[25]的研究成果基础上将其作为PM2.5的空间插值方法。OKM的基本原理是根据相邻变量的值,利用变异函数解释区域化变量的内在联系用以估计空间变量数值。设待估点x0附近有n个已知点xi（i=1,2,…,n）,其观测值为Z（xi）,可得x0的估计量是范围内n个已知观测值的线性组合,即 Z*x0=∑i=1nλiZxi,要使其成为无偏估计量,且达到最优性即估计方差最小,则要满足以下条件：① E(Z*(x0)-Z(x0))=0;② 估计值Z*(xi)与观测值Z（xi）方差最小的一组权系数λi,即： minλiVarZ*x0-Zx0,∑i=1nλi=1

2.3 探索性空间数据分析方法

根据Tobler地理学第一定律,空间中的现象并非孤立地存在,往往存在着某种关联性。考虑到研究区域内PM2.5空间关联效应突出,引入全局空间自相关（Global Moran's I）探究PM2.5总体空间集聚和关联特征[32,33,18]。公式如下：
I=n∑i=1n∑j=1nwijxi-x?xj-x?∑i=1n∑j=1nwijxi-x?2=∑i=1n∑j≠inwijxi-x?xj-x?S2∑i=1n∑j≠inwijS2=1n∑i=1nxi-x?2（1）
式中：I为Global Moran's I统计量;xi为区域i的观测值;wij为空间权重矩阵。当Global Moran's I显著为正,表明PM2.5污染具有空间正相关性,污染特征（高值或低值）相似的研究单元趋于空间集聚;反之,趋于空间分散。当Global Moran's I为零,PM2.5污染特征相似的研究单元空间随机分布。
此外,由于不同研究单元存在空间异质性和非平稳性特点,利用空间自相关的局域指标——LISA（local indicators of spatial association,LISA）揭示每个研究单元PM2.5污染的局域差异特性,如公式（2）。式中：Ii为每个研究单元的局部空间自相关值（Local Moran's I）。
Ii=xi-x?S2∑wij(xj-x?)（2）

3 结果分析

3.1 PM2.5时间维度演变特征

3.1.1 PM2.5年度演变特征 质量标准将环境空气功能区分为两类,第一类主要包括自然保护区、风景名胜区以及其他需要特殊保护的区域;第二类主要包括居住区、商业交通居民混合区、文化区、工业区和农村地区。由于长三角人口稠密、产业集聚、经济社会发达,故按照第二类环境空气功能区年均浓度限值（小于35 μg/m3）进行分析。整体来看,2013-2016年,长三角PM2.5年均值逐年下降,由66.93 μg/m3下降至48.85 μg/m3,下降27%。虽然下降趋势明显,但仍高于质量标准限值39.57%。
3.1.2 PM2.5季节演变特征 按照春（3-5月）、夏（6-8月）、秋（9-11月）、冬（1月、2月、12月）进行四季划分,PM2.5浓度变化具有鲜明季节性,表现出“冬高夏低、春秋过渡”的变化特征。具体来看,2013-2016年,春、夏季波动下降,降幅分别为8.55 μg/m3、11.7 μg/m3。秋、冬季逐年下降,降幅分别为19.29 μg/m3、38.25 μg/m3。其中,冬季PM2.5浓度下降最为明显,据有关资料显示,这与推进城市和园区集中供热,减少散煤使用,淘汰落后燃煤锅炉和窑炉,加快低碳燃烧技术和脱硝、脱硫设施建设等措施有密切关系。同时,还得益于加快推进光伏、风能以及生物能等清洁能源的使用[34]。
3.1.3 PM2.5逐月演变特征 计算2013-2016年长三角41个地级以上城市PM2.5月均值以及日均值,并分别用平滑曲线模拟（图2）。限于篇幅,只列出2013年和2016年曲线图。由于2013年1月与3月各城市PM2.5监测天数仅有19天和18天有效,但为有效观察PM2.5月度演变规律,则采用线性插值方法将其补全。总体来看,历年PM2.5月均值呈现“U型”起伏变化特征,即冬季较高,夏季较低,春秋处于过渡期。通过平滑曲线模拟进一步发现,“U型”特征有逐年扁平化趋势,冬季12月、1月、2月PM2.5浓度的平均降幅比夏季6月、7月、8月多26.53 μg/m3。值得注意的是,2013年12月上旬长三角出现严重雾霾现象,金华、宁波、衢州以及绍兴等城市在7日PM2.5日均值高达420 μg/m3以上,超过二类质量标准限值460%,极大推高了12月份月均值。
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图2长三角地区PM2.5日均值与月均值演变趋势图
-->Fig. 2Variation trends of daily average and monthly mean of PM2.5 concentrations in Yangtze River Delta
-->

3.1.4 PM2.5逐日演变特征 图2显示,历年PM2.5日均值曲线呈现“脉冲型”波动。总体而言,冬季和春季波动周期较短,频率高,约7日一个周期;夏季和秋季波动周期较长,频率较低,约10~15日一个周期。2013-2016年,PM2.5日均最高与最低值均出现下降趋势,日均最高值从266.86 μg/m3下降至152.07 μg/m3,下降43.02%;最低值从16.62 μg/m3下降至13.29 μg/m3,下降20.04%,极差从250.24 μg/m3下降至138.78 μg/m3,表明长三角空气质量逐年向好,但冬季和春季PM2.5日均值依然较高,空气质量有待进一步改善。超标情况来看,2013-2016年长三角区域日均值超标天数分别为100天、87天、55天、58天,超标天数波动下降。其中,2015年较上年减少32天,是减少天数最多的一年。

3.2 PM2.5空间维度演变特征

3.2.1 PM2.5空间格局演变 为进一步探究长三角41个地级以上城市PM2.5空间格局与演变特征,采用OKM方法对PM2.5年均值进行空间插值（历年插值城市个数为26个、28个、41个、41个）,如图3。随着2014年以后长三角区域大气污染防治协作机制的启动以及多项环保政策的落实,PM2.5污染情况已经得到显著改善,达标区域也不再局限于舟山群岛内部,开始跳跃式拓展至黄山、池州以及丽水等市。但根据质量标准,长三角绝大部分地区PM2.5年均值依然存在不同程度超标现象,历年超标范围均超过总面积的三分之二,大致呈现“西北高、东南低”的污染格局。省际来看,以2016年为例,PM2.5年均值从高到低依次为安徽（52.86 μg/m3）、江苏（51.33 μg/m3）、上海（44.53 μg/m3）、浙江（40.46 μg/m3）,但均超出质量标准的限值。
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图32013-2016年长三角地区PM2.5年均值空间插值图
-->Fig. 3Spatial interpolation of annual average of PM2.5 concentrations in Yangtze River Delta, 2013-2016
-->

