, 王瑾婷2,3, 袁自冰1, 黄建平4, 赵恺辉1,2
, 赵奕兵2,3, 许玮2,31. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;
2. 咸阳市智慧气象工程技术研究中心, 咸阳 721000;
3. 咸阳市气象局, 咸阳 721000;
4. 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
收稿日期: 2020-10-28; 修回日期: 2020-12-17
基金项目: 中国博士后科学基金（No.2020M682713）；咸阳市重大科技专项（No.2017k01-35）；咸阳市重点研发项目（No.2020k02-02）
作者简介: 徐丹妮(1997—), 女, E-mail: xdn189@qq.com
通讯作者（责任作者）: 赵恺辉, E-mail: khzhao@scut.edu.cn
摘要：汾渭平原受其复杂地形特征及产业结构影响，和京津冀、长三角地区一起被列为大气污染重点防治区域.本研究应用2014—2019年冬季中国环境监测总站汾渭平原各城市的六大空气污染物逐小时数据，结合欧洲中心ERA-5数据，利用HYSPLIT后向轨迹模型及T-model斜交旋转主成分分析法（PCT），揭示过去6年汾渭平原冬季颗粒物浓度演变规律，厘清汾渭平原复杂地形影响下大气污染来源特征、潜在源区及成因，识别影响汾渭平原冬季空气污染的主要天气系统类型.HYSPLIT模拟结果表明，冬季喇叭口地形城市主要受本地和邻近区域污染源影响；山区盆地地形城市更易受到100~300 km距离以内污染源的传输影响，其中，来自陕北的气团对其影响最大；峡谷地形城市更易受到300~600 km范围内污染源的传输影响；平原地形城市的污染物浓度受区域传输的影响较大.影响汾渭平原冬季颗粒物重污染的天气系统可分为高压前部型、高压后部型、均压场型及低压倒槽型，其中，高压前部型是汾渭平原冬季重污染时段最易出现的天气形势.
关键词：汾渭平原复杂地形后向轨迹潜在源分析天气系统分型
Temporal-spatial variations, source apportionment, and formation mechanisms of PM2.5 pollution over Fenwei Plain, China
XU Danni1,2
, WANG Jinting2,3, YUAN Zibing1, HUANG Jianping4, ZHAO Kaihui1,2, ZHAO Yibing2,3, XU Wei2,31. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006;
2. Xianyang Smart Meteorological Engineering Technology Research Center, Xianyang 712000;
3. Xianyang Meteorological Bureau, Xianyang 712000;
4. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044
Received 28 October 2020; received in revised from 17 December 2020;
Abstract: Due to complexity of terrain and industrial structures,Fenwei Plain has become one of the most polluted regions with a similar rank to Beijing-Tianjin-Hebei and the Yangtze River Delta,in China. In this study,various observational data including hourly concentrations of gaseous pollutants and particulate matter,together with the HYSPLIT (Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory) model are used to characterize temporal and spatial variations in major air pollutants,identify potential sources,and understand formation mechanism of particulate matter with diameter less than 2.5 micrometers (PM2.5) during the winters from 2014 to 2019. A T-mode with oblique rotation principal component analysis (PCT) method is used with ERA5 data to identify the synoptic weather patterns which are conducive to occurrence and aggravation of PM2.5 pollution events in the study region. Several findings are identified from the detailed analyses. First,HYSPLIT simulations show that the cities located in Bellmouth basin are mainly affected by local and neighboring emission sources; the cities located at mountain basin are mainly affected by the emission sources from the regions with distance from 100 km to 300 km. Meanwhile,the emission sources in the range of 300~600 km exert a greater transport impact on the cities with canyon topography. The pollutant concentrations are greatly affected by regional transport in plain cities. Finally,four types of synoptic patterns are responsible for the occurrence of heavy PM2.5 pollution events in this region. They include the front of a high-pressure system,the rear of a high-pressure system,the weather system with uniform-distribution pressure,and the system with an inverted trough.
Keywords: Fenwei Plaincomplex terrainback trajectory analysessource apportionmentsynoptic pattern classification
1 引言(Introduction)随着我国城市化进程不断加快, 以细颗粒物(PM2.5)污染为主的大气颗粒物污染问题日趋严峻, 并对大气能见度、人体健康和气候等造成严重影响(Wan et al., 2013;李军等, 2020).近年来, 随着一系列大气污染防治措施的推行, 我国主要区域如京津冀、长三角和珠三角地区的空气质量已得到明显改善.研究表明, 2013—2016年, 珠三角地区的PM2.5年均值下降了15.4 μg·m-3, 长三角地区的PM2.5年均值由66.9 μg·m-3下降至48.9 μg·m-3, 而京津冀地区在2013—2017年PM2.5浓度降幅最大, 达25%(蒋超等, 2018；宓科娜等, 2018；孟晓艳等, 2018).《2019年中国生态环境状况公报》显示, 京津冀、长三角地区的PM2.5浓度相比2018年均有不同幅度的下降(中华人民共和国生态环境部, 2020).然而, 汾渭平原由于其复杂的地形条件及高度集中的煤炭能源产业, PM2.5浓度持续上升, 2015—2017年区域内PM2.5全国排名后20位的城市个数由0个增加至6个, 防控难度大(刘世昕, 2018).日趋严重的颗粒物重污染问题已经成为制约汾渭平原经济持续稳定快速发展的瓶颈.
