马丽新, 齐虹, 孙霞忠
哈尔滨工业大学环境学院, 城市水资源与水环境国家重点实验室, 哈尔滨 150090
收稿日期: 2020-03-27; 修回日期: 2020-09-10; 录用日期: 2020-09-10
基金项目: 国家自然科学基金(No.51979066);哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题(No.HC201811)
作者简介: 马丽新(1994-), 女, 博士研究生, E-mail:2801248740@qq.com
通讯作者（责任作者）: 齐虹(1971—), 女, 教授, 博士生导师, 主要研究方为：大气污染防治. E-mail:hongqi@hit.edu.cn

摘要：近年来气溶胶污染被社会各界密切关注.大气气溶胶的粒径分布和污染物组成特征研究是探究大气气溶胶污染成因的基础，同时也是准确评估人体暴露于气溶胶污染导致的健康风险的关键.多级采样器可分粒径采集大气气溶胶，通过模拟人体呼吸系统进而准确量化大气气溶胶组分被吸入后在人体的沉积部位和沉积量，从而被应用至大气气溶胶粒径分布特征和人体健康风险评估的研究中.本文介绍了大气气溶胶粒径分级方法，探讨了应用多级采样器在气溶胶粒径分布研究中存在的主要问题及解决方案，并综述了大气气溶胶粒径分布特征和人体呼吸系统暴露评估的研究进展，最后结合当前的研究现状对大气气溶胶在粒径分级和人体健康风险研究领域的未来发展方向进行了展望.
关键词：气溶胶粒径分布呼吸系统多级采样器健康风险
Research progress on aerosol particle size distribution characteristics and respiratory system exposure assessment
MA Lixin, QI Hong, SUN Xiazhong
State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, School of Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090
Received 27 March 2020; received in revised from 10 September 2020; accepted 10 September 2020
Abstract: In recent years, aerosol pollution has been paid close attention. The research on the particle size distribution and pollutant composition of aerosols is not only the basis to explore the causes of aerosol pollution, but also the key to accurately assess the health risks caused by human exposure to aerosol pollution. The multistage sampler can collect aerosols by particle size, and then accurately quantify the deposition position and amount of aerosols in the human body after inhalation by simulating the human respiratory system, so it can be applied to the research of aerosol particle size distribution characteristics and human health risk assessment. In this paper, the classification method of aerosol particle size was introduced. Meanwhile, the main problems existing in the application of multistage sampler in the research of aerosol particle size distribution and the solutions were discussed. Furthermore, the research progress of aerosol particle size distribution characteristics and human respiratory system exposure assessment was summarized. The future development direction of aerosol in the field of particle size classification and human health risk was prospected based on the current research status.
Keywords: aerosolparticle size distributionrespiratory systemmultistage samplerhealth risk
1 引言(Introduction)探究大气气溶胶的粒径分布对研究人体呼吸系统的暴露风险具有重要意义.大气气溶胶污染会加剧全球气候变化, 降低大气能见度, 形成区域大气污染并导致不利的健康问题, 特别是呼吸系统和免疫系统疾病.目前, 在区域尺度空气污染方面开展的大气气溶胶研究多集中于PM₁(Wei et al., 2019)、PM_2.5(Abd et al., 2018; Du et al., 2018; Ouyang et al., 2020; Xie et al., 2019; Xu et al., 2019)、PM₁₀(Lu et al., 2018; Romano et al., 2019; Romano et al., 2020; Sun et al., 2018; Yin et al., 2017)和TSP(Gao et al., 2018; Innocente et al., 2017).其中, 粒径低于10 μm的颗粒物被称为可吸入颗粒物, 可通过呼吸随空气流进入呼吸道甚至沉积于肺部, 粒径低于2.5 μm的颗粒物可沉积于呼吸系统下呼吸道如肺泡, 气溶胶微粒载带的有毒物质如重金属和多环芳烃(PAHs)等有毒物质会造成严重的呼吸系统疾病, 如肺癌、慢性肺阻病等.研究各级粒径气溶胶的化学组分和生物组分, 对探索大气污染导致呼吸系统疾病的风险具有重要作用, 而作为人体呼吸系统沉积通量的模拟, 多级采样器被应用于大气气溶胶粒径分布特征和呼吸系统暴露风险的研究, 可为大气污染防治和降低呼吸系统疾病发病风险提供科学依据.
本文针对多级采样器在大气气溶胶粒径分级研究应用中存在的主要问题的解决方案进行探讨, 综述了大气气溶胶中有害化学物质和微生物等污染物质的粒径分布特征, 并聚焦于气溶胶对人体呼吸系统的影响, 阐述了人体暴露于大气气溶胶的健康风险, 以期为大气气溶胶污染导致的呼吸系统健康风险的进一步研究提供参考.
2 气溶胶多级粒径分级方法及其应用领域(The classification method of aerosol multistage particle size and its application field)2.1 多级采样技术的应用领域气溶胶粒径分级研究需要通过多级采样器采集各级尺寸的气溶胶颗粒, 常见的多级采样器分为八级、六级、五级和二级采样器, 多级采样器被设计为多级、多孔的瀑布式撞击采样器, 根据大气气溶胶的空气动力学尺寸和特性, 采用惯性撞击原理采集各级粒径的大气气溶胶(Ranz et al., 1952).以八级采样器为例, 各级粒径气溶胶分别沉积于人体呼吸系统不同位置, 1~2级粒径(4.7~9.0 μm)颗粒可以滞留在鼻咽部上呼吸道, 3~5级粒径(1.1~4.7 μm)颗粒可以滞留于呼吸道支气管, 6~7级粒径(0.43~1.1 μm)颗粒可以沉积于肺泡, 进而通过气血屏障进入血液循环系统, 更会造成心脑血管疾病(图 1).人体暴露于气溶胶的呼吸健康风险可根据英国国家辐射防护委员会(NRPB)提出的LUDEP模型(A Lung Dose Evaluation Program)和国际放射防护委员会(ICRP)提出的人体呼吸道模型, 对各级粒径气溶胶中载带有毒物质在人体各级呼吸系统的沉积通量进行计算(Elihn et al., 2011; Prabhu et al., 2019; 王娟等, 2019), 进而模拟计算气溶胶在呼吸系统中的穿透程度和沉积位置.气溶胶研究分为生物气溶胶和非生物气溶胶两部分, 其中, 生物气溶胶指含有包括细菌、病毒及致敏花粉、霉菌孢子、蕨类孢子和寄生虫卵等在内的生物性粒子的气溶胶, 与非生物气溶胶相比, 生物气溶胶还具有传染性、致敏性甚至致癌性(Biermann et al., 2013; Li et al., 2015; Walser et al., 2015).有关生物气溶胶的研究通常是利用八级、六级或二级采样器采集能在特定培养基上生存的活体微生物实现的, 用以研究特殊区域的传染性空气微生物学；而非生物气溶胶的研究则多采用八级和五级采样器采集气溶胶, 用以分析颗粒物在人体呼吸系统的沉积及其吸附的污染物的粒径分布特征.有关生物气溶胶和非生物气溶胶采样器的分类和应用领域见表 1.
图 1(Fig. 1)

