碳资源一直是人类活动最主要的能量来源。碳中和作为一种新型环保形式,能够推动绿色的生活生产,实现全社会绿色发展。立足碳中和发展,对废弃碳资源(废旧塑料、废弃生物质、CO2等)开发利用对解决环境问题和能源问题至关重要。最近,我校化学与分子工程学院王艳芹教授课团队在循环经济:废旧塑料催化转化领域取得突破性进展,该工作近期以“Towards the circular economy: converting aromatic plastic waste back to arenes over Ru/Nb2O5catalyst”为题,发表于国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.(doi.org/10.1002/anie.202011063)。
在塑料制品中,芳香塑料如PET、PS、PC、PPO等均是由芳香单体通过C-O和/或C-C链接而成的,而芳香单体是石油基的芳烃通过官能团化得到。因此,催化转化塑料制备芳烃具有重要的现实意义,是实现塑料循环经济发展的关键一环。王艳芹教授团队从化学键活化断裂的角度,采用多功能Ru/Nb2O5催化剂,首次实现了废旧芳香塑料内C-O或/和C-C连接键的选择性断裂制备芳烃。Ru/Nb2O5催化剂不仅能转化单一芳香塑料高选择性地制备芳烃化学品,也能实现混合芳香塑料直接转化制备芳烃,芳烃收率高达75~85%。相比于其它Ru催化剂, Ru/Nb2O5中Ru的配位数仅为5~6,以配位不饱和的边缘位点为主,颗粒非常小,极小的Ru颗粒抑制了苯环和氢气的共吸附,得到了可观的芳烃选择性。同时,Nb2O5上强的亲氧位点NbOx物种具有优异的活化C-O键的能力和吸附苯环的能力,其Br?nsted酸位则能对吸附的苯环进行质子化协助对Csp2-Csp3键的活化,在小颗粒Ru解离的氢物种的协同作用下,实现了对芳香塑料内C-O和C-C键的精准活化断裂。该工作为塑料循环经济发展提供了技术参考。
近年来,王艳芹教授课题组在废弃碳资源(生物质、塑料等)催化转化领域取得了一系列重要成果(Chem.2019, 5, 2520-2546; Chem.2019, 5, 1521-1536; Nat. Commun.2017,8.16104; Nat. Commun.2016,7.11162; Angew. Chem. Int. Ed.2014, 53, 9755–9760;ACS Catal.2019, 9, 9671-9682; ACS Catal.2018,8, 3280-3285; ACS Catal.2017,7, 333-337.)
论文第一作者为我校博士生景亚轩,通讯作者为我校王艳芹教授和新加坡国立大学颜宁教授,我校为第一单位。在DFT计算方面得到了我校王海丰教授的支持,在X-射线吸收光谱表征方面得到了日本北海道大学Shinya Furukawa教授的支持。该研究得到国家自然科学基金(重点、面上和青年)、上海市重大科技专项、中国高校学科人才引进计划、中央高校基本业务费、新加坡国立大学、国家留学基金委的支持。
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【创新前沿】《德国应用化学》报道我校一课题组在循环经济:废旧塑料催化转化领域最新进展
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