, 马万里1,2
1. 哈尔滨工业大学 环境学院 城市水资源与水环境国家重点实验室 持久性有毒物质国际联合研究中心, 哈尔滨 150090;
2. 黑龙江省极地环境与生态重点实验室, 哈尔滨 150090
收稿日期: 2020-08-25; 修回日期: 2020-09-14; 录用日期: 2020-09-14
基金项目: 城市水资源与水环境国家重点实验室（哈尔滨工业大学）自主课题（No.2020TS03）
作者简介: 祝富杰(1994-), 男, 博士研究生, E-mail:zhu_fujie@163.com
通讯作者（责任作者）: 马万里, E-mail:mawanli002@163.com
摘要：自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来，我国大气中常规污染物的浓度逐年降低，环境空气质量得到了显著改善.哈尔滨市2014年以来，也陆续实施了《清洁空气行动计划》、《大气污染防治专项行动计划（2016─2018）》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》.本文基于哈尔滨市2015—2019年6种常规大气污染物在国控站点的浓度数据，对其污染特征和年际变化规律进行了深入研究.结果表明，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度呈现显著下降的趋势，而O3的浓度却呈现上升的趋势.相关性分析表明大部分污染物与温度、湿度、降雨和风速均具有显著的相关性，反映了气象参数对于大气中常规污染物浓度的影响.谐波回归模型的结果表明，污染物的浓度具有明显的季节变化趋势和年际变化趋势，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的半衰期分别为5.05±0.310、7.81±0.640、6.32±0.312、6.58±0.297和8.13±0.442年，O3的倍增期为10.0±1.02年.结合哈尔滨近几年实施的大气污染防治行动计划，表明大气污染源的有效控制是常规大气污染物浓度持续下降的主要原因.
关键词：常规大气污染物大气污染防治行动时间趋势影响因素哈尔滨
Influence of Air Pollution Prevention and Control Action on conventional air pollutants in Harbin
ZHU Fujie1,2
, MA Wanli1,21. International Joint Research Center for Persistent Toxic Substances, State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, School of Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090;
2. Heilongjiang Provincial Key Laboratory of Polar Environment and Ecosystem(HPKL-PEE), Harbin 150090
Received 25 August 2020; received in revised from 14 September 2020; accepted 14 September 2020
Abstract: Since the implementation of the Air Pollution Prevention and Control Action in 2013, the concentrations of conventional air pollutants have been reduced annually, and the ambient air quality has been improved significantly in China. Harbin also conducted many actions since 2014, including the Clean Air Action Plan, the Air Pollution Prevention and Control Action Plan (2016─2018), and the Three-years Plan for Blue Sky Protection Campaign. Based on the concentrations of six conventional air pollutants at national controlling stations in Harbin from 2015 to 2019, their pollution characteristics and temporal trends were comprehensively studied. The results indicated that PM2.5, PM10, SO2, NO2 and CO exhibited significant decreasing temporal trends, while O3 exhibited significant increasing temporal trend. The correlation analysis indicated that most of the conventional air pollutants had significant correlations with temperature, humidity, rainfall and wind speed, which indicated the influence of meteorological factors on atmospheric concentrations of conventional air pollutants. The results of the harmonic regression model indicated that the temporal trend and seasonal variation of the six conventional air pollutants were obvious. The half-lives of PM2.5, PM10, SO2, NO2 and CO were 5.05±0.310、7.81±0.640、6.32±0.312、6.58±0.297 and 8.13±0.442 year, and the doubling time O3 was 10.0±1.02 years. According to the air pollution prevention and control actions implemented in Harbin in the past five years, it indicated that the effective control of air pollution sources is the main reason for the decreasing temporal trend of conventional air pollutants.
Keywords: conventional air pollutantsAir Pollution Prevention and Control Actiontemporal trendsinfluence factorsHarbin
1 引言(Introduction)2013年1月, 我国北部绝大部分地区发生了持续很久的雾霾, 对人们的生产、生活和健康造成了影响(Tao et al., 2014; 马笑, 2018).为了应对大气污染, 改善环境空气质量, 国务院实施了有史以来最为严格的大气污染防治行动计划, 该计划实施以来, 我国常规大气污染物的排放量逐年下降(Li et al., 2019a; Silver et al., 2018; Song et al., 2020; Zhai et al., 2019; Zhang et al., 2019; Zheng et al., 2018).2013年到2017年, 我国大气中PM2.5的排放量下降了33%, PM10下降了36%, SO2下降了59%, NOx下降了21%, CO下降了23%(Zheng et al., 2018).我国大气中的常规污染物的浓度也呈现下降的趋势, 环境空气质量得到了明显地改善.2013年到2017年, 我国74个重点城市PM2.5的年平均浓度下降了33.3%, PM10下降了27.8%, SO2下降了54.1%, CO下降了28.2%(Huang et al., 2018).说明我国实施的大气污染防治行动计划对大气中常规污染物污染水平的下降具有明显效果.
