, 宫海星, 于兴娜
, 丁铖, 侯思宇, 张瑞芳, 侯新红南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2020-09-01; 修回日期: 2020-11-20; 录用日期: 2020-11-20
基金项目: 国家重点研发计划（No.2019YFC0214604）；国家自然科学基金（No.41775154）；江苏省"六大人才高峰"项目（No.JNHB-057）；江苏省研究生实践创新计划（No.SJCX20_0303）
作者简介: 邱晨晨(1993-), 女E-mail: chennyqiu@163.com
通讯作者（责任作者）: 于兴娜, E-mail: xnyu@nuist.edu.cn
摘要：为探究南京江北新区PM2.5中水溶性离子的季节特征和来源，于2019年共采集了113个有效PM2.5样品.用称重法和离子色谱法分别测定出PM2.5和10种水溶性离子的质量浓度，并使用PMF源解析法对其进行来源解析.结果表明，观测期间南京江北新区PM2.5和水溶性离子年平均浓度分别为（78.34±29.64）和（35.68±18.30）μg·m-3，其四季变化趋势相同，冬季浓度高，夏季浓度低.10种水溶性离子中NO3-、SO42-和NH4+的浓度远远高于其他离子，其在总离子中的含量高达89.9%.南京江北新区四季PM2.5中NH4+主要与HSO4-和NO3-结合存在.硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）的年均值分别为0.53和0.28，说明观测期间大气中氮硫的二次生成率较高.南京江北新区PM2.5中水溶性离子主要来源为二次转化、海盐和扬尘.
关键词：南京PM2.5水溶性离子季节特征来源解析
Seasonal characteristics and source apportionment of water-soluble ions in PM2.5 of Nanjing Jiangbei New Area
QIU Chenchen
, GONG Haixing, YU Xingna, DING Cheng, HOU Siyu, ZHANG Ruifang, HOU XinhongKey Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disaster, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044
Received 1 September 2020; received in revised from 20 November 2020; accepted 20 November 2020
Abstract: To investigate seasonal variations and source of water-soluble ions in Nanjing Jiangbei New Area, a total of 113 PM2.5 samples were collected in 2019. Water-soluble inorganic ions were determined by ion chromatography, and PMF source analysis was employed for source apportionment. The result showed that the annual average concentration of PM2.5 and water-soluble ions in Nanjing Jiangbei New Area were (78.34±29.64) and (35.68±18.30) μg·m-3, respectively. The variation trend of the four seasons was similar with higher concentration in winter and lower concentration in summer. Concentrations of NO3-, SO42-, and NH4+ in 10 ions were much higher than others, and the relative contribution of total ions concentrations was up to 89.9%. NH4+ mainly combined with HSO4- and NO3- of four seasons in Nanjing Jiangbei New Area. The mean values of the sulfur oxidation rate (SOR) and the nitrogen oxidation rate (NOR) were 0.53 and 0.28, respectively, indicating that there was a high secondary aerosol transformation rate of nitrogen and sulfur. The water-soluble ions of PM2.5 mainly derived from secondary transformation, sea salt and dust in Nanjing Jiangbei New Area.
Keywords: NanjingPM2.5water-soluble ionsseasonal characteristicssource analysis
1 引言(Introduction)近年来随着经济总量高速攀升, 工业化和城市化水平提高, 我国大气环境受到了严重破坏, 进而爆发出一系列的空气污染问题, 其中, PM2.5污染问题最为突出.PM2.5不仅成分复杂(Jiang et al., 2019；Zhang et al., 2020a), 而且还扮演着其他污染物载体的角色, 会破坏大气环境、损害人体健康.研究证实, 无机水溶性离子可以通过影响气溶胶的吸湿性、改变降雨的酸碱度, 使大气能见度下降, 破坏地球辐射平衡(Feng et al., 2018；Liu et al., 2019).长期呼吸受污染的空气, 人体呼吸及心血管系统会受到严重伤害, 增高肺部和心脏等器官的患病率(陈泉等, 2019；陈熙勐等, 2019；张艺璇等, 2020), 其中对易感人群的影响更为深远(Miller et al., 2018).
