闫丹丹, 李怀恩, 李家科, 晁晓华, 郝思宇, 宋凯歌
西安理工大学, 西北旱区生态水利国家重点实验室, 西安 710048
收稿日期: 2020-11-17; 修回日期: 2020-12-18; 录用日期: 2020-12-18
基金项目: 国家自然科学基金（No.51879215）
作者简介: 闫丹丹(1992-), 女, E-mail: 1286737693@qq.com
通讯作者（责任作者）: 李怀恩(1960—), 男, 博士, 教授, 主要从事城市面源污染治理、水文水资源研究.E-mail: lhuaien@mail.xaut.edu.cn

摘要：土壤中重金属累积可污染土壤和地下水，危害人类身体健康.雨水花园作为海绵城市建设过程中雨水径流集中入渗的重要措施之一，长期雨水径流集中入渗导致雨水花园土壤发生重金属累积和污染风险.本文以陕西省西安市某高校内雨水花园为研究对象，该雨水花园建成于2011年，运行至今（2020年），汇流面积为604.7 m²，汇流比为20：1，主要收集屋面雨水.雨水花园土壤重金属监测时间为2017年4月—2019年4月，采用富集系数法、单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法对雨水花园重金属累积和污染风险进行评价.结果表明：雨水花园各土层均有3种元素（Cu、Zn、Cd）累积，Cu在土壤中小幅累积，Zn在土壤表层轻微富集，其它各层基本未富集；Cd在不同土层中富集程度不同，且易受人为活动影响.经单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法分析评价，Cu、Zn元素虽有累积，但未达到污染标准；各层土壤均受到Cd的污染，污染等级均为轻污染.
关键词：集中入渗雨水花园海绵城市重金属污染风险
Study on accumulation and pollution risk of heavy metals in rain garden soil
YAN Dandan, LI Huai'en, LI Jiake, CHAO Xiaohua, HAO Siyu, SONG Kaige
State Key Laboratory of Eco-hydraulics in Northwest Arid Region of China, Xi'an University of Technology, Xi'an 710048
Received 17 November 2020; received in revised from 18 December 2020; accepted 18 December 2020
Abstract: The accumulation of heavy metals in soil can lead to soil and groundwater pollution and harm human health. Rain garden is one of the most important measures of rainwater runoff and infiltration management in sponge city construction. Long-term rainwater collection and infiltration lead to accumulation and pollution of heavy metals in rain garden soil. This paper takes a rain garden in a university in Xi'an City, Shaanxi Province, as a research object. The rain garden was built in 2011 and has been operating since then. The catchment area is 604.7 m² and the catchment ratio is 20:1. It mainly collects roof rainwater. Monitoring period of heavy metals in the soil of the rain garden was from April 2017 to April 2019. In this paper, enrichment factor, single factor index and Nemerow integrated index were used to assess heavy metals accumulation effect and pollution risk. Results showed that three elements (Cu, Zn, Cd) accumulated in different depths of rain garden. Cu accumulated slightly in the soil and Zn were slightly enriched in the soil surface layer. Cd had different enrichment degrees in different deep