图 1 粒径分级与人体呼吸系统沉积位置 Fig. 1Particle size classification and deposition location of human respiratory system

表 1(Table 1)

表 1 多级粒径采样器的分类和应用领域 Table 1 Classification and application of multistage particle size sampler

表 1 多级粒径采样器的分类和应用领域 Table 1 Classification and application of multistage particle size sampler 采样器类型 切割直径 采样介质 应用领域 参考文献 八级采样器 9.0~10 μm、5.8~9.0 μm、4.7~5.8 μm、3.3~4.7 μm、2.1~3.3 μm、1.1~2.1 μm、0.65~1.1 μm、0.43~0.65 μm和 < 0.43 μm 玻璃纤维膜、石英膜 气溶胶基础研究、职业人群的大气污染暴露、吸入成分和沉积研究 Gao et al., 2016a; Yamamoto et al., 2016; 王娟等, 2019; 六级采样器 >7.0 μm、4.7~7.0 μm、3.3~4.7 μm、2.1~3.3 μm 1.1~2.1 μm、0.65~1.1 μm 装有琼脂培养基的培养皿 空气微生物学研究、微生物气溶胶采样和暴露研究、传染性研究 Ding et al., 2016; Uhrbrand et al., 2017; Chia et al., 2019; Mao et al., 2019; Yang et al., 2019 五级采样器 ≥7.0 μm、3.3~7.0 μm、2.0~3.3 μm、1.1~2.0 μm、≤1.1 μm 石英膜 气溶胶基础研究、大气污染暴露研究 Wang et al., 2016 二级采样器 ≥8 μm、≤8 μm 装有琼脂培养基的培养皿 空气微生物学研究、微生物气溶胶采样和暴露研究 Osman et al., 2017

2.2 多级采样方法亟待完善的关键技术分级粒径采样器在建立采样方法上仍有需要完善的关键技术问题, 主要包括采样过程污染和采样效率问题.
2.2.1 采样过程污染问题多级采样技术在实际应用中常存在采样器的污染问题.采样污染包括细菌污染和颗粒物污染, 多级采样器用于现场采样, 反复使用会导致其受到微生物和粉尘颗粒污染, 细菌群体分泌的胞外多糖可在不锈钢表面形成细菌被膜(陈秋云, 2004), 具有腐蚀作用(邹明明等, 2017), 且细菌被膜中含有的孢子和细菌还可不断地向外界扩散(王洪彬等, 2019).颗粒物作为微生物附着和生长的良好介质, 颗粒物和细菌的分泌物可附着于采样器表面和筛孔, 因此, 需要及时清理以避免采样器表面被腐蚀和筛孔堵塞而影响采样结果.曾文明等(2013)对六级采样器的污染和消毒方式进行了研究, 结果显示, 相比于微生物污染而言, 粉尘污染对采样器的影响更严重, 特别是在采集过重污染环境的气溶胶后, 没有对采样器进行消毒就直接采集清洁现场样品, 将会影响采样的准确性.因此, 现场的监测工作人员应尽量避免采样器受到污染并及时清理和消毒.对于多级采样器的消毒, 常用的方式为超声清洗、75%酒精和高压灭菌(表 2).应注意采样器清洁后要彻底干燥才可再次使用, 避免采样器表面湿润而黏附污染物或表面残留的消毒剂落在采样介质上而抑制细菌生长, 建议用无尘纸擦干, 5 min后再进行采样, 以免导致采样误差(曾文明等, 2013).
表 2(Table 2)

表 2 多级采样器的消毒方式和效果 Table 2 Disinfection method and effect of multistage sampler

表 2 多级采样器的消毒方式和效果 Table 2 Disinfection method and effect of multistage sampler 消毒方式 效果 优点 缺点 参考文献 超声 好 高效、高清洁度, 只要采样器浸没到声场存在地都具有清洁作用 操作相对复杂 李欢竹, 2010; 周红生等, 2010; Br?goszewska et al., 2018a 75%酒精 好 消毒液速干、无残留、不腐蚀采样器、不改变采样器表面性质, 是消毒采样器的普遍方法 筛孔污染较难清洁 吕一欣等, 2006 乙醇复方消毒液(4000 mg·L-1醋酸氯己定和丙三醇等多醇类化合物) 较差 杀菌效果可靠、高效 消毒后的采样器需等45 min后才能再次采样, 否则残留消毒剂会影响采集膜上的细菌生长；同时对采样器存在不良影响 曾文明等, 2013 高压灭菌 好 杀菌效果好, 不腐蚀采样器表面, 是大气生物气溶胶采集中常用的消毒方法 耗时较长 Gao et al., 2016a; Ding et al., 2016

