, 裴成章1, 王楠3, 闫庆1, 狄慧鸽1, 刘晶晶1, 屈姣4, 华灯鑫11. 西安理工大学机械与精密仪器工程学院, 西安 710048;
2. 中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
3. 陕西省气象台, 西安 710014;
4. 西安科技大学安全科学与工程学院, 西安 710054
收稿日期: 2019-08-20; 修回日期: 2019-11-22; 录用日期: 2020-06-14
基金项目: 国家自然科学基金(No.41627807, 61575160);中国气象局大气化学重点开放实验室开放课题(No.2020B03)
作者简介: 李博(1979-), 男, 博士, E-mail:doctorlee@xaut.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 李博
摘要：通过对WRF-Chem（Weather Research and Forecasting Model Coupled to Chemistry）环境模式模拟资料、HYSPLIT（HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model）前/后向气团轨迹资料、环境站监测资料，以及西安理工大学（Xi'an University of Technology，简称XUT）多波长激光雷达、米散射激光雷达、能见度仪、粒谱仪等观测资料的综合诊断，探讨了2019年1月初发生在西安的雾霾过程（记为首场雾霾）PM2.5组分、分布及传输特征，旨在为雾霾气溶胶研究提供有益的个例积累.定性、定量双重检验表明，Chem模式较成功复制了此次雾霾气溶胶过程.利用这些可靠的模式数据分析表明，PM2.5中碳气溶胶的主要组分为有机碳，约占85%，强盛期气溶胶各组分随高度增加均呈递减趋势，各组分近地面浓度最高.通过对两类不同方法获取的消光系数对比分析表明，相比于模式数据，激光雷达数据具有更高的垂直分辨率，因此，更善于描述消光廓线的细节特征.通过对多源资料的综合诊断最终揭示出，"北风涌"是雾霾消散的关键影响因子，沿铜川-西安-山阳一带存在着污染物传输的重要路径，雾霾由此体现出自北向南依次消散的特征.
关键词：西安2019年首场雾霾PM2.5关键特征多源资料综合诊断北风涌
The characteristics of PM2.5 about the component, distribution and transmission during the first fog-haze process in Xi'an in 2019 by using SACDM
LI Bo1,2
, PEI Chengzhang1, WANG Nan3, YAN Qing1, DI Huige1, LIU Jingjing1, QU Xiao4, HUA Dengxin11. School of Mechanical and Precision Instrument Engineering, Xi'an University of Technology, Xi'an 710048;
2. Key Laboratory of Atmospheric Chemistry, China Meteorological Administration, Beijing 100081;
3. The Meteorological Observatory of Shaanxi Province, Xi'an 710014;
4. School of Safety Science and Engineering, Xi'an University of Science and Technology, Xi'an 710054
Received 20 August 2019; received in revised from 22 November 2019; accepted 14 June 2020
Abstract: Based on the multi-source dataset including the American WRF-Chem (Weather Research and Forecasting Model Coupled to Chemistry) data, the American HYSPLIT (HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model) data, the Chinese environmental station observation data, and the special observation data (the multi-wavelength lidar, the Mie scattering lidar, the visibility meter, and particle size spectrometer) collected from Xi'an University of Technology (XUT), the key characteristics of PM2.5 about the component, distribution and transmission during the first fog-haze episode occurred in early January 2019 in Xi'an were studied by using the Synthetically Analysis and Classifying Diagnosis Method (SACDM). The paper aimed at providing the features of the fog-haze aerosols in the typical case. The fog-haze process was successfully copied by WRF-Chem according to both qualitative and quantitative test, and the characteristics on the component and distribution of PM2.5 were discovered by analyzing the model data. The main carbon-aerosol component of PM2.5 was organic carbon, with a value of 85%. In the mature phase of fog-haze, the aerosol decreased with the increase of height, and got a zero at about 5 km. With a higher vertical resolution than the model data, the lidar data were better at describing the detailed features of the profile of extinction coefficient. And the double fog-haze layers including the surface ground and 3.7 km layer were discovered according to the lidar data. The multi-source data showed that the north-wind surges played a more important role in the transmission process of PM2.5, and a key pollution channel from Tongchuan to Xi'an to Shanyang was discovered. Therefore, the first fog-haze disappeared with an important phenomenon of south-last and north-first.
