近日，基于在碳一催化领域取得的系列成果，高鹏研究员被遴选为英国皇家化学学会旗下Chemical Communications期刊2021年度Emerging Investigators，该荣誉颁授给国际公认的、崭露头角的科学家在他们独立职业生涯的早期进行的研究，他们在各自的领域做出了杰出的贡献。高鹏研究员还受邀在ChemCommEmerging Investigators Collection 2021专刊上发表研究论文（Particle Size Effect on Fischer-Tropsch Synthesis over ZSM-5 Zeolite Supported Cobalt-Based Catalysts, Chem. Commun.,2021, 57, 13522-13525，王浩助理研究员为论文第一作者），系统阐述了钴纳米颗粒尺寸（4.5-18.1 nm）对多级结构ZSM-5分子筛负载的钴催化剂上费托反应活性与产物分布的影响规律，通过调变钴颗粒尺寸可以实现各种馏分液体燃料（包括汽油、喷气燃料和柴油馏分的碳氢化合物）的高选择性合成。该工作为进一步设计更高效的合成气制特种燃料的催化剂提供理论指导。
非石油基碳资源（煤炭、生物质、天然气、二氧化碳、固体废弃物等）经合成气制备高端油品可以有效缓解我国日益严重的石油短缺状况，提升国家能源安全，是实现能源生产和消费革命的主要途径，是煤炭行业去产能供给侧改革的重要手段。近年来，中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室孙予罕研究员和高鹏研究员团队针对费托合成产物选择性调控的关键科学问题与技术难点，系统开展了合成气近零CO2排放制备特种燃料的研究工作，取得了一系列重要研究成果。
前期，在上海市科学技术委员会的资助之下，团队开发了一种高效的钴基浆态床费托合成催化剂，通过尾气再循环总转化率达到90%、C5+油品选择性约90%，副产物甲烷选择性小于5%、CO2选择性小于0.2%；累计运行5000小时以上，催化剂性能稳定；设计了与催化剂高效运行相匹配的反应器，完成了5000吨/年的中试工艺软件包编制。2019年9月通过了上海市科委主持召开的专家验收会，专家组一致认为该催化剂性能达到了同类催化剂的先进水平。
随后研究团队通过考察不同预处理条件发现，将冷冻干燥与NO氛围焙烧相结合有利于形成具有特殊的片层状双介孔结构催化材料，这种结构有效地促进了反应过程中的传质传热，增强了CO的吸附量并有利于其脱附，促进了CO 的活化，改善了钴纳米粒子的分散性，这使得CoMn/TiO2催化剂在费托反应中具很高的催化活性与稳定性，几乎实现CO一步完全转化，单程转化率高达95.1%，同时仍具有高达93%的C5+油品选择性和低于4.5%的C1副产物（CH4和CO2）选择性（Ind. Eng. Chem. Res. 2020, 59, 8195？8201）。
尽管该系列钴基催化剂性能已达到世界先进水平，其产物分布仍受经典 ASF分布的限制，因此如何进行选择性费托合成、提升中间馏分油（主要包含汽油、航空煤油以及柴油产物）选择性具有重要的意义。使用多及结构ZSM-5分子筛作为载体制得的双功能催化剂因其独特的特性而受到更多关注，这有利于中间馏分烃得生成。ZSM-5分子筛的多级孔道结构与布朗斯特酸强度共同导致重烃的加氢裂化或异构化反应发生二次反应。0.5 M TPAOH溶液处理的ZSM-5具有最大的介孔孔体积和适当的布朗斯特酸度，不同于传统ZSM-5负载的钴基催化剂上主要得到汽油馏分，该碱处理后的分子筛负载的CoMn催化剂对航空煤油馏分范围（C8–C16）的选择性高达50％，远高于ASF模型预测的最高值41％（Ind. Eng. Chem. Res. 2021, 60, 5783？5791）。
以上研究工作得到国家自然科学基金、上海市科学技术委员会、中科院青年创新促进会和上海市青年科技启明星计划的支持。
原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/CC/D1CC04844A