2.2.2 采样效率问题颗粒物的回弹现象是多级采样器在应用中存在的一个问题, 多级采样器属于分级瀑布式撞击采样器, 当颗粒物随着气流进入采样器的锥形口和各级采样板时容易出现颗粒回弹和被重新带走而重复输送的情况.为防止大颗粒被采集和颗粒的回弹现象发生, 可在采样器空气入口处安装前分离器.前分离器是由1个进气管和3个出气管组成的撞击室, 此设计会使涡流大大降低, 并且收集到的重粒子也不会导致过载的情况发生.郑乃源等(2011)对八级采样器的采样研究结果表明, 在采样器安装前分离器的采样效果比未安装有一定的改善.
另外, 使用多级采样器采集生物气溶胶时, 存在采集的微生物量和实际大气环境微生物总量差距大, 以及只能采集部分微生物种类的问题.由于六级和二级采样器的采样介质是培养基, 所以只能采集可在特定培养基上生存的活体微生物(Peccia et al., 2006), 采集的微生物量仅约为空气中微生物总量的0.1%~10%(Br?goszewska et al., 2018a; Després et al., 2012; Pace, 1997), 这也是多级采样器在生物气溶胶研究应用中尚未得到解决的问题之一.另一方面, 八级采样器手工采样与颗粒物自动监测仪器的监测结果往往存在偏差, 这是因为八级采样器不具备颗粒物自动监测仪的采样加热功能, 空气中的可挥发性颗粒物不能被滤除而导致的(郑乃源等, 2011).
3 气溶胶粒径分布特征和呼吸系统暴露风险的研究进展(Research progress on aerosol particle size distribution characteristics and respiratory system exposure risk)迄今为止, 国内外****在大气气溶胶的粒径分布特征和人体呼吸系统暴露风险研究领域做了大量工作, 加深了对气溶胶污染对人体健康效应的理解, 这些工作主要集中在生物气溶胶和非生物气溶胶的粒径分布及人体呼吸系统的气溶胶暴露风险3个方面.生物气溶胶指含有包括细菌、病毒及致敏花粉、霉菌孢子、蕨类孢子和寄生虫卵等在内的生物性粒子的气溶胶, 生物气溶胶与非生物气溶胶相比具有一定的传染性和致敏性等.非生物气溶胶含有炭质组分、无机物、金属元素和有机物组分.
3.1 生物气溶胶粒径分布特征及影响因素生物气溶胶粒径分级研究的目的在于加深对生物气溶胶暴露与人体呼吸系统相关疾病间联系的认识.生物气溶胶暴露往往会对人体健康产生不利影响, 包括呼吸系统和免疫系统等疾病(Golofit-Szymczak et al., 2010), 而这种影响不仅取决于生物气溶胶的生物学特性, 还取决于它们在呼吸道的沉积位置, 大气中某些潜在的病原体细菌的生物多样性与气溶胶粒径有关(Gao et al., 2016a).因此, 为了进一步解释和理解人体暴露于生物气溶胶与呼吸系统疾病的关系, 不仅需要了解生物气溶胶的总量, 同时还需要对微生物的沉积位置和多样性进行考虑.
3.1.1 生物气溶胶的粒径分布特征生物气溶胶中微生物的粒径分布具有明显的季节性和区域性.通常秋季气溶胶中的微生物浓度峰值在2.1~4.7 μm之间, 而春、夏和冬季气溶胶中的微生物浓度峰值在1.1~4.7 μm之间.另外, 城市市区和其他功能性区域(如污水处理厂和家禽饲养场)的生物气溶胶粒径分布往往存在差异(表 3).Pastuszka等(2000)对波兰西里西亚的某普通家庭室内的生物气溶胶进行了研究, 结果显示, 夏季真菌浓度峰值出现于3.3~4.7 μm的气溶胶中, 而在冬季峰值通常出现在2.1~3.3 μm之间.在波兰一城市地区, 春季和冬季气溶胶中的细菌浓度峰值均在PM_3.3~4.7的粗颗粒中, 但在春季可观察到细菌粒径分布明显呈单峰分布, 而冬季气溶胶中细菌的粒径分布比春季更加均匀(Br?goszewska et al., 2018b).Ding等(2016)研究了北京一室内污水处理站生物气溶胶排放的季节性特征, 结果显示, 春、冬季高浓度的空气传播细菌出现在2.1~3.3 μm之间, 而夏、秋两季空气传播细菌的粒径分布特征则呈现不同的现象, 最高浓度出现在3.3~4.7 μm之间.然而, 也有研究发现细菌气溶胶的粒径分布与季节并无显著联系, Ewa等(2016)在对波兰南部一幼儿园内的细菌气溶胶进行研究的结果中指出, 幼儿园细菌气溶胶的粒径分布与季节(冬季、春季)并不存在显著的依赖关系, 可能与幼儿园内通风不良, 室内和室外的空气交换量较低有关.另外, 大气颗粒物中的病毒也是生物气溶胶领域的研究重点, 但天然大气环境中病毒含量通常较少不足以监测, 因此, 目前有关气溶胶中病毒的研究主要集中于医疗机构或实验室模拟.对比于气溶胶中的细菌和真菌, 大气中的病毒主要分布在细颗粒物中.生物气溶胶粒径峰值特征表明, 生物微粒主要沉积于气管和支气管部位(表 1).
表 3(Table 3)

表 3 气溶胶中微生物的粒径分布 Table 3 Particle size distribution of microorganisms in aerosol

表 3 气溶胶中微生物的粒径分布 Table 3 Particle size distribution of microorganisms in aerosol 采样地点 气溶胶中微生物类别 采样季节 微生物浓度峰值粒径范围/μm 参考文献 普通房间内 真菌 夏季 3.3~4.7 Pastuszka et al., 2000 冬季 2.1~3.3 发霉房间内 真菌 夏季 3.3~4.7 Pastuszka et al., 2000 冬季 3.3~4.7 市区室外 细菌 春季 3.3~4.7 Br?goszewska et al., 2017 冬季 3.3~4.7 污水处理厂室内 细菌 春季 2.1~3.3 Ding et al., 2016 夏季 3.3~4.7 秋季 3.3~4.7 冬季 2.1~3.3 真菌 春季 1.1~2.1 Ding et al., 2016 夏季 1.1~2.1 秋季 2.1~3.3 冬季 1.1~2.1 幼儿教室 细菌 春季 3.3~4.7 Ewa et al., 2016 冬季 2.1~3.3 真菌 春季 3.3~4.7 Ewa et al., 2016 冬季 2.1~3.3 儿童教室 细菌 春季 2.1~3.3 Ewa et al., 2016 冬季 2.1~3.3 真菌 春季 3.3~4.7 Ewa et al., 2016 冬季 3.3~4.7 学生保健室 流感病毒 - ＜1 Lindsley et al., 2010 医院 流感病毒 流感季节 ＜4.7 Bischoff et al., 2013 诊所 流感病毒 夏季 ＜1 Fabian et al., 2008 实验室模拟 腺病毒 - 1.1~2.2 Li et al., 2008