Keywords: Xi'anthe first fog-haze process in 2019the key characterize on the component, distribution and transmission of PM2.5multi-source datasetsynthetically analysis and classifying diagnosis method (SACDM)north-wind surges
1 引言(Introduction)近年来, 我国诸多地区不断遭受雾、霾污染的侵袭, 为此, 广大****开展了大量研究工作.理论上, 雾、霾属于不完全相同的天气现象, 实际中, 要将两者完全分开研究难度极大.一方面, 它们之间常存在相互转换过程(吴兑等, 2010)；另一方面, 当雾和霾同时发生时, 除非有非常细致的环境监测资料相佐证, 否则在它们之间难以确定明确的界限(穆穆等, 2014).而且, 在中国气象观测站实际观测中, 对雾和霾的区分也存在较大的不确定性(吴兑等, 2008).考虑到这些客观实际, 较好的解决办法是将雾和霾混合在一起开展研究(张人禾等, 2014；穆穆等, 2014；高怡等, 2014；侯梦玲等, 2017).
雾霾问题涉及气溶胶组分结构、分布特征及其传输过程等方面, 其中以PM2.5对人类危害最大.迄今为止, 我国针对雾霾的研究多集中于华北(Deng et al., 2011)、华东(Li et al., 2017)、华南(Wang et al., 2009)等区域性雾霾问题异常突出的地区：华北地区的研究主要以京津冀快速发展经济圈为中心(Tie et al., 2015), 并包含山东(张强等, 2017)、河南(董贞花等, 2018)等地；华东地区的研究则是以长江三角洲快速发展经济圈为主体(Geng et al., 2009), 涵盖湖北(白永清等, 2018)、安徽(石春娥等, 2016)、江苏(朱佳雷等, 2011)、上海(Tie et al., 2009)和浙江(牛彧文等, 2010)等地；华南地区的研究是以珠江三角洲快速发展经济圈为中心(Li et al., 2013), 包括广东(伍红雨等, 2016)、广西(廖国莲等, 2011)、福建(蒋永成等, 2015)、香港(吴兑等, 2011)等地.在这三大雾霾区域之外, 一些研究也表明我国西部地区也是雾霾多发地.张小曳等(2013)、曹国良等(2011)共同指出, 我国存在4个区域性霾最为严重的区域, 其中就包含关中平原.Bei等(2016)也认为, 近年来以西安为中心的关中平原空气污染呈逐渐加重趋势.可见, 很有必要增强我国西部地区雾霾的研究力度.
要熟悉PM2.5的特征, 关键在于尽可能多地搜集各种资料, 在此基础上借助综合诊断方法(李博等, 2017)充分挖掘这些资料的信息, 以此探寻其分布与传输特征.最常用的是已发展成熟的环境站资料, 可以提供多种地面原位监测数据(李小飞等, 2012).近年来, 粒谱仪、激光雷达等新型观测设备也被广泛用于各类空气污染的监测与研究中(翟晴飞等, 2011；黄祖照等, 2012；方欣等, 2019).作为先进的探测工具, 激光雷达逐渐被用于大气气溶胶消光廓线等参数的探测研究, 其中包括西安理工大学研制的多波长激光雷达与米散射激光雷达(闫庆等, 2013；狄慧鸽等, 2014；王玉峰等, 2015).激光雷达实现了从地面原位探测到PM2.5廓线探测的突破.在当前探测手段仍然有限的客观条件下, 环境模式模拟也是非常有效的雾霾研究方法(Grell et al., 2005；谢祖新等, 2014；Zhou et al., 2017), 可以实现从单点到多网格点PM2.5廓线的突破, 为研究任意时间、地点及垂直空间的气溶胶特征提供了较为完整的数据支撑.国际上先进的环境模式有WRF-Chem(Weather Research and Forecasting Model Coupled to Chemistry)、CMAQ(Community Multiscale Air Quality System)等.近些年我国科学家经过不懈努力, 陆续研发了具有自主知识产权的GRAPES-CUACE (Global/Regional Assimilation and Prediction System Coupled to the CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment)及NAQPMS(The Nested Air Quality Prediction Modeling System)等环境模式, 不断缩小着与发达国家的差距.这些模式可以模拟城市/区域/全球等不同尺度范围的大气污染, 进而为雾霾研究提供种类丰富的时空四维大气气溶胶数据集.
基于此, 本文以2019年西安的首场雾霾为对象, 通过对多源资料的综合诊断, 深入探讨雾霾期间PM2.5关键特征(包含组分、分布及传输特征), 以期为我国西北地区雾霾气溶胶研究提供有益的个例积累.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 多源资料的搜集及关键测站信息所用资料包含我国多种观测资料、美国WRF-Chem模式模拟资料、美国HYSPLIT (HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)模式模拟气团前\后向轨迹资料(设为6 h间隔)及美国NCEP (National Centers Environmental Prediction)再分析资料(6 h间隔).其中, 观测资料主要用于对模拟效果进行评估并开展雾霾气溶胶特征(以PM2.5与消光廓线为重点)分析, 具体包括：①西安周边33个环境站监测地面空气质量数据(时间分辨率1 h)；②西安理工大学(Xi′an University of Technology, 简称XUT)自主研发的米散射激光雷达与多波长激光雷达探测气溶胶消光廓线, 米散射激光雷达信号平均时间为40 s, 垂直距离分辨率为7.5 m, 多波长激光雷达一次探测累积时间为10 min, 垂直距离分辨率为3 m；③西安理工大学购置的德国研制的基于激光光学散射法及扩散荷电法结合FCE(法拉第静电计)的Mini-WARS1371宽粒径谱仪探测的PM2.5数据, 其测量范围为10 nm~35 μm, 在此范围内可分为41个粒径通道, 其中超细颗粒物测量范围为10~200 nm, 并分为10个粒径通道, 探测结果符合EN481标准；④西安理工大学购置的能见度仪探测的能见度(时间分辨率1 min)等数据.
