, 赵冰雪1,2, 郭雪漫1, 方宇媛3, 王诺1, 王娜1, 杨燕11. 池州学院地理与规划学院自然资源遥感应用研究中心, 池州 247000;
2. 南京大学地理与海洋科学学院, 南京 210023;
3. 池州学院材料与环境工程学院, 池州 247000
收稿日期: 2021-03-18; 修回日期: 2021-04-22; 录用日期: 2021-04-22
基金项目: 国家自然科学基金项目（No.41971378）；安徽省高校自然科学研究重点项目（No.KJ2020A0758）
作者简介: 王雷(1988—), 男, E-mail: wlei1020@126.com
通讯作者（责任作者）: 王雷
摘要：基于2017—2018年安徽省132个空气质量监测站点的O3浓度观测数据及各月份的气象与前体物排放数据, 采用空间自相关分析、地理探测器等方法分析安徽O3浓度的时空分异及其驱动因素. 结果表明: 安徽O3浓度的峰值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O3浓度整体呈空间集聚特征, 高值区主要出现在安徽东北部的蚌埠、宿州、淮南和滁州4市, 低值主要分布在皖南山区. 气象要素是安徽省O3浓度格局形成的主控因素, 其中6月的边界层高度(q=0.644)、近地面太阳辐射(q=0.597)和风速(q=0.571)的影响最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加. 降雨量(q=-0.532)和相对湿度(q=-0.559)呈负向影响, 且降雨带的移动是影响安徽夏季O3分布格局的一项关键因素. 本地前体物排放对安徽O3浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季呈正向, 而冬季呈反向, 其中CO的影响相对较大. 6月气象要素与本地前体物排放的双因子交互驱动对O3浓度的空间分异具有增强作用. 边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合解释力均大于0.7, 在不利的气象条件下, 应进一步加强对本地前体物排放的管控.
关键词：臭氧(O3)时空分异气象要素前体物地理探测器安徽省
Spatio-temporal differentiation and its driving factors of ozone concentration in Anhui, China
WANG Lei1
, ZHAO Bingxue1,2, GUO Xueman1, FANG Yuyuan3, WANG Nuo1, WANG Na1, YANG Yan11. Application Research Center of Remote Sensing for Natural Resources, School of Geography and Planning, Chizhou University, Chizhou 247000;
2. School of Geography and Ocean Science, Nanjing University, Nanjing 210023;
3. School of Materials and Environmental Engineering, Chizhou University, Chizhou 247000
Received 18 March 2021; received in revised from 22 April 2021; accepted 22 April 2021
Abstract: Based on the daily ozone concentration data from 132 environmental monitoring sites, monthly meteorological and precursor emission data, we studied the spatio-temporal differentiation of ozone concentration and its driving factors in Anhui Province from 2017 to 2018 via spatial auto-correlation analysis and geographical detector. The results are as follows: The peak values of ozone concentration appeared in May and June of Anhui Province, and the exceed ratios (MDA8>160 μg·m-3) were 31.4% and 42.8% respectively. Ozone concentration presented a spatially aggregation characteristics (Moran's I was greater than 0). The high value concentrated in Bengbu, Suzhou, Huainan and Chuzhou city in the northeast of Anhui Province, while the low value concentrated in the southern mountainous areas of Anhui Province. Spatial pattern of ozone concentration was mainly affected by meteorological factors, among which boundary layer height (driving value, q = 0.644), solar radiation (q=0.597) and wind speed (q=0.571) in June provided a stronger positive driving force. Areas with higher average wind speeds and higher boundary layer heights may result in more external transport. Precipitation (q=- 0.532) and relative humidity (q=- 0.559) had negative effects, and the movement of rainfall belt was a key factor which affecting the distribution pattern of ozone concentration in summer. The driving force of local precursor emission on ozone concentration in Anhui Province was affected by meteorological factors, which had positive effects in summer, but negative ones in winter, and the driving force of CO was relatively greater among them. The interaction between meteorological factors and local precursors had a strong effect on the spatial differentiation of ozone concentration in June. The combined driving force between boundary layer height, solar radiation and local precursors was greater than 0.7. The control of local precursor emissions should be strengthened under adverse weather conditions.