2013年,除舟山以外,所有城市PM2.5均不同程度超标,尤其以合肥为代表的皖中以及苏中、苏北和浙东北地区污染最为严重,浙江南部的丽水、温州等城市污染相对较轻;2014年,各城市PM2.5年均值出现不同程度下降,平均降幅6.39 μg/m3。其中,淮安、嘉兴、南通空气质量明显好转,下降幅度在10 μg/m3以上;2015年,绝大多数城市的PM2.5年均值降至60 μg/m3以下,平均降幅达到7.42 μg/m3。南京、合肥、衢州、扬州、泰州等7市降幅在10 μg/m3以上,其中南京降幅最大,高达17.23 μg/m3。并且,PM2.5年均值60 μg/m3以上的区域已经大面积收缩,仅包括合肥、滁州、蚌埠、徐州等城市的部分区域以及无锡与常州交界地带的小块区域;2016年,长三角空气质量继续改善,但与2015年相比改善幅度有所放缓,平均降幅缩至4.82 μg/m3。六安、马鞍山降幅在10 μg/m3以上,其余城市降幅在0~10 μg/m3之间。年均值60 μg/m3以上的区域继续收缩至皖北局部地区。值得关注的是,PM2.5年均值达标区域在缓慢扩大并开始向西跳跃式拓展,除舟山外,黄山、池州（2015年）、丽水（2016年）也达标。
3.2.2 PM2.5年均超标情况分析 在图3分析的基础上,进一步计算每个城市PM2.5的年均超标率（表1）。具体来看,2013年共有26个城市纳入监测,只有舟山达标（低于标准限值10.49%）,其他城市均存在不同程度超标,超标城市占比达96.15%。其中,超标区间在100%以上和50%~100%的城市分别有11个,占比均为42.31%。合肥、淮安、泰州位列前3位,分别超标145.74%、131.00%、123.71%;2014年共有28个城市纳入监测,依然只有舟山达标（低于标准限值15.40%）,而超标率为96.43%。其中,超标100%以上的城市减少7个,超标在50%~100%的城市增加至18个,占比超过一半（64.29%）;2015年41个地级以上城市全部纳入监测,PM2.5年均值达标的城市增加了池州、黄山,超标城市占比下降3.75%。同时,未出现超标100%以上的城市,超标50%~100%的城市持续增加至28个,占比68.29%。2016年,达标城市为舟山、丽水、黄山。虽然超标城市占比与上一年相同,但超标程度明显下降,超标50%~100%的城市降至16个,而0~50%的城市增加至22个,占比达到53.66%。
Tab. 1
表1
表1长三角地区PM2.5年均浓度超标率（%）
Tab. 1Standard-exceeding rate of annual average of PM2.5 concentrations in Yangtze River Delta (%)
2013年2014年2015年2016年2013年2014年2015年2016年
上海77.0349.6353.1727.23衢州87.2963.1122.1119.31
南京116.14110.8961.6636.6舟山-10.49-15.4-16-27.91
无锡114.2392.2674.8950.83台州5132.4919.42.11
徐州115.691.9482.672.46丽水34.2325.5417.49-6.14
常州115.0690.1171.2651.49合肥145.74128.4686.263.51
苏州96.0388.5463.832.37淮北--77.6957.54
南通105.9475.9462.7443.2亳州--72.5466
连云港97.9476.6955.239.2宿州--79.2384.49
淮安1319665.1152.54蚌埠--81.7772.57
盐城88.7766.7140.3123.11阜阳--45.8675.29
扬州99.8388.4655.444.63淮南--42.1751.49
镇江104.6692.3469.0343.83滁州--77.8368.91
泰州123.71106.5473.0355.66六安--61.7732.29
宿迁110.896.2973.3460.63马鞍山-101.8373.240.14
杭州83.6675.4958.3439.63芜湖-93.1463.852.14
宁波47.6930.627.5413.69宣城--38.2946
温州4730.1724.349.86铜陵--65.7745.14
嘉兴90.5460.8650.9726.26池州---1.0626.83
湖州103.0980.4358.3731.66安庆--49.0653.69
绍兴97.3179.7155.8330.8黄山---3.11-19.54
金华98.4983.6355.4332.37平均值91.2474.7353.3339.56

注：“—”代表该城市在当年未纳入PM2.5浓度监测
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总体来看,PM2.5年均值超标城市稳步减少,主要超标区间从50%以上降至50%以下,总体环境质量逐年好转。但值得注意的是,2013-2015年,合肥一直处于“领跑”位置,形成以合肥、宿州、阜阳等城市为中心的重污染地区。2013年合肥PM2.5年均值高达86.01 μg/m3,超出质量标准限值145.74%,2014年和2015年略有下降,但依然超标80%以上。2016年,宿州PM2.5年均值超过合肥位居首位,高达64.57 μg/m3,超标84.49%。而舟山由于特殊的产业结构和区位条件,PM2.5一直处于质量标准范围内且逐年持续优化,空气质量历年为长三角最优。可见,长三角PM2.5依然具有两极分异的格局特点,与上述通过OKM方法得出的“西北高、东南低”的污染格局相互印证。
3.2.3 PM2.5日均超标天数分析 参考2012年2月29日发布的《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ633-2012）,将超标情景分为轻度（75~115 μg/m3）、中度（116~150 μg/m3）、重度（151 μg/m3以上）三类进行污染等级划分。由于篇幅所限,主要甄别PM2.5重度污染时空变化特征（图4）。研究发现,2013年PM2.5重度污染比较严重,仅26个城市累计达561天,超过一半的城市重度污染天数在20天以上,个别城市高达40天以上,例如合肥、淮安;2014-2015年逐步好转,2016年,85%以上的城市重度污染降至10天以下,41个城市累计污染天数降至200天,PM2.5重度污染状况已经得到明显改善。
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图42013-2016年长三角地区PM2.5重度污染天数空间分布
-->Fig. 4Spatial distribution of heavily polluted days of PM2.5 in Yangtze River Delta, 2013-2016
-->

具体来看,2013年重度污染40天以上的是合肥（41天）与宿州（41天）,成为当年重度污染天数最多的城市。30~40天的有徐州（38天）和常州（31天）,20~30天的城市最多,共有11个,占比42.31%。舟山、丽水等个别城市重度污染天数在5天以下;2014年,所有城市重度污染天数已经降至30天以下,居首位的合肥也降至27天,且舟山全年已经不存在重度污染。重度污染天数在10~20天的城市最多,占比53.57%。天数在5天以下的城市也增至7个;2015年,重度污染逐步消退,空气质量改善最为明显。70%以上的城市在10天以下,合肥较上年减少15天,淮北重度污染天数最多,也仅有20天。5天以下的城市增长接近一倍（12个）,加上5~10天的城市共有30个,占比达73.17%。黄山、温州已不存在重度污染;2016年,85%以上的城市重度污染在10天以下,仅有个别城市在20天以上,如宿州（23天）。5天以下的城市增至26个,包括上海、浙江全境、江苏以及安徽的部分城市。不存在重度污染的城市已增加至7个,主要分布在浙江和安徽南部。

3.3 PM2.5空间集聚与趋势分析

3.3.1 PM2.5空间集聚特征 通过GeoDa软件计算全局和局部莫兰指数（Global and Local Moran's I）,探究长三角PM2.5年均值集聚程度并准确识别高、低污染集聚区（图5）。结果显示,2013-2016年Global Moran's I分别为0.46、0.53、0.44与0.51,均通过5%显著性检验,表明41个地级以上城市PM2.5年均值存在较高空间正相关性,污染水平相近的城市趋于空间集聚分布。
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图52013-2016年长三角地区PM2.5年均浓度空间集聚分布
-->Fig. 5Spatial cluster of annual average of PM2.5 concentrations of Yangtze River Delta, 2013-2016
-->