在环境监测站中, 特别以西安理工大学西门毗邻的兴庆小区观测站为重点, 其经纬度为109°E、34.25°N.同时, 以西安理工大学西南侧3.5 km处西安科技大学为人工辅助观测点, 该测点位于大雁塔景区北侧1.5 km、西安中轴线-长安路东侧1.5 km, 是监测西安城区雾霾实况演变的理想场站.
2.2 首场雾霾过程的主-客观观测于西安理工大学和西安科技大学对此次雾霾进行双点位、全过程人工观测与记录(主观), 现结合西安理工大学能见度仪观测数据(客观)对雾霾演变过程描述如下(图 1给出了逐日能见度极值时间序列)：2018年12月30日, 观测点能见度大于10 km, 31日与30日相比, 能见度已呈下降趋势, 能见度极值相差5 km以上, 表明日空气状态(能见度)变化较大, 但仍为晴天；2019年1月1—2日, 能见度不断减小, 雾霾逐渐加重；至1月3日, 日最大能见度低至3 km以内, 且能见度极值相差达到新低, 雾霾持续加重；1月4日能见度依旧较差, 且空气中鼻感明显不适, 此时以重度霾天为主, 全市幼儿园及小学1~2年级停课, 西安实行罕见的机动车单-双号限行；1月5日, 鼻感比1月4日明显变好, 能见度有所回升；1月6日, 能见度再次低于2 km, 可以感到空气中湿度明显增加, 但无鼻感不适的状态, 此时以大雾天气为主；1月7日上午, 能见度继续维持在2 km左右, 中午以后能见度转好, 下午转为晴天, 从两个监测点均可证明能见度突破10 km.总体而言, 本次雾霾过程持续时间为2019年1月1—7日, 记为首场雾霾, 对市民生产生活各方面均造成了严重影响, 其中, 3—4日为重度霾, 6—7日为大雾.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 西安理工大学能见度仪观测每日能见度极值时间序列 Fig. 1The maximum-minimum of daily visibility detected from XUT |
2.3 模拟方案与标准时间(北京时)设定WRF-Chem环境模式由美国大气研究中心、美国国家海洋及大气管理局联合研发, 模式气相、液相化学采用RADM2化学机制, 气溶胶模块采用CMAQ.借助2018年6月发布的最新版本(以文章撰写日期为参考)WRF-Chem Version 4.0开展模拟, 并对模拟效果进行检验与评估, 如模拟效果不理想, 则重新调试模拟参数并再次开展模拟.图 2给出了模拟效果理想状况下(效果检验请见第3.1节)选定的模拟参数：模拟采用双重双向嵌套区域(分别记为D01、D02), 中心网格点设为西安(本文所述西安位置均指西安理工大学激光雷达测站位置), 并由D01作为母区域对D02进行反馈, 以保证更好的模拟效果.双重区域均选取WSM5微物理方案及Grell-Devenyi积云参数化集合方案.模式采用的气象场初、边界条件由NCEP再分析资料提供.水平空间分辨率(双重网格距)分别设为20 km和6 km, 垂直空间分辨率设为28层, 时间分辨率为1 h, 模拟时段涵盖整个雾霾过程, 即2018年12月29日8：00—2019年1月7日20：00, 全文数据一律采用/转换为北京时.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 WRF模式双重模拟区域(D01、D02)(a, 黑色圆为西安理工大学激光雷达测站位置)及D02区域和地形及铜川、咸阳、西安三地的环境监测站位置(b, 白色实心方块为铜川监测站, 黑色空心方块为咸阳监测站, 灰色圆为西安监测站, 黑色圆为西安理工大学毗邻的兴庆小区监测站) Fig. 2The nest domains in simulation (D01, D02)(a) and the terrain in D02 and the environmental stations in Tongchuan, Xianyang, and Xi′an(b) |
2.4 HYSPLIT轨迹模式HYSPLIT模式已被广泛用于大气科学、环境等多领域研究(黄健等, 2002；马京津等, 2006；李正等, 2018), 分为前向轨迹和后向轨迹模拟, 可据此分析气团前、后轨迹, 并揭示某地区大气可吸入颗粒物输送特征, 这是当前了解某地大气颗粒物来源的有效方法.本研究使用的模式版本是最新的HYSPLIT_4(Draxler et al., 1998), 其采用Eulerian-Lagrangian混合计算模式, 且平流和扩散计算为Lagrangian方法, 污染物浓度计算为Eulerian方法.