汾渭平原作为中国第四大平原, 由汾河谷地和渭河平原及其台塬阶地构成, 包括河南、陕西、山西省在内的11个地市.汾渭平原2018年被生态环境保护部纳入“蓝天保卫战”治理重点区域, 成为全国空气污染预防和控制关键地区.由于汾渭平原产业布局密集且装备水平低, 能源结构以煤炭为主, 同时运输结构仍以公路运输为主, “公转铁”基础薄弱的影响, 以PM2.5为主的颗粒物污染逐年增加, 尤以2015—2016年冬季PM2.5浓度增加最为明显, 目前已成为中国大气污染最严重的地区之一(姜磊等, 2018；黄小刚等, 2019；李雁宇等, 2020).
区域性的大气污染状况、特殊地形和不利于污染物扩散的气象条件是造成当地污染严重的重要因素(伯兰等, 1991).针对污染事件, 可以控制当地的污染物排放, 但气象条件及区域复杂地形不可控制.因此, 目前着眼于山地、盆地等复杂地形城市的污染气象学问题也受到了国内外****的关注(张强, 2001；Yim et al., 2014；Wu et al., 2017).汾渭平原地处黄土高原南部, 北靠吕梁山, 南依秦岭, 其特殊地形使区域年平均风速小, 受山脉阻挡和背风坡气流下沉的影响, 汾渭平原地区易形成气流停滞区, 导致污染物容易聚集, 不易扩散(李雁宇等, 2020).在独特的天气、复杂地形影响下, 汾渭平原大气污染特征和形成机制与其他重污染区域相比有其独特性.同时, 汾渭平原中各个城市所处地形不同, 其污染物的来源也会存在差异, 除本地排放外, 跨区域污染物传输也是影响区域空气质量超标的重要因素(彭玏等, 2019).然而目前相关研究多集中于我国长三角、珠三角和京津冀等主要城市群, 对于汾渭平原复杂地形对大气污染特征的影响研究还存在明显不足, 对于汾渭平原不同地市由于地形差异导致的污染特征及来源差异的研究还相当缺乏.
前人研究表明, 大气污染呈现明显的区域性特征.由于污染物浓度不仅受本地排放源的影响, 还会受污染物跨区域传输的影响.而仅通过观测手段无法准确识别污染物的远距离输送对PM2.5重污染天气的污染成因及贡献的影响.因此, 利用HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)等方法, 开展污染物输送轨迹和来源的长时间尺度定量研究, 可以为揭示区域污染分布特征、来源解析及成因分析提供新思路.目前HYSPLIT模式已被广泛用于区域污染物分布、扩散和传输特征研究(王郭臣等, 2016；Liao et al., 2017).而关于污染物潜在源分析主要集中在我国长三角(王茜, 2013；葛跃等, 2017)、珠三角(黄俊等, 2019)和京津冀(任传斌等, 2016；钤伟妙等, 2018)地区, 对于汾渭平原地区颗粒物潜在源分析的研究较为少见.
大尺度天气环流形势是影响污染物传输扩散的关键因素, 天气形势及演变会对污染过程的持续时间和严重程度及分布造成影响(Hu et al., 2014；王静等, 2015；Wang et al., 2020).研究表明, 京津冀地区秋季雾霾天的年际变化与一种准正压大气环流异常(SCSWP)相关, 这种天气环流形势会导致京津冀地区秋季雾霾天增加(Wang et al., 2018).海平面温度异常也会影响大气环流, 在京津冀、珠三角和杭州等地均有研究发现海平面温度会对环流形势造成影响, 从而使得当地气象条件发生改变, 对雾霾发生造成直接影响(Chen et al., 2018; Wang et al., 2019; Chang et al., 2020).目前利用地面天气形势来对当地的空气质量进行预报也有所研究.戴竹君等(2016)指出, 均压型、冷锋前部型及低压倒槽型容易导致江苏重度雾霾的形成；张莹等(2018)利用PCT分型方法研究发现, 华北地区为均压场型、高压内部型和高压后部型时是重污染潜势型, 有利于局地PM2.5浓度升高.处于大气环流场不同位置的地区受到的影响存在差异, 华北平原处于高压内部及高压后部时, 污染物易聚集, 无法被吹散, 而江苏在这两种天气形势下主导风向为东风, 从海上吹来的干净湿润气团对空气起到净化作用, 因此, 重污染天气过程较少.由于不同地区导致重污染天气形成的天气形势有所差别, 因而需要针对特定区域的重污染天气潜势型开展研究.目前天气分型的方法主要有主观分型(张国琏等, 2010)和客观分型方法(Miao et al., 2016), 其中, 客观分型方法可以更为准确、客观地给出研究地区相应时段的分型结果(Huth et al., 2010).然而对于影响汾渭平原冬季主要天气型的相关研究, 目前还存在明显不足.因此, 利用客观分型方法研究汾渭平原重污染天气过程的天气形势, 对于汾渭平原准确开展重污染预报具有重要意义.