图5显示,PM2.5年均值存在显著高值和低值集聚区。2013年,合肥、扬州属于高值区,舟山、宁波、台州以及温州属于低值区;2014年,高值区域有所扩大,马鞍山、芜湖、南京以及淮安进入高值区,同时,低值区也向南部扩展至丽水;2015年,高值区开始向江苏、安徽北部边界地区转移,主要包括徐州、宿州、宿迁、蚌埠、滁州,而低值区继续向西扩展,黄山进入低值区;2016年,高值区域开始收缩,面积逐步减小,并出现了低高集聚区——六安,而低值区域继续扩大,上海、衢州也纳入其中,形成了长三角南部低值集聚带,缓慢改变着长三角“西北高、东南低”的污染格局。省际来看,安徽、江苏PM2.5污染较为严重,苏中、苏北多个地市出现显著高值区,历年却没有显著低值区。安徽与江苏相似,但黄山在2015和2016年出现低值区,说明皖南地区空气质量逐步好转。浙江、上海相对较好,浙江各地市历年没有出现显著高值区,且低值区的面积逐年扩大,说明浙江是长三角中空气质量相对较好的省份。
3.3.2 PM2.5空间趋势分析 借助ArcGIS 10.0趋势分析工具和ArcScene三维显示组件,利用城市坐标信息和空间插值方法分别得到2013年和2016年长三角PM2.5年均值东西向和南北向三维趋势分析图（图6）。图中点的高度代表城市PM2.5年均值,并投影到东西向和南北向两个平面上,生成的拟合曲线用于模拟两个方向PM2.5空间分布趋势。总体来看,PM2.5年均值呈现“北高、南低、西高、东低”的分布态势,并且,两个方向上的拟合曲线都表现出不同程度的中部“隆起”现象。从拟合曲线的形状和相对位置来看,2013-2016年,PM2.5年均值在东西方向上呈现整体下降趋势,尤以中、西部地区下降最为明显,使得东西向之间差异逐步缩小。中部隆起现象也逐步改变,城市投影点趋于线性拟合。同时,PM2.5年均值在南北方向上也呈现相似变化趋势,北部较南部下降明显,南北向之间差异也逐步缩小。总体上看,长三角PM2.5年均值东西向之间的差异略大于南北向。
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图6长三角PM2.5年均浓度空间分布趋势
-->Fig. 6Spatial trends of annual average on PM2.5 of Yangtze River Delta
-->

4 结论与讨论

4.1 结论

（1）PM2.5时间维度演变特征：年度来看,2013-2016年,长三角PM2.5年均值逐年下降,由66.93 μg/m3下降至48.85 μg/m3;月度来看,历年PM2.5月均值呈现“U型”起伏变化特征,即冬季较高,夏季较低,春秋处于过渡期,且“U型”特征有逐年扁平化趋势;逐日来看,历年PM2.5日均值曲线呈现“脉冲型”波动特征。冬春两季波动周期较短,频率高;夏秋两季波动周期较长,频率较低。
（2）PM2.5空间维度演变特征：PM2.5污染状况已经得到显著改善,超标城市稳步减少,主要超标区间从50%以上降至50%以下,达标区域从舟山群岛跳跃式拓展至黄山、池州以及丽水等市。41个城市累计重度污染天数由561天降至200天,85%以上的城市重度污染降至10天以下。但根据质量标准限值,长三角绝大部分城市PM2.5年均值依然存在不同程度超标现象,历年超标范围均超过总面积的三分之二,大致呈现“西北高、东南低”的污染格局。2013-2015年,合肥PM2.5年均值一直处于“领跑”位置,2016年,宿州超过合肥位居首位,高达64.57 μg/m3。而舟山由于特殊的产业结构和区位条件,一直处于质量标准范围内且逐年持续优化,成为长三角空气质量稳定优良区。
（3）PM2.5空间集聚与趋势特征：PM2.5年均值存在明显空间集聚现象,并形成显著高值和低值集聚区,且具有动态变化特征。2013-2016年,高值区从以合肥、扬州为中心逐步向江苏、安徽北部边界地区转移,且面积不断缩小。低值区从宁波、台州、温州逐步向西、向北拓展,形成东至舟山、西至黄山、北至上海、南至温州的低值集聚带,逐步优化“西北高、东南低”的污染格局。此外,长三角PM2.5总体上呈现出“北高、南低、西高、东低”的分布态势,并且两个方向都有一定程度的中部“隆起”现象。从拟合曲线的形状和相对位置来看,2013-2016年,PM2.5年均值在东西和南北两个方向上均呈现整体下降趋势,但东西向之间的差异略大于南北向。

4.2 讨论

通过上述分析可以发现,安徽在长三角空气环境质量中排名末位。结合《安徽省“十三五”环境保护规划》等政策文件[35,36],对安徽PM2.5污染问题梳理出以下5大原因：一是能源消费结构不合理,煤炭消费占全省能源消费80%以上,各类污染物排放量巨大;二是大量工业企业违法超标排污、建设施工、城市道路、渣土车辆等各类扬尘防范不力;三是全省机动车保有量居高不下,老旧车辆和黄标车占比高;四是产业结构落后,钢铁、化工、建材、火电等高耗能产业占比高且过剩产能淘汰缓慢;五是局部生态系统退化,省内长江、淮河流域人为阻断,湿地萎缩严重,生态调节功能弱化。为此,本研究提出以下建议：首先,加强长三角区域大气污染联防联治,完善大气环境质量监测、评估、监督和考核机制;其次,严控能源消耗并提高利用率,降低煤炭消费同时提高洗选比率,从源头控制和减少污染物排放。抓住长三角产业转移契机加快钢铁、石化、冶炼、水泥、火电等产业结构和能源结构调整。最后,切实维护区域生态安全格局,增强涵养水源、保持水土等生态功能,进一步提升皖西大别山区、皖南山区、长江防护林生态系统以及湿地生态系统功能。
相比安徽,江苏大气污染状况相对较好,但“苏北高、苏南低”的差异化污染格局依然突出。为此,结合《江苏省大气污染防治行动计划实施方案》,建议依据大气污染程度以及污染物跨区域输送规律将江苏划分为一般控制区和重点控制区,实施差别化管控标准和要求。针对苏北地区徐州、宿迁等重工业污染严重的城市,着力完善污染物排放许可制度,控制排污总量同时扩大管控范围,推进火电、钢铁、水泥、重工机械等行业结构性减排。同时,苏州、无锡以及常州等地区经济社会相对发达,可在全省创新引领生态保护和补偿机制创建工作,例如建立大气污染防治绩效评价和问责制度,加快环境税试点和建立健全排污权、碳排放权分配制度和线上交易平台。创设第三方污染治理机制,有效引导社会力量参与大气污染防治工作。此外,苏北、苏中以及苏南地区应进一步加强大气污染联防联控,建立健全三大区域间横向生态补偿成效和纵向资金分配挂钩制度,助推江苏生态大省建设。
上海与浙江空气质量相对较好,应在区域大气污染联防联控方面发挥模范带头作用。一是进一步健全长三角区域大气污染防治协作机制,推动技术攻关和科研合作,聚焦重污染企业节能减排技术、准入和淘汰机制、惩戒措施以及机动车船污染物排放检验、环保装置研发、排放限值设定等方面;二是加强执法力度,在皖北、苏北以及环杭州湾等重污染地区加强多部门综合执法力度,协商解决大气污染纠纷和跨区域治理等问题,在防治水、土、气等领域开展联合执法、跨区域执法、交叉执法。三是深化大气污染应急响应合作,完善大气污染监测、预警、信息共享、应急方案的协调一致与联合行动,健全国家、省、市、县多级联动的应急响应体系。
The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献 原文顺序
文献年度倒序
文中引用次数倒序
被引期刊影响因子