Keywords: ozonespatio-temporal differentiationmeteorological factorsprecursorsgeographical detectorAnhui
1 引言(Introduction)自2013年实施《大气污染防治行动计划》以来, 有效的污染防控措施使我国空气质量得到改善, PM2.5、SO2、NOx、CO等大气污染物的浓度和超标率已明显下降(Zheng et al., 2018), 但O3浓度却在不断上升(Li et al., 2019), 逐渐成为了颗粒物之后的首要污染物(Yang et al., 2019).近地面O3是一种温室气体同时是重要的氧化剂, 已有研究证明近地面O3与过早死亡、心血管疾病、呼吸系统疾病相关(Bell et al., 2004; Chen et al., 2017; Lei et al., 2019), 且长期的O3暴露影响儿童的肺容量(Dimakopoulou et al., 2020), 同时O3影响植被生长, 甚至造成农作物减产(列淦文等, 2014; Tai et al., 2017).
作为光化学烟雾的主要成分, 近地面O3是一种二次污染物, 主要来源于各类前体物(CO、NOx和VOCs等)的一系列光化学反应(王佳颖等, 2019).已有研究表明O3与其前体物之间存在复杂的非线性关系, 不同区域O3浓度峰值出现的季度和限制性前体物亦有较大差异.北方及长三角地区O3浓度峰值主要出现在5月底和6月, 珠三角区域峰值常出现在10月(Wang et al., 2017; 赵伟等, 2021), 而宁夏地区峰值则多出现在春季(陈雪萍等, 2019).Wang等(2019a)研究发现中国东部的NOx减排加剧了O3污染的发生.不同区域O3生成对NOx和VOCs的敏感性不同, 分为VOCs控制、NOx控制和NOx-VOCs协同控制型, 且各自的控制区域存在变化(武卫玲等, 2018; 赵伟等, 2021).气象要素对O3的生成也有重要影响(Wang et al., 2019b).黄小刚等分析了气象要素和前体物对中国东部O3浓度的影响, 结果表明, O3在雨季主要受降雨和相对湿度的影响, 其他时间段则主要受气温的影响, 同时前体物在高温条件下, 对O3浓度起到正向影响, 而在低温条件下可能以消耗作用为主(黄小刚等, 2019b).Yang等(2020)研究发现O3的垂直输送是夏季四川盆地O3增加的主要因素, 而水平传输贡献了夜间O3的80%.风速与O3浓度的关系则呈现出了不同的时空特征, 一般认为低风速是O3生成的条件之一(李浩等, 2015; 黄小刚等, 2019a), 而部分研究显示在特定风向下, 风速与O3浓度呈正相关(安俊琳等, 2009; 刘建等, 2017).受不同前体物排放量与气象条件的影响, O3浓度分布表现出空间异质性, 同时受区域传输的影响(李浩等, 2015; 胡子梅等, 2019; Yang et al., 2020), 区域间的O3浓度又表现出空间相关性(黄小刚等, 2019a), 因此掌握特定区域O3浓度的时空分异, 理清不同因素与O3浓度分布的关系是制定科学防控措施的基础.
安徽省地处长三角腹地, 随着2016年《长江三角洲城市群发展规划》和2019年《长江三角洲区域一体化发展规划纲要》的实施, 安徽经济取得快速发展, 与此同时, O3浓度也快速上升.在长三角一体化高质量发展的背景下, 理清安徽省O3的时空分异规律及其主要影响因素, 是长三角协同、绿色发展的关键问题之一.本研究基于安徽省2017—2018年132个空气质量监测站的O3浓度实时监测数据, 综合气象因素与人为源排放清单, 采用Moran指数、地理探测器分析安徽省O3浓度的时空分异及其驱动因素, 以期有助于理解安徽省高浓度O3产生的气象和前体物条件, 为O3污染的防控提供参考.