为了应对当地的空气污染, 各级政府也相继出台了大气污染防治计划细则和精准实施措施.哈尔滨市人民政府于2014年制定了《清洁空气计划》, 提出了“到2017年底, 全市可吸入颗粒物年均浓度在2012年基础上下降10%, 细颗粒物年均浓度在2013年基础上下降8%, 重污染天气大幅减少, 城市环境空气质量明显改善”的行动目标, 随着大气污染防治计划的实施, 哈尔滨常规大气污染物的浓度也呈现下降的趋势(徐玮, 2019).例如, 2013─2017年, 哈尔滨市大气中PM2.5、PM10、SO2和NO2下降幅度分布在19.2%~38.3%, 但O3-8 h的浓度上升了46.2%(李莉莉等, 2020).2017年, 哈尔滨可吸入颗粒物(PM10)年均浓度为87 μg·m-3, 超额完成了国家要求的107 μg·m-3空气质量改善目标.2016年, 哈尔滨市政府又实施了《大气污染防治行动计划(2016─2018)》, 2019年实施了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》, 持续开展大气污染防治, 坚决打赢蓝天保卫战, 不断提升人民群众的幸福感和获得感.
在哈尔滨市持续开展大气污染防治行动的背景下, 大气中各种常规污染物的浓度逐年下降, 空气环境质量持续改善.本文基于2015─2019年5年内大气中常规污染物的浓度数据, 对污染物的污染特征和年际变化规律进行了系统研究, 阐明了污染物浓度与气象参数之间的相关性, 为大气污染防治行动成效的系统评估提供了参考.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 常规大气污染物和气象参数的来源本文用到的2015年到2019年5年间哈尔滨市所有国控站点大气中6种常规污染物(PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO和O3)逐小时的日均浓度数据, 该数据来源于中国环境监测总站.对应时间段内的4种气象参数(温度, 风速, 相对湿度和降雨量)的日均值, 来源于美国环境预测/国家大气研究中心.
2.2 数据分析方法2.2.1 年际变化趋势分析方法本文采用一种谐波回归方法研究常规大气污染物的年际变化趋势, 并利用该方法的分析结果计算污染物的半衰期或倍增期.首先, 将污染物的浓度数据转换为其自然对数形式的浓度数据, 利用公式(1)分析浓度数据与时间的关系(Venier and Hites, 2010; Venier et al., 2012)：
 | (1) |
2.2.2 相关性分析方法本文使用SPSS软件(24.0版本)进行常规大气污染物和气象参数的相关性分析.相关性分析前, 采用单样本K-S检验进行正态分布检验.对正态分布和非正态分布的数据, 相关性分析分别采用皮尔逊相关性分析法和斯皮尔曼相关性分析法.相关性分析中当p值小于0.05时, 表示分析结果具有统计学意义.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 污染特征分析3.1.1 PM2.5和PM10的污染特征2015─2019年, 哈尔滨市大气中PM2.5和PM10的浓度见表 1, 从表中数据可以看出, 哈尔滨市大气中PM2.5的年均浓度(几何平均值)从2015年的(48.5±2.28) μg·m-3下降到2019年的(27.8±2.38) μg·m-3, 下降了42.7%.大气中PM10的浓度也从(80.5±2.02) μg·m-3下降到(54.4±2.01) μg·m-3, 下降了32.4%.哈尔滨市大气中PM2.5的年均浓度(算术平均值)从2015年的(70.1±72.7) μg·m-3下降到2019年的(41.6±46.1) μg·m-3, 下降了40.7%.大气中PM10的浓度也从(104±87.3) μg·m-3下降到(70.2±59.2) μg·m-3, 下降了32.5%.与国内相关研究比较, 哈尔滨市大气颗粒物的污染水平与其他城市的浓度相当, 国内其他城市大气中颗粒物的污染水平在近几年也呈现逐年下降的趋势.2013─2017年, 全国74个重点城市大气中PM2.5的年平均浓度依次为72.2、63.6、55.2、49.7和47.0 μg·m-3, PM10的浓度依次为118.4、105.3、92.6、84.9和83.3 μg·m-3 (Huang et al., 2018).如图 1所示, 虽然哈尔滨大气中大气颗粒物的浓度下降比较明显, 但是与2012年颁发的环境空气质量标准(GB3095—2012)相比(PM2.5的二级标准为35 μg·m-3, PM10的二级标准为70 μg·m-3), 除2018年PM10的年均浓度(算术平均值)达到标准外, 其余年份的PM2.5和PM10的年均浓度均超标.与24 h平均浓度标准相比, 近5年PM2.5的日平均浓度达标率依次为68%、79%、79%、89%和87%, PM10的达标率依次为81%、93%、87%、96%和91%(图 1).因此可以看出, 在哈尔滨实施大气污染防治行动背景下, 哈尔滨市大气中颗粒物的污染浓度逐年降低, 达标率呈现逐年增加的趋势, 但是仍有某些天尚未达到环境空气质量标准二级标准.