3.1.2 生物气溶胶粒径分布的影响因素生物气溶胶中微生物的粒径分布取决于孢子龄、孢子聚集度及与孢子相关的粒子(如雾或尘埃)的类型、微生物种类、气象条件及污染源的差异.细菌主要分布于细颗粒(＜0.43~2.1 μm)中, 真菌孢子在粗颗粒(2.1~5.8 μm)中的浓度相对较高(Agarwal et al., 2016).大气中致敏性真菌浓度峰值随着空气动力学直径的增加而增加, 引起侵袭性真菌感染的真菌浓度峰值随空气动力学直径的减小而增加(Yamamoto et al., 2016).关于气象因素对微生物气溶胶粒径分布的影响, 通常风与生物气溶胶的释放和传播有关, 粒径 < 2 μm的气溶胶可载带病毒在大气中停留很长时间, 并通过风从源头传输到数千公里以外的地区(Li et al., 2008).有报道称夏季风速与粗粒径生物气溶胶浓度呈显著正相关, 而风速的影响根据其强度而有所不同, 风速若超过某一阈值时, 会通过吹走或移动土壤或植物表面的微生物来加速释放它们的过程, 然而, 在高风速下, 微生物的浓度会被稀释(Jones et al., 2004; Montero et al., 2016).有研究报道了有关紫外和O₃的杀菌作用(Gao et al., 2016b; Li et al., 2017), 但颗粒物对于附着的微生物起到了一定的防护作用, 使其免于大气紫外辐射、干燥和贫营养条件的不利影响, 导致粒径 < 2 μm的病毒气溶胶具有比病毒本身更强的传染性(Li et al., 2008).另一方面, 不同环境生物气溶胶粒径分布特征可能因污染源(土壤、植物、水及动物、人类活动和工业操作等)不同而存在差异(Br?goszewska et al., 2017), 如金属加工液气溶胶中含有高浓度的内毒素, 螺纹加工操作导致的细菌粒径主要在4.7~7.0 μm之间, 而金属研磨操作导致的细菌粒径在3.3~4.7 μm之间(Wang et al., 2007), 在不同的金属加工操作步骤中真菌粒径范围在2.1~3.3 μm之间(Liu et al., 2010).Gao等(2016a)对家禽饲养场和城市大气中细菌的粒径分布进行了研究, 结果显示, 气溶胶中细菌属的粒径分布随采样地点的改变而发生变化, 城市与鸡舍大气气溶胶中细菌属的粒径分布存在差异, 城市的6个与颗粒粒径显著相关的细菌属在养殖厂并未发现, 而鸡舍内和鸡舍外气溶胶中细菌属的粒径分布也有不同, 例如, 在蛋鸡鸡舍内梭菌属的相对丰度随粒径的增大而增大, 而蛋鸡鸡舍外并未发现这种粒径分布趋势.
3.2 非生物气溶胶粒径分布特征及影响因素非生物气溶胶的组分分布与气溶胶粒径有关, 对非生物气溶胶进行粒径分级探究有助于研究人员加深对气溶胶粒径分布的影响因素和演化过程的认知及对大气气溶胶形成机制的理解.当前对非生物气溶胶的粒径分级研究主要集中于对颗粒物的人体沉积、气溶胶中化合物的粒径分布及化学演化过程的分析等方面.
3.2.1 非生物气溶胶的粒径分布特征非生物气溶胶的粒径分布与污染源和季节因素有关.如机动车道附近由于道路灰尘的再悬浮, 其粗粒径大气气溶胶浓度往往高于居民区.冬季寒冷时期因化石燃料和生物质燃烧增加, 燃料利用率降低, 其释放的气溶胶粒径分布往往与其他季节存在差异.Prabhu等(2019)对印度德拉顿市大气气溶胶的粒径分布进行分析, 结果显示, 商业区和居民区气溶胶浓度均由粗颗粒PM_9.0~10和PM_5.8~9.0主导, 且商业区这两种粒径的气溶胶浓度(PM_9.0~10：(20.18±3.84) μg · m^-3, PM_5.8~9.0：(15.47±2.35) μg · m^-3)均大于居民区(PM_9.0~10：(18.87±4.01) μg · m^-3, PM_5.8~9.0：(14.65±2.61) μg · m^-3), 夏季两区域的粗颗粒气溶胶PM_9.0~10和PM_5.8~9.0浓度存在显著差异(p < 0.05, t检验), 而冬季却无显著差异.可能的原因是粗颗粒物的主要来源是路边的粉尘再悬浮(Banerjee et al., 2015), 商业区车辆的频繁运动诱发了粉尘的再悬浮过程, 由于道路的清洁工作不定期, 导致商业区路边的尘埃负荷通常高于居民区；另外, 冬季除道路粉尘再悬浮外, 印度德拉顿市生物质燃烧排放可能是粗粒径气溶胶污染的另一主要原因, 由此导致冬季两研究区域粗颗粒气溶胶浓度无显著差异.王娟等(2019)利用八级采样器采集某工业城市的大气气溶胶, 并表征了气溶胶中PAHs的粒径分布, 结果表明, 颗粒物浓度峰值主要在粒径为1.07~2.06 μm的细颗粒中, 采暖期和非采暖期PAHs浓度最高值均出现在1.07~2.06 μm的颗粒物上, 两时期PM_1.07~2.06对总颗粒物浓度的贡献分别为50.9%和34.7%, 但在大粒径颗粒物上两时期PAHs粒径分布存在差异, 采暖期PAHs浓度在7.04~9.99 μm的颗粒物上又有所上升, 而非采暖期PAHs浓度在大颗粒物上则没有出现上升的情况.在城市不同功能区气溶胶粒径分布特征因交通状况和工业生产而存在差异, 寒冷时期的燃料燃烧也会影响环境中气溶胶的粒径分布特征.
3.2.2 非生物气溶胶粒径分布的影响因素非生物气溶胶的粒径分布受到湿度因素的影响.如雾形成过程可以促进粒径小于5.8 μm的颗粒物的积累, 使颗粒物质量浓度增加26%~232%, 高温低湿条件有利于SO₄^2-的光化学形成和气态物质在粒子上的成核和凝结过程, 另外, 降水作用可去除20%~62%的PM₁₀(Kong et al., 2014; Polymenakou, 2012), 且降水对颗粒物中化学物质的清除作用随降雨强度的变化存在差异(Ouyang et al., 2020; Zhen et al., 2017).Wang等(2017)利用八级采样器收集了重庆市大气气溶胶, 针对相对湿度对气溶胶中水溶性无机离子的粒径分布和化学过程的影响进行了研究, 结果显示, 相对湿度对气溶胶中无机离子的粒径分布存在显著影响, 随着相对湿度的增加, 气溶胶粒子对水的吸收增加, 有利于气溶胶粒径的增大, 而当相对湿度>90%时会导致各粒径气溶胶中水溶性无机离子的去除.在相对湿度在40%~60%时SO₄^2-和NH₄⁺浓度峰值出现在粒径为0.43~0.65 μm的颗粒中, 而相对湿度在70%~90%时, SO₄^2-和NH₄⁺浓度峰值则转移至0.65~1.1 μm的颗粒上, 随着相对湿度的变化, Ca²⁺、Mg²⁺和F^-浓度的粒径变化特征不明显.另外, 相对湿度对不同粒径气溶胶的酸度也有影响, 表现为细颗粒气溶胶酸度随相对湿度的增加而增加.
3.3 气溶胶的人体暴露风险大气气溶胶及其吸附的污染物在人体呼吸系统的沉积可能引起呼吸系统疾病, 沉积部位主要包括鼻腔咽喉(Head Airways, HA)、气管支气管(Tracheobronchial Region, TB)和肺泡(Alveolar Region, AR), 其中, 大气气溶胶沉积于肺泡对呼吸系统的伤害更大, 因为进入肺泡的颗粒物无法排出, 可使细胞增生、改变遗传物质进而致使癌症发生.
3.3.1 生物气溶胶的人体暴露风险评估人体的生物气溶胶暴露会对人体气道的微生物多样性产生影响, 并可能引起人体的免疫系统疾病和呼吸系统传染病.另一方面, 气溶胶中携带的病原微生物可随空气进行传播, 因此, 某些职业人群和生活在具有高浓度微生物的气溶胶环境中的居民可能会因不同程度的生物气溶胶暴露而存在潜在的健康风险.如家禽饲养场, 包含人畜共患病原体在内的微生物在粪便中大量存在, 这些粪便在处理和转移过程中可以雾化(Dungan et al., 2010; Skora et al., 2016), 人和动物长期暴露在这种大气环境中可能会产生各种健康问题(Ko et al., 2008).有研究显示, 与其他农业工人相比, 家禽养殖工人更容易出现眼部、呼吸道和皮肤疾病(Just et al., 2011).另外, 实际上空气传播细菌导致的健康风险有可能表现为协同抑或是拮抗作用, 导致健康风险具有一定的不确定性(Jahne et al., 2015).有关评估职业人群暴露于生物气溶胶导致的健康风险的研究相继开展.某些职业人群的健康问题可能与长期暴露于生物气溶胶有关.Yang等(2019)对某污水处理厂生物气溶胶的暴露风险进行了研究, 结果显示, 污水处理工艺对污水处理厂及周边地区的生物污染存在潜在影响, 用空气中的可入肺细菌来计算人类暴露风险, 得出的HQ在1.66×10^-2~1.06之间, 儿童的HQ值在研究期间均大于1, 明显高于成人, 指示着长期暴露于污水处理厂生物气溶胶对现场工作人员和附近(尤其是下风向)居民构成了累积性的非致癌健康风险.有研究人员对家禽饲养场大气中细菌的多样性和四环素抗性基因丰度进行了研究, 结果显示, 在不同类型的家禽饲养环境中, 空气传播致病菌在工人呼吸系统沉积的位置存在明显差异, 其中, 较小的颗粒(3.3~4.7 μm)携带的抗性基因(tetL和E.coli)可穿透并沉积在人体气管和支气管中(Gao et al., 2016a).某些垃圾分选厂工作人员的职业健康问题(如皮肤刺激和肺部疾病)也与生物气溶胶暴露有关, 在垃圾场鉴定出的真菌孢子中的大多数都可对健康造成不良影响, 因此, 生活在垃圾场附近的居民存在较高的健康风险(Agarwal et al., 2016; Bragoszewska et al., 2019).在机械加工厂工作的工人可能会接触到高浓度细菌, Chia等(2019)利用六级采样器测定了金属加工环境中的细菌浓度, 结果表明, 工厂内大多数地点的气溶胶细菌浓度低于相关组织提出的室内空气质量标准(500 CFU · m^-3), 在改进局部操作方式后, 空气中的细菌浓度明显降低, 不正确的操作模式会使员工在短时间内接触到大量细菌.生物气溶胶污染严重的地区其空气中的致病微生物浓度往往较高, 这些微生物通过皮肤接触或呼吸系统的沉积进而导致相关疾病的发生.这些有关职业人群生物气溶胶暴露的研究将有助于更好地了解生物气溶胶对在这些环境中生活和工作的人类造成的潜在健康影响.
人体暴露于多级粒径生物气溶胶的健康风险可通过基于穿透至肺部的细菌沉积量计算的危险系数进行评估(Yang et al., 2019), 计算公式如下：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