当前人们对PM2.5中水溶性成分的特征及来源等方面的关注度非常高, 如刘晓迪等(2018)对济南市夏季和冬季PM2.5中含碳物质进行了分析, 得出夏季二次污染程度比冬季更为严重的结论；衣雅男等(2019)对聊城市冬季PM2.5中水溶性物质的昼夜变化和来源进行研究, 发现SNA(SO42-、NO3-和NH4+)为颗粒物中的主要离子, 污染程度夜间更高, 污染源主要为机动车尾气、二次氧化和生物质燃烧；黄含含等(2020)研究了西安市PM2.5中主要离子的存在形式, 阐明NH4+在四季分别与SO42-、HSO4-(春季)、SO42-、HSO4-(夏季)、NO3-、SO42-(秋季)和NO3-(冬季)结合存在.上述研究表明, 地理位置、城市结构和气象条件的差异会使PM2.5中水溶性离子的季节特征、组成成分和污染来源也相应发生改变(Huy et al., 2020；Zhang et al., 2019a；Zhang et al., 2020b).
大气环境质量与公众的生存环境和生活品质密切相关, 与城市的发展前景和社会形象紧密相连, 它已不是单一的空气质量问题, 而是关乎生态环境、社会发展和人类生存的综合性问题.长三角地区的大气环境质量受到社会各界的广泛关注, 如马红璐等(2020)对宿迁市大气颗粒物中水溶性离子间的结合形态和污染来源进行了研究；吴丹等(2017)研究了杭州市气溶胶中水溶性离子的污染特征及其对能见度的影响；王念飞等(2016)对苏州市PM2.5中水溶性离子组成及季节变化的进行了研究.南京地区作为长三角地区南北连接的重要枢纽城市之一, 人口集中, 交通发达, 近年来复合型大气污染愈发严重(张晓茹等, 2016；Xiao et al., 2019), 其大气颗粒物污染问题不容忽视.为了有效控制南京地区大气颗粒物污染, 需要了解大气颗粒物的主要化学组成、污染物的主要来源及各污染源对PM2.5的贡献程度.只有准确地解析到气溶胶的组成、来源及演化过程, 才能有效控制甚至降低当地由气溶胶产生的污染.目前有关南京地区的研究时间较久远且多集中在个别季节或污染过程的PM2.5组分特征和来源等方面, 缺乏针对南京江北新区近年来完整时段PM2.5中水溶性离子的季节特征和来源解析的相关研究.因此, 本研究结合当地的气象条件对南京江北新区2019年4个季度的PM2.5样品进行分析, 揭示PM2.5中水溶性离子的质量浓度、组成结构、季节特征及其污染来源, 以期为厘清当地大气颗粒物理化特征和污染成因提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 样品采集本研究采用TH-150C智能中流量大气颗粒物采样器(武汉市天虹仪器表有限责任公司, 流量为0.1 m3·min-1)在南京信息工程大学气象楼楼顶(31.21°N, 118.72°E)收集PM2.5样品.采样点(图 1)约3 km处为扬子化工园区, 东侧约500 m处为江北快速路, 西侧约300 m处为居民区, 且观测站点附近有少量农业生产, 研究区域内的空气环境具有一定代表性.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 采样站点示意图 Fig. 1Location of the sampling site |
本研究采样膜为石英纤维滤膜(直径90 mm, Whatman), 需经过450 ℃焙烧4 h, 恒温恒湿平衡24 h(温度25 ℃, 湿度40%)方可使用.在2019年5月1-31日、7月1-31日、11月1-30日、12月1-31日4个时间段采集PM2.5样品, 采样时间为每日8：00-次日7：50, 时长约24 h, 共获得有效样品113个.采样膜采样前后使用瑞士Mettler Toledo MX5型微量天平(精度为0.1 μg)称重, 所有样品均用锡纸封装存储在-20 ℃低温冰柜中.采样期间的气态物(SO2和NO2)浓度数据来自于中国环境监测总站.
2.2 化学分析裁取1/4张采样膜放入含有10 mL超纯水的聚乙烯容量瓶(PET)中溶解, 室温下超声提取30 min, 在摇床上振荡1 h, 再超声提取30 min, 静置, 使用10 mL注射器将溶液经0.22 μm微孔滤膜过滤后利用离子色谱仪器(瑞士万通850 professional IC型)分别测定10种水溶性离子(F-、Cl-、NO3-、NO2-、SO42-、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、NH4+)浓度.阴离子色谱柱为Metrosep A Supp5-150, 淋洗液为3.2 mmol·L-1 Na2CO3和1 mmol·L-1 NaHCO3混合溶液；阳离子色谱柱为Metrosep C4-150, 淋洗液为5.6 mmol·L-1 HNO3溶液.