表 1(Table 1)
| 表 1 哈尔滨市近5年(2015─2019年)大气中PM2.5和PM10浓度 Table 1 The concentration of PM2.5 and PM10 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015—2019) ? | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 哈尔滨市近5年(2015─2019年)大气中PM2.5和PM10浓度 Table 1 The concentration of PM2.5 and PM10 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015—2019) ?
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图 1(Fig. 1)
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| 图 1 哈尔滨大气常规污染物2015─2019年日平均浓度达标率 Fig. 1The annual mean percentages of the daily mean concentration of conventional air pollutants reaching the ambient air quality standards in Harbin from 2015 to 2019 |
3.1.2 SO2和NO2的污染特征与大气中颗粒物的污染特征相似, 哈尔滨市近五年大气中SO2和NO2的污染浓度也呈现逐年下降的趋势.如表 2所示, 大气中SO2的年均浓度(算术平均值)从2015年的(39.2±48.8) μg·m-3下降到2019年的(16.6±10.6) μg·m-3, 下降比例为57.7%, NO2在大气中的浓度也从(50.5±23.7)μg·m-3下降到(32.5±13.9)μg·m-3, 下降比例为35.6%.如图 1所示, 与环境空气质量标准相比, 这两类物质的达标情况明显优于大气中颗粒物的达标情况.对于SO2, 其年均浓度(算术平均值)在近5年均低于环境空气质量标准二级标准(60 μg·m-3).大气中NO2的年均浓度(算术平均值)在近两年也低于环境空气质量标准二级标准(40 μg·m-3).整体而言, 这两类污染物的日均浓度的达标率在近两年高于99%(见图 1).与国内其他城市的污染相比, 哈尔滨市2017年大气中的浓度与同年其他城市的平均浓度相似, 例如, 全国74个重点城市在2017年大气中SO2和NO2的年平均浓度分别为17.0和39.2 μg·m-3, 略低于哈尔滨市的大气中两种污染物的年平均浓度(25.3和44.2 μg·m-3)(Huang et al., 2018).哈尔滨市作为中国最北的省会城市, 气候较特殊, 冬季寒冷漫长, 每年有半年的时间属于供暖期, 所以煤碳的燃烧量较大, 另外作为东北的老工业基地, 工业锅炉也会加大煤的需求, 煤的大量燃烧会增加大气中SO2和NO2的排放量, 导致其大气浓度较高(吕莹, 2019; 吴欢欢, 2019).
表 2(Table 2)
| 表 2 哈尔滨市近五年(2015─2019年)大气中SO2和NO2浓度 Table 2 The concentration of SO2 and NO2 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015─2019) ? | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 哈尔滨市近五年(2015─2019年)大气中SO2和NO2浓度 Table 2 The concentration of SO2 and NO2 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015─2019) ?
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3.1.3 CO和O3的污染特征2015─2019年, 哈尔滨大气中CO和O3的浓度见表 3.从表中可以看出, 与其他4种常规污染物不同, 大气中CO和O3近5年的浓度变化特征比较特殊.哈尔滨大气中CO的年均浓度在近5年的变化并不明显, 其浓度(几何平均值)从2015年的(0.857±1.54) mg·m-3下降到2019年的(0.701±1.42) mg·m-3, 然而在2015年到2017年间, 年均浓度呈现先上升后下降的趋势.虽然大气中CO的浓度在近5年呈现出波动的变化趋势, 但是与环境空气质量标准相比, 其日均浓度的达标率为100%(见图 1).O3作为一种二次污染物, 近5年其在大气中的浓度呈现上升的趋势, 从2015年的(35.90±1.68) μg·m-3上升到2019年的(45.20±1.62) μg·m-3, 上升了26.4%.与国内其他城市相比, 哈尔滨市大气中CO和O3的浓度要低.例如, 全国74个重点城市2013年到2017年, 大气中CO的年均浓度依次为2.5、2.0、2.1、1.9和1.7 mg·m-3, O3的浓度依次为139.2、145.4、150.6、154.0和162.9 μg·m-3 (Huang et al., 2018).整体来看, 哈尔滨市大气中CO和O3的浓度变化趋势与全国其他城市相同(Li et al., 2019b; 许悦, 2019), O3浓度增加的变化趋势是未来我国大气污染防治需要考虑的重要指标之一.