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For the first time, PM2.5 source apportionment methods and techniques previously and currently applied in China are summarized, including sampling preparation, sampler selection, chemical speciation analysis, and source apportionment tools. The research direction for PM2.5 source apportionment work in China is also suggested. This review is expected to provide a fundamental understanding of PM2.5 source apportionment methods and to serve as an important reference for future source apportionment studies to be widely conducted in China and regulations or law for PM2.5 abatement in China.
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In order to study the pattern of regional transport of PM2.5 and its chemical components, we developed a transport matrix of PM2.5 and its chemical components from the 31provinces (source) to 333cities (receptor) by applying the Particulate Source Apportionment Technology (PSAT) of CAMx model. The regional contribution of ambient PM2.5 and its key components, such as primary PM, sulfate, nitrate, and ammonium, are identified and quantified at region, province, and city level. The results indicate significant contribution of regional transport to ambient PM2.5 pollution in key regions and typical cities in Jing-Jin-Ji area. 22%, 37%, 28%, and 14% of ambient PM2.5in Jin-Jing-Ji, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Chengdu-Chongqing area, respectively, is contributed by emissions from outside region. Regional transport of pollutants contributes to more than 45% of annual average PM2.5 concentration in some provinces such as Hainan, Shanghai, Jiangsu, Zhejiang, Jilin and Jiangxi, and contributes to 37%, 42% and 33% of annual average PM2.5 concentration in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang City.
[Xue Wenbo, Fu Fei, Wang Jinnan.et al.Numerical study on the characteristics of regional transport of PM2.5 in China
. China Environmental Science, 2014, 36(6): 1361-1368.]https://doi.org/10.3969/j.issn.1000-6923.2014.06.001URL [本文引用: 1]摘要
In order to study the pattern of regional transport of PM2.5 and its chemical components, we developed a transport matrix of PM2.5 and its chemical components from the 31provinces (source) to 333cities (receptor) by applying the Particulate Source Apportionment Technology (PSAT) of CAMx model. The regional contribution of ambient PM2.5 and its key components, such as primary PM, sulfate, nitrate, and ammonium, are identified and quantified at region, province, and city level. The results indicate significant contribution of regional transport to ambient PM2.5 pollution in key regions and typical cities in Jing-Jin-Ji area. 22%, 37%, 28%, and 14% of ambient PM2.5in Jin-Jing-Ji, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Chengdu-Chongqing area, respectively, is contributed by emissions from outside region. Regional transport of pollutants contributes to more than 45% of annual average PM2.5 concentration in some provinces such as Hainan, Shanghai, Jiangsu, Zhejiang, Jilin and Jiangxi, and contributes to 37%, 42% and 33% of annual average PM2.5 concentration in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang City.
[10]王占山, 李云婷, 刘保献, 等. 北京市PM2.5化学组分特征
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对2012年8月至2013年7月期间北京市定陵、车公庄、房山和榆垡4个站点的15种PM<sub>2.5</sub>化学组分进行分析,探讨各组分的时空分布特征以及有机碳(OC)、元素碳(EC)的污染特征。结果表明,4个站点PM<sub>2.5</sub>组分中OC、SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>、NO<sub>3</sub><sup>-</sup>和NH<sub>4</sub><sup>+</sup>的含量较高,年均浓度分别为(22.62&#177;21.86)、(19.39&#177;21.06)、(18.89&#177;19.82)、(13.20&#177;12.80) μg/m<sup>3</sup>。各组分浓度在时间分布上多为冬季最高,夏季最低;在空间分布上多为南部高,北部低;另外NH<sub>4</sub><sup>+</sup>浓度水平明显高于早年间的监测结果。受燃煤的影响,冬季OC和EC平均浓度分别为夏季浓度的3倍和2.5倍。春、夏、秋、冬季4个站点平均OC/EC比值分别为4.9、7.0、8.1和8.4,表明北京市全年均存在较严重的SOC污染。采用OC/EC比值法估算得出全年定陵、车公庄、房山和榆垡站二次有机碳(SOC)占OC的比例分别为57.7%、60.0%、45.6%和57.6%。定陵、车公庄、房山和榆垡站年均[NO<sub>3</sub><sup>-</sup>]/[SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>]比值分别为1.01、1.25、1.08和1.12,表明目前北京市排放源表现出固定源和移动源并重的特征。
[Wang Zhanshan, Li Yunting, Liu Baoxian, et al.Chemical characteristics of PM2.5 in Beijing
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对2012年8月至2013年7月期间北京市定陵、车公庄、房山和榆垡4个站点的15种PM<sub>2.5</sub>化学组分进行分析,探讨各组分的时空分布特征以及有机碳(OC)、元素碳(EC)的污染特征。结果表明,4个站点PM<sub>2.5</sub>组分中OC、SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>、NO<sub>3</sub><sup>-</sup>和NH<sub>4</sub><sup>+</sup>的含量较高,年均浓度分别为(22.62&#177;21.86)、(19.39&#177;21.06)、(18.89&#177;19.82)、(13.20&#177;12.80) μg/m<sup>3</sup>。各组分浓度在时间分布上多为冬季最高,夏季最低;在空间分布上多为南部高,北部低;另外NH<sub>4</sub><sup>+</sup>浓度水平明显高于早年间的监测结果。受燃煤的影响,冬季OC和EC平均浓度分别为夏季浓度的3倍和2.5倍。春、夏、秋、冬季4个站点平均OC/EC比值分别为4.9、7.0、8.1和8.4,表明北京市全年均存在较严重的SOC污染。采用OC/EC比值法估算得出全年定陵、车公庄、房山和榆垡站二次有机碳(SOC)占OC的比例分别为57.7%、60.0%、45.6%和57.6%。定陵、车公庄、房山和榆垡站年均[NO<sub>3</sub><sup>-</sup>]/[SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>]比值分别为1.01、1.25、1.08和1.12,表明目前北京市排放源表现出固定源和移动源并重的特征。
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. 环境化学, 2008, 27(1): 117-118.https://doi.org/10.3321/j.issn:0254-6108.2008.01.027URL [本文引用: 1]摘要
近年来,PM10和PM2.5由于其对人类健康的负面影响,愈来愈受到人们的关注.细粒子PM2.5更容易富集有毒金属元素,并可进入人体肺部,对人体的危害性更大.本文对北京市PM10和PM2.5的质量浓度及其元素含量进行了分析.
[Yang Yongjie, Wang Yuesi, Wen Tianxue, et al.Analysis of PM10 and PM2.5 mass concentration and its chemical components in atmospheric particles in Beijing
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近年来,PM10和PM2.5由于其对人类健康的负面影响,愈来愈受到人们的关注.细粒子PM2.5更容易富集有毒金属元素,并可进入人体肺部,对人体的危害性更大.本文对北京市PM10和PM2.5的质量浓度及其元素含量进行了分析.
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为探明全国空气污染最严重的京津冀城市群的空气污染防治路径与效果,系统整理了2013年以来国家和地区实施的空气污染防治措施,提出了分层跨区多向联动的大气污染防治模式,并基于对比评价2014-2015年13个城市112个监测点的SO2、NO2、PM（10）、PM2.5、O3、CO等大气主要污染物的监测数据,评价了大气污染的治理效果.结果表明,HCML模式包括由国家-城市群-城市构成的分层纵向联动构架,协同多个省市行政区的跨区横向联动管治方式以及涉及产业准入、能源结构、绿色交通、跨区援助、监测预警和会商问责等内容的协同多向联动机制.通过模式实施,2014-2015年城市群的空气质量显著改善,除O3外,空气污染物浓度显著降低,高污染范围由北向南显著缩小,其中PM2.5、PM（10）、SO2、NO2和CO的年均浓度分别下降17.84%、14.61%、37.55%、4.82%和16.18%;除NO2外,污染物全年空气达标天数明显增加.在今后的治理过程中,HCML应该转向治理主体多元化轨道;创新排污监管与问责模式,完善公众监督机制;推进京津冀协同立法,精准打击污染行为;针对当前大气污染的核心问题与需求创新治理路径;加强科普宣传,以提升公众环境伦理意识保障源头减排.
[Wang Zhenbo, Liang Longwu, Lin Xiongbin, et al.Control models and effect evaluation of air pollution in Jing-Jin-Ji urban agglomeration
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为探明全国空气污染最严重的京津冀城市群的空气污染防治路径与效果,系统整理了2013年以来国家和地区实施的空气污染防治措施,提出了分层跨区多向联动的大气污染防治模式,并基于对比评价2014-2015年13个城市112个监测点的SO2、NO2、PM（10）、PM2.5、O3、CO等大气主要污染物的监测数据,评价了大气污染的治理效果.结果表明,HCML模式包括由国家-城市群-城市构成的分层纵向联动构架,协同多个省市行政区的跨区横向联动管治方式以及涉及产业准入、能源结构、绿色交通、跨区援助、监测预警和会商问责等内容的协同多向联动机制.通过模式实施,2014-2015年城市群的空气质量显著改善,除O3外,空气污染物浓度显著降低,高污染范围由北向南显著缩小,其中PM2.5、PM（10）、SO2、NO2和CO的年均浓度分别下降17.84%、14.61%、37.55%、4.82%和16.18%;除NO2外,污染物全年空气达标天数明显增加.在今后的治理过程中,HCML应该转向治理主体多元化轨道;创新排污监管与问责模式,完善公众监督机制;推进京津冀协同立法,精准打击污染行为;针对当前大气污染的核心问题与需求创新治理路径;加强科普宣传,以提升公众环境伦理意识保障源头减排.
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. It had a periodical U-impulse type daily variation as well as a U-shaped monthly variation with a higher level in autumn and winter while a lower one in spring and summer. (2) Concentration of PM2.5 in urban China shows a significant spatial differentiation and clustering pattern with spatial-periodic occurrences in north and south China. (3) The Hu-line (Hu Population Line) and Yangtze River are respectively the east-west and north-south boundaries which separate the high-value zone and the low-value zone of PM2.5 concentrations in China. In 2014, the highly polluted cities by PM2.5 were mainly distributed in the urban agglomerations (Central Henan, Harbin-Changchun, the Bohai Rim Region, the Yangtze River Delta, and the Middle Yangtze River), east of the Hu-line and north of the Yangtze River. The Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration was the most severely polluted region all the year round. The southeast coastal region centered on the Pearl River Delta had good air quality in a stable manner.
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[4]熊欢欢, 梁龙武, 曾赠, 等. 中国城市PM2.5时空分布的动态比较分析
. 资源科学, 2017, 39(1): 136-146.https://doi.org/10.18402/resci.2017.01.14URL [本文引用: 2]摘要
本文基于2014-2015年中国190个大中城市PM_(2.5)的监测数据,建立空间数据统计模型,总结两年内PM_(2.5)的浓度、空间集聚的年际变化和存在问题,为相关研究与决策提供参考。结果显示:(1)2015年较2014年全国平均PM_(2.5)浓度下降10%,达标天数提升了4.4%,空气质量整体改善,但改善的天数主要集中在春夏秋季,冬季改善幅度甚微,其中12月污染加重。(2)2015年PM_(2.5)整体污染范围缩小,污染核心区由京津冀向鲁西北和豫北地区扩散,京津冀、长三角、长江中游等城市群年均浓度降幅较大,长三角、珠三角和成渝城市群日均达标率增长较快。(3)2015年PM_(2.5)的集聚性更明显,浓度高值区范围减小,热点地区更密集地分布在以京津冀地区为中心的华北地区,并呈多中心格局。由此,应该加快构建制度支持的多中心监督治理模式,以华北地区为先行先试区域,构建管理支持的多区域联动治理模式,培养环境伦理支持的公众环保意识,实现民防民治。
[Xiong Huanhuan, Liang Longwu, Zeng Zeng, et al.Dynamic analysis of PM2.5 spatial-temporal characteristics in China
. Resources Science, 2017, 39(1): 136-146.]https://doi.org/10.18402/resci.2017.01.14URL [本文引用: 2]摘要
本文基于2014-2015年中国190个大中城市PM_(2.5)的监测数据,建立空间数据统计模型,总结两年内PM_(2.5)的浓度、空间集聚的年际变化和存在问题,为相关研究与决策提供参考。结果显示:(1)2015年较2014年全国平均PM_(2.5)浓度下降10%,达标天数提升了4.4%,空气质量整体改善,但改善的天数主要集中在春夏秋季,冬季改善幅度甚微,其中12月污染加重。(2)2015年PM_(2.5)整体污染范围缩小,污染核心区由京津冀向鲁西北和豫北地区扩散,京津冀、长三角、长江中游等城市群年均浓度降幅较大,长三角、珠三角和成渝城市群日均达标率增长较快。(3)2015年PM_(2.5)的集聚性更明显,浓度高值区范围减小,热点地区更密集地分布在以京津冀地区为中心的华北地区,并呈多中心格局。由此,应该加快构建制度支持的多中心监督治理模式,以华北地区为先行先试区域,构建管理支持的多区域联动治理模式,培养环境伦理支持的公众环保意识,实现民防民治。
[18]杨昆,杨玉莲, 朱彦辉, 等. 中国PM2.5污染与社会经济的空间关系及成因
. 地理研究, 2016, 35(6): 1051-1060. [本文引用: 2]