soil layers as it is easily affected by human activities. Through the single factor index method and Nemerow integrated index method analysis and evaluation, although Cu and Zn have accumulated, it was found that these elements did not meet the pollution standard; all layers of soil were contaminated with Cd and the pollution levels were always mild.
Keywords: concentration of infiltrationrain gardensponge cityheavy metalspollution risk
1 引言(Introduction)城市化快速发展导致不透水面积增加, 从而引发了一系列的水文效应, 并带来众多城市水环境问题, 如城市水污染、城市内涝等.雨水花园是城市雨洪最佳管理措施中行之有效的一种城市雨水径流生物滞留系统, 其主要功能为滞留雨水、净化水质、补给地下水、缓解周围路面积水等, 雨水花园通过土壤基质吸附、过滤、离子交换、微生物降解等物理、化学、生物作用使雨水径流自然净化, 补充地下水, 在海绵城市建设中发挥着重要作用.如雨水花园可削减径流(唐双成等, 2015a; 2016;蒋春博等, 2018), 去除不同赋存形态氮、磷(唐双成等, 2015b; 袁宏林等, 2015), 以及对重金属污染物进行吸附降解(郭超, 2019).雨水花园削减污染物的作用主要由雨水花园填料发挥, 如Li等(2008)研究了以土壤为雨水花园填料时, 重金属污染物的迁移特性, 证实雨水花园径流集中入渗会对土壤产生污染.而土壤重金属污染会对植被、土壤动物、土壤酶和人类健康造成危害, 破坏生态环境(Aryal et al., 2006; 李广云等, 2011; Shi et al., 2019).因此, 众多****开始关注土壤重金属的累积与污染风险(Tedoldi et al., 2016), 研究不同城市土壤重金属累积与污染风险, 如西安市(刘梦梅等, 2018)、洛阳市(刘亚纳等, 2016)、深圳市(黄宝莹等, 2019; 常文静等, 2020)、北京市(Xia et al., 2011)等.美合日阿依· 希尔亚孜旦等(2019)评价了阿克苏市不同功能区绿地土壤重金属污染程度, 发现重金属在各功能区绿地土壤中表现出不同的累积程度, Pb、Cu、Zn在交通道路绿地、工业区绿地、居住区绿地具有较高的累积, 而Cr在城郊绿地、公园绿地具有较高的累积, 说明城市化进程已造成阿克苏市土壤中重金属元素的富集, 对城市生态系统造成了危害.
土壤重金属的累积效应和污染风险评价方法众多, 樊新刚等(2013)以宁夏石嘴山河滨工业园区西北部为研究对象, 采用单因子污染指数法与内梅罗污染指数法评价重金属污染程度, 结果发现, Zn、Cr、Pb属于非污染, Cu、Cd属于轻度污染和重度污染.郑国璋(2013)、Huang(2014)运用地累积指数法、单因子污染指数法和潜在生态风险指数法, 分别分析了陕北黄土丘陵区土壤重金属Cd、Pb、As、Cr和湖南省郴州市资兴市铅锌矿附近土壤重金属Cd、Pb、Zn、Cu、Ni的污染程度及潜在生态风险.何博等(2019)运用内梅罗综合污染指数法和潜在生态危害法评价南方某典型城市化区域, 结果表明, 该区域大部分重金属元素存在累积, 其中, Cd和Cu的累积现象较为明显, 累积区域为企业和农业生产聚集区, 61.32%的表层土壤处于轻度污染水平, 67.92%的表层土壤处于强生态风险水平.
城市土壤是城市生态系统的重要组成部分, 对城市的可持续发展具有重要意义.海绵城市建设中雨水径流集中入渗应保护海绵措施中的土壤和地下水, 防止重金属污染, 故而应研究雨水径流集中入渗导致的土壤污染物累积效应, 尤其是重金属污染物, 保护海绵措施涉及的土壤和地下水质量安全, 为海绵措施长期运行提供指导.因此, 本文以陕西省西安市某高校内的雨水花园为研究对象, 分析雨水花园土壤重金属镉、铜、锌3种重金属元素的累积效应, 探究雨水花园集中入渗对土壤中重金属的影响, 以响应海绵城市建设过程中对土壤和地下水环境质量的要求.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区域概况研究区位于陕西省西安市, 属于典型的大陆性季风气候区, 四季分明, 多年平均气温为13.3 ℃, 年平均降水量为580.2 mm, 降雨年内分配不均, 主要集中在5—10月, 约占全年降水的80%左右.雨水花园位于西安市某高校内.该雨水花园建成于2011年, 运行至今, 填料为西安市本地黄土, 用于收集屋面雨水, 底部不做防渗处理, 雨水径流可直接入渗补给地下水(图 1).雨水花园面积为30.24 m², 汇流面积为604.7 m², 汇流比为20 ∶ 1.入流口安装45°三角堰, 溢流口安装30°三角堰, J2为雨水花园旁地下水监测井.雨水花园向东5 m为高校垃圾集中堆放点.
图 1(Fig. 1)