式中, ADD为空气传播细菌的日吸入剂量(CFU · d^-1 · kg^-1)；C为入肺的空气传播细菌浓度(CFU · m^-3)；IR为呼吸速率(m³ · d^-1)；EF为暴露频率(d · a^-1)；ED为暴露时间(a)；BW为体重(kg)；AT为人均预期寿命(d)；C_i为采样器第i级采集的空气传播细菌浓度(CFU · m^-3)；E_i为采样器第i级入肺空气传播细菌的沉积分数；d_pi为第i级的空气动力学粒径(μm)；HQ和HI分别为危险系数和危险指数；RfD为参考剂量(CFU · d^-1 · kg^-1).当HQ或HI＜1时, 指示着无显著的健康风险；当HQ或HI＞1时, 指示着存在显著的健康风险.
3.3.2 有效评价非生物气溶胶在呼吸系统沉积通量方法人体暴露于非生物气溶胶的危害主要与气溶胶的呼吸系统沉积有关, 非生物气溶胶吸附的有毒化学物质如重金属和具有致畸、致癌和致突变作用的PAHs及其衍生物等被人体吸入后在人体呼吸系统沉积, 进而对人体健康产生不良影响(Ma et al., 2020).非生物气溶胶中的化学污染物在人体呼吸系统的沉积通量(RDD)可根据LUDEP(式(6)~(11))和ICRP(式(12)~(15))人体呼吸道模型进行计算.

(6)

(7)

(8)

(9)

(10)

(11)

式中, D_{p, i}为采样器第i级的几何平均粒径(D_{p, i}≥9.9 μm的组分的几何平均粒径为10 μm)；IF为大气颗粒物的可吸入部分；DC_{j, i}为第i级目标化合物在人体呼吸系统各器官的沉积浓度；DF_{j, i}为第i级的目标化合物在人体呼吸系统各器官的沉积效率；ρ_i为目标化合物在第i级粒径范围的质量浓度.RDD_i为目标化合物在人体呼吸系统各器官的沉积通量；V_T为一次换气量(m³ ·次^-1)；f为呼吸频率(次· min^-1).

(12)

(13)

(14)

(15)