基于此, 本文应用2014—2019年冬季实时监测小时浓度数据分析汾渭平原污染分布特征, 结合欧洲中心ERA-5(Fifth Generation of ECMWF Reanalysis)数据研究有利于重污染事件发生的天气系统类型.同时, 利用HYSPLIT后向轨迹模型, 厘清汾渭平原不同类型地形条件下, 不同城市冬季大气PM2.5潜在源区和污染传输特征, 定量识别不同区域之间的传输贡献.以期为汾渭平原制定区域和城市层面的颗粒物污染联防联控政策提供科学支持, 并为中国其他具有相似地形特征的城市群厘清颗粒物来源及成因分析提供科学借鉴.
2 数据和方法(Data and methods)2.1 数据来源本研究采用的2014—2019年冬季6种主要空气污染物逐小时浓度数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/), 包括NO2、SO2、CO、O3、PM2.5、PM10及空气质量指数(AQI).风速数据下载自中国气象数据网(data.cma.cn).空气污染物评价标准采用《环境空气质量标准》(GB3095—2012).汾渭平原PM2.5排放源数据来自于清华大学2016年MEIC(multi-resolution emission inventory for China)排放清单, 2016年排放清单虽然无法十分准确地反映2017—2019年排放源分布, 但由于本研究中排放清单仅用于定性分析污染源空间分布特征, 不对其数量级进行讨论, 因此, 2016年MEIC排放清单可应用于代表汾渭平原2014—2019年排放源分布特征.用于汾渭平原冬季重污染天气分型的再分析数据下载自欧洲天气预报中心(ECMWF)的ERA-5资料, 空间分辨率为0.25°×0.25°, 数据主要包含海平面气压和10 m水平风作为主要分型对象, 选用了1日4个时次(08：00、14：00、20：00、02：00)作为分型来源, 分型区域为80°~130°E、20°~60°N.后向轨迹模式所需气象场数据为来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS)气象数据, 分辨率为0.5°×0.5° (ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas0p5/), 由于0.5°×0.5°数据自2019年6月13日之后停止更新, 因此, 2019年冬季使用分辨率为0.25°×0.25°的气象数据作为模式驱动场(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gfs0p25/).为进一步评估气象输入场的水平网格距对HYSPLIT后向轨迹模拟结果的影响, 本研究分别利用0.25°×0.25°和0.5°×0.5°气象资料作为模式输入场, 对影响本地气团进行了后向轨迹及聚类分析.结果发现两者模拟的后向轨迹较为一致, 表明0.5°×0.5°的GDAS数据也可用于汾渭平原复杂地形下的污染物来源研究.此外, 1°×1°或0.5°×0.5°的GDAS气象数据已在国内外区域后向轨迹的研究中得到了广泛应用(郑龙飞等, 2016；杨燕燕, 2020；Zhao et al., 2020).
2.2 气流后向轨迹聚类分析本研究采用拉格朗日混合粒子轨迹模型(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory, HYSPLIT)研究汾渭平原4个代表城市2014—2019年冬季颗粒物气流输送轨迹.HYSPLIT模型是美国国家海洋和大气管理局(NOAA)与澳大利亚气象局联合研发的一种用于研究污染物在空气中传输轨迹、扩散和沉降的综合模式系统, 可用于描述空气微团在大气中的传输轨迹, 模拟污染物和有害物质的扩散及沉积, 并已被广泛用于污染物的传输与来源分析研究.
本研究选取4个代表城市：西安市(34.27°N, 108.95°E)、晋中市(37.21°N, 112.17°E)、三门峡市(34.05°N, 111.05°E)和洛阳市(34.73°N, 112.13°E)作为模型模拟轨迹终止或粒子接受点.模式初始设置高度并无统一标准, 从10~3000 m均有文献报道(邱明燕等, 2009；张浩等, 2010；王传达等, 2020；徐元畅等, 2020).研究表明, 10 m释放高度模拟得到的后向轨迹聚类结果轨迹较短, 来源方向与较高高度的后向轨迹聚类结果类似.为评估粒子初始设置高度对模拟结果的影响, 本研究分别模拟了初始设置高度为10、50及1000 m 3种情况下4个代表站点的后向轨迹及相关聚类分析.结果表明, 不同初始高度设置情景下, 远距离输送的后向轨迹分布较为类似, 均以西北向为主.相比而言, 不同初始高度设置对临近区域输送影响较大.当选取高度过低时, 由于地表建筑物、植被等均会影响风速风向, 因而污染物传输轨迹会受到地表摩擦的影响；选取起始高度过高时不能很好地代表边界层内浓度特征.
由于研究冬季污染气团对汾渭平原PM2.5的影响, 需要同时考虑长距离输送及局地气团的共同作用.因而一方面为减少地面摩擦的影响, 另一方面为较好代表边界层内污染物特征及长距离污染物传输的影响, 本研究选取能够较为准确反映边界层平均流层特征的相对地面高度500 m作为起始高度(Wang et al., 2009;赵恒等, 2009).此外, 500 m的起始高度已在一系列汾渭平原地区气流后向轨迹聚类分析的研究中得到较为广泛的应用(段时光等, 2019；康宝荣等, 2019).模拟每天00：00、06：00、12：00、18：00UTC粒子抵达该4个模拟轨迹终止点的72 h后向气流轨迹.