表 3(Table 3)
| 表 3 哈尔滨市近5年(2015─2019年)大气中CO(mg·m-3)和O3(μg·m-3)浓度 Table 3 The concentration of CO and O3 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015─2019) | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 3 哈尔滨市近5年(2015─2019年)大气中CO(mg·m-3)和O3(μg·m-3)浓度 Table 3 The concentration of CO and O3 in atmosphere in Harbin in the past 5 years (2015─2019)
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3.2 与气象参数相关性分析由于数据的非正态分布, 本文利用斯皮尔曼相关性分析法研究了6种常规大气污染物与4种气象参数之间的相关性, 结果如表 4所示, 从表中可以看出, 大气中颗粒物PM2.5和PM10与4种气象参数均呈显著负相关.这4种气象参数能够从污染源强度、大气清除、扩散等方面影响大气中污染物的浓度：温度作为影响大气颗粒物污染源排放强度的主要因素, 在温度较低的冬季, 燃煤供暖、秸秆燃烧等排放源都会增加大气中颗粒物的浓度, 降雨则能够通过湿沉降的方式冲刷空气中的颗粒物, 风速的提高则能够促进大气中颗粒物的扩散(李栋梁, 2017; 姚青等, 2020; 于振波等, 2020; 曾鹏等, 2020).与大气中颗粒物相似, 大气中的SO2、NO2和CO与4种气象参数也呈显著的负相关(湿度与NO2和CO没有明显的相关性).与其他5种污染物不同, O3的浓度与降雨、温度和湿度呈显著正相关, 而与湿度呈显著负相关.关于气象参数对于大气中O3浓度的影响, 有研究进行了深入探讨, 结果表明, 风速对O3的影响较为复杂, 随着风速的提高, 会抬高大气边界层高度, 使得上层O3与近地面O3混合, 从而会使O3浓度升高；温度作为影响O3形成的关键因素, 随温度的升高太阳辐射也会升高, 促进了O3的生成反应, 因此温度和O3浓度会呈现正相关；较高的湿度对应着较低的太阳辐射强度, 对O3的生成反应是不利的, 所以两者会呈现负相关(许悦, 2019).
表 4(Table 4)
| 表 4 6种常规大气污染物与4种气象参数的相关性系数 Table 4 The correlation coefficient between six conventional air pollutants and four meteorological factors | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 4 6种常规大气污染物与4种气象参数的相关性系数 Table 4 The correlation coefficient between six conventional air pollutants and four meteorological factors
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3.3 年际变化趋势分析2015─2019年, 哈尔滨市大气中6种常规污染物的浓度变化情况如图 2所示.从图中可以看出, PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度呈现明显的季节变化规律和降低的年际变化规律, 但是O3的浓度是随着时间呈现上升的变化趋势, 尽管季节变化规律明显, 但是其季节变化规律与其他5种污染物的季节变化规律明显不同.PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度峰值出现在冬季, 而O3的浓度峰值则出现在夏季.由于6种常规污染物的污染源具有明显的季节性, 所以它们的浓度也呈现出明显的季节性变化趋势.通过计算谐波回归模型的振幅(
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2015─2019间哈尔滨常规大气污染物浓度的年际变化趋势(实线代表谐波回归线；虚线代表与时间的线性回归线) Fig. 2Temporal trends of conventional air pollutants in atmosphere in Harbin from 2015 to 2019 (The solid curves are the fitting lines of the harmonic regression; the dot lines represent the temporal trends) |
4 结论(Conclusions)1) 2015─ 2019年, 哈尔滨大气中PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度呈现显著下降的趋势, 空气质量达标率逐年上升, 而O3的浓度在此期间却呈现上升的趋势.
2) 除NO2和CO与湿度无显著相关性外, PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度与温度、湿度、降雨和风速均具有显著的负相关, O3的浓度与降雨、温度和风速呈现显著正相关, 而与湿度则呈现显著负相关.
3) 常规大气污染物均呈现明显的季节变化趋势和年际变化趋势, PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的浓度呈现随时间下降的趋势, 其半衰期分别为5.05±0.310、7.81±0.640、6.32±0.312、6.58±0.297和8.13±0.442年, O3的浓度呈上升的趋势, 其倍增期为10.0±1.02年.哈尔滨市近几年实施的大气污染防治行动有效地降低了大气中常规污染物的浓度, 改善了环境空气质量.
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