式中, d是单位密度球形粒子的粒子直径(μm)；I是空气中可吸入颗粒物的比例；D_T是呼吸道内颗粒总沉积效率, 为各区域沉积效率的总和.
非生物气溶胶在人体的沉积情况与环境大气气溶胶浓度和粒径分布有关, 目前有部分****对多级粒径非生物气溶胶在人体呼吸系统的沉积部位和沉积量进行了研究.Elihn等(2011)利用ICRP模型对工厂空气中颗粒物的沉积进行了探究, 结果显示, 不同粒径的颗粒物元素含量不同导致不同的元素在不同的呼吸区域沉积, 超过4 μm的粒子主要沉积在头部气道(质量浓度的50%~70%), 30~70 nm尺寸范围内的粒子主要沉积在肺泡地区(数量浓度的30%~40%), 而Fe仅在微米级粒子中大量存在, 纳米级粒子主要包括Pb和Sb.王娟等(2019)利用LUDEP模型对某工业城市大气颗粒物中PAHs的人体呼吸系统沉积进行了研究, 结果显示, 采暖期和非采暖期均有50%以上的颗粒态PAHs(采暖期沉积浓度：396.74 ng · m^-3, 非采暖期沉积浓度：93.50 ng · m^-3)沉积于人体呼吸系统, 两时期的颗粒态PAHs均主要沉积于鼻腔咽喉(采暖期：40.6%, 非采暖期：41.1%), 少量沉积于肺泡(采暖期：9.6%, 非采暖期：10.7%), 极少量沉积于气管支气管(采暖期：3.7%, 非采暖期：3.5%)；另外, 在进入人体呼吸系统后, 颗粒态PAHs浓度大大降低(Luo et al., 2015).这可能与PAHs的载体有关, 携带PAHs的颗粒物虽能进入人体呼吸系统, 但也可在人体的呼吸作用下被部分排出.Prabhu等(2019)利用八级采样器对印度德拉顿市大气气溶胶在人体呼吸系统的沉积部位和沉积量进行分析, 并对在商业区和居民区工作的街头商贩的沉积结果进行了对比, 结果显示, 气溶胶在商业区街头商贩的肺泡、气管支气管和鼻腔咽喉的沉积量比住宅区街头商贩分别高9.9%、7.8%和7.3%；另外, 当地的呼吸系统疾病问卷调查结果显示, 商业区街头商贩患感冒、咳嗽、呼吸困难和胸痛的几率比居民区街头商贩分别高1.62、0.96、0.04和0.57倍, 因此, 可推断场地特征对德拉顿市街道摊贩的呼吸健康状况具有重大影响.
4 结论(Conclusions)多级气溶胶采样器模拟人体呼吸系统, 可测算出大气气溶胶在呼吸系统的沉积部位和沉积量, 并量化不同粒径大气气溶胶的生物化学物质组成, 是探究大气污染成因和准确评估大气污染导致的人体健康风险的基础.气象因素对气溶胶粒径分布的作用存在正反两方面, 既可促进颗粒物的形成和积累过程, 也能对颗粒物进行稀释和去除进而影响气溶胶的粒径分布特征.大气气溶胶的粒径分布具有明显的污染源特征.气溶胶污染来源于土壤、植物、水及动物、人类活动和工业操作等, 某些地点如机动车道、垃圾分选厂、禽畜养殖场、污水处理厂可能因生产活动差异的影响而存在气溶胶粒径分布差异的现象.气溶胶及其吸附的污染物主要沉积在人体呼吸系统的鼻腔咽喉、气管支气管和肺泡, 职业暴露人群的气溶胶沉积量普遍偏高.气溶胶可随空气进行传播, 因此, 某些职业人群和生活在高度污染的气溶胶环境中的居民可能会因不同程度的气溶胶暴露而存在潜在的健康风险.
5 展望(Prospect)1) 目前有关气溶胶的粒径分级研究多集中在生物气溶胶部分, 对非生物气溶胶研究相对较少, 未来应强化对气溶胶中有毒化学物质的粒径分布及其在人体呼吸系统沉积的相关分析, 以避免对人体暴露于非生物气溶胶导致的健康风险的粗略估计, 并进一步了解大气气溶胶形成过程和增长机制.
2) 当前对生物气溶胶的研究存在采集的微生物量和实际大气环境微生物总量差距大, 微生物种类采集不全面的问题, 未来应着手于微生物气溶胶采集技术和方案的优化, 以加强对生物气溶胶粒径分布特征的深入研究.
3) 现有研究针对模拟手段估计人体气溶胶暴露风险, 较少的研究利用调查问卷形式调查人体呼吸系统疾病与气溶胶暴露之间的联系, 无法确认气溶胶污染与人体疾病之间是否存在直接的因果关系, 因此, 未来应采取人体呼吸系统模拟和动物实验相结合的研究方式, 力求构建一套不同气溶胶粒径范围的标准化、流程化实验方法, 并以此为基础深入探究气溶胶污染与呼吸系统疾病之间的联系.
4) 2019年12月, 世界范围内发生的新型冠状病毒疫情, 给人类带来巨大的危害, 但目前仍缺乏对医院和医院污水处理环境的大气气溶胶的监测和研究, 未来可对大气气溶胶中病毒的人体沉积和健康风险作进一步的研究, 为疫情时期医务人员和医院污水处理操作人员的健康保护提供指导方案.

参考文献

Abd Aziz A, Lee K, Park B, et al. 2018. Comparative study of the airborne microbial communities and their functional composition in fine particulate matter (PM2.5) under non-extreme and extreme PM2.5 conditions[J]. Atmospheric Environment, 194: 82-92. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.09.027

Agarwal S, Manda P, Srivastava A. 2016. Quantification and characterization of size-segregated bioaerosols at municipal solid waste dumping site in Delhi[J]. Procedia Environmental Sciences, 35: 400-407. DOI:10.1016/j.proenv.2016.07.021

Banerjee T, Murari V, Kumar M, et al. 2015. Source apportionment of airborne particulates through receptor modeling:Indian scenario[J]. Atmospheric Research, 164-165: 167-87. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.04.017

Biermann J, Merk H F, Wehrmann W, et al. 2013. Allergic disorders of the respiratory tract-findings from a large patient sample in the German statutory health insurance system[J]. Allergo Journal, 22: 366-373. DOI:10.1007/s15007-013-0350-6

Bischoff W E, Swett K, Leng I, et al. 2013. Exposure to influenza virus aerosols during routine patient care[J]. Journal of Infectious Diseases, 207(7): 1037-1046. DOI:10.1093/infdis/jis773

Bragoszewska E, Biedron I, Hryb W. 2019. Air quality and potential health risk impacts of exposure to bacterial aerosol in awaste sorting plant located in the mountain region of southern poland, around which there are numerous rural areas[J]. Atmosphere, 10(7): 360. DOI:10.3390/atmos10070360

Br?goszewska E, Mainka A, Pastuszka J S, et al. 2017. Concentration and size distribution of culturable bacteria in ambient air during spring and winter in Gliwice:A typical urban area[J]. Atmosphere, 8(12). DOI:10.3390/atmos8120239

Br?goszewska E, Mainka A, Pastuszka J, et al. 2018a. Assessment of bacterial aerosol in a preschool, primary school and high school in Poland[J]. Atmosphere, 9: 87. DOI:10.3390/atmos9030087

Br?goszewska E, Pastuszka Józef S. 2018b. Influence of meteorological factors on the level and characteristics of culturable bacteria in the air in Gliwice, Upper Silesia (Poland)[J]. Aerobiologia, 34: 241-255. DOI:10.1007/s10453-018-9510-1

陈秋云.2004.生物被膜引起食品生物危害的研究[D].北京: 中国农业大学.15-18

Chia T P, Ton S S, Liou S J, et al. 2019. Effectiveness of engineering interventions in decreasing worker exposure to metalworking fluid aerosols[J]. Science of The Total Environment, 659: 923-927. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.12.355

Després V R, Huffman J A, Burrows S M, et al. 2012. Primary biological aerosol particles in the atmosphere:a review[J]. Tellus Series B-Chemical and Physical Meteorology, 64.