2.3 大气颗粒物潜在源区分析潜在源区分析分为使用潜在源贡献定性分析(Potential Source Contribution Function, PSCF)和浓度权重轨迹定量分析法(Concentration Weighted Trajectory, CWT).PSCF将研究区域分成0.5°×0.5°的水平网格, 定量描述每个地理区域(即网格单元)的来源强度的概率场.它通过计算每个网格中的气流轨迹数和所有研究区域中的气流轨迹数, 将每个网格中的气流轨迹出现概率进行计算.因此, PSCF值是经过一个网格ij的污染轨迹个数(Xij)与总轨迹个数(Yij)的比值, 即：
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 | (2) |
 | (3) |
 | (4) |
2.4 天气分型目前常用的客观天气分型方法主要包括相关法(Lund, 1963)、聚类分析法(Brinkmann, 1999)、非线性方法如神经网络(Cavazos, 2000)、Fuzzy法(Bardossy et al., 1995)和主成分分析法(Riciman, 1981).Huth等(2010)通过对比上述5种客观天气分型方法的效果发现, T-model斜交旋转主成分分析法(PCT)反映原始大气环流场特征最为准确.此外, 目前我国****已应用PCT方法开展了一系列研究(许建明等, 2016；宁贵财, 2018；张莹等, 2018).虽然在汾渭平原地区进行天气分型的研究鲜有报道, 但PCT方法已成功应用于同样属于复杂地形的四川盆地的天气客观分型中(宁贵财, 2018；张莹等, 2020).由于PCT方法较为稳定, 不会因分型对象调整而出现太大变化, 得到的时空场也更加稳定(许建明等, 2016).因此, PCT方法是适用于具有复杂地形的汾渭平原的客观分型方法.本文利用T-model斜交旋转主成分分析法(PCT)进行分型, 主要原理是将原始高维数据Z分解为F和A两个低维矩阵, Z=FAT, 每行有N个空间格点, 每列是M个观测时次, 其中, F是主成分, A是主成分载荷, 将得到的所有主成分按照其对应的特征值大小进行排序, 并选择累计贡献率超过85%的特征值对应的前K个主成分F, 最终得到的每天环流结果可以被认为是当主成分载荷A绝对值最大时的物理量场的空间分布.采用的软件为cost733class-1.4, 下载自“欧洲地区天气分型方法协调与应用”(COST action 733)官网(http://cost733.met.no).
本研究根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633—2012)及Wei等(2020)研究中的PM2.5污染判定方法：当PM2.5浓度为150~250 μg·m-3时, PM2.5污染属于重度污染；当PM2.5浓度大于250 μg·m-3时, PM2.5污染属于严重污染.因此, 本研究定义7个及以上地市出现PM2.5浓度大于150 μg·m-3为汾渭平原重污染日.
3 结果和讨论(Results and discussion)3.1 颗粒物区域污染特征分析3.1.1 与我国三大重污染区域污染特征对比分析我国幅员辽阔, 不同重污染地区气候差异明显, 大气污染呈现出不同的时空分布特征, 而大气污染的空间异质性直接影响不同类型区域的污染特征(宁贵财, 2018).我国四大主要污染区域：汾渭平原、京津冀、长三角、珠三角地区地域跨度大, 地形条件与大气环流特征均存在明显差异.由图 1可知, 在四大空气污染重点区域中, 汾渭平原的地形最为复杂, 包含平原、峡谷、山地等地貌类型, 平均海拔达600 m.相比于全国其他地区, 汾渭平原2019年冬季PM2.5浓度显著高于2014年.由于风速大小与海拔高度和地形密切相关(魏文秀等, 2010), 汾渭平原受其复杂地形影响, 冬季平均风速较小, 宝鸡、咸阳、西安和临汾等属于喇叭口地形的城市近6年冬季平均风速均处于2 m·s-1以下, 不利于污染物扩散(图 1c), 因此, 地形对污染物的传输与扩散起到重要的影响作用(Zhao et al., 2020).