3 模拟效果评估与PM2.5特征综合诊断(Simulation effect and PM2.5 characteristics)3.1 模拟效果定性、定量评估借鉴文献方法对Chem模拟的气象参数(Dong et al., 2007；李博等, 2018)及气溶胶参数(李锋等, 2015；孟宁等, 2017)进行较为系统的效果评估, 结果表明, 此次模拟成功复制了雾霾过程.由于篇幅所限, 本文仅给出对雾霾污染研究最关键的PM2.5与消光系数的模拟效果评估分析.
为研究方便, 将雾霾生命史划分为4个典型阶段：雾霾形成前、生成初期、强盛维持期(重点包含3—4日重度霾及6—7日大雾阶段)、消散期.图 3给出了模式模拟与实际观测的雾霾典型生命期近地面PM2.5空间分布, 可定性分析模拟效果.由图 3可知, 模式较准确地模拟出了PM2.5时间演变与空间分布特征.图 3a为雾霾形成前(2018年12月29日12：00)两类数据的近地面水平分布, 可见模拟数据与实况数据吻合度较好, PM2.5均维持在低值范围, 表明雾霾并未发生；维持期分别是3日(图 3b, 2019年1月3日15：00)与6日(图 3c, 2019年1月6日16：00), 从模拟数据分析, 两阶段西安地区均为红色大值区, 与监测站监测(彩色小方块)吻合较好；在图 3d 所示的消散期(2019年1月7日12：00), 东西向带状分布的模拟数据较好地展示了雾霾从北向南逐渐消散的趋势, 与监测站监测雾霾消散趋势吻合.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 D01模拟(填色区)与实际观测(小方块)的雾霾形成前(a)、维持期(b~c)、消散期(d)近地面PM2.5水平分布(箭头表示模拟风场) Fig. 3The distribution of PM2.5 from simulation (shaded) and observation (small square) during the pre-formation phase(a), maintenance phase(b, c), and dissipation phase(c) of fog-haze(arrows were wind in simulation) |
以上从时空分布与演变特征的验证效果表明, 模式较好地模拟了雾霾生命特征, 尤其表明在不同阶段PM2.5水平分布特征与实况观测吻合较好.图 4为模拟与观测的西安地区平均PM2.5时间序列(时间间隔1 h), 其中, 观测数据为西安13个监测站(图 2b中小圆点)的平均值, 模式数据为对应区域的格点平均.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 实际观测与D01模拟的西安区域平均PM2.5对比(a.2019年1月1日0：00—3日0：00；b.1月3日0：00—6日0：00；c.1月6日0：00—7日18：00) Fig. 4The mean PM2.5 in Xi′an between observation and simulation (a. 0:00BST 1 January—0:00BST 3 January; b.0:00BST 3 January—0:00BST 6 January; c.0:00BST 6 January—18:00BST 7 January 2019) |
继续从定性分析的角度验证模拟效果.由图 4可见, 整体而言, 观测值与模拟值的时间演变趋势大致一致, 共同体现了雾霾的生命史特征：2019年1月1—2日, 模拟与观测的PM2.5整体上均呈缓慢上升趋势, 表明雾霾处于逐渐形成期(图 4a)；1月3—6日, 两类PM2.5均位于高值峰段, 表明雾霾处于强盛维持阶段(图 4b)；1月6日, 雾霾仍强盛维持, 但7日以后, 两类PM2.5均出现明显下降趋势, 表明雾霾消散(图 4c).不足在于雾霾维持阶段部分时段(图 4b, 4日12：00—6日0：00), 模拟数据与环境站监测数据有些偏差, 而从同时段西安理工大学粒谱仪观测的PM2.5(实心圆)分析可知, 其与环境监测站数据吻合较好.这表明两类观测数据的吻合度要优于与模拟数据的吻合度, 因此, 后文应用时将剔除该时段不良(模拟)数据, 必要情况下以观测数据代替.需要说明的是, 本研究对该段模拟参数进行了多次调试与反复模拟, 始终无法模拟出较好的结果, 由此也表明, 环境模式并不能完全精准地复制雾霾实况, 特别是在小区域的绝对准确模拟方面仍有困难.
