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上海交通大学氢科学中心在镁基储氢材料领域取得重要研究进展

本站小编 Free考研/2021-01-02

近日,上海交通大学材料科学与工程学院氢科学中心的邹建新教授课题组与邓涛团队的邬剑波特别研究员课题组合作在镁基储氢材料领域取得重要研究进展。相关成果以“Visualization of fast “hydrogen pump” in core-shell nanostructured Mg@Pt through hydrogen-stabilized Mg3Pt”为题,发表在能源类国际顶级期刊Journal of Chemistry Materials A(IF=10.733)上。该工作以Mg基储氢材料为对象,研究了Pt纳米催化剂包覆对Mg储氢性能的影响,通过原位TEM观察MgH2放氢过程,结合DFT理论计算,深入研究了过渡金属纳米催化剂对镁储氢的“氢泵”作用机理,这对先进镁基储氢材料的设计与制备具有重要的理论指导意义。

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图1核壳结构Mg@Pt纳米复合材料的TEM图
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图2 氢化后Mg@Pt的TEM图、原位放氢过程(g)及XRD图谱(h)
镁基储氢材料是非常有应用潜力的固态储氢介质,其储氢密度高(7.6 wt% H2)、环境友好、资源丰富。然而热力学稳定(ΔH =-75 kJ mol-1H2)和放氢动力学缓慢(放氢温度~ 300oC)以及在空气中易被氧化这些缺点限制了它的实际应用。该研究通过电弧等离子体法和固相反应法制备得到了以二十面体Mg颗粒为核心、纳米Pt均匀分布在Mg表面的具有核壳结构的Mg@Pt纳米复合材料,显著提升了Mg的吸放氢性能(图1)。采用高分辨透射电镜(HRTEM)观察了Mg@Pt的微结构,并原位观察了MgH2/Pt复合材料的放氢过程。结果表明,吸氢过程中,Mg颗粒上的Pt具有明显的“溢流作用”,可以通过分解氢分子来改善Mg的吸氢动力学性能;继续吸氢后,Pt转化为H稳定化的Mg3Pt(图2)。DFT计算和原位TEM观察表明,在放氢过程中,H稳定化的Mg3Pt在MgH2放氢的过程中扮演了“氢泵”角色,当MgH2完全放氢后Mg3Pt再次转化为Pt。通过这种作用,MgH2/Pt复合材料的放氢性能得到了改善。这种采用透射电镜原位直观展示“氢泵”作用的方法,为研究镁基储氢材料的储氢机理提供了一种新的手段。

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图3 核壳结构Mg@Pt纳米复合材料的吸放氢过程机理图

本论文第一作者为上海交通大学博士生卢翀和马艳玲,通讯作者是邹建新教授和邬剑波特别研究员。该研究成果得到了国家自然科学基金(51771112、21875137、51521004、51420105009)、国家重点研发计划项目(2018YFB1502104)、上海市基础研究重点项目No.14JC1491600、上海市教委“曙光****”项目、上海交通大学氢科学中心以及上海交通大学超级计算机中心的计算资源等的资助与帮助。

原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta03038g

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