2 数据来源与研究方法(Data and methods)2.1 数据来源O3浓度地面监测数据来源于安徽省生态环境厅空气质量实时发布平台(http://sthjt.ah.gov.cn/), 数据监测站点共132个, 其中国控点65个, 省控点67个, 站点分布如图 1所示.另有5个站点(“界首人民政府”、“远航博物馆”、“宿松县气象局”、“安庆市人大”、“池州市环保大楼”)由于数据不完整没有采用. O3浓度日评价指标采用日最大8 h滑动平均浓度(MDA8), 月评价指标采用月度MDA8的平均浓度.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 空气质量监测站点分布 Fig. 1Distribution of environmental monitoring sites |
气象数据来源于欧洲中期天气预报中心(ECMWF)推出的ERA5月均再分析数据(https://cds.climate.copernicus.eu/), 数据包含: 2 m温度(T2M)、10 m风速(WS)、总降水量(TP)、近地面太阳辐射(SSR)、边界层高度(BLH)、和1000 hPa压力下的相对湿度(RH).其中WS、SSR和BLH分辨率为0.25°, 其它数据分辨率为0.1°.
污染物排放清单来源于清华大学开发的中国多尺度排放清单模型MEIC(Li et al., 2017; Zheng et al., 2018) (http://meicmodel.org/), 该清单包含多种大气污染物的人为源排放数据, 且按工业、电力、交通、民用和农业源进行分类, 已被众多****采用(胡亚男等, 2018; Li et al., 2019; Wang et al., 2019a).研究选取NOx、VOCs和CO 3种前体物, 数据分辨率为0.25°.为了统一分辨率, 污染排放清单和部分气象数据均采用双线性内插方法重采样为0.1°.
2.2 研究方法2.2.1 空间自相关空间自相关用于描述同一区域内, 相邻地理事物之间的空间关联程度, 包括反映整个区域地理事物关联程度的全局空间自相关和反映局部关联性的局部空间自相关.
全局空间自相关通过全局Moran指数来测度, 其计算公式见式(1)(Moran, 1948).
 | (1) |
为了更好的表征局部O3浓度的集聚与离散特征, 采用局部空间自相关指数(LISA)来测度, 其计算公式见式(2)(Anselin, 1995).
 | (2) |
2.2.2 地理探测器地理探测器是探测地理空间分异及揭示影响因子在多大程度上解释了事物的空间分异的一组统计方法(Wang et al., 2010), 采用q值定量表征气象要素和前体物对O3浓度空间分异的解释力, 其计算公式见式(3).
 | (3) |
地理探测器中的交互作用探测(Interaction_detector)模块可用于检测双因子交互作用的效果, 即评估因子X1和X2共同作用时对O3浓度的解释力是增强还是减弱, 或者两个因子对O3浓度的影响是相互独立(王劲峰等, 2017).
3 结果与分析(Results and analysis)3.1 O3浓度的时空分异格局通过统计2017—2018年安徽省各月的O3超标天数(MDA8>160 μg·m-3)可知, O3超标率最高的月份为5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%(图 2a).O3浓度从1—6月逐渐增高, 6月平均值为142.7 μg·m-3, 最大值为288 μg·m-3, 7月O3浓度出现较大幅度的降低, 平均值为111.76 μg·m-3, 7—9月O3浓度相对稳定, 10—12月开始逐渐降低(图 2b).
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 O3浓度各月的超标率和数据分布 Fig. 2Monthly polluted rate and data distribution of ozone concentration |
采用普通克里金方法分别对各月的O3浓度进行插值, 插值参数的选择以交叉验证的均方根误差(RMSE)值最小为依据(王劲峰等, 2019).结果如图 3所示, 安徽省O3浓度最高出现在5月和6月, 空间上, 表现为北高南低、东高西低的特征, 污染的中心在安徽东北部的宿州-蚌埠-滁州区域.究其原因, 一方面安徽人口分布总体呈北多南少的特征, 北方人为源的排放量相对较大, 同时东部靠近江浙沪, 夏季在盛行东南风的影响下, 受到外来污染传输的影响更大.在5、6月安徽的降雨带主要在南方, 而北方以晴好天气为主, 强太阳辐射有利于皖北O3的产生.7、8月虽然安徽整体温度很高, 但受降雨带北移的影响, O3浓度较高的皖北地区O3及其前体物一定程度上被冲刷, 同时持续的降雨使得太阳辐射减少, 降低了前体物光化学反应的强度.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 安徽省各月O3浓度的空间分布 Fig. 3Spatial distribution of monthly ozone concentration in Anhui Province |
3.2 O3浓度的空间集聚特征演变借助GeoDa软件对安徽省各月O3浓度进行全局空间自相关分析, 结果如表 1所示, 各月Moran指数均为正值, Z得分大于2.58, 且均通过了0.01的显著性检验, 表明O3浓度整体呈现集聚分布的特征, 其中5—10月的Moran指数均超过了0.3, 表明在温度高的月份, O3浓度的集聚特征更为显著, 这主要是由于在温度高的月份前体物的光化学反应的时间更短, 且受局部气象要素的影响更大.