图 1 雨水花园俯视图(a)和剖面图(b) Fig. 1Top view (a) and profile(b) of rain garden

2.2 样品采集与分析土样采集时间为雨后2天, 取土工具为取土钻, 取土方式为在雨水花园内选择3个具有代表性的采样点, 并把表层至1 m内的土壤分5层进行采样, 采样点分布见图 1, 采集土层深度分别为0~10、20~30、40~50、70~80、90~100 cm, 土样采集后将相同深度土层充分混匀检测.数据系列从2017年4月27日—2019年4月25日, 共8组数据.
土壤Cu、Zn、Cd含量采用火焰原子吸收分光光度法检测, 依据HJ 491—2019进行土壤样品预处理, 采用石墨电热板消解法(HCl-HNO₃-HF-HClO₄)消解样品, 并对土壤样品中Cu、Zn元素进行测定; Cd元素含量依据《土壤元素近代分析方法》中火焰原子吸收分光光度法进行检测.
2.3 评价方法本文选择富集系数法、单因子污染指数法、内梅罗综合指数法对雨水花园土壤重金属累积效应与污染风险进行评价.
2.3.1 富集系数法富集系数(Enrichment Factor, EF)是评价人类活动对土壤及沉积物中重金属富集程度影响的重要参数(Chabukdhara et al., 2012), 计算公式见式(1).其基本含义是将土样中元素含量与背景中元素含量进行对比, 以此判断表层土壤中元素的污染状况.Sutherland(2000)提出用富集系数来划分重金属对土壤介质的污染程度, 整体上把重金属富集(污染)划分为6个等级(表 1).

(1)

表 1(Table 1)

表 1 富集系数法、单因子污染指数和内梅罗污染指数评价指标 Table 1 Evaluation indexes of enrichment factor、the single factor index and Nemerow integrated index

表 1 富集系数法、单因子污染指数和内梅罗污染指数评价指标 Table 1 Evaluation indexes of enrichment factor、the single factor index and Nemerow integrated index 等级 富集系数法评价指标 单因子污染指数分级标准 内梅罗污染指数分级标准 EF值 富集(污染程度) Pi 污染等级 PN 污染等级 Ⅰ ≤1 无富集(无污染) Pi≤1 清洁 PN≤0.7 安全 Ⅱ 1~2 轻微富集(轻微污染) 1 < Pi≤2 轻污染 0.7 < PN≤1 警戒线 Ⅲ 2~5 中度富集(中度污染) 2 < Pi≤3 中污染 1 < PN≤2 轻污染 Ⅳ 5~20 显著富集(强污染) Pi>3 重污染 2 < PN≤3 中污染 Ⅴ 20~40 强烈污染(较强污染) PN>3 重污染 Ⅵ >40 极强富集(极强污染)

式中, EF为富集系数; [C_i/C_n]_sediment为土壤中金属i与标准化元素n的测定含量比, [C_i/C_n]_background为土壤中金属i与标准化元素n的背景值含量比.
2.3.2 单因子污染指数法单因子污染指数为污染物浓度与其对应评价标准的比值, 是单个重金属元素的基础评价方法(施择等, 2014), 计算公式见式(2), 分级标准见表 1.

(2)

式中, P_i为污染物i的单因子污染指数; C_i为污染物i的实测含量(mg · kg^-1); S_i为污染物i的评价标准临界值(mg · kg^-1).
2.3.3 内梅罗综合污染指数法内梅罗综合污染指数是结合单因子污染指数的平均值和最大值的综合污染评价方法(邓琴等, 2010; 罗浪等, 2016), 计算公式见式(3), 分级标准见表 1.