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 我国地形及2014—2019年PM2.5浓度差值图(a)和汾渭平原地形(b)及2014—2019年冬季平均风速分布(c) Fig. 1Topographic map of China(The dot denote the difference between PM2.5 concentration in the winter of 2019 and that in the winter of 2014)(a), topographic map of Fenwei Plain (b) and horizontal wind field distribution in Fenwei Plain(c) |
由图 2给出的2014—2019年冬季我国四大空气污染区域PM2.5日均变化特征分析表明, 珠三角地区的颗粒物浓度显著低于其他3个区域, 自2018年冬季开始, PM2.5的超标率开始为0.长三角地区26个城市的PM2.5浓度年际间变化不明显, 年均浓度未超过国家二级标准限值.而汾渭平原与京津冀地区2014—2016年冬季PM2.5浓度呈上升趋势, 在2016年冬季达到峰值, 其中, 汾渭平原的日均最大浓度达到300.0 μg·m-3, 严重超过国家标准二级限值.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2014—2019年冬季我国四大空气污染区域PM2.5日均变化特征 Fig. 2Daily variation of PM2.5 in four regions of China in winter during 2014—2019 |
表 1进一步给出了四大区域PM2.5年均统计参数, 其中, 京津冀地区在2014年冬季污染最为严重, PM2.5浓度超标率超过50%, 而长三角与珠三角地区的PM2.5污染状况逐年得到改善.自2015年以来, 汾渭平原每年冬季的PM2.5超标日与超标率分别超过50 d和55%, 均高于其它三大区域.汾渭平原如此严重的颗粒物污染一方面受到其地形影响, 两边山脉阻挡, 中间汾河、渭河穿梭而过, 使得气流流通受到阻挡, 区域风速较小, 近6年冬季汾渭平原平均风速在3 m·s-1以下, 而风场是影响污染物扩散的最主要动力条件；另一方面, 由于汾渭平原大气污染治理起步晚, 能源结构复杂, 因此, 汾渭平原的大气污染污染程度与其他三大重点区域相比更为严重.
表 1(Table 1)
| 表 1 2014—2019年冬季我国四大空气污染区域PM2.5年均统计参数 Table 1 Annual average statistical parameters of PM2.5 in the four regions of China in winter during 2014—2019 | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 2014—2019年冬季我国四大空气污染区域PM2.5年均统计参数 Table 1 Annual average statistical parameters of PM2.5 in the four regions of China in winter during 2014—2019
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3.1.2 汾渭平原冬季颗粒物污染特征汾渭平原产业结构以煤炭与运输产业为主, 同时具有复杂的地形特征, 为由北向南再折向西的拐弯形狭长地带, 易导致污染物聚集.由图 3可看出, 汾渭平原2014—2019年冬季PM2.5的月均浓度呈现U型变化. 2014年12月—2016年12月PM2.5浓度以每年18.7 μg·m-3的增长率逐年上升, 在2016年12月达到峰值, 汾渭平原各城市平均浓度达到130.0 μg·m-3, 超过GB3095—2012《环境空气质量标准》的1.7倍, 随后PM2.5浓度以每年10.1 μg·m-3的速率下降, 截至2019年冬季汾渭平原11个城市群的PM2.5平均浓度仍达到90.4 μg·m-3.导致汾渭平原冬季颗粒物严重污染的原因较为复杂, 主要包括人为活动(燃煤燃烧供暖)、气象条件(稳定的天气系统), 以及不利于污染物扩散的复杂地形条件等.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 汾渭平原不同站点2014—2019年冬季期间PM2.5月均浓度堆叠图 Fig. 3A comparison of monthly mean concentrations of PM2.5 observed in the Fenwei Plain during the winters of 2014—2019 |
由图 4可以看出, 汾渭平原不同城市间颗粒物排放情况也有所差异.关中盆地排放强度高, 尤其是咸阳及西安地区排放浓度超过10 moles·s-1, 而其余两个PM2.5排放高值区集中在吕梁、晋中及洛阳.这与图 5显示的汾渭平原PM2.5浓度呈现的片污染相对应, 而颗粒物污染最为严重的地区处于咸阳、西安与吕梁、晋中地区.咸阳、西安所处的关中盆地由于其特殊的喇叭口地形, 污染情况更为严重, PM2.5浓度超过75.0 μg·m-3.地形较为开阔的运城与渭南PM2.5浓度低于关中盆地, PM2.5浓度分布形成了西北-东南走向的污染物通道, 主要是受其良好的传输条件与关中盆地的高污染气团影响.在吕梁和晋中中间的地势相对较低地区呈现出显著超标现象, 这是由于两侧海拔较高的山脉地形, 导致污染物不易扩散.此外, 分析汾渭平原PM2.5排放源与污染物浓度的空间分布, 发现吕梁西边及临汾中间盆地地区的本地PM2.5排放量较低, PM2.5超标情况较为严重；而洛阳的本地排放较高, 但PM2.5超标现象不明显.这表明大气污染物浓度除受本地人为排放的直接影响外, 还与其本身扩散条件密切相关.本研究结果表明, 地形条件对于污染物的聚集扩散有着非常重要的影响.因此, 为科学治理汾渭平原冬季颗粒物污染问题, 亟需深入阐明汾渭平原复杂地形影响下冬季污染物的主要来源.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 MEIC清单中汾渭平原2016年1月PM2.5排放源分布 (对数坐标) Fig. 4Spatial distribution of PM2.5 emissions in logarithmic coordinate (unit: moles·s-1) over the Fenwei Plain in January 2016 from MEIC emission inventory |
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 汾渭平原2014—2019年冬季PM2.5月平均浓度空间分布 Fig. 5Spatial distributions of monthly mean PM2.5 in Fenwei Plain in winters during 2014—2019 |
3.2 汾渭平原不同地形下污染物来源在颗粒物重污染期间, 除本地排放外, 外来传输对当地的污染物浓度也有着重要影响(蒋永成等, 2015).汾渭平原地形复杂, 不同城市所处地形存在差异, 阐明不同类型地形条件下污染物的主要来源, 能够为汾渭平原各城市制定区域和城市层面的排放控制策略提供科学支撑.