表 1(Table 1)
| 表 1 各月份O3浓度的Moran指数 Table 1 Monthly Moran index of ozone concentration | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 各月份O3浓度的Moran指数 Table 1 Monthly Moran index of ozone concentration
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通过局部Moran指数分析各月O3浓度的局部空间相关性, 结果如图 4所示.11—2月, 安徽O3浓度的热点区域分布在东西两侧的蚌埠、滁州和六安; 3—6月O3浓度的热点主要分布在宿州-蚌埠-淮南区域, 且随着南方降雨的增加, 同期冷点区域在皖南区域开始逐渐增大, 而热点区域呈现向北移动的趋势; 7月热点区域主要在东部一侧, 冷点区域相对缩小, 马鞍山和芜湖成为了热点区域, 这主要是在降雨带北移的条件下, 南部晴好天气增多, 太阳辐射增强, 马鞍山、芜湖等前体物排放较多的城市O3浓度上升; 8—10月, 随着北方降雨的增多, 热点区域呈现出向南移动的特征, 冷点区逐渐向皖南中部收缩.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 安徽省各月O3浓度的局部自相关 Fig. 4Local auto-correlation of monthly ozone concentration in Anhui Province |
3.3 O3浓度分异的驱动因素分析本文选取9个驱动因子, 采用地理探测器分析各因子及其交互作用对O3浓度的解释力.地理探测器需要将自变量离散化为类型变量(王劲峰等, 2017), 使用自然断点法将探测因子划分为6个等级, 再提取各点位对应的分级值.由于地理探测器仅能反映探测因子的影响大小, 而无法识别影响的正负关系, 因此本文借助相关系数的正负判断影响的方向, 结果如表 2所示.6、7月分别有9个和5个因子通过了显著性检验, 4、9—11月没有因子通过显著性检验, 冬季本地前体物的解释力相对气象要素较高, 其中NOx在3个月份均通过了显著性检验.
表 2(Table 2)
| 表 2 地理探测器单因子驱动值(q值) Table 2 Single factor driving value(q value) based on geodetector | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 地理探测器单因子驱动值(q值) Table 2 Single factor driving value(q value) based on geodetector
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3.3.1 单因子驱动在O3浓度最高的6月, 气象要素和前体物的分布特征如图 5所示.边界层高度和风速呈东北高西南低; 近地面太阳辐射和温度呈北高南低; 降雨量和相对湿度的分布则相反, 呈南高北低的特征; 本地前体物排放则以城市中心为高值区向周边递减.所有影响因素均通过了显著性检验, 但气象要素的影响整体大于本地前体物.边界层高度(0.644**)、近地面太阳辐射(0.597**)和风速(0.571**)的影响强度最大, 降雨量(-0.532)和相对湿度(-0.559)与O3浓度呈负相关, 温度(0.436)对O3浓度的影响相对较小.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 6月探测因子的空间分布特征 Fig. 5Spatial distribution characteristics of driving factors in June |
不同边界层高度的O3浓度有差异, 一般而言, 边界层高度越高, O3浓度越高, 夏季O3浓度随着高度上升而增加, 到达一定高度(800 m)后开始出现转折(宗雪梅等, 2007).边界层高度的增加会引起近地面空气与高空富含O3的空气混合, 从而导致近地面O3的增加(Reddy et al., 2012), 另一方面, 边界层高度的增加又有利于本地污染物的扩散和稀释(韩婷婷等, 2020).两种作用的同时存在使得边界层高度与O3浓度之间存在较复杂的非线性关系(安俊琳等, 2009; Dong et al., 2020).在安徽前体物排放相对较低的区域, 风速对污染物的扩散作用可能小于外来输送作用, 这使得边界层高度与O3浓度之间存在正向的强相关.表明应注意不利气象条件下外源性O3及其前体物的输入.