2.3 质量控制与保证采样前, 需对采样器的流量和气密性进行检查和校准；对滤膜进行检查, 确保滤膜无破损且无污染；采样过程中, 专人负责定期更换滤膜, 记录好采样器的各项参数, 以防止采样器故障, 从而影响准确性.采样开始前和结束后分别在未启动的采样器中放入1张空白滤膜, 采样时长保持24 h.采样结束后, 空白滤膜和采样滤膜平衡48 h(恒温恒压)后, 再称重.水溶性离子测定前, 确保样品的实际测量值要高于仪器的检出下限.为保证分析时的准确性, 配制10种阴阳离子标准溶液并绘制标准曲线, 标准曲线的可决系数均在在0.999以上.
2.4 PMF模型基本原理PMF(正定矩阵因子分析法)受体模型通常用于确定大气颗粒物中的源贡献.在未知源的情况下, 无需源成分谱, 通过将样本中各物种的浓度数据及其相应的不确定度(UNC)输入EPA PMF 5.0软件中进行解析, 最终计算出因子分布和贡献(Samek et al., 2017a; 2017b).
PMF模型结合颗粒物中污染物数据对PM2.5中水溶性物质进行来源解析, 解析出的各物种残差大都在-3.0~3.0之间.各物质根据信噪比的3个等级(强(>4)、弱(1~4)和差(< 1))进行分类.PMF模型设置每20个基准运行一次, 最终结果为20个基准中的最小Q值的运行结果；其次随机取50个样本并设定R为0.6, 所有引导因子达80%及以上, 则说明基准运行良好；最后选择不同Fpeak值, 运行得出所对应的Q值, 所有dQ结果均小于5%, 则确定基准运行结果中Q值可以接受, 最终确定因子个数和源贡献.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 PM2.5浓度水平及季节特征研究期间, 南京江北新区PM2.5的总浓度均值为(78.34±29.64) μg·m-3, 高于年均二级标准浓度限值35 μg·m-3(环境空气质量标准GB3095-2012).与其他城市的分析数据相比较, 低于安阳市2018年的85.81 μg·m-3(孙有昌等, 2020)和郑州市2016年的150.72 μg·m-3(闫广轩等, 2019), 高于太原市2019年的65.50 μg·m-3(任娇等, 2020)和上海市2015年的53.96 μg·m-3(张冬健等, 2018), 说明2019年南京江北新区的颗粒物污染状况依然不容乐观.
图 2为采样期间PM2.5水溶性质量浓度及气象要素的时间分布, 可以看出, 南京江北新区大气颗粒物浓度表现出明显的季节变化特征, 具体为冬季最高(103.46 μg·m-3), 夏季最低(70.71 μg·m-3)且相对平稳, 秋季PM2.5浓度均值(84.98 μg·m-3)高出春季(76.13 μg·m-3)11.6%.其中, 2019年12月2日大气PM2.5浓度日均值最高, 达到223.69 μg·m-3, 超标3倍, 相对湿度为90%, 风速较小(2.6 m·s-1), 污染物扩散速度缓慢, 其二次转化程度相应较高, 导致了严重的空气污染.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 采样期间PM2.5质量浓度及气象要素的时间分布 Fig. 2Time distribution of meteorological parameters and mass concentrations of PM2.5 during sampling |
整个观测期间, 南京江北新区春、夏两季温度较高, 平均温度分别为22.4 ℃和28.0 ℃, 春季和秋季的温差变化大；春季的相对湿度波动明显, 夏、秋、冬三季的相对湿度相对平稳, 最高相对湿度(91.5%)出现在冬季；同时可以看出, 能见度在春季变化最大, 最高达57560 m；风速变化幅度在春季最高, 夏季趋于平稳, 秋季缓慢上升, 冬季开始急速下滑.
3.2 水溶性无机离子浓度及季节特征研究期间, 南京江北新区PM2.5的浓度变化范围为27.40~223.69 μg·m-3, 总水溶性离子浓度为2.23~81.76 μg·m-3.表 1所示为PM2.5中各水溶性离子浓度的季节变化特征, 可以看出, 10种水溶性离子浓度从高到低顺序为：NO3-(17.27 μg·m-3)>SO42-(10.95 μg·m-3)>NH4+(5.25 μg·m-3)>Cl-(1.16 μg·m-3)>Na+(1.08 μg·m-3)>K+(0.72 μg·m-3)>Ca2+(0.58 μg·m-3)>Mg2+(0.14 μg·m-3)>NO2-(0.04 μg·m-3)>F-(0.03 μg·m-3).其中, 总水溶性离子中89.9%的含量为NO3-、SO42-和NH4+.从季节特征上看, 春、夏、秋、冬4个季节的总离子质量浓度分别为28.43、32.17、36.51和51.75 μg·m-3, 秋、冬季节浓度高, 春、夏季节浓度低, 与PM2.5质量浓度的季节变化趋势一致.冬季大气颗粒物污染最为严重, 秋季次之, 主要是因为秋、冬季污染物排放量较高、降水量较少及大气边界层降低等加速了污染物的积累；而春、夏季空气流通频繁, 降水量大且集中, 对PM2.5具有一定的扩散和清除作用(张云峰等, 2017).从占比上看, 总水溶性离子占PM2.5的年均值为42.7%；季节特征显示冬季略高于夏、秋季, 明显高于春季.冬季的低温条件、稳定的大气层结构、较低的边界层高度有利于污染物的积聚, 导致SNA(SO42-、NO3-和NH4+)浓度偏高.