3.2.1 汾渭平原各个城市空气质量地形条件对污染物空间分布有着不可忽视的影响, 而汾渭平原内部也具有复杂多样的地形类型.运城位于黄土高原东沿第一台阶, 平原面积占到60.6%, 地形类型以低山、丘陵、平原和黄土地貌为主(李斌等, 2015)；洛阳东北方向以平原为主, 所处地势较为平坦(张丽娟等, 2004)；铜川、晋中和吕梁所处区域地形以山区为主, 起伏较大(刘大为, 2011；王锐杰等, 2015；高荣荣等, 2019)；渭南、西安、咸阳和宝鸡位于渭河下游的河谷冲积平原, 三面环山, 地势西高东低(尉鹏等, 2020), 而临汾四周环山, 中间平川, 污染物不易扩散(韩燕等, 2019), 以上5市均属于“喇叭口”地形；三门峡属于黄河南岸阶地的峡谷地形内, 地势西南高、东北低, 由于秦岭余脉从陕西贯通到黄河谷地, 因此, 三门峡的海拔高度起伏明显, 沟壑密布, 属于多山地多丘陵的峡谷地形(姜玉龙, 2019).因此, 根据各个城市的地形特征将汾渭平原11个城市划分为以下4种地形类型：平原(运城市和洛阳市)、盆地(铜川市、晋中市和吕梁市)、喇叭口地形(渭南、西安、咸阳、宝鸡和临汾)、峡谷地形(三门峡).
图 6进一步分析了2014—2019年冬季汾渭平原11个城市日均PM2.5浓度分布情况, 结果表明, 汾渭平原相同地形类型的城市冬季PM2.5超标发生频率有很好的一致性.其中, 类属盆地地形的铜川、晋中和吕梁的污染超标天数相对较少, 这主要是因为受本地排放源影响较低.而运城、洛阳的超标天数时间段分布较为一致, 其主要原因是两地开阔的地形条件有利于污染物的扩散和外来污染物的传输.而属于喇叭口地形的渭南、西安、咸阳、宝鸡、临汾的超标日时间段分布一致性较好, 这主要是由于喇叭口地形的不利扩散条件与高强度的排放源条件所致.三门峡虽然属于峡谷地形, 但由于其当地排放源较少, 当地超标天数较少.总体而言, 汾渭平原地区大气污染程度除受本地排放源影响外, 还与复杂地形影响下的外来传输紧密相关.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 汾渭平原各城市日均PM2.5浓度分布 (白色区域数据缺失) Fig. 6Distribution map of average daily PM2.5 concentration in Fenwei Plain(Data in white area are missing) |
3.2.2 气团后向轨迹及聚类分析为准确识别汾渭平原复杂地形影响下的冬季大气颗粒物的区域传输特征, 本研究选取汾渭平原4种地形类型的代表城市, 即西安、晋中、三门峡和洛阳, 利用HYSPLIT模型进行轨迹模拟及聚类分析, 每个代表城市最终得到5条主要传输路径.进而基于后向轨迹聚类分析结果(图 7), 计算得出各轨迹的占比和对应的污染物平均浓度(表 2), 从而表征相应的轨迹来源方向的气团对汾渭平原冬季颗粒物污染的影响.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2014—2019年冬季代表城市聚类分析结果 Fig. 7Backward trajectory clusters identified by HYSPLIT simulations at the four stations (stars) in winter during 2014—2019 |
表 2(Table 2)
| 表 2 各轨迹的占比和对应的污染物平均浓度 Table 2 Percentage contributions of different sources and the corresponding mean pollutant concentrations | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 各轨迹的占比和对应的污染物平均浓度 Table 2 Percentage contributions of different sources and the corresponding mean pollutant concentrations
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冬季汾渭平原受西伯利亚高压的影响, 西安、晋中、三门峡和洛阳4个代表城市的大部分气团来自西北方向, 分别占总轨迹数的58.1%、76.7%、100.0%和82.1%.然而不同城市的气团轨迹也存在差异, 西安地处喇叭口盆地狭长地段中部, 冬季来自附近咸阳的气团轨迹1占比达到41.9%, 并且该气团轨迹对应的PM2.5浓度最高, 同时超标率达到84.5%.由于西安以本地及邻近区域输送为主, 表明当地大气环境较为稳定, 污染物易于积累；而高浓度的PM2.5表明西安西部是西安高浓度颗粒物的重要源区.晋中地属山区盆地, 来自陕北的输送气团轨迹3对应的PM2.5浓度最高, 达到120.1 μg·m-3, 同时超标率达到79.8%.三门峡冬季本地PM2.5排放较少, 受传输影响较大, 来自青海德令哈的气团轨迹5所对应的PM2.5浓度与超标率均达到较高水平.洛阳除西北方向远距离输送外, 还有来自内蒙古西南部、经过宁夏的气团轨迹2, 以及由于其西高东低的地形特征, 有来自河北石家庄的高浓度颗粒物气团5, 对洛阳颗粒物浓度产生较大影响.