风速与O3浓度之间的关系表现出时间和区域上的差异性, 在日尺度上, 一般认为午后低风速有利于O3的生成(朱宽广等, 2015; 赵旭辉等, 2018); 而在年尺度上, 大范围的平均风速与O3又整体呈正相关(黄小刚等, 2019b).风速大有利于污染物的消散, 而同时特定风向的风速越大则可能带来更多的输入性污染物(刘建等, 2017).随着风速增大, O3浓度升高, 表明外来输入性影响不容忽视, 这是由于如果仅有本地前体物, 较大的风速应该有利于污染物的扩散, 且地面风速大, 大气垂直输送加强, 可能引起高浓度O3向下输送(安俊琳等, 2009; 姚青等, 2009).6月在盛行东南风的影响下, 江浙沪等上风向区域的前体物和O3会较大程度的影响安徽O3浓度的分布格局.
高强度的太阳辐射是光化学反应的重要条件之一, 强太阳辐射有利于O3的生成.降雨和相对湿度对O3及其前体物具有冲刷和沉降作用, 同时两者减弱了太阳辐射的强度, 受其影响O3的生成减少.6月安徽的降雨主要在皖南, 北方则以晴好天气为主, 有利的气象条件使得皖北的O3浓度值达到一年中的最大值.7月随着降雨带的北移, 有力地减少了皖北的O3浓度, 致使安徽O3浓度的整体空间分异减小, 这使得多个气象因子没有通过显著性检验.一般而言, 温度与O3浓度之间存在强相关, 尤其在日尺度上(Wang et al., 2017; 刘建等, 2017), 而在空间尺度上, 安徽南北的月均温度差异相对较小, 是造成温度解释力相对较低的原因.
O3浓度总体上受到气象要素和本地前体物的共同影响, 且本地前体物排放受到气象要素的影响, 在夏季对O3浓度的解释力呈正向, 而在冬季呈反向. 6、7月, CO、NOx和VOCs等本地前体物排放对O3浓度的解释力呈正向, 表明在太阳辐射强的条件下, 光化学反应活跃, 前体物对O3浓度以正向影响为主.12—2月在太阳辐射低的条件下, 某些化学性质不稳定的前体物对O3的分布可能以消耗作用为主(黄小刚等, 2019b).值得注意的是在3个本地前体物中, CO对安徽O3浓度的解释力相对较强.
3.3.2 双因子的交互驱动在O3浓度最高的6月, 双因子的交互作用结果如表 3所示.由表 3可见双因子交互对O3浓度的解释力均有增强, 说明各因子对O3浓度的影响具有多重的组合效应.其中边界层高度、太阳辐射与本地前体物的交互解释力超过了0.7, 表明O3浓度受到气象要素和本地前体物排放的综合影响, 且在特定气象条件下, 本地前体物更易产生高浓度的O3.因此在边界层高度较高、太阳辐射强的气象条件下, 应更加注意对本地前体物排放的管控.
表 3(Table 3)
| 表 3 双因子交互驱动值(q值) Table 3 Two factor interaction driving value (q value) | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 3 双因子交互驱动值(q值) Table 3 Two factor interaction driving value (q value)
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4 结论(Conclusions)1) 安徽省O3浓度高值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O3浓度整体呈空间集聚特征, 热点区域主要分布在安徽东北部的宿州、蚌埠、淮南和滁州, 冷点区域主要分布在皖南山区.
2) 安徽O3浓度分布格局的主控因素是气象条件, 6月, 边界层高度、近地面太阳辐射和风速的影响力最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加.降雨量和相对湿度对O3浓度呈反向影响, 降雨带的移动是影响安徽夏季O3分布格局的一项关键因素.
3) 本地前体物对O3浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季对O3浓度呈正向影响, 而在冬季对O3浓度的分布呈反向作用.安徽O3浓度可能受区域性O3及其前体物传输的影响更大, 在O3污染防控中应加强对区域传输影响的评估.
4) 6月边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合对O3浓度的解释力达到0.7以上, 特定气象条件与本地前体物排放的组合易带来高浓度的O3, 应注意在边界层高度较高、太阳辐射强的气象条件下, 进一步加强对本地前体物排放的管控.
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