表 1(Table 1)
| 表 1 PM2.5中水溶性离子浓度季的节变化特征 Table 1 Seasonal variation of water-soluble ions concentration in PM2.5 | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 PM2.5中水溶性离子浓度季的节变化特征 Table 1 Seasonal variation of water-soluble ions concentration in PM2.5
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由图 3和图 4可知, 10种水溶性离子在不同季节具有不同的特征.NO3-浓度的季节特征表现为冬季>秋季>夏季>春季, 冬季浓度是春季的2倍之多；秋季和冬季NO3-在总水溶性离子中的占比均在50%以上, 显著高于春季(42.16%)和夏季(38.17%).NH4+的季节变化趋势与NO3-相仿, 浓度在冬季(7.33 μg·m-3)最高, 春季(3.85 μg·m-3)最低；NH4+在总水溶性离子中的占比在4个季节相差不大.与图 2中气象要素数据结合来看, 冬季温度(4.24 ℃)远远低于春季(22.4 ℃)和夏季(28.0 ℃), 而硝酸盐和铵盐在低温条件下易转化成颗粒态, 温度升高又易挥发至气态, 从而导致其浓度冬季最高.而SO42-浓度夏季最高, 达到13.30 μg·m-3, 秋季最低；由离子占比可知, 春季和夏季SO42-在总水溶性离子中的占比较高, 分别为35.84%和40.86%, 秋、冬季占比较低, 保持在22%左右.原因是夏季温度最高, 相对湿度较高且相对稳定, 高温高湿天气会使SO2分子运动速率加快, 导致光化学反应和液相反应增多, 从而使SO42-产生量也随之增多.Cl-和K+出现夏季浓度最低的现象, 这与南京政府部门控制秸秆燃烧及夏季高温导致Cl-挥发有关. Mg2+和Ca2+为地表和建筑扬尘的标识物(Zhang et al., 2019b), 两者在秋季的浓度高于其他季节.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 PM2.5中水溶性离子浓度的季节变化 Fig. 3Seasonal variation of water-soluble ions concentration in PM2.5 |
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 PM2.5中各水溶性无机离子占比的季节变化 Fig. 4Seasonal proportion of water-soluble ions in PM2.5 |
3.3 主要离子的特征分析3.3.1 主要离子的存在形式NH4+是大气颗粒物中含量最丰富的碱性离子, 铵盐的形成大都是NH3与酸性气体(H2SO4、HNO3和HCl)相互作用的结果(高晓梅等, 2012).大气颗粒物中, NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4HSO4和NH4NO3的形式来表现(Lai et al., 2007), 通过理论计算NH4+与实际测量NH4+的浓度对比可以判断NH4+的存在形态.因为Cl-相较于SO42-和NO3-而言浓度低(图 3、图 4), 且NH4Cl遇热不稳定, 极易挥发, 故本讨论中NH4Cl忽略不计.NH4+若以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在时, 应用式(1)来计算NH4+的浓度；NH4+若以NH4HSO4和NH4NO3形式存在时, 应用式(2)计算NH4+的浓度(Liu et al., 2017；罗琼等, 2019).
