重金属在近岸海域海产品中的富集及其影响机制研究
林怡辰
学位类型博士
导师吕剑
2021-05-11
培养单位中国科学院烟台海岸带研究所
学位授予单位中国科学院烟台海岸带研究所
学位授予地点中国科学院烟台海岸带研究所
学位名称工学博士
学位专业环境工程
关键词海产品，重金属，健康风险评价，生物积累，营养级
摘要海产品中蛋白质含量丰富，是人类的优质动物蛋白来源。但随着沿海地区工业化和城市化进程的加快，近海环境受到污染，海产品污染问题也日渐突出，其中重金属是主要污染物之一，全国多地已经出现多种海产品重金属超标问题。重金属可以在水环境中稳定存在，继而在生物体内富集，其污染具有高毒性、环境持久性、隐蔽性、生物蓄积性等特征，被认为是危害最严重的污染物之一。本论文旨在研究海产品中重金属的分布、富集、健康风险及在食物链中传递行为与影响因素，主要分为“综合调查-因素分析-机制探索”三个步骤进行。首先，通过洲际尺度的多种类(双壳类、甲壳类、鱼类)海产品中8种常见重金属(Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg、As和Ni)综合调研分析全国海产品重金属污染现状与存在的突出问题，预测宏观政策的实施对海产品重金属污染防控的效果。其次，选取代表性双壳类和鱼类作为实验生物，探究影响海产品重金属富集的环境因素、物种因素的作用原理和贝类全养殖周期中重金属含量的动态变化规律。最后，从食物链传递和重金属可脱除形态角度探究不同重金属在海产品中的污染特征和富集规律，为海岸带可持续发展、重金属污染防控和海产品食品安全风险控制提供数据支持和理论依据。主要研究结果包括：(1) 全国范围内大尺度且多种类的海产品重金属污染综合评估结果表明，我国近岸海产品重金属分布具有明显的地理差异和种间差异，重金属浓度排序为双壳类>甲壳类>鱼类，其中，双壳类中扇贝的重金属污染状况最严重，鱼类中野生鱼重金属污染程度大于养殖鱼类。我国沿海人群重金属平均每日估计摄入量均小于联合国农粮组织设定的每日最大摄入量阈值，且超过97%的海产品中重金属的非致癌风险指数值低于限制值，说明通常情况下消费者适量摄入海产品不会引起健康风险，但部分海产品存在较高潜在食用健康风险。利用正定矩阵因子分解模型和铅同位素的重金属源解析表明，海产品中重金属的主要来源可能是化石能源(煤炭燃烧和汽车尾气)、海水和冶金粉尘。利用海岸带水-食品-能源系统综合分析表明，宏观政策的实施有助于提高海产品质量。(2) 针对综合调查发现的野生鱼肌肉组织中重金属含量高于养殖鱼的结果，采集养殖和野生状态的同种鱼类样品的进一步对比证实。结果表明对于大小体重相似的同种鱼类，野生鱼重金属污染程度显著高于养殖鱼。稳定同位素分析表明同种鱼类的野生样品肌肉中稳定同位素比值均大于养殖鱼，表明野生状态下的鱼营养级层次较高。相关性分析表明，养殖和野生鱼样品重金属综合污染指数值与鱼类营养级和食性呈显著正相关关系，故证明鱼类体内重金属污染水平与鱼类营养级和食性关系极大。因此，养殖环境和自然生境中鱼类不同重金属富集能力受到营养级、食性和生长速率的影响，在近海环境污染的背景下，人工可控条件下的工厂化养殖是控制海产品重金属污染的有效手段。(3) 针对综合调查发现的扇贝重金属污染状况严重的结论，进行针对性的研究证实。对黄渤海常见的3种养殖扇贝体内重金属污染状况分析表明，扇贝是Cd的强富集生物，样品Cd超标率为96%。扇贝重金属浓度种间差异较大，栉孔扇贝较海湾扇贝和虾夷扇贝更易积累重金属。不同组织由于生理特征和功能的不同对重金属的富集能力不同：消化腺>鳃>闭壳肌，消化腺是其主要重金属储存器官。空间区域对比发现，扇贝的重金属污染程度排序为渤海>南黄海>北黄海。Cd等痕量有害重金属的积累造成在养殖容许(国家海水质量二类标准)环境中的海产品仍潜在健康风险。因此，物种差异影响海产品重金属富集可以归因于典型物种的特异重金属强富集性和不同亚种间生长速率差异。(4) 为了分析扇贝中高浓度Cd的来源与积累过程，选定养殖范围广且生长速度较快的海湾扇贝(Argopectehs irradias)作为移植实验的研究对象，跟踪整个养殖过程中扇贝体内重金属浓度变化，分析各种重金属的主要来源。实验结果表明，移植到近海养殖场后，扇贝体内Cd含量迅速上升并居高不下，扇贝中重金属积累是一个快速富集平衡的过程。在全养殖周期中，扇贝重金属浓度主要受周围环境重金属(海水和海洋悬浮物)浓度变化影响，与生长发育状体无显著相关关系。扇贝中重金属的来源主要为周围海水环境(35.7%)和作为食物的海洋悬浮物(50.7%)。所以，在贝类养殖过程中环境的变化是影响重金属富集的主要因素，贝类通过迅速调节平衡以适应周围环境变化。(5) 典型近海经济性海产品生物组成的食物网中，无脊椎动物体内重金属含量与鱼类差异较大，鱼类中主要的污染重金属是As，而无脊椎动物中主要存在重金属Cd含量超标。鱼类样品的重金属污染指数值与营养级呈显著正相关，说明鱼类重金属富集能力受营养级影响较大。在整条食物链上，生物体内Cr和Hg呈现生物放大现象，Ni呈现食物链稀释现象，Cu/Zn/As因为无脊椎动物和鱼类的种间差异呈现的传递规律出现偏差，但As在无脊椎动物呈现了明显的生物放大现象，Zn在鱼类中呈现出生物放大现象。(6) 人工海水暂养对整体扇贝软组织中重金属脱除率分别为Hg (55%) > Ni (52%) > Cr (46%) > Cu (45%) > As (44%) > Pb (38%) > Zn (27%) > Cd (20%)，其中Cd的脱除率最低，说明Cd与扇贝机体结合较紧密，进而验证了扇贝是Cd的强富集生物的结论。海水暂养和食用前冲洗均对扇贝中重金属的净化能力有限，尤其是无法有效排出扇贝肌肉组织中的重金属。所以，海产品中的重金属脱除难度较大，污染源控制是提升海产品质量的关键。本论文的创新点如下：(1) 综合评估大空间尺度范围内海产品重金属污染状况，利用“水-食品-能源(Water- Food- Energy NEXUS)系统”量化宏观政策在海产品重金属污染控制方面的实施效果，证实“碳中和”策略对于改善近海海产品质量具有重要意义。(2) 进行笼养扇贝的全养殖周期跟踪调查，实现了扇贝完整生长过程中体内重金属富集特征的探索，并应用DGT技术探究海水中生物有效性重金属浓度与贝类重金属积累的关系。(3) 从典型物种的强富集特性和痕量重金属的食物链放大效应角度，揭示了海产品在养殖容许环境下仍存在典型重金属高富集风险，为海产品食用健康风险评估和安全阈值制定提供依据。
页数197
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.yic.ac.cnhttp://ir.yic.ac.cn/handle/133337/28413
专题中科院海岸带环境过程与生态修复重点实验室

推荐引用方式
GB/T 7714林怡辰. 重金属在近岸海域海产品中的富集及其影响机制研究[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院烟台海岸带研究所,2021.


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