3.2.3 污染气团潜在源区分析为进一步厘清4个代表城市2014—2019年冬季PM2.5的潜在污染源, 利用PSCF方法识别了目标城市污染物的潜在源区.依据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)将PM2.5的标准值设定为75 μg·m-3, WPSCF值越大表明该区域越有可能成为目标城市污染物的潜在源区.如图 8所示, 西安西南部WPSCF值大于0.9的城市主要包括位于关中盆地的咸阳和渭南, 而运城、三门峡地区的WPSCF结果也超过了0.5, 表明这些区域之间的污染物传输也会对西安的颗粒物浓度产生影响.而晋中的WPSCF高值区集中在其西部, 以及吕梁及南部区域.三门峡的潜在源区范围相对更广, 山西南部、河南全省及向西直到陕西宝鸡范围的WPSCF值均大于0.7.洛阳由于其地势西高东低, 东部郑州市、平顶山市、许昌市是其冬季PM2.5的主要源区, 而其西部三门峡市及陕西中部分散着零星PM2.5潜在源高值区.
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 2014—2019年冬季代表城市PM2.5潜在源贡献分析 Fig. 8Analysis of potential source contributions of PM2.5 at four representatives cities in winter during 2014—2019 |
总体来看, 西安处于喇叭口地形, 这种极端的盆地地形起到了很好的屏障作用, 使得污染物传输受到阻挡, 因此, 其冬季颗粒物污染的主要源区是来自于其盆地内部的邻近区域(距离≤100 km)；而晋中属于山地面积较大的盆地城市, 更易受到100~300 km距离以内污染源及西南方邻近区域的污染物传输的影响；三门峡属于峡谷地形, 地势较高, 主要源区范围较大, 300~600 km范围内的污染源对三门峡的影响较大, 同时由于三门峡南依秦岭东段伏牛山, 因而东西方向的传输对三门峡存在很大影响；洛阳地势平坦, 因而更容易受到远距离传输的影响.
3.2.4 颗粒物浓度权重轨迹分析如图 9所示, WCWT高值区与WPSCF高值区较为吻合, 冬季西北方向如蒙古国和中国新疆、内蒙古、甘肃和宁夏等地均为汾渭平原的潜在源区, PM2.5浓度贡献达到20~100 μg·m-3.其主要原因是上述区域沙尘污染较严重, 在这些区域内采矿业产生的工业粉尘(胡煜, 2016)、农业生产导致的秸秆焚烧(苏慧毅等, 2019)及过度放牧使得荒漠化加重也会导致这些区域的PM2.5会随着西北风的输送影响汾渭平原.
图 9(Fig. 9)
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| 图 9 2014—2019年冬季代表城市PM2.5浓度权重分析结果 Fig. 9Weight analyses of PM2.5 concentrations at four representative cities in winters from 2014 to 2019 |
西安周边城市(距离≤100 km)对其冬季PM2.5浓度的贡献超过140 μg·m-3, 主要区域集中在陕西省附近.而晋中在其西南部有约100~140 μg·m-3的贡献值, 同时, 湖北北部、陕西、河南北部对晋中PM2.5浓度的贡献均超过60 μg·m-3.三门峡所处地势较高, 属于峡谷地形, 距离300~600 km的污染源对其影响较大, 对三门峡PM2.5浓度贡献较大的区域呈西北方向带状分布, 宁夏、陕西北部及新疆、内蒙古和甘肃沿途均对其PM2.5浓度的贡献超过60 μg·m-3, 而陕西中部、河南及湖北北部对三门峡PM2.5浓度的贡献超过100 μg·m-3.洛阳受其地形影响, 西高东低, 东部平坦, 因此, 对其PM2.5浓度贡献较大的区域位于洛阳东部, 达到140 μg·m-3, 而受冬季西伯利亚高压的影响, 三门峡、运城、渭南等城市对其PM2.5浓度的贡献也达到100 μg·m-3以上.
综上所述, 不同地形类型对各个城市污染物传输的影响存在差异, 西安等属于喇叭口地形的城市更容易受到本地及邻近区域排放污染物的影响, 因此, 邻近区域联防联控对缓解此类地形冬季颗粒物污染有重要意义.晋中等山地面积较大的城市受远距离传输影响较小, 应更加侧重于100~300 km范围内源区对其污染物浓度的传输影响及加强本地污染物的减排.三门峡等地势较高、峡谷地形城市更容易受到距离300~600 km范围内污染物传输的影响.洛阳等地势较平缓的平原城市污染更易扩散, 因此, 更应注意远距离污染物传输对其影响.因此, 除本地排放外, 复杂地形影响下的区域传输对于汾渭平原的颗粒物污染也有着重要影响.
3.3 汾渭平原重污染天气分型根据3.2节所述, 区域传输对汾渭平原污染物的分布特征有着重要影响, 而大尺度环流也是影响污染物区域传输的重要因素.因此, 深入探究影响汾渭平原冬季重污染事件的天气系统, 对于准确掌握冬季颗粒物污染来源状况及其变化规律有着十分重要的科学意义.