以上从不同角度开展了模拟效果的定性分析验证, 下面对模拟效果继续开展定量评估, 选取当前研究中普遍采用的3类评估指标(李锋等, 2015；孟宁等, 2017)：归一化平均偏差(NMB, Normalized Mean Bias)、相关系数(r)、一致性指数(IA, Index of Agreement).
 | (1) |
 | (2) |
 | (3) |
表 1为基于218个样本计算的雾霾全过程区域平均模拟与观测PM2.5评估指标统计结果, 可以分析出它们综合验证了模拟结果的可靠性：模拟的各类极值与观测值绝对误差均在10 μg·m-3左右, 其中, 平均值与最大值的效果更好, 控制在10 μg·m-3以内；归一化平均偏差(NMB)为0.04, 表明模式较准确地再现了PM2.5整体特征；相关系数(r)与一致性指数(IA)均大于0.8, 表明模拟与观测数据具有较好的相关性、一致性.
表 1(Table 1)
| 表 1 西安区域平均PM2.5模拟值与实际监测值定量评估指标 Table 1 The quantitative evaluation indexes for the mean PM2.5 in Xi′an between simulation and observation | |||||||||||||||||||||||
表 1 西安区域平均PM2.5模拟值与实际监测值定量评估指标 Table 1 The quantitative evaluation indexes for the mean PM2.5 in Xi′an between simulation and observation
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3.2 消光廓线时空分布特征PM2.5与消光廓线在描述雾霾污染特征方面具有较好的一致性, 因此, 本文在对消光廓线模拟效果定性评估的基础上, 结合其它观测数据对雾霾特征进行综合诊断.
图 5为模拟的西安理工大学消光廓线时间序列, 同时还搜集了雾霾期间的各类观测数据, 包括西安理工大学多波长激光雷达、米散射激光雷达数据.由图 5可见, Chem模拟消光系数反映的雾霾生命特征与图 1、图 3、图 4的分析结果吻合度较好.雾霾发生于1月1—7日, 尤其成功模拟出1月4日、6—7日两段雾霾严重期.进一步分析图 5可知, 从形成初期到中后期(重度霾阶段), 雾霾高度层不断抬升, 这为污染物的扩散与输送提供了有利条件.由后文分析可知, 雾霾后期西安周边近地面盛行偏北风, 有利于污染物向南输送.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 雾霾全过程D02模拟的西安理工大学消光系数廓线时间序列 Fig. 5The simulated extinction coefficient in XUT, the lines are the observed periods by lidar |
由图 5还可看出, 雾霾期间搜集到了2次宝贵的激光雷达观测实验数据, 通过与模式模拟消光廓线的比对, 可对两类数据的可靠性进行相互验证, 进而可深入挖掘各类数据所包含的有价值信息.图 6即给出了其中多波长激光雷达系统所探测的消光系数廓线(选用该套雷达系统的532 nm波段反演, 并取1 km以下高度为雷达探测盲区)及Chem内网格模拟(550 nm)的廓线, 从1 km以上的两类廓线对比可表明, 虽然波长有一定差别, 但两类廓线仍有可比性, 共同反映了消光系数随高度增高而减小的整体趋势, 且两类数据均在3 km左右趋于零值, 它们共同验证了1月2日雾霾高度层较低, 仍处于发展初期.进一步分析图 6可知, 相比于模式数据廓线的整体平滑特征, 激光雷达数据廓线波动幅度更为丰富些(这种特征在图 7中表现的更加明显), 结合下段中米雷达数据(图 7)分析共同表明, 这种波动是由激光雷达数据高垂直分辨率特性所决定的.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2019年1月2日20：00(a)、21：00(b)两类不同方法(多波长激光雷达探测、D02模拟)获取消光系数廓线的趋势比较 Fig. 6The profile of extinction coefficient between simulation in D02 and observation by multi-wavelength lidar at 20:00 BST(a) and 21:00BST(a) on 2 January 2019 |
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 2019年1月3日19：00(a)、20：00(b)两类不同方法(实线为米散射激光雷达探测、点线为D02模拟)获取消光系数廓线的趋势比较(虚线为按模式平均分层的米雷达消光系数廓线, 水平线表示中低空的雾霾层) Fig. 7The profile of extinction coefficient between simulation in D02, observation by Mie scattering lidar, and the lidar data was consistent with the model data in vertical layers (dashed line) at 19:00BST(a) and 20:00BST(b) 3 January 2019 |
图 7给出了图 5中另一套雷达系统(米散射激光雷达, 波长532 nm)所探测的气溶胶消光系数廓线(仍取1 km以下高度为雷达探测盲区)与模式模拟消光系数廓线(550 nm)的对比, 虽然两套数据的波长仍有18 nm差别(550 nm与532 nm的差值), 但模拟数据(点线)与米雷达实测数据(实线)整体变化趋势基本吻合, 这两类数据共同反映了消光系数在低层最高、随高度增高而减小、至5 km左右趋于零值的特征, 这与图 6反映的3 km消失高度不同, 表明此时雾霾进一步发展加强, 由此反映了污染高度层会随雾霾的强弱演变存在上下波动的事实(正相关).进一步分析图 7可知, 模拟与观测消光廓线之间的不足在于2~4 km之间的廓线细节存在差异：在随高度增加消光系数递减的整体趋势下, 此段区域雷达数据存在明显波动(随高度增加而增大).因此, 需要更深入地分析波动产生的原因, 结果表明：模式数据在从地面到5 km的高空空间内包含14层, 即该区段模拟消光廓线仅有14个数据点, 远远少于激光雷达数据点(垂直分辨率不到10 m).由此可知, 模式数据更益于分析雾霾在垂直方向的整体趋势, 而对于细节(在随高度递减的整体趋势下, 局部体现出小区域随高度递增的微小波动)的分析则需借助激光雷达等空间分辨率更高的数据实现.