[Yang Kun, Yang Yulian, Zhu Yanhui, et al.Social and economic drivers of PM2.5 and their spatial relationship in China
. Geographical Research, 2016, 35(6): 1051-1060.] [本文引用: 2]
[5]林瑜, 叶芝祥, 杨怀金, 等. 成都市西南郊区春季大气PM2.5的污染水平及来源解析
. 环境科学, 2016, 37(5): 1629-1638.https://doi.org/10.13227/j.hjkx.2016.05.005URL [本文引用: 1]摘要
为了解成都市西南郊区大气中PM_(2.5)污染特征,于2015年3月1~31日对成都西南郊区大气PM_(2.5)进行膜样品采集,并分析其中的化学组分.结果表明,3月成都市西南郊区大气PM_(2.5)的日均质量浓度为121.21μg·m~(-3),采集的31个有效PM_(2.5)样品中有24个样品日均浓度在75μg·m~(-3)以上,日超标率为77%,该地区3月PM_(2.5)污染严重.在与大气气象要素的关系研究中发现,大气颗粒物PM_(2.5)与大气能见度有着较好的指数关系,与温度、湿度有一定的正相关关系,但相关性并不明显.水溶性阴阳离子中NH~+_4(16.24%)、SO~(2-)_4(12.58%)、NO~-_3(9.91%)占PM_(2.5)的主导地位,NO~-_3/SO~(2-)_4的比值是0.77,表明成都西南郊区固定源的污染要大于移动源的污染,燃煤排放的污染相对于汽车尾气较多.有机碳(OC)/元素碳(EC)比值均大于2.0,表明有二次有机碳(SOC)产生.利用OC/EC比值法估算SOC的质量浓度发现,成都西南郊区3月PM_(2.5)中SOC的平均浓度水平为3.49μg·m~(-3),对OC的贡献率达20.6%,说明成都市西南郊区的OC主要来源于一次排放,且OC与EC的相关性分析显示,其相关系数达0.95,说明OC、EC来源相似且相对稳定,成都市西南郊区春季受局地源排放影响较大,一次排放占主导地位,二次有机碳对OC贡献相对较小,与估算所得的SOC性质一致.利用主成分分析(PCA)方法对成都西南郊区大气中PM_(2.5)进行来源解析,发现成都西南郊区PM_(2.5)的主要污染源为燃煤、生物质的燃烧、二次硝酸盐或硫酸盐、土壤和扬尘源、汽车尾气源、电子生产源以及机械加工源.
[Lin Yu, Ye Zhixiang, Yang Huaijin, et al.Pollution level and source apportionment of atmospheric particles PM2.5 in southwest suburb of Chengdu in spring
. Environmental Science, 2016, 37(5): 1629-1638.]https://doi.org/10.13227/j.hjkx.2016.05.005URL [本文引用: 1]摘要
为了解成都市西南郊区大气中PM_(2.5)污染特征,于2015年3月1~31日对成都西南郊区大气PM_(2.5)进行膜样品采集,并分析其中的化学组分.结果表明,3月成都市西南郊区大气PM_(2.5)的日均质量浓度为121.21μg·m~(-3),采集的31个有效PM_(2.5)样品中有24个样品日均浓度在75μg·m~(-3)以上,日超标率为77%,该地区3月PM_(2.5)污染严重.在与大气气象要素的关系研究中发现,大气颗粒物PM_(2.5)与大气能见度有着较好的指数关系,与温度、湿度有一定的正相关关系,但相关性并不明显.水溶性阴阳离子中NH~+_4(16.24%)、SO~(2-)_4(12.58%)、NO~-_3(9.91%)占PM_(2.5)的主导地位,NO~-_3/SO~(2-)_4的比值是0.77,表明成都西南郊区固定源的污染要大于移动源的污染,燃煤排放的污染相对于汽车尾气较多.有机碳(OC)/元素碳(EC)比值均大于2.0,表明有二次有机碳(SOC)产生.利用OC/EC比值法估算SOC的质量浓度发现,成都西南郊区3月PM_(2.5)中SOC的平均浓度水平为3.49μg·m~(-3),对OC的贡献率达20.6%,说明成都市西南郊区的OC主要来源于一次排放,且OC与EC的相关性分析显示,其相关系数达0.95,说明OC、EC来源相似且相对稳定,成都市西南郊区春季受局地源排放影响较大,一次排放占主导地位,二次有机碳对OC贡献相对较小,与估算所得的SOC性质一致.利用主成分分析(PCA)方法对成都西南郊区大气中PM_(2.5)进行来源解析,发现成都西南郊区PM_(2.5)的主要污染源为燃煤、生物质的燃烧、二次硝酸盐或硫酸盐、土壤和扬尘源、汽车尾气源、电子生产源以及机械加工源.
[19]张殷俊, 陈曦, 谢高地, 等. 中国细颗粒物PM2.5污染状况和空间分布
. 资源科学, 2015, 37(7): 1339-1346.URLMagsci [本文引用: 1]摘要
为全面掌握中国细颗粒物（PM<sub>2.5</sub>）的污染现状水平及空间分布格局,本文运用统计学、空气质量评价规范、聚类分析方法对全国74个城市2013年的监测数据进行分析,结果表明：①目前中国PM<sub>2.5</sub>污染程度整体较重,74个城市中仅有拉萨、海口和舟山3个城市达到年均值二级标准,邢台、邯郸和石家庄3个城市PM<sub>2.5</sub>的超标天数比例超过70%;②PM<sub>2.5</sub>浓度季节变化特征大体表现为冬季&#x0003E;秋季&#x0003E;春季&#x0003E;夏季,重度及以上污染主要集中在12月和1月;③从浓度水平来看,沿海城市总体优于中部内陆地区,污染最重的区域主要分布在河北南部地区;④受城市经济发展水平、产业结构、气候、地形等多因素影响,全国PM<sub>2.5</sub>污染状况区域特征明显。
[Zhang Yinjun, Chen Xi, Xie Gaodi, et al.Pollution status and spatial distribution of PM2.5 in China
. Resources Science, 2015, 37(7): 1339-1346.]URLMagsci [本文引用: 1]摘要
为全面掌握中国细颗粒物（PM<sub>2.5</sub>）的污染现状水平及空间分布格局,本文运用统计学、空气质量评价规范、聚类分析方法对全国74个城市2013年的监测数据进行分析,结果表明：①目前中国PM<sub>2.5</sub>污染程度整体较重,74个城市中仅有拉萨、海口和舟山3个城市达到年均值二级标准,邢台、邯郸和石家庄3个城市PM<sub>2.5</sub>的超标天数比例超过70%;②PM<sub>2.5</sub>浓度季节变化特征大体表现为冬季&#x0003E;秋季&#x0003E;春季&#x0003E;夏季,重度及以上污染主要集中在12月和1月;③从浓度水平来看,沿海城市总体优于中部内陆地区,污染最重的区域主要分布在河北南部地区;④受城市经济发展水平、产业结构、气候、地形等多因素影响,全国PM<sub>2.5</sub>污染状况区域特征明显。
[6]陈刚, 刘佳媛, 皇甫延琦, 等. 合肥城区PM10及PM2.5季节污染特征及来源解析
. 中国环境科学, 2016, 36(07): 1938-1946. [本文引用: 1]