本研究统计了2014—2019年汾渭平原冬季88个PM2.5重污染天, 对共计30个重污染天气过程的环流背景进行分析与总结, 识别重污染天气发生时的大气环流特征, 以期为汾渭平原制定城市和区域层面的颗粒物防控策略提供一定的科学支撑.根据2.4节中的方法, 一共选取得到88个重污染日.对2014—2019年冬季重污染日的地面气压场进行分型, 将地面气压场主要分为4类, 即：均压场控制型、高压后部型、高压前部型、低压倒槽型(图 10).
图 10(Fig. 10)
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| 图 10 汾渭平原重污染时段天气分型 (a.高压前部型, b.高压后部型, c.低压倒槽型, d.均压场型) Fig. 10Four synoptic patterns identified by T-mode PCT method during the heavy polluted period (a.the front with high-pressure system, b.the behind with high-pressure system, c.the system with uniform-distribution pressure, d.the system with inversion trough) |
(1) 高压前部型.此种类型出现的次数最多, 共15个重污染天气过程, 占比达到50.0%.此类天气背景出现时, 分为两种类型, 类型I：贝加尔湖西部或者南部有冷高压存在, 在重污染天气发生时, 高压中心会产生分裂变化, 高压中心强度会逐渐减弱, 在其前部不断有小股冷空气南下, 同时扩散影响整个汾渭平原.冷空气使得地面气温骤降, 地面与边界层产生明显的逆温现象, 同时, 地面风力较小, 不利于污染物的扩散, 污染物在近地面不断堆积, 导致重污染天气出现.类型Ⅱ：贝加尔湖东侧(即近我国华北或者东北地区)产生冷高压, 分裂南下时冷高压势力减弱, 较小的偏北气流或东北气流在京津冀污染区域影响下向汾渭平原不断输送污染物, 污染源的传输作用使得汾渭平原重污染天气形势加剧.
(2) 高压后部型.此种类型出现的次数次多, 共8个重污染天气过程, 占比达到26.7%.此类天气背景出现时, 我国东部地区乃至东海领域均会出现冷高压控制, 汾渭平原处于高压底后部, 同时地面弱的偏东气流带来湿冷空气, 地面静稳状态及不断的湿冷空气传输使得该地区重污染天气加重.
(3) 低压倒槽型.此种类型出现的次数共计4个重污染天气过程, 占比达到13.3%.此类天气背景出现时, 我国西南地区(四川盆地附近)会受到暖低压控制, 同时在其北侧或者东北侧出现低压倒槽, 汾渭平原处于低压倒槽控制中, 此时, 北部弱冷空气与南部倒槽带来的湿冷空气交绥, 辐合加强, 近地面空气湿度变大, 加之高空云系增多, 污染物扩散受到抑制, 使得重污染天气加剧.
(4) 均压场型.此种类型出现的次数达3个重污染天气过程, 占比达到10.0%.此类天气背景出现时, 我国华北、西北及东北大部分地区均处于均压场控制中, 等压线稀疏且未出现明显的气压梯度现象；同时, 地面处于风速小于2.5 m·s-1的近似静风天气中, 此种天气形势下污染物无法得到扩散, 造成近地面污染物积聚, 形成重污染天气.
4 结论(Conclusions)1) 由于地形及工业结构原因导致汾渭平原颗粒物超标率居高不下, 直到2019年冬季PM2.5超标率仍为58.2%.汾渭平原2016年12月各城市平均PM2.5浓度达到130.0 μg·m-3, 随后逐年下降.汾渭平原内部地形特征差异对污染物分布有重要影响；除本地排放源影响外, 外来传输也具有重要贡献.
2) 根据地形条件将汾渭平原11座城市分为4类, 包括喇叭口地形：宝鸡、西安、咸阳、渭南、临汾；盆地地形：吕梁、晋中、铜川；峡谷地形：三门峡；平原地形：运城、洛阳.喇叭口地形城市气流轨迹来自西北方向(新疆-内蒙古-甘肃-宁夏一带)及邻近区域, 本地和邻近区域(距离≤100 km)对其PM2.5浓度的贡献占到140 μg·m-3以上.盆地地形城市气流轨迹易受到100~300 km距离以内污染源的传输影响, 对其贡献达到60 μg·m-3以上.峡谷地形城市更易受到300~600 km范围内污染源的传输影响, PM2.5浓度贡献值达到100 μg·m-3以上.而平原地形城市的气团轨迹主要来自西北方向及东边的河北石家庄, 由于地势较为平坦, 因此受区域传输影响较大, PM2.5浓度贡献达到140 μg·m-3以上.
3) 汾渭平原冬季重污染时段的天气可分为高压前部型、高压后部型、低压倒槽型及均压场型.其中, 高压前部型是汾渭平原重污染时段最易出现的天气形势, 冷高压的存在使得地面气温迅速下降, 加之地面风力较小, 地面逆温现象增强, 造成污染物堆积, 使得重污染天气过程加剧.高压后部型属于汾渭平原重污染时段出现次多的天气形势.相比于高压内部型有利于华北平原重污染天气发生, 当汾渭平原处于高压内部时属于西北冷空气南下, 一般带来干冷空气, 近地面风速较大, 会清除污染物, 使得污染物扩散.
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