 | (1) |
 | (2) |
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 实际NH4+浓度与计算NH4+浓度的线性关系及季节变化 Fig. 5Correlation and seasonal variation of actual NH4+ concentration and calculation of NH4+ concentration |
3.3.2 硫氧化率和氮氧化率硫氧化率(Sulfur Oxidation Ratio, SOR)和氮氧化率(Nitrogen Oxidation Ratio, NOR)分别反映了气态污染物SO2、NO2向SO42-、NO3-的二次转化程度(Shon et al., 2013).研究表明, 氮、硫转化率小于0.1时, 硫酸盐和硝酸盐以一次排放为主, 当氮、硫转化率高于0.1时, 硫酸盐和硝酸盐的产生以二次生成为主.SOR和NOR的计算公式如下所示：
 | (3) |
 | (4) |
图 6为南京江北新区SOR和NOR的季节变化情况, 可以看出, 全年SOR和NOR值均高于0.1, 且各季度SOR值均明显高于NOR值, 说明南京江北新区大气中氮、硫的二次生成率较高, 且SO2的二次转化程度更为突出.长三角地区不同城市PM2.5中SOR和NOR的水平如表 2所示.可以发现, 南京江北新区春季和秋季的SOR值与温州市的研究结果接近(葛琳琳等, 2017), 夏、冬季SOR值较高, 可能是因为夏季温度高、相对湿度大, 促进了SO42-的均相和非均相反应(Tian et al., 2016；程渊等, 2019), 冬季低温高湿且扩散条件不理想, 液相反应加剧了SO42-的生成(张园园, 2017), 这不同于2015年杭州市(陈金媛等, 2016)的研究结果.NOR在春、夏、秋、冬四季的均值分别为0.24、0.30、0.25、0.31, 该结果小于2018年常熟秋季的结果(丁淑琴等, 2020), 高于2014年计无锡市春季和冬季的结果(杨启超等, 2014).NO3-的生成主要与NH4NO3的热力学平衡反应(HNO3+NH3NH4NO3)有关, 低温状态下, 有利于反应的正向发生, 导致NOR值在冬季略高.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 硫氧化率和氮氧化率的季节变化 Fig. 6Seasonal variation of SOR and NOR |
表 2(Table 2)
| 表 2 长三角地区不同城市PM2.5中SOR和NOR的水平 Table 2 SOR and NOR levels in PM2.5 in different cities of Yangtze River Delta | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 长三角地区不同城市PM2.5中SOR和NOR的水平 Table 2 SOR and NOR levels in PM2.5 in different cities of Yangtze River Delta
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3.4 PMF源解析结果本研究解析了各物质浓度和不确定度, 根据物质信噪比分类, 通过多次调整因子参数, 选择最小目标函数值Q, 且各无机离子的模拟值与观测值线性拟合R2>0.95, 线性关系显著；引导因子结果较好(达80以上), 选择不同的Fpeak值, 分别运行得到对应Q值, 保证结果中dQ值均低于5%, 表明PMF运行结果较好.最终输出PM2.5中10种水溶性离子存在3个来源.
从图 7的解析结果可知, 因子1中以Ca2+和Mg2+为主, 分别贡献了总量的95.61%和99.92%；Ca2+和Mg2+是土壤、水泥和石灰的特征元素, 主要来源于建筑粉尘和道路扬尘, 因而判断因子1为扬尘源.因子2中以Na+为主, 贡献了总量的78.64%；由于南京属于亚热带季风气候, 又地处沿海一带, Na+主要来源于东南海风的远距离输送, 从而判断因子2为海盐源.因子3以NO3-、SO42-、NH4+和K+为主, 分别贡献了总量的85.58%、58.46%、77.98%和60.49%；其中, NO3-、SO42-和NH4+由气态前体物经过二次转化生成, 与化石燃料燃烧有关(郭文帝等, 2016), 从而判断因子3为二次转化源.图 8为各污染源对PM2.5中水溶性离子的贡献占比情况, 其中, 贡献量最多的污染源是二次转化源, 占51.34%, 其次为扬尘源, 占33.96%, 海盐源(14.7%)的贡献最少.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 PMF模型解析的各因子的组分贡献特征 Fig. 7Component contribution characteristics of each factor analyzed from PMF |
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 PMF模型解析的各污染源贡献占比 Fig. 8Contribution ratio of each pollution source analyzed from PMF |
4 结论(Conclusions)1) 南京江北新区PM2.5年均浓度为(78.34±29.64) μg·m-3, PM2.5浓度冬季最高, 其次是秋季, 紧接着是夏季, 春季最低.总水溶性离子的年均浓度为(35.68±18.30) μg·m-3, 单个离子的高低顺序为：c(NO3-)>c(SO42-)>c(NH4+)>c(Cl-)>c(Na+)>c(K+)>c(Ca2+)>c(Mg2+)>c(NO2-)>c(F-).
2) NO3-、SO42-和NH4+是相较于其他离子浓度较高的离子, 三者含量之和占总水溶性离子的89.9%.NO3-和NH4+浓度呈冬高春低的季节变化特征, 而SO42-浓度则呈夏高秋低的季节变化特征.
3) 硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的年均值分别为0.53和0.28, 大气中存在较强的SO2向SO42-及NO2向NO3-的二次转化.南京江北新区四季大气中NH4+主要以NH4HSO4和NH4NO3这两种形态存在.
4) 由PMF来源解析可知, 南京江北新区PM2.5中水溶性离子以二次转化、海盐和扬尘的贡献为主.
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