[Chen Gang, Liu Jiayuan, Huangfu Yanqi, et al.Seasonal variations and source apportionment of ambient PM10 and PM2.5 at urban area of Hefei, China
. China Environmental Science, 2016, 36(7): 1938-1946.] [本文引用: 1]
[20]齐园, 张永安. 北京三次产业演变与PM2.5排放的动态关系研究
. 中国人口·资源与环境, 2015, 25(7): 15-23.https://doi.org/10.3969/j.issn.1002-2104.2015.07.003URL [本文引用: 1]摘要
基于三次产业经济增长与PM2.5排放关系视角回答PM2.5排放源争议以及减排措施的有效性问题,文章基于2008-2014年季度数据,利用X-12-ARIMA方法分析PM2.5排放数据的季节性波动,并构建向量自回归模型,实证结果显示,PM2.5排放数据不存在稳定季节性和移动季节性特征;第二、三产业经济增长是PM2.5排放的格兰杰原因;第二产业是PM2.5排放的长期主要来源,累计效应稳定在15,短期波动对PM2.5排放产生较强促排效应,但在滞后3期出现抑排效应,表明减排措施存在滞后效应;第三产业长期为抑排效应,累计效应稳定在-3,但在滞后3期出现促排效应,表明存在PM2.5排放部门;方差分解结果显示,三次产业经济增长对PM2.5排放的贡献比例为45.2%,其中第二产业第三产业第一产业,贡献率分别为33.82%,11.04%,0.36%;其余为区域传输和生活排放,区域传输贡献为28%-36%,生活排放包括私家车、生活消耗燃煤,以及居民烹饪的油烟,比例可达到20%左右。研究结果支持了PM2.5排放源中存在31.1%的机动车和14.1%的餐饮业排放,而不存在高比例的生物质燃烧排放。据此明确了当前第二产业减排措施的有效性和滞后性,以及加强第三产业减排、顶层设计京津冀区域协同减排和控制生活排放的相应措施。
[Qi Yuan, Zhang Yongan.Dynamic relationship between the evolution of three industries and PM2.5 emissions in Beijing. China Population,
Resources and Environment, 2015, 25(7): 15-23.]https://doi.org/10.3969/j.issn.1002-2104.2015.07.003URL [本文引用: 1]摘要
基于三次产业经济增长与PM2.5排放关系视角回答PM2.5排放源争议以及减排措施的有效性问题,文章基于2008-2014年季度数据,利用X-12-ARIMA方法分析PM2.5排放数据的季节性波动,并构建向量自回归模型,实证结果显示,PM2.5排放数据不存在稳定季节性和移动季节性特征;第二、三产业经济增长是PM2.5排放的格兰杰原因;第二产业是PM2.5排放的长期主要来源,累计效应稳定在15,短期波动对PM2.5排放产生较强促排效应,但在滞后3期出现抑排效应,表明减排措施存在滞后效应;第三产业长期为抑排效应,累计效应稳定在-3,但在滞后3期出现促排效应,表明存在PM2.5排放部门;方差分解结果显示,三次产业经济增长对PM2.5排放的贡献比例为45.2%,其中第二产业第三产业第一产业,贡献率分别为33.82%,11.04%,0.36%;其余为区域传输和生活排放,区域传输贡献为28%-36%,生活排放包括私家车、生活消耗燃煤,以及居民烹饪的油烟,比例可达到20%左右。研究结果支持了PM2.5排放源中存在31.1%的机动车和14.1%的餐饮业排放,而不存在高比例的生物质燃烧排放。据此明确了当前第二产业减排措施的有效性和滞后性,以及加强第三产业减排、顶层设计京津冀区域协同减排和控制生活排放的相应措施。
[21]瞿德业, 周围, 陈雷华, 等. 兰州市城区空气气溶胶中PM2.5和PM10污染状况分析
. 干旱区资源与环境, 2013, 27(1): 70-74. [本文引用: 1]