为更深入地对比激光雷达与模式消光系数廓线, 参考有效对等高度层方法(李博等, 2017), 将两类数据进行垂直分辨率匹配, 对激光雷达数据按模式分层进行平均, 图 7中短虚线即为平均分层后的结果, 仔细观察后可以看出, 平均处理后两类数据(点线与虚线)具有相近的平滑特征, 激光雷达消光系数与模式数据共同体现出在5 km处消失的特征, 而且在2.2~3.7 km高度段, 激光雷达消光廓线呈逆增长的特征, 这种波动的细节变化(波动更明显)是垂直分辨率较粗的模式数据无法揭示的, 表明雾霾天除了地面能见度最差以外, 并不是越往高层能见度越好, 至少从图 7a可以揭示, 除地面外在3.7 km附近(水平线)也有可能存在较为严重的雾霾层.当然, 是否每一处波动极值点均对应于一层高空雾霾层, 仍需更多的观测数据与个例进行验证.由图 7b可见, 20：00消光系数与模式模拟消光系数仍共同体现出随高度减小的基本特征, 而且在3.7 km处也有雾霾层存在的迹象.综合此段分析可知, 在垂直空间内, 重度霾时刻可能存在双/多层雾霾层.
3.3 PM2.5组分、分布特征前文借助不同观测数据与环境模式模拟数据开展对比, 通过定量、定性效果综合评估表明此次模拟数据较为可靠.本节通过对这些模式数据较为系统的分析, 研究了PM2.5的组分结构, 结果表明, 碳气溶胶是PM2.5的主要组分.这与多数文献(Jeong et al., 2004；Saikawa et al., 2009)的研究结论一致, 他们指出碳气溶胶在PM2.5中所占比重最高可达70%.
图 8展示了雾霾不同生命期碳气溶胶组分的分布特征, 其中, BC1为疏水性黑碳, BC2为亲水性黑碳, OC1为疏水性有机碳, OC2为亲水性有机碳.由图 8可见, 整体而言, 各类碳气溶胶垂直分布最高均为5 km左右, 且具有随高度增高而减小的共同趋势, 这与3.2节中消光廓线特征吻合较好；随着雾霾增强, 各气溶胶组分均获得了增长, 综合对比可发现PM2.5以有机碳(图 8c、8d)为大值成分；值得注意的是, Chem数据表明消散期气溶胶首先从低层(2 km上下)开始消散/减小, 而高层雾霾污染的消散相对要慢些(图 8点-虚线).
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 雾霾不同阶段D02模拟的西安理工大学碳气溶胶组分廓线 Fig. 8The simulated components of carbon aerosols in D02 in XUT during various life cycles |
由图 8可知, 雾霾发生发展期间各组分均在近地面浓度最高.事实上, 近地面与人类生产生活直接相关, 因此, 需要对近地面各污染物组分进一步分析.图 9即给出了Chem内网格模拟的西安理工大学碳气溶胶组分的时间演变序列, 其中, 与观测值具有较大偏差的模拟时段(图 4b中4日12：00—6日0：00)数据(记为不良数据)已被剔除.由图 9可见, 各组分随时间演变趋势与消光廓线相似(图 5), 两者从不同高度范围共同体现出了雾霾生命特征；同时还可看出, OC2占碳气溶胶总量最多, 达59.72%, BC2最小, 为5.65%, 其中有机碳(OC1+OC2, 84.62%)远大于黑炭气溶胶(BC1+BC2).
图 9(Fig. 9)
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| 图 9 D02模拟的西安理工大学近地面碳气溶胶组分时间序列 Fig. 9The simulated components of surface carbon aerosols in D02 in XUT |
以上分析表明, 西安雾霾引发的污染(仍以PM2.5与消光系数表征)在垂直空间分布具有较为一致的特征, 即近地面污染物浓度最高, 随高度增加呈递减趋势, 至5 km附近消失；且有机碳为各高度PM2.5中碳气溶胶的主要组分.