(3)

式中, PN为内梅罗综合污染指数; P_max、P_ave分别为平均单项污染指数和最大单项污染指数.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 土壤重金属含量分析雨水花园不同土层重金属含量采用SPSS 19进行数据统计量描述, 结果见表 2.由表可知, 雨水花园土壤重金属Cu、Zn、Cd含量变化幅度较大, 变异系数均大于22%, 说明各重金属元素在时间尺度上变化较大, 其中, Cd在不同土层的变异系数均大于144.0%, 样本含量总体变化范围为0.01~4.12 mg · kg^-1, 说明Cd元素的时空变化幅度较大. Cu、Zn、Cd含量在不同土层(0~10、20~30、40~50、70~80、90~100 cm)超出陕西省背景值(国家环境保护局, 中国环境监测总站, 1990)的点超率不同, Cu分别为87.5%、87.5%、75.0%、87.5%、85.7%, Zn分别为62.5%、37.5%、50.0%、37.5%、14.29%, Cd分别为87.5%、87.5%、87.5%、87.5%、85.7%, 说明3种元素在土壤中已有不同程度的累积.各土层Zn含量的偏度接近于0, 说明各土层Zn含量分布近似正态分布, 并且峰度值均小于3, 说明各土层中Zn含量分布较为均匀.而各土层Cu、Cd含量偏度值均大于0, 分布呈正偏离特征, 峰度值均大于3, 各土层含量分布形状陡峭, 说明各土层Cd含量极大值随土层深度增加, 与Cd在各土层含量极大值的变化基本相符；Cu含量极大值在40~50 cm土层内减小, 呈现Cu含量极大值从表层到深层的“葫芦形状”分布特征.
表 2(Table 2)

表 2 雨水花园不同土层重金属污染物统计量描述 Table 2 Description of different depth statistics of heavy metal pollutants in rain garden

表 2 雨水花园不同土层重金属污染物统计量描述 Table 2 Description of different depth statistics of heavy metal pollutants in rain garden 重金属 土层深度/cm 样本个数N 极小值/(mg·kg-1) 极大值/(mg·kg-1) 均值/(mg·kg-1) 偏度 峰度 变异系数 点超率 超标倍数 1~10 8 13.86 60.32 30.94 1.58 3.87 43.43% 87.50% -0.35~1.82 20~30 8 12.40 58.02 27.80 1.81 4.19 48.75% 87.50% -0.42~1.71 Cu 40~50 8 11.58 50.59 25.75 1.14 1.99 47.48% 75.00% -0.46~1.36 70~80 8 14.13 62.70 31.26 1.62 3.50 46.26% 87.50% -0.34~1.93 90~100 7 11.78 60.46 30.23 1.45 3.33 49.71% 85.71% -0.45~1.83 1~10 8 55.62 112.86 82.75 -0.06 -1.56 25.74% 62.50% -0.20~0.63 20~30 8 37.90 75.96 61.76 -0.95 -0.36 22.71% 37.50% -0.45~0.09 Zn 40~50 8 4.73 77.24 56.35 1.48 1.87 44.15% 50.00% -0.93~0.11 70~80 8 34.04 84.07 62.70 -0.71 0.46 25.12% 37.50% -0.51~0.21 90~100 7 30.79 70.51 56.44 1.27 1.66 23.72% 14.29% -0.56~0.02 1~10 8 < 0.006 3.57 0.86 1.95 3.36 144.09% 87.50% ＜-0.94~36.98 20~30 8 < 0.006 3.74 0.83 1.96 3.31 159.15% 87.50% ＜-0.94~38.79 Cd 40~50 8 < 0.006 4.11 0.78 2.52 6.49 179.60% 87.50% ＜-0.94~42.72 70~80 8 < 0.006 4.07 0.70 2.75 7.65 195.87% 87.50% ＜-0.94~42.30 90~100 7 < 0.006 4.12 0.78 2.61 6.86 190.07% 85.71% ＜-0.94~42.83 ????注: 点超率为各土壤采样点中重金属含量超出陕西省背景值或者标准值的频率；超标倍数指土壤中重金属含量超出陕西省土壤背景值的倍数, Cu、Zn、Cd的陕西省土壤背景值分别为21.4、69.4、0.094 mg · kg-1; Cd极小值＜0.006 mg · kg-1代表Cd含量小于火焰原子吸收分光光度计检测限.