[Zhai Deye, Zhou Wei, Chen Leihua, et al.Pollution of PM2.5 and PM10 in the aerosol airborne (PM10, PM2.5) in Lanzhou
. Journal of Arid Land Resources and Environment, 2013, 27(1): 70-74.] [本文引用: 1]
[22]Cai S Y, Wang Y J, Zhao B, et al.The impact of the "Air Pollution Prevention and Control Action Plan" on PM2.5 concentrations in Jing-Jin-Ji region during 2012-2020
. Science of the Total Environment, 2017, 580: 197-209.https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2016.11.188URL [本文引用: 1]
[23]Fontes T, Li P, Barros N, et al.Trends of PM2.5 concentrations in China: A long term approach
. Journal of Environmental Management, 2017, 196: 719-732.https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2017.03.074URLPMID:28371749 [本文引用: 1]摘要
Although the PM 2.5 levels have showing signs of improvement, even during the warming season the values are still too high in comparison with the annual environmental standards of China (35μgm 613 ). Moreover, during cold seasons the north regions have values twice higher than this limit. Thus, to fulfil these standards the governmental mitigation measures need to be strongly reinforced in order to optimize the daily living energy consumption, primarily in the north regions of China and during the winter periods.
[24]潘竟虎, 张文, 李俊峰, 等. 中国大范围雾霾期间主要城市空气污染物分布特征
. 生态学杂志, 2014, 33(12): 3423-3431.URLMagsci [本文引用: 1]摘要
<div >以2013年11&mdash;12月的中国118个重点城市667个环境监测站点的大气污染物监测数据为基础，通过选取最优的空间插值方法获得全国大范围雾霾期间每5日的污染物浓度空间分布图，并运用核密度和趋势面分析研究其空间分布规律，采用全局自相关和局部自相关分析方法探讨大气污染物浓度分布的空间异质性。结果表明：大气污染物指数在不同时段的变化较大，NO<sub>2</sub>、PM<sub>10</sub>、PM<sub>2.5</sub>、SO<sub>2</sub> 5日平均浓度均表现为东部&gt;西部以及北方&gt;南方的态势；PM<sub>10</sub>和PM<sub>2.5</sub>是造成大范围雾霾天气的主要贡献者；各大气污染物浓度均呈现显著的空间正相关，空间分布聚集性明显；NO<sub>2</sub>浓度的热点集中在鲁中、冀南、珠三角等城市群，PM<sub>10</sub>浓度的热点集中在冀南、关中-天水、淮海等经济区，PM<sub>2.5</sub>浓度的热点集中在京津冀、长三角、华南沿海等区域，SO<sub>2</sub>浓度的热点则集中在冀中和鲁西北地区。</div><div >&nbsp;</div>
[Pan Jinghu, Zhang Wen, Li Junfeng, et al.Spatial distribution characteristics of air pollutants in major cities in China during the period of wide range haze pollution
. Chinese Journal of Ecology, 2014, 33(12): 3423-3431.]URLMagsci [本文引用: 1]摘要
<div >以2013年11&mdash;12月的中国118个重点城市667个环境监测站点的大气污染物监测数据为基础，通过选取最优的空间插值方法获得全国大范围雾霾期间每5日的污染物浓度空间分布图，并运用核密度和趋势面分析研究其空间分布规律，采用全局自相关和局部自相关分析方法探讨大气污染物浓度分布的空间异质性。结果表明：大气污染物指数在不同时段的变化较大，NO<sub>2</sub>、PM<sub>10</sub>、PM<sub>2.5</sub>、SO<sub>2</sub> 5日平均浓度均表现为东部&gt;西部以及北方&gt;南方的态势；PM<sub>10</sub>和PM<sub>2.5</sub>是造成大范围雾霾天气的主要贡献者；各大气污染物浓度均呈现显著的空间正相关，空间分布聚集性明显；NO<sub>2</sub>浓度的热点集中在鲁中、冀南、珠三角等城市群，PM<sub>10</sub>浓度的热点集中在冀南、关中-天水、淮海等经济区，PM<sub>2.5</sub>浓度的热点集中在京津冀、长三角、华南沿海等区域，SO<sub>2</sub>浓度的热点则集中在冀中和鲁西北地区。</div><div >&nbsp;</div>
[25]网易河北. 上周末京津冀连片深陷雾霾,今日省会显蓝天. , 2013-12-09.URL [本文引用: 2]

[NetEase Hebei. Over the weekend Beijing-Tianjin-Hebei contiguous deep haze, today's provincial capital was blue sky. , 2013-12-09.]URL [本文引用: 2]
[26]齐鲁晚报. 全国104城市重度污染,能见度不足10米航班多次延误. , 2013-12-09.URL [本文引用: 1]

[Qilu Evening News.National 104 city serious pollution, visibility less than 10 meters, flights many delays. , 2013-12-09.]URL [本文引用: 1]
[27]人民网. 长三角区域大气污染防治协作机制1月7日启动. , 2014-01-07.URL [本文引用: 1]

[People's Network. Cooperation mechanism of air pollution prevention and control in Yangtze River Delta launched January 7. , 2014-01-07.]URL [本文引用: 1]
[28]中共江苏省委新闻网. 长三角大气污染防控计划出炉,明确28项重点任务. , 2014-04-22.URL [本文引用: 1]

[CPC Jiangsu Provincial Party Committee News Network. The Yangtze River Delta Air Pollution Control plan is released, clear 28 key tasks. , 2014-04-22.]URL [本文引用: 1]
[29]毛婉柳, 徐建华, 卢德彬, 等. 2015年长三角地区城市PM2.5时空格局及影响因素分析
. 长江流域资源与环境, 2017, 26(2): 264-272. [本文引用: 1]