Ding W, Li L, Han Y, et al. 2016. Site-related and seasonal variation of bioaerosol emission in an indoor wastewater treatment station:level, characteristics of particle size, and microbial structure[J]. Aerobiologia, 32(2): 211-224. DOI:10.1007/s10453-015-9391-5

Dungan R S. 2010. Board-invited review:fate and transport of bioaerosols associated with livestock operations and manures[J]. Journal of Animal Science, 88: 3693-3706. DOI:10.2527/jas.2010-3094

Du P R, Du R, Ren W S, et al. 2018. Variations of bacteria and fungi in PM2.5 in Beijing, China[J]. Atmospheric Environment, 172: 55-64. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.10.048

Elihn K, Berg P, Liden G. 2011. Correlation between airborne'particle concentrations in seven industrial plants and estimated respiratory tract deposition by number, mass and elemental composition[J]. Journal of Aerosol Science, 42: 127-141. DOI:10.1016/j.jaerosci.2010.12.003

Ewa B, Anna M, Jozef P. 2016. Bacterial and fungal aerosols in rural nursery schools in Southern Poland[J]. Atmosphere, 7(11): 142. DOI:10.3390/atmos7110142

Fabian P, McDevitt J J, DeHaan W H, et al. 2008. Influenza virus in human exhaled breath:an observational study[J]. PLoS ONE, 3: 2691. DOI:10.1371/journal.pone.0002691

Gao M, Jia R, Qiu T, et al. 2016a. Size-related bacterial diversity and tetracycline resistance gene abundance in the air of concentrated poultry feeding operations[J]. Environmental Pollution, 220: 1342-1348.

Gao M, Yan X, Qiu T L, et al. 2016b. Variation of correlations between factors and culturable airborne bacteria and fungi[J]. Atmospheric Environment, 128: 10-19. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.12.008

Gao X L, Shao M F, Wang Q, et al. 2018. Airborne microbial communities in the atmospheric environment of urban hospitals in China[J]. Journal of Hazardous Materials, 349: 10-17. DOI:10.1016/j.jhazmat.2018.01.043

Golofit-Szymczak, Gorny R F. 2010. Bacterial and fungal aerosols in air-conditioned office buildings in warsaw, poland-the winter season[J]. International Journal of Occupational Safety and Ergonomics, 16(04): 465-476. DOI:10.1080/10803548.2010.11076861

Innocente E, Squizzato S, Visin F, et al. 2017. Influence of seasonality, air mass origin and particulate matter chemical composition on airborne bacterial community structure in the Po Valley, Italy[J]. Science of the Total Environment, s593-594: 677-687.

Jahne M A, Rogers S W, Holsen T M, et al. 2015. Emission and dispersion of bioaerosols from dairy manure application sites:human health risk assessment[J]. Environmental Science & Technology, 49: 9842-9849.

Jones A M, Harrison R M. 2004. The effects of meteorological factors on atmospheric bioaerosol concentrations-A review[J]. Science of the Total Environment, 326: 151-180. DOI:10.1016/j.scitotenv.2003.11.021

Just N A, Kirychuk S, Gilbert Y, et al. 2011. Bacterial diversity characterization of bioaerosols from cage-housed and floor-housed poultry operations[J]. Environment Research, 111(4): 492-498. DOI:10.1016/j.envres.2011.01.009

Ko G, Simmons O D, Likirdopulos C A, et al. 2008. Investigation of bioaerosols released from swine farms using conventional and alternative waste treatment and management technologies[J]. Environmental Science & Technology, 42: 8849-8857.

Kong S F, Wen B, Chen K, et al. 2014. Ion chemistry for atmospheric size-segregated aerosol and depositions at an offshore site of Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric research, 147-148: 205-226. DOI:10.1016/j.atmosres.2014.05.018

李欢竹. 2010. 超声波清洗技术在制药机械行业的应用[J]. 应用能源技术, 27(5): 18.

Li X, Liu Q, Bi X, et al. 2008. An in vitro model to evaluate virus aerosol characteristics using a GFP-expressing adenovirus[J]. Journal Of Medical Microbiology, 57: 1335-1339. DOI:10.1099/jmm.0.2008/000612-0

Li Y P, Fu H L, Wang W, et al. 2015. Characteristics of bacterial and fungal aerosols during the autumn haze days in Xi'an, China[J]. Atmospheric Environment, 122: 439-447. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.09.070

Li Y P, Lu R, Li W X, et al. 2017. Concentrations and size distributions of viable bioaerosols under various weather conditions in a typical semi-arid city of Northwest China[J]. Journal of Aerosol Science, 106: 83-92. DOI:10.1016/j.jaerosci.2017.01.007

Lindsley W G, Blachere F M, Thewlis R E, et al. 2010. Measurements of airborne influenza virus in aerosol particles from human coughs[J]. PLoS ONE, 5: 15100. DOI:10.1371/journal.pone.0015100

Liu H M, Lin Y H, Tsai M Y, et al. 2010. Occurrence and characterization of culturable bacteria and fungi in metalworking environments[J]. Aerobiologia, 26(4): 339-350. DOI:10.1007/s10453-010-9169-8

Lu R, Li Y P, Li W X, et al. 2018. Bacterial community structure in atmospheric particulate matters of different sizes during the haze days in Xi'an, China[J]. Science of the Total Environment, 637-638: 244-252. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.05.006

Luo P, Bao L J, Li S M, et al. 2015. Size-dependent distribution and inhalation cancer risk of particle-bound polycyclic aromatic hydrocarbons at a typical e-waste recycling and an urban site[J]. Environmental Pollution, 200: 10-15. DOI:10.1016/j.envpol.2015.02.007

吕一欣, 吴安华, 黄昕, 等. 2006. 常用外科手消毒剂消毒效果评价[J]. 中国消毒学杂志, 23(3): 221.