3.2 土壤重金属的时空分布特征本文分析了雨水花园土壤重金属的时空变化, 发现2017年4月27日—2019年4月25日重金属含量变化趋势不同.2017—2018年土壤中Cu含量整体上出现短暂的增加趋势, 2018—2019年小幅减小.Cu含量在0~100 cm土层中虽有变化, 但变化不显著, 在0~50 cm土层Cu含量随土层深度增加而减小, 在50~80 cm土层大部分时间Cu含量随深度增加而增加, 在80~100 cm土层重金属Cu含量变化幅度较小.总体上, 土壤中Cu含量呈小幅增加趋势, 故Cu在0~100 cm土层中均有累积(图 2a).Zn含量同样随时间有所增加, 年平均增长率为11.64%；表层土(0~30 cm)中Zn含量较高, 30~100 cm土层中Zn含量相对较低；其中, 0~30 cm土层Zn含量随深度增加快速减少, 大部分时间上30~100 cm土层中Zn含量随深度增加先增大后减小, 说明Zn在土壤表层(0~30 cm)中易累积(图 2b).主要原因可能是降雨径流中Zn被花园表层植被及枯枝落叶层拦截, 进入土壤中之后被表层土壤吸附较多, 得出表层土壤(0~30 cm)对Zn的吸附作用大于深层土壤(30~100 cm).Cd含量随时间变化呈逐渐增多的趋势, 年平均增长速率为337.5%；随土层深度变化, 除2018年9月30日, Cd含量在0~30 cm土层中较高；大部分情况下, 30~100 cm土层中Cd含量变化平缓(图 2c).
图 2(Fig. 2)

图 2 雨水花园土壤重金属时空分布 Fig. 2Spatial and temporal distribution of heavy metals in rain garden soil

3.3 土壤重金属累积效应与污染风险采用富集系数法、单因子污染指数和内梅罗污染指数评价雨水花园土壤重金属的累积效应和污染风险, 表 3中列出重金属评价指标统计量.
表 3(Table 3)

表 3 土壤重金属指标统计量 Table 3 Statistics of heavy metal pollutants in soil

表 3 土壤重金属指标统计量 Table 3 Statistics of heavy metal pollutants in soil 元素 土层深度/cm 超标率 EF Pi PN 范围 均值 范围 均值 1~10 87.50% 0.14~0.60 0.31 0.48 20~30 87.50% 0.12~0.58 0.28 0.45 Cu 40~50 75.00% 0.12~0.51 0.26 0.40 70~80 87.50% 0.14~0.63 0.31 0.50 90~100 85.71% 0.12-0.61 0.30 0.48 1~10 62.50% 0.58~1.23 0.89 0.19~0.38 0.28 0.33 20~30 37.50% 0.40~0.96 0.76 0.13~0.25 0.21 0.23 Zn 40~50 50.00% 0.11~1.12 0.70 0.02~0.26 0.19 0.23 70~80 37.50% 0.37~0.85 0.67 0.11~0.28 0.21 0.25 90~100 14.29% 0.33~0.84 0.65 0.10~0.24 0.19 0.21 1~10 87.50% 0.05~58.6 9.63 0.01~5.95 1.43 4.33 20~30 87.50% 0.05~68.59 10.64 0.01~6.23 1.39 4.51 Cd 40~50 87.50% 0.06~80.84 12.00 0.01~6.85 1.29 4.93 70~80 87.50% 0.06~65.64 9.42 0.01~6.79 1.17 4.87 90~100 85.71% 0.05~79.70 12.78 0.01~6.87 1.30 4.95