[Mao Wanliu, Xu Jianhua, Lu Debin, et al.An analysis of the spatial-temporal pattern and influencing factors of PM2.5 in the Yangtze River delta in 2015
. Resources and Environment in the Yangtze Basin, 2017, 26(2): 264-272.] [本文引用: 1]
[30]戴昭鑫, 张云芝, 胡云锋, 等. 基于地面监测数据的2013-2015年长三角地区PM2.5时空特征
. 长江流域资源与环境, 2016, 25(5): 813-821.https://doi.org/10.11870/cjlyzyyhj201605015URLMagsci [本文引用: 1]摘要
近年来,长三角地区灰霾天气持续增多,空气细颗粒物污染问题日益突出。基于2013年1月至2015年5月长三角地区及周边缓冲区内共214个空气质量监测站点PM<sub>2.5</sub>逐时监测数据,运用普通克里金插值方法,从年、季、月尺度上分析了PM<sub>2.5</sub>的空间分布格局和时间动态变化。结果表明:(1)2 a来,长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度空间分布明显呈现整体北部高南部低,局部地区略有突出的分布特征;长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度年均值为57.08μg/m<sup>3</sup>;其中,江苏省PM<sub>2.5</sub>的年均值为三省市最高,为65.84μg/m<sup>3</sup>;其次为上海市,年均值为53.87μg/m<sup>3</sup>;浙江省PM<sub>2.5</sub>的年均值较小,为51.53μg/m<sup>3</sup>。(2)从季节尺度分析,长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度变化表现出冬春季高,夏秋季低的变化趋势;这与区域内冬季风向来源、降水稀少、气象扩散条件差有着密切的关系; (3)长三角地区月浓度变化大致呈U形分布; 12月份PM<sub>2.5</sub>浓度最高; 3月份以后, PM<sub>2.5</sub>浓度开始呈逐步下降趋势;在5~9月份,区域PM<sub>2.5</sub>处于"U"字的谷底,其中6月份夏收时期秸秆焚烧、气象等因素导致PM<sub>2.5</sub>浓度有略微升高;进入10月份后迅速攀升,且11、12月份呈现持续升高态势。
[Dai Zhaoxin, Zhang Yunzhi, Hu Yunfeng, et al.Spatial-temporal characteristics of PM2.5 in Yangtze River Delta (YRD) region based on the ground monitoring data from 2013-2015
. Resources and Environment in the Yangtze Basin, 2016, 25(5): 813-821.]https://doi.org/10.11870/cjlyzyyhj201605015URLMagsci [本文引用: 1]摘要
近年来,长三角地区灰霾天气持续增多,空气细颗粒物污染问题日益突出。基于2013年1月至2015年5月长三角地区及周边缓冲区内共214个空气质量监测站点PM<sub>2.5</sub>逐时监测数据,运用普通克里金插值方法,从年、季、月尺度上分析了PM<sub>2.5</sub>的空间分布格局和时间动态变化。结果表明:(1)2 a来,长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度空间分布明显呈现整体北部高南部低,局部地区略有突出的分布特征;长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度年均值为57.08μg/m<sup>3</sup>;其中,江苏省PM<sub>2.5</sub>的年均值为三省市最高,为65.84μg/m<sup>3</sup>;其次为上海市,年均值为53.87μg/m<sup>3</sup>;浙江省PM<sub>2.5</sub>的年均值较小,为51.53μg/m<sup>3</sup>。(2)从季节尺度分析,长三角地区PM<sub>2.5</sub>浓度变化表现出冬春季高,夏秋季低的变化趋势;这与区域内冬季风向来源、降水稀少、气象扩散条件差有着密切的关系; (3)长三角地区月浓度变化大致呈U形分布; 12月份PM<sub>2.5</sub>浓度最高; 3月份以后, PM<sub>2.5</sub>浓度开始呈逐步下降趋势;在5~9月份,区域PM<sub>2.5</sub>处于"U"字的谷底,其中6月份夏收时期秸秆焚烧、气象等因素导致PM<sub>2.5</sub>浓度有略微升高;进入10月份后迅速攀升,且11、12月份呈现持续升高态势。
[31]环境保护部. 环境空气质量标准. , 2012-03-02.URL [本文引用: 1]

[Ministry of Environmental Protection of the People's Republic of China. Ambient air quality standards. , 2012-03-02.]URL [本文引用: 1]
[32]王承云, 孙飞翔. 长三角城市创新空间的集聚与溢出效应
. 地理研究, 2017, 36(6): 1042-1052.https://doi.org/10.11821/dlyj201706004URL [本文引用: 1]摘要
选取长三角地区各城市2001-2012年专利申请受理量作为表征各城市创新水平指标,采用变异系数、基尼系数、赫芬达尔指数和空间自相关指标和方法,考察长三角地区创新空间格局演变特征,并使用空间回归分析方法,探讨长三角地区创新空间差异的影响因素。研究表明：（1）长三角地区整体创新空间差异和创新集中度呈下降趋势,近年来已趋向稳定。（2）长三角地区创新空间格局仍处在动态变化之中,但已基本形成以上海、南京为端点的创新高值集聚带。长三角地区创新空间已表现出正的空间相关性,但呈现出波动变化特征,空间相关性并不显著,仍存在一定程度的空间异质性。（3）城市创新已表现出一定程度的空间溢出效应。创新综合投入、创新环境和创新规模是长三角地区创新空间差异的主要影响因素。
[Wang Chengyun, Sun Feixiang.Spatial agglomeration and spillover effects of urban innovation in Yangtze River Delta
. Geographical Research, 2017, 36(6): 1042-1052.]https://doi.org/10.11821/dlyj201706004URL [本文引用: 1]摘要
选取长三角地区各城市2001-2012年专利申请受理量作为表征各城市创新水平指标,采用变异系数、基尼系数、赫芬达尔指数和空间自相关指标和方法,考察长三角地区创新空间格局演变特征,并使用空间回归分析方法,探讨长三角地区创新空间差异的影响因素。研究表明：（1）长三角地区整体创新空间差异和创新集中度呈下降趋势,近年来已趋向稳定。（2）长三角地区创新空间格局仍处在动态变化之中,但已基本形成以上海、南京为端点的创新高值集聚带。长三角地区创新空间已表现出正的空间相关性,但呈现出波动变化特征,空间相关性并不显著,仍存在一定程度的空间异质性。（3）城市创新已表现出一定程度的空间溢出效应。创新综合投入、创新环境和创新规模是长三角地区创新空间差异的主要影响因素。
[33]向堃, 宋德勇. 中国省域PM2.5污染的空间实证研究
. 中国人口·资源与环境, 2015, 25(9): 153-159. [本文引用: 1]

[Xiang Kun, Song Deyong.Spatial analysis of China's PM2.5 pollution at the provincial level
. China Population, Resources and Environment, 2015, 25(9): 153-159.] [本文引用: 1]
[34]安徽省人民政府办公厅. 安徽省人民政府办公厅关于印发安徽省“十三五”控制温室气体排放工作方案的通知. , 2017-04-18.URL [本文引用: 1]

[Office of the People's Government of Anhui Province. Circular of the General Office of the People's Government of Anhui Province on issuing work plan of "Thirteen-Five" control of greenhouse gas emissions in Anhui Province. , 2017-04-18.]URL [本文引用: 1]
[35]安徽省人民政府办公厅. 安徽省人民政府办公厅关于印发安徽省“十三五”环境保护规划的通知. , 2017-04-26.URL [本文引用: 1]

[Office of the People's Government of Anhui Province. Circular of the General Office of the People's Government of Anhui Province on issuing the Environmental Protection Plan of "Thirteen-Five" in Anhui Province. , 2017-04-26.]URL [本文引用: 1]
[36]安徽省人民政府办公厅. 安徽省“十二五”环境保护规划. , 2014-12-17.URL [本文引用: 1]

[Office of the People's Government of Anhui Province. Anhui Province "Twelve-Five" Environmental Protection Plan. , 2014-12-17.]URL [本文引用: 1]
[7]郑玫, 张延君, 闫才青, 等. 中国PM2.5来源解析方法综述
. 北京大学学报: 自然科学版, 2014, 50(6): 1141-1154.https://doi.org/10.13209/j.0479-8023.2014.068URL [本文引用: 1]摘要
For the first time, PM2.5 source apportionment methods and techniques previously and currently applied in China are summarized, including sampling preparation, sampler selection, chemical speciation analysis, and source apportionment tools. The research direction for PM2.5 source apportionment work in China is also suggested. This review is expected to provide a fundamental understanding of PM2.5 source apportionment methods and to serve as an important reference for future source apportionment studies to be widely conducted in China and regulations or law for PM2.5 abatement in China.
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