3.4 PM2.5传输特征本次雾霾在1月7日中午以后消散, 结合大气环流形势演变(图略)分析可知, 雾霾消散期间由于北方冷高压影响, 致使陕北、关中地区以偏北风为主导.本节将开展环境站监测数据、环境模式模拟数据及气团轨迹数据的综合诊断, 由此探讨PM2.5传输特征.
图 10给出了雾霾消散期关中地区7个环境监测点PM2.5时间演变序列.在图 10a中, 观测点地理位置自北向南依次为铜川党校(编号1)、铜川新区管委会(编号2)、铜川新区兰芝公司(编号3)、咸阳气象站(编号4)、西安草滩(编号5)、西安兴庆小区(毗邻西安理工大学, 编号6)、西安高新西区(编号7).在图 10b中, 最北部的铜川党校站(1号线)PM2.5浓度最先下降(带数字1的小竖线时段), 其后各站PM2.5监测值随时间推移自北向南依次(2~7号线)降低, 图 10b中不同标识的小竖线表示对应监测站PM2.5开始降低时段.由监测数据表明, 2019年首场雾霾过程中, 污染物存在较明显的自北向南依次消散的迹象.
图 10(Fig. 10)
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| 图 10 雾霾消散期关中地区7个监测站地理位置(a)及其对应的PM2.5时间演变序列(b)(带数字的加粗小竖线表示对应各站PM2.5消散时段) Fig. 10The seven environmental stations in Guanzhong(a) and their sequential PM2.5 during the dissipation period of fog-haze(b) |
图 11为Chem模拟雾霾消散期低层PM2.5及6 m·s-1以上的强风场水平分布, 其中小圆点为图 10中7个观测点位置.图 11a代表了雾霾消散前(2019年1月6日8：00)PM2.5水平分布, 可见西安监测站(白色小圆点)及周边区域PM2.5分布较为均匀, 而关中-陕北区域为较大面积的弱偏南气流(并未超过6 m·s-1)控制, 此时不曾出现雾霾消散迹象.图 11b代表了雾霾开始消散(消散中, 1月7日1：00)时刻PM2.5水平分布, 此时陕北至关中风场转为大面积偏北风, 其中有频繁出现的强风速核(风速大值区), 参考气象学的季风涌概念(Dong et al., 2007; 李博等, 2017), 本文将这种强北风的向南涌动称为“北风涌”.与图 11a相比, 在图 11b中, 陕北地区的PM2.5已开始消散, 但关中平原的雾霾仍存在, 在频繁的北风涌侵袭下, 污染物从陕北向关中平原不断输送/推进, 并堆积于秦岭山脉(秦岭地形请见图 2b填色区)以北地区, 形成东西向带状PM2.5大值区.图 11c代表了西安雾霾消散后期(1月7日11：00)PM2.5分布特征, 可发现受偏北气流影响明显, “污染带”边缘与3股“北风涌”(以长粗箭头表示)分布吻合极好, 此时西安以北雾霾已消散, 但秦岭及其以南地区雾霾仍存在滞留、消散缓慢的现象, 这与本研究的实际观测吻合较好(图 12).图 12为1月7日16：00于西安科技大学拍摄的城市南、北方天气实况, 排除相机像差因素影响依然可见, 此时西安城区以北天空晴朗, 雾霾已完全消散(图 12a), 但西安以南至秦岭方向空气仍有些混浊, 雾霾滞留(图 12b).