Ma L X, Li B, Liu Y P, et al. 2020. Characterization, sources and risk assessment of PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and nitrated PAHs (NPAHs) in Harbin, a cold city in Northern China[J]. Journal of Cleaner Production, 264: 121673. DOI:10.1016/j.jclepro.2020.121673

Mao Y X, Ding P, Wang Y B, et al. 2019. Comparison of culturable antibiotic-resistant bacteria in polluted and nonpolluted air in Beijing, China[J]. Environment International, 131. DOI:10.1016/j.envint.2019.104936

Montero A, Dueker M E, O'Mullan G D. 2016. Culturable bioaerosols along an urban waterfront are primarily associated with coarse particles[J]. PeerJ, 4: 2827. DOI:10.7717/peerj.2827

Osman M E, Abdel Hameed A A, Ibrahim H Y, et al. 2017. Air microbial contamination and factors affecting its occurrence in certain book libraries in Egypt[J]. Egyptian Journal of Botany, 57: 93-118. DOI:10.21608/ejbo.2016.277.1007

Ouyang W, Gao B, Cheng H G, et al. 2020. Airborne bacterial communities and antibiotic resistance gene dynamics in PM2.5 during rainfall[J]. Environment International, 134. DOI:10.1016/j.envint.2019.105318

Pace N R. 1997. A molecular view of microbial diversity and the biosphere[J]. Science, 276(5313): 734-740. DOI:10.1126/science.276.5313.734

Pastuszka J S, Kyaw Tha Paw U, Lis D O, et al. 2000. Bacterial and fungal aerosol in indoor environment in Upper Silesia, Poland[J]. Atmospheric Environment, 34: 3833-3842. DOI:10.1016/S1352-2310(99)00527-0

Peccia J, Hernandez M. 2006. Incorporating polymerase chain reaction-based identification, population characterization, and quantification of microorganisms into aerosol science:a review[J]. Atmospheric Environment, 40: 3941-3961. DOI:10.1016/j.atmosenv.2006.02.029

Polymenakou P N. 2012. Atmosphere:A source of pathogenic or beneficial microbes[J]. Atmosphere, 3(4): 87-102.

Prabhu V, Gupta S K, Madhwal S, et al. 2019. Exposure to atmospheric particulates and associated respirable deposition dose to street vendors at the residential and commercial sites in Dehradun city[J]. Safety and Health at Work, 10: 237-244. DOI:10.1016/j.shaw.2019.01.005

Ranz W E, Wong J B. 1952. Impaction of dust and smoke particles on surface and body collectors[J]. Industrial Hygiene and Industrial Medicine, 44(6): 1371-1381.

Romano S, Salvo M D, Rispoli G, et al. 2019. Airborne bacteria in the Central Mediterranean:Structure and role of meteorology and air mass transport[J]. Science of The Total Environment, 697: 134020. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.134020

Romano S, Becagli S, Lucarelli F, et al. 2020. Airborne bacteria structure and chemical composition relationships in winter and spring PM10 samples over southeastern Italy[J]. Science of The Total Environment, 730: 138899. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.138899

Skora J, Matusiak K, Wojewodzki P, et al. 2016. Evaluation of microbiological and chemical contaminants in poultry farms[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 13: 192. DOI:10.3390/ijerph13020192

Sun Y J, Xu S W, Zheng D Y, et al. 2018. Effects of haze pollution on microbial community changes and correlation with chemical components in atmospheric particulate matter[J]. Science of the Total Environment, 637-638: 507-516. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.04.203

Uhrbrand K, Schultz A C, Koivisto A J, et al. 2017. Assessment of airborne bacteria and noroviruses in air emission from a new highly-advanced hospital wastewater treatment plant[J]. Water Research, 112: 110-119. DOI:10.1016/j.watres.2017.01.046

Walser S M, Gerstner D G, Brenner B, et al. 2015. Evaluation of exposure-response relationships for health effects of microbial bioaerosols-a systematic review[J]. International Journal of Hygiene and Environmental Health, 218: 577. DOI:10.1016/j.ijheh.2015.07.004

Wang H, Reponen T, Lee S A, et al. 2007. Size distribution of airborne mist and endotoxin-containing particles in metalworking fluid environments[J]. Journal of Occupational and Environmental Hygiene, 4(3): 157-165. DOI:10.1080/15459620601144883

Wang L, Ji D S, Li Y, et al. 2017. The impact of relative humidity on the size distribution and chemical processes of major water-soluble inorganic ions in the megacity of Chongqing, China[J]. Atmospheric Research, 192: 19-29. DOI:10.1016/j.atmosres.2017.03.016

Wang Q, Kobayashi K, Lu S, et al. 2016. Studies on size distribution and health risk of 37 species of polycyclic aromatic hydrocarbons associated with fine particulate matter collected in the atmosphere of a suburban area of Shanghai city, China[J]. Environmental Pollution, 214: 149-160. DOI:10.1016/j.envpol.2016.04.002

Wei M, Xu C H, Xu X M, et al. 2019. Size distribution of bioaerosols from biomass burning emissions:Characteristics of bacterial and fungal communities in submicron (PM1.0) and fine (PM2.5) particles[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 171: 37-46. DOI:10.1016/j.ecoenv.2018.12.026

Xie J W, Jin L, He T T, et al. 2019. Bacteria and antibiotic resistance genes (ARGs) in PM2.5 from China:Implications for human exposure[J]. Environmental Science&Technology, 53: 963-972.

Xu C H, Wei M, Chen J M, et al. 2019. Profile of inhalable bacteria in PM2.5 at Mt. Tai, China:Abundance, community, and influence of air mass trajectories[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 168: 110-119. DOI:10.1016/j.ecoenv.2018.10.071

王洪彬, 朱利霞, 于秀剑, 等. 2019. 细菌生物被膜研究进展[J]. 动物医学进展, 40(9): 74-79.

王娟, 郭观林, 秦宁, 等. 2019. 某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估[J]. 环境科学, 40(10): 4345-4354.

Yamamoto N, Bibby K, Qian J, et al. 2016. Particle-size distributions and seasonal diversity of allergenic and pathogenic fungi in outdoor air[J]. The ISME Journal, 6(10): 1801-1811.

Yang K X, Li L, Wang Y J, et al. 2019. Emission level, particle size and exposure risks of airborne bacteria from the oxidation ditch for seven months observation[J]. Atmospheric Pollution Research, 10: 1803-1811. DOI:10.1016/j.apr.2019.07.012

Yin H, Xu L Y. 2017. Comparative study of PM10/PM2.5-bound PAHs in downtown Beijing, China:Concentrations, sources, and health risks[J]. Journal of Cleaner Production, 177: 674-683.

曾文明, 赖发伟, 杨宁, 等. 2013. 细菌污染对采样器采样结果的影响及其消毒方法的研究[J]. 中国消毒杂志, 30(9): 817-819.

郑乃源, 唐邈, 郑浩. 2011. 八级空气撞击采样器在环境空气污染物监测领域的应用[J]. 北方环境, 23(7): 213-214.

Zhen Q, Deng Y, Wang Y Q, et al. 2017. Meteorological factors had more impact on airborne bacterial communities than air pollutants[J]. Science of The Total Environment, 601-602: 703-712. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.05.049

周红生, 许小芳, 王欢, 等. 2010. 超声波灭菌技术的研究进展[J]. 声学技术, 29(5): 498.

邹明明, 王文骏, 马晓彬, 等. 2017. 细菌生物被膜的研究进展[J]. 中国食品学报, 17(7): 156-164.