以陕西省土壤背景值作参比, 根据式(1)、(2)、(3)计算雨水花园不同深度土层中各重金属元素的EF、P_i、PN值.富集系数法以Cu作为本次计算的参比元素, 计算雨水花园土壤重金属Zn、Cd的富集系数.由表 3可以看出, Zn富集系数范围为0.11~1.23, 处于无富集与轻微富集状体；从土层深度上可以看出, Zn富集系数均值由表层到100 cm处逐渐减小, 表层最大, 深层最小.由图 3a可以看出, 2017年4月—2019年4月表层土壤Zn的富集系数变化可以分为两个阶段, 分别为2017年4月—2018年1月和2018年1月—2019年4月, 两个阶段Zn富集系数具有相似的的变化趋势, 先增大后减小.这是因为西安地区4月之后降雨增多, 雨水径流冲刷屋顶及汇水渠道形成雨水径流集中入渗, 导致雨水花园土壤中Zn轻微富集, 并且大量雨水汇集导致雨水花园土壤中污染物发生浸析, 使土壤表层的Zn含量增加, 与汛期时富集系数最大相一致, 故而出现Zn的轻微富集.进入秋、冬季节之后, 降雨减少, 土壤表层Zn富集系数降低.由单因子污染指数、内梅罗污染指数分级标准分析得出, 雨水花园土壤中Zn的污染分级为1级, 土壤污染程度分别为清洁、安全(图 3d、图 3f), 与富集系数法结果基本一致.表明现阶段雨水花园中Zn基本未累积, 仅在表层土壤有轻微累积, 其他土层未有累积, 总体上雨水花园土层未受到Zn污染.
图 3(Fig. 3)

图 3 Cu、Zn、Cd在不同深度土层的EF、Pi、PN值 Fig. 3EF, Pi, PN in different soil depths of Cu, Zn and Cd

土壤中Cd的富集系数由表层至深层变化范围为0.05~80.84, 平均值先增大后减小(表 3).2018年9月30日出现富集系数的最大值, 达到极强富集；其次为2018年1月22日达到显著富集, 其他时间富集系数为轻微富集与无富集.由图 3b可知, Cd的富集系数变化范围较大, 无明显变化规律, 但其均值变化范围为9.4~12.8, 为显著富集, 说明人为活动导致Cd的富集系数较大.因此, 土壤重金属Cd基本处于为无富集至中度富集程度, 单因子污染指数分析Cd的污染标准为轻污染(图 3e), 与富集系数法分析相一致.采用内梅罗污染指数分级标准分析得出Cd处于重污染状态(图 3f、表 3), 与2019年4月25日检测各层的污染等级不一致, 认为内梅罗污染指数受到Cd极大值的影响, 因此, 取单因子污染指数污染等级为本次分析的结果.总体而言, 不同深度土层中Cd均有累积, 且40~50、90~100 cm土层累积较为严重, 说明各层土壤均受到Cd的污染, 污染等级均为轻污染.
从Cu元素的P_i、PN值可以看出(图 3c、图 3f), 雨水花园土壤基质中Cu污染程度为清洁、安全.结合Cu元素在土壤基质中的时空分布可知, Cu元素虽有累积, 但未污染雨水花园土壤.
4 结论(Conclusions)1) 雨水花园土壤中重金属含量与陕西省土壤背景值相比, Cu、Zn、Cd元素的点超率分别为75%~87.5%、14.29%~62.5%、85.71%~87.5%, 说明这3种元素已有不同程度的累积.而对比峰度与偏度可知, 土层中Zn含量分布较为均匀, Cu、Cd含量分布出现极大值.
2) 雨水花园土壤中重金属含量均处于累积阶段.3种元素在土壤中的累积程度不同, Cu在各层土壤中(0~100 cm)均有累积, Zn仅有表层为轻微累积, 其它各层未累积, Cd在不同土层深度中累积程度不同, 且易受人为活动影响.
3) 雨水花园土壤总体上表现为不同重金属污染程度不同.Cu、Zn元素虽有累积, 但未达到污染风险等级; 不同深度土层均受到Cd污染, 污染等级均为轻污染, 故而应对雨水花园土壤及地下水中Cd含量进行监测, 并对雨水花园土壤中Cd污染进行控制与治理, 防止污染地下水.

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