图 11(Fig. 11)
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| 图 11 D01模拟雾霾消散前(a)、中(b)、后(c)低层PM2.5浓度(填色区)及大于6 m·s-1的强风场(箭头)水平分布(小圆点为与图 10对应的关中7个监测站, 其中3个白色点为西安监测站位置, 带数字的长粗箭头表示北风涌) Fig. 11The horizontal distribution of simulated PM2.5(shaded) and strong wind larger than 6 m·s-1 (arrows) in D01 during the pre-dissipation phase(a), dissipation phase(b), and post-dissipation phase(c) |
图 12(Fig. 12)
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| 图 12 2019年1月7日16：00(雾霾消散后)拍摄的西安北部(a)、南部(b)天气实况(拍摄点位于雁塔北路的西安科技大学) Fig. 12The weather phenomenon at the north Xi′an (a) and south Xi′an (b) at 1600 BST 7 January 2019 |
图 13为利用HYSPLIT模拟结果对图 10中关键监测站PM2.5传输特征的综合诊断.模式起始位置数设为1, 轨迹设为Normal类型, 模拟初始数据为美国国家环境预报中心全球数据同化系统存档数据.图 13a、13c源位置为西安市兴庆小区监测站, 图 13b源位置为铜川新区管委会测站.后向轨迹开始时间为2019年1月7日14：00, 运行时间12 h；前向轨迹开始时间为2019年1月7日2：00, 运行时间12 h.模型在计算中使用的垂直运动的类型为模型垂直速度, 该类型使用气象数据中的垂直速度场进行计算, 分别模拟100、500、1000 m高度处气团前向/后向轨迹, 各轨迹标签间隔均为6 h.图 13d是以气体和小颗粒为主的污染物.由图 13a兴庆小区气团后向轨迹分析可见, 该站点空气污染主要来自偏北方向, 特别是1000 m气团经北偏东方向的铜川地区抵达西安, 而500 m及以下气团经北偏西方向(咸阳辖管区)抵达西安.这种偏北方向的气团移动轨迹与图 10系列测站位置及图 11中Chem模拟偏北风(第2股北风涌)相吻合.同时由图 13a可以看出, 气团(500 m、1000 m)在到达西安时转为上升气流, 这为雾霾消散提供了有利的气流条件.进一步由图 13b中铜川观测站前向轨迹分析可知, 来自铜川地区的气团会传输至西安地区, 其绿色气团轨迹线直接影响兴庆小区站.需特别注意的是, 综合不同数据所绘制的图 10、图 11、图 13a~13b共同表明, 铜川是此次雾霾过程中西安污染的关键输送路径.图 13c为兴庆小区气团前向轨迹, 可借此开展雾霾污染物经过西安后的去向分析, 结果表明, 污染物经兴庆小区后向东南方向继续传输, 并且持续爬高、翻越秦岭, 对商洛、山阳等地影响尤为明显.图 13d综合反映了首场雾霾个例中污染物的整体输送特征：污染物经铜川后可影响到西安-蓝田一带, 而污染物到达西安后会继续翻越秦岭、影响陕东南区域.
图 13(Fig. 13)
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| 图 13 2019年1月7日HYSPLIT模拟气团轨迹(a.兴庆小区监测站气团后向轨迹, b.铜川新区监测站气团前向轨迹, c.兴庆小区监测站气团前向轨迹, d.首场雾霾污染扩散区域示意图) Fig. 13The simulated air mass trajectory by HYSPLIT at 14:00 BST 7 January 2019 (a.the backward trajectory from the Xingqing environmental station, b.the forward trajectory from the Tongchuan new district environmental station, c. the forward trajectory from the Xingqing environmental station, d.the schematic diagram of the pollution diffusion during the first fog-haze) |
4 结论(Conclusions)1) 高分辨模式模拟数据表明, 雾霾期间, PM2.5中碳气溶胶主要组分为有机碳, 约占85%, 因此, 碳气溶胶主要来自污染源直接排放的一次有机碳和挥发性碳氢化合物经过光化学反应形成的二次有机碳.在雾霾强盛期, 气溶胶各组分在近地面浓度均最高, 且随高度增加呈递减趋势, 直至5 km左右(垂直分布最高高度)完全消失.
2) 本文尝试将两类不同方法(激光雷达探测、模式模拟)获取的消光系数进行比对分析, 结果表明, 相比于模式数据, 激光雷达数据具有更高的垂直分辨率, 因此, 更善于描述消光廓线的细节特征.据此揭示了重度霾时刻能见度垂直分布并不是“越高越好”(随高度增高能见度增大), 有可能存在双雾霾污染层(气溶胶极值层).仅从本次个例可见, 除过地面外, 3.7 km附近也有雾霾层存在的迹象.后续工作中会通过更多雾霾个例的研究进一步确认“双/多雾霾层”现象, 并探寻其可能机制.
3) 通过对多源数据的综合诊断最终揭示出, 偏北气流是雾霾消散的关键影响因子, 频繁、强劲的“北风涌”致使污染物不断沿铜川-西安-山阳路径传输, 雾霾由此体现了自北向南依次消散的特征.
4) Chem模拟结果表明, 西安雾霾在偏北风作用下消散, 并在秦岭山脉北段出现累积的东西走向污染大值带, 实际观测中体现为西安城区以北雾霾消散、以南雾霾滞留的特征.然而, 是否因此(南部秦岭山脉阻挡)造成雾霾消散缓慢, 仍需进一步开展分析.除此之外, 通过分析逐6 h环流形势演变表明, 2019年西安首场雾霾发生在大气环流调整(由“两槽一脊型”向“平直西风气流型”调整)的有利背景下, 这是预报雾霾出现的关键指标.然而, 为什么大气环流会调整为平直西风气流？其调整时间又如何准确把控？这是实际预报中的难点, 关键在于理解这些调整/变化出现的理论机制(较为复杂), 同样